DE2323865A1

DE2323865A1 - Verfahren zur herstellung eines strahlungsquellenmaterials

Info

Publication number: DE2323865A1
Application number: DE2323865A
Authority: DE
Inventors: Jun Wilbur Clanton Mosley; Paul Kent Smith
Original assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Current assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date: 1972-05-12
Filing date: 1973-05-11
Publication date: 1973-11-22
Also published as: GB1413712A; FR2184691B1; US3873651A; BE799424A; FR2184691A1; SE385783B; CA994999A; JPS4947797A; IT987289B

Description

United States Atomic Energy Commission, Washington, D.C, U.S.A.

Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsquellenmaterials.

Die Erfindung bezieht sich auf Strahlungsquellenmaterialien, und insbesondere auf solche, die seltene und teure Radioisotope, wie beispielsweise Californium-252, enthalten. Die Erfindung bezieht sich auf die Gefriertrockenverfahren zur Herstellung derartiger Strahlungsquellenmaterialien. Beispielsweise wird bei der spontanen Spaltung von Californium-252 ein beträchtlicher Neutronenfluß erzeugt, dieses Element ist jedoch nur mit großen Schwierigkeiten und unter hohem Kostenaufwand herzustellen. Dieses Element wird durch das lange und teure Verfahren des aufeinanderfolgenden Neutronenauffangens in Kernreaktoren hergestellt, wobei man beispielsweise mit Uran-238 beginnt. Die Handhabung dieses Radioisotops ist sowohl schwierig als auch gefährlich, und zwar infolge der Neutronenspaltteile und der Alphastrahlung. Infolgedessen muß Californium-252 in einer solchen Materialform vorgesehen werden,

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die bequem und sicher in genaue Mikrogramm-und Milligramm-Mengen aufgeteilt werden kann, wobei diese kleinen Mengen mit minimalen Verfahrensverlusten als Neutronenquelle eingekapselt werden. Wegen der Sicherheit muß dieses Isotop in einer feuerfesten und stabilen Form eingeschlossen sein, damit es nicht entweichen kann, wenn die Einkapselung während des Gebrauchs oder der Speicherung ausfallen sollte.

Ähnliche Probleme treten bei der Herstellung und beim Einschließen von Strahlungsquellen aus anderen Radioisotopen auf. Actiniden, wie beispielsweise Actinium-227, Plutonium-238, Curium-242 oder 244, Americium-241 oder 243 und auch andere Transplutoniumisotope, sind als Wärme-, Gamma-, Beta- und Alpha-Strahlungsquellen von Bedeutung. Wie Californium-252 werden diese Isotope durch das teure Verfahren des Neutroneneinfangens in einem Kernreaktor erzeugt. Andere zweckmäßige Strahlungsquellenisotope, wie beispielsweise Polonium-210 und Cobalt-60 werden in ähnlicher Weise hergestellt. Spalt- und Zerfallsprodukte,einschließlich Cäsium-137, Strontium-90, Thulium-170 oder 171 und Promethium-147, können auch als Strahlungsquellen verwendet werden und sind wie die oben erwähnten Isotope schwer zu trennen, zu handhaben und sicher einzuschließen.

Zu den bekannten Strahlungsmaterialien gehören Salze von Radioisotopen in Lösung, in Niederschlagsform oder in Oxydform. Californium-252 kann beispielsweise in einer sauren wässrigen Lösung aus Californiumnitrat als ein Californiumoxalatniederschlag gehandhabt und gelagert werden, möglicherweise unter Einschluß eines Trägermetalloxalats; es kann aber auch als Californiumoxyd oder als Oxysulfat aufbewahrt werden, was man durch Rösten eines Californiumionen enthaltenden Ionenaustauschharzes erhält. Die Aufteilung des Californiummaterials in irgendeiner dieser Formen in genaue Mengen und das darauffolgende Einschliessen (Einkapseln) in einer als Neutronenquelle geeigneten Form stellt ein schwieriges Verfahren dar, wenn die Verluste auf einem äußerst kleinen. Niveau gehalten werden sollen. Darüber hinaus sind die nassen chemischen Verfahren unbequem, die bei der Reinigung

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und Einkapselung jeder Californiumneutronenguelie gemäß dem Stander der Technik erforderlich sind. Vergleiche beispielsweise:

1. US Atomic Energy Commission Report Nr. SRO-153 "Guide for

252

Fabricating and Handling Cf Sources", Seiten 43-59, 1971 (erhältlich vom National Technical Information Service, U.S. Department of Commerce);

2. U.S. Patent 3 627 691.

Das vorliegende Verfahren kann zur Herstellung von Strahlungsquellenmaterialien verwendet werden, die eine gleichmäßige Intensität aufweisen, und die Neutronen-, Gamma-, Beta-, Alpha- und Wärmequellen oder eine Kombination dieser verschiedenen Strahlungsquellen einschließen. Man erhält ein vermindertes Verunreinigungsrisiko und man erhält einen hohen Ertrag an Radioisotop aus dem Speisematerial, und zwar auch dann, wenn Quellen mit niedriger Intensität hergestellt werden; dies liegt an dem vollständigen Gefrieren von im wesentlichen der gesamten Speiselösung und dem gemäßigtenVerfahren bei der Entfernung des Lösemittels durch Sublimation. Das Strahlungsquellenmaterial wird ein Radioisotop in hitzebeständiger Form einschließen, welches gleichmäßig verteilt ist, und wobei das Strahlungsquellenmaterial in einem stabilen Edelmetallmatrixmaterial versiegelt ist. Ein abgemessener Teil des Materials kann unterteilt und eingekapselt werden, um als individuelle Strahlungsquelle von vorhersagbarer Stärke benutzt zu werden. Die Quelle wird in den meisten Fällen das Radioisotop sicher umschließen, selbst dann, wenn die Einkapselung ausfallen sollte, da sich das Radioisotop in der Form einer hitzebeständigen Verbindung befindet, die in einer inerten Edelmetallmatrix eingefangen ist.

Die Erfindung bezweckt ein Verfahren zur Herstellung einer Menge eines Strahlungsquellenmaterials anzugeben, welches eine gleichförmige Verteilung des Radioisotops innerhalb eines Matrixmaterials aufweist, so daß eine Aufteilung in individuelle Strahlungsquellen in einfacher Weise möglich ist. Ferner soll ein Neutronenstrahlungsquellenmaterial hergestellt werden, welches einen hohen prozentualen Ertrag an Californium aufweist, und zwar ver-

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- 4 glichen mit dem im Speisematerial vorhandenen Californium.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird eine flüssige Lösung, die eine gleichmäßige Mischung aus Edelmetall-und Radioisotopwerten enthält, in einen flüssigen Nebel atomisiert, der in einer Luftströmung mitgeführt wird. Der Nebel wird in ein Gefäß hineingesprüht, welches auf eine hinreichend niedrige Temperatur abgekühlt ist, um auf den Gefäß_J.nnenwänden eine dünne Schicht aus soliden Kristallen auszufrieren. Ein wesentlicher Anteil des Lösungsmittels wird von den Kristallen subliraiert, und zwar durch Herausziehen von Lösungsmitteldämpfen aus dem Gefäß, während die Kristalle auf einer Temperatur unterhalb von ihrem Schmelzpunkt gehalten werden. Die verbleibenden Kristalle werden sodann erhitzt, um das mit der Kristallisation verbundene Lösungsmittel zu entfernen und um die Radioisotop- und Edelmetallwerte in hitzebeständige und elementare Formen zu dissoziieren. Das sich ergebende Pulver, welches eine gleichmäßige Verteilung des hitzebeständigen Radioisotops durch das Edelmetall hindurch aufweist, kann in eine einstückige Form gebracht werden und zu einer Stange, Draht oder einem bogenförmigen Element geformt werden, um sodann in bequemer Weise in einzelne Strahlungsquellen aufgeteilt zu werden.

Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich insbesondere auch aus den Ansprüchen.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen an Hand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:

Fig. 1 eine schematische Darstellung einer Vorrichtung, die bei der Durchführung der Erfindung benutzbar ist;

Fig. 2 eine Darstellung einer Form eines Strahlungsquellenmaterials, das durch das erfindungsgemäße Verfahren herstellbar ist.

Die in Fig. 1 dargestellte Vorrichtung weist eine Anordnung 11 auf,

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die ein erstes Gefäß 13 besitzt, welches in einer Kühlvorrichtung 15 angeordnet ist; ferner weist die Anordnung 11 ein zweites Gefäß 17 auf, welches teilweise in einen Behälter 19 mit einem Kühlmittel 21 eingetaucht ist. Diese spezielle Anordnung der Vorrichtung wird bei der Durchführung eines der verschiedenen Schritte des vorliegenden Verfahrens benutzt, was im folgenden beschrieben werden wird. Ferner ist ein Ofen 23 dargestellt, der Gefäß aufnehmen und erwärmen kann, was in einem darauffolgenden Verfahrensschritt der Fall sein wird.

Die Anordnung 11 weist innerhalb des Gefäßes 13 ein Injektionsrohr 25 auf, welches Sammeleinlässe 27 und 29 für Gas- und flüssige Speiselösungen besitzt. Das Rohr 25 ist derart ausgerichtet, daß der Abfluß zu den unteren Wandoberflächen des Gefäßes 13 hin geschieht; dabei erstreckt sich das Rohr 25 aber nur einen Teil in das Gefäß hinein, und zwar bis zu einem Punkt, der hinreichend weit vom Boden entfernt ist, um das Spritzen zu vermeiden. Ein Auslaßrohr 31 steht mit dem oberen Teil des Gefäßes 13 in Verbindung und gabelt sich in einen mit einem Ventil versehenen Auslaß 33 und ein mit einem Ventil versehenes Einlaßrohr 37, welches sich in das zweite Gefäß 17 hineinerstreckt. Das Einlaßrohr 37 ist so ausgerichtet, daß es in Richtung auf und nahe der unteren kalten Oberflächen des Gefäßes 17 abläßt, um das kondensierbare Material als eine Ablagerung von Eis zu gefrieren und einzufangen. Eine Vakuumquelle 39 ist über eine mit einem Ventil versehene Leitung 35 mit dem Innenvolumen des Gefäßes 17 verbunden, um nicht kondensierbare Gase aus der Anordnung während der Sublimation zu evakuieren.

Wenn lediglich Milligramm und Gramm-Materialmengen bearbeitet werden sollen, so kann die Anordnung 11 von der dargestellten Laboratoriumsbauart sein. Das Gefäß 13 kann - wie gezeigt - zu einer Anordnung innerhalb der Kühlvorrichtung 15 innerhalb des Ofens 23 oder innerhalb des Kühlmittelbehälters 19 ausgebildet sein, um die verschiedenen Verfahrensstufen mitzumachen.

Verschiedene Arten von Heiz- und Kühl-Mitteln 15, 21 und 23 können gewählt werden. Das Kühlmittel 21 im Behälter 19 ist eines,

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welches eine sehr niedrige kyrogene Temperatur aufrechterhält, wie beispielsweise flüssiger Stickstoff oder Trockeneis und Azeton. Die Kühlvorrichtung 15 kann eine schwächere Kühlquelle sein, wie beispielsweise ein thermoelektrischer Kühler oder flüssiges Ammoniak oder eine freongekühlte Vorrichtung. Es reicht aus, wenn die Vorrichtung 15 eine Kühltemperatur aufrechterhalten kann, die einige Grad Celsius unterhalb des Schmelzpunktes des Materials, welches gefriergetrocknet werden soll, ist. Ofen 23 kann ein üblicher elektrischer oder anderer Ofen sein, der in der Lage ist, Temperaturen von einigen 100 C zu erzeugen.

Bei einer Ausführungsart des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Gefäß 13 im Behälter 19 in Kontakt mit dem Kühlmittel 21 angeordnet und auf einer kyrogenen Temperatur gehalten. Sodann wird eine Edelmetallwerte, wie beispielsweise Palladium oder Platin, und ein aufgelöstes oder kolloidal verteiltes Radioisotopsalz, wie beispielsweise Californiumnitrat oder Oxalat enthaltende Lösung oder eine Aufschwemmung durch den Einlaß 29 des Injektionsrohrs 25 eingeführt. Die Lösung kann Wasser, einen Alkohol oder irgendeine andere geeignete flüssige Substanz als Lösungsmittel enthalten. Gleichzeitig wird in den Einlaß 27 ein inertes Gas oder Luft eingegeben, um die Lösung in einen Nebel zu atomisieren, wenn diese vom Rohr 25 aus gegen die unteren Wände des Gefäßes 13 gespritzt wird. Die Wände des Gefäßes 13 werden auf einer Temperatur gehalten, die wesentlich unterhalb des Gefrierpunktes der Lösung liegt, um so das schnelle und vollständige Gefrieren der Lösung zu bewirken, und zwar als eine dünne Schicht aus gefrorenen Kristallen an den Gefäßwänden. Die gefrorenen Kristalle weisen dissoziierbare Salze des Radioisotops und des Edelmetalls auf und auch das Lösungsmittel der ursprünglichen Lösung. Die trockene inerte Gasströmung wird kontinuierlich durch den Auslaß 33 abgezogen, wobei das mit einem Ventil versehene Einlaßrohr 37 während des Gefriervorgangs geschlossen ist.

Nachdem die Lösung auf die Gefäßwände aufgefroren ist, muß das Rückschmelzen verhindert werden, um eine Nichtgleichmäßigkeit im Erzeugnis zu verhindern. Aus diesem Grunde werden dünne gefrorene Schichten, beispielsweise ungefähr 0,1 bis 0,5 mm stark, vorge-

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zogen, damit die Wärme abgeführt werden kann, die bei der Radioisotopzersetzung erzeugt wird, bevor der Mittelteil der Schicht rückschmilzt. Darüber hinaus ist die relativ große freiliegende Oberfläche der dünnen Schicht der gefrorenen Lösung vorteilhaft bei der Durchführung des folgenden Vakuumtrockenschrittes.

Während der Vakuumtrocknung ist das Gefäß 13 in der Kühlvorrichtung 15, angeordnet und das zweite oder Einfanggefäß 17 ist teilweise in das Kühlmittel 21 eingetaucht, wie dies in Fig. 1 dargestellt ist. Die Temperatur des Gefäßes 13 wird auf ein Niveau einige Grad Celsius unterhalb des Schmelzpunktes der Lösung angehoben. Das mit einem Ventil versehene Einlaßrohr 37 wird geöffnet, um Lösungsmitteldampfe aus dem Gefäß 13 in das Einfanggefäß 17 herauszuziehen, wobei der Auslaß 33 geschlossen ist. Die Vakuumquelle 37 ist dabei angeschaltet, um die Anordnung auf wenige Millimeter Quecksilber absoluten Druckes zu evakuieren. Vom Einlaß 37 abgegebene Lösungsmitteldämpfe kommen dabei mit den kalten unteren Oberflächen des Einfanggefäßes 17 in Berührung und gefrieren, auf welche Weise sämtliche Radioisotope eingefangen werden, die von den Dämpfen mitgeführt werden. Infolgedessen wird das Lösungsmittel in der gefrorenen Lösung in das Einfanggefäß 17 sublimiert, wobei im Gefäß 13 Kristalle aus hydrierten Salzen 41 mit einer gleichmäßigen Verteilung des dissoziierbaren Radioisotopsalzes und Edelmetallsalz zurückbleiben.

Das Trocknen der Kristalle 41 wird dadurch vervollständigt, daß man das Gefäß 13 in den Ofen 23 bringt und langsam auf eine. Temperatur zwischen ungefähr 100 C bis 300°C erwärmt. Ein strömendes inertes Gas wird durch den Einlaß 27 eingeführt und über Auslaß 33 abgegeben, um Lösungsmitteldämpfe aus der Anordnung zu entfernen. Während dieses TrocknungsSchrittes bei erhöhter Temperatur wird das Wasser oder das in den hydrierten Salzkristallen gebundene Lösungsmittel entfernt, um einen trocknen Salzrest in Pulverform zurückzulassen.

Nachdem das Salz dehydriert ist, wird die Gasströmung in eine leicht reduzierende Zusammensetzung, beispielsweise 4% H -96% He-Gas, umgeändert, und die Temperatur wird auf ein Niveau ange-

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hoben, welches ausreicht, um das Edelmetallsalz in den Elementarzustand zu dissoziieren und das radioisotope Salz in eine hitzebeständige Form, wie beispielsweise ein Oxyd, zu bringen. Wenn dieser Schritt durchgeführt wird, werden die flüchtigen Teile des Salzes oder der Salze mit der Gasströmung durch Auslaß 33 abgegeben.

Das durch den obigen Dissoziationsschritt erhaltene Pulver wird durch
/ metallurgische Verfahren in ein Pellet, einen Stab, einen Draht oder ein tafelartiges Gebilde verformt. Das Pulver wird in ein Pellet zusammengepreßt und auf eine Temperatur gerade unterhalb derjenigen Temperatur erhitzt, wo merkliches Sintern beginnt, und zwar in einer etwas reduzierenden Atmosphäre. Dieser Erwärmungsschritt stellt sicher, daß das ganze Radioisotop-und Edelmetallsalz in hitzebeständige und elementare Form dissoziiert ist, bevor die Edelmetallmatrix durch Sintern geschlossen wird. Sodann wird das Pellet auf eine hinreichende Sintertemperatur in einer inerten Gasatmosphäre erhitzt, um die Edelmetallteilchen miteinander in einer integralen Matrix zu verschmelzen. Das vollständige Pellet enthält eine gleichförmige Verteilung oder Dispersion des Radioisotops, welches in der Edelmetallmatrix eingesiegelt ist und entweder allein oder zusammen mit anderen Pellets zur

/Verwendung als Strahlungsquelle eingekapselt werden kann. Wenn gewünscht, kann das Pellet oder die Pellets in einer rohrförmigen Hülle aus Edelmetall eingeschlossen werden und in eine Stange oder einen Draht mit einem Edelmetallüberzug ausgezogen werden, und zwar durch Walzen, Hämmern oder Ziehen oder durch andere Formgebungsverfahren. Für das Pellet, den Stab oder die Drahtteile können verschiedene Querschnittsformen benutzt werden, wie beispielsweise kreisförmig, quadratisch, recheckig, usw. Strahlungsquellenmaterial in Tafelform kann durch geeignete Walz- und Preßverfahren erzeugt werden.

Fig. 2 zeigt das Strahlungsquellenmaterial als.Stangen- oder Drahtform. Ein äußerer Überzug oder Mantel 45 aus Edelmetall schützt und umschließt einen inneren Kern 47 aus Edelmetallmatrix und hitzebeständigem Radiöisotopmaterial. Kleine Teilchen 49 des Radioisotops in hitzebeständiger Form sind in gleichmäßiger Verteilung innerhalb der gesamten Edelmetallmatrix dargestellt. Eine

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abgemessene Länge dieses Drahtes kann mit einem üblichen Zangenwerkzeug abgetrennt werden, welches abgerundete Kanten aufweist und wie es beispielsweise beim Quetschschweissen verwendet wird. Auf diese Weise kann ein abgedichtetes Endteil - wie bei 51 gezeigt - erzeugt werden, und zwar sowohl an der abgetrennten Länge als auch an dem verbleibenden Draht. Die abgetrennte Drahtlänge kann sodann eingekapselt werden, um eine Strahlungsquelle von voraussagbarer Stärke zu bilden.

Die folgenden Beispiele bringen spezielle Verfahren und Materialien für die erfindungsgemäße Herstellung von'Strahlungsquellen. Es ist aber klar, daß Änderungen bei den Materialien, Mengen und Verfahren vorgenommen werden können.

Beispiel I

Eine Lösung von 10 Gramm Palladiumtetrammindinitrat, 10 Milligramm Samariumnitrat und 5 Nanogramm Californium-252 in ungefähr 50 ecm Wasser wurde hergestellt und in einem fließenden Luftstrom in einen Nebel atomisiert. Der Nebel wurde schnell in eine dünne feste Schicht auf dem unteren Teil eines Gefäßes gefroren, welches durch flüssigen Stickstoff auf ungefähr -196°C abgekühlt war. Die sich ergebenden gefrorenen Kristalle dürften sich auf -10 C erwärmen und wurden auf dieser Temperatur ungefähr 10 Stunden lang gehalten, wobei Lösungsmitteldampfe aus dem Gefäß abgezogen wurden, und ?war bei einem absoluten Druck von weniger als 2 mm Quecksilber. Die Lösungsmitteldämpfe wurden in Kontakt mit den kalten

TuJja er ρ* α "ν· *H

Oberflächen eines/Eihfanggefäßes gebracht, welches in flüssigen Stickstoff bei ungefähr -196°C eingetaucht war. Infolge dieser Behandlung wurde der größte Teil des Wassers aus den Kristallen in die kalte Falle sublimiert. Es konnte jedoch keinerlei Californium oder Samarium in der kalten Falle festgestellt werden. Die verbleibenden hydrierten Kristalle wurden sodann auf 200°C in fließendem Argon 3o Minuten lang erhitzt, um den Trockenvorgang zu vervollständigen. Sodann wurde die Atmosphäre in 4% H₂ ^-He umgeändert und die Temperatur wurde auf 45O°C für eine Stunde lang erhöht, um die Samarium- und Californiumniträte zu Oxyden und das Palladiumtetrammindinitrat zu Palladiumraetall zu dissoziieren.

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Das sich ergebende Pulver wurde bei 15 000 psi zur Bildung eines zylindrischen Pellets gepreßt, auf 1000°C in 4% H₂-He-GaS erhitzt und auf einem Aluminiumoxydträger bei 1300°C in Argon 30 Minuten lang gesintert. Das gesinterte Pellet wurde mit einer Palladiummetallhülle eingeschlossen und in einen 25 cm langen Draht gehämmert, der einen Querschnitt von ungefähr 1 mm aufweist, und zwar in mehreren Reduktionsschritten mit dazwischenliegendem Anlassen auf 800 C in Argon. Es wurde festgestellt, daß der Draht längs seiner Länge eine Verteilung von sowohl Samarium als auch Californium aufwies, die weniger als 5% Abweichung gegenüber der Gleichmäßigkeit aufwies. Darüber hinaus wurde festgestellt, daß im wesentlichen 100% des in der Speiselösung vorhandenen Californiums und Samariums im endgültigen Drahterzeugnis vorhanden waren.

Beispiel II

Ein ähnliches Verfahren wie das beim Beispiel I wurde mit ungefähr 1 Gramm Palladium als llitrat, 5 Milligramm Californium-252 und keinem Samarium in der Speiselösung durchgeführt. Ein annähernd 10 cm langer palladiumüberzogener Draht wurde erzeugt, der eine im wesentlichen gleichförmige Verteilung von Californium längs seiner Länge aufwies.

Beispiel III

Ein eine niedrige Intensität aufweisendes Neutronenquellenmaterial wird erzeugt, und zwar ohne ein Trägerelement zusätzlich zum Californium und Palladium vorzusehen. Eine ungefähr 5 Gramm Palladiumnitrat und weniger als 10 Nanogramm CaIiforniumnitrat enthaltende Aufschwemmung wird hergestellt und wie in Beispiel I verarbeitet. Ein palladiumüberzogener Draht mit einer gleichmäßigen Neutronenemission von ungefähr 10 Neutronen/cm χ Sek. über die ganze Länge hinweg wurde erzeugt.

Obwohl Isotope von anderen Elementen als Californium und Sarium nicht in diesem Verfahren ausprobiert wurden, so kann man doch vernünftigerweise annehmen, daß eine große Anzahl anderer Radioisotope gemäß dem vorliegenden Verfahren verarbeitet werden

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kann. Jedes Radioisotop, welches eine hitzebeständige Verbindung bei der Zersetzung eines dissoziierbaren Salzes bildet, kann höchstwahrscheinlich verwendet werden. Die meisten Lanthaniden und Actiniden und auch andere metallische Kationen ,die lösliche Nitratlösungen und Nitratsalze bei Kristallisierung aus diesen Lösungen bilden, können zu hitzebeständigen Oxyden dissoziiert werden. In einigen Fällen können auch andere Salze als Nitrate, wie beispielsweise Karbonate und Phosphate,benutzt werden. Beispielsweise könnte eine kolloidale Dispersion oder Lösung von Cäsium, Edelmetall und Uranylkarbonaten zur Bildung von Kristallen gefroren werden, die sodann thermisch dissoziiert werden könnten, und zwar in Wasser, Kohlenstoffdioxydgas und Pulverteilchen mit einer gleichmäßigen Verteilung von Cs₆U-O im Palladiummetall.

Die vorliegende Erfindung kann auch mit anderen Edelmetallkationen (außer Palladium) durchgeführt werden, und zwar können beispielsweise Platin, Ruthenium, Rhodium, Silber, Osmium, Iridium und Gold aus einer Lösung zusammen mit dem Radioisotopsalz kristallisiert werden. Im Hinblick auf die gewünschten Eigenschaften wurde jedoch festgestellt, daß Palladium zur Verwendung in einer Strahlungsquelle ein bevorzugtes Matrixmaterial ist. Beispielsweise widersteht Palladium der Oxydation, besitzt einen hohen Schmelzpunkt (1552 C), legiert sich leicht mit Californium und anderen Elementen, ist ziehbar, löst sich in konzentrierter Salpetersäure zur Wiedergewinnung des Radioisotops auf, ergibt eine geringe Gammainterferenz bei Neutronenaktivierung und ist weniger teuer als viele andere Edelmetalle.

Man erkennt, daß das erfindungsgemäße Verfahren zur Erzeugung von Strahlungsquellenmaterialien benutzt werden kann, die eine gleichmäßige Intensität aufweisen, und zwar einschließlich von Neutronen-Gamma-, Beta-, Alpha- und Wärme-Quellen sowie Kombinationen dieser verschiedenen Quellen. Das Verfahren vermindert das Risiko einer Verunreinigung, wie es bei anderen Verfahren auftritt, die zum Vermischen trockener Pulver oder zur Vermischung von Pulvern mit Lösungen benutzt werden. Ferner erreicht das erfindungsgemäße Verfahren einen hohen Ertrag an Radioisotop aus dem Speisematerial,

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und zwar auch bei der Herstellung von Quellen mit geringer Intensität/ was am vollständigen Gefrieren von im wesentlichen der ganzen Speiselösung liegt und an dem allmählichen Verfahren zur Entfernung des Lösungsmittels daraus durch Sublimation. Pas durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellte Strahlungsquellenmaterial weist ein Radioisotop in hitzebeständiger Form auf, welches gleichmäßig Verteilt und innerhalb eines stabilen Edelmetallmatrixmaterials versiegelt ist. Ein abgemessener Teil des Materials kann unterteilt und eingekapselt werden, um in einer individuellen Strahlungsquelle von vorhersagbarer Stärke Verwendung zu finden. Die Quelle wird in den meisten Fällen das Radioisotop sicher umschließen, und zwar selbst dann, wenn die Einkapselung ausfällt, da sich das Radioisotop in der Form einer hitzebeständigen Verbindung befindet, die innerhalb einer inerten Edelmetallmatrix eingefangen ist.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE

Verfahren zur Herstellung eines Strahlungsquellenmaterials, welches einen Hauptanteil an Edelmetall und einen kleineren Anteil aus einer hitzebeständigen Radioisotopverbindung enthält, gekennzeichnet durch folgende Schritte:

a) Atomisierung einer flüssigen Lösung von Edelmetall- und Radioisotopwerten in eine Luftströmung zur Bildung eines Flüssigkeitsnebels;

b) Gefrieren des Flüssigkeitsnebels zur Bildung einer Schicht aus festen Kristallen, die innerhalb eines festen Lösungsmittels eine gleichförmige Mischung des Radioisotops und des Edelmetalls als dissoziierbare Salze aufweisen;

c) Entziehen der Lösungsmitteldämpfe aus den obigen Kristallen, um das Lösungsmittel aus dem Radioisotop und den Edelmetallsalzen zu sublimieren;

d) Erwärmung der Kristalle auf eine Temperatur, die ausreicht, um die dissoziierbaren Salze zu zerlegen, und zwar in eine gleichförmige Mischung aus dem Edelmetall und der hitzebeständigen Radioisotopverbindung.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß

der Flüssigkeitsnebel bei einer ersten, wesentlich unter dem Schmelzpunkt der Kristalle liegenden Temperatur gefroren wird, und daß die Lösungsmitteldämpfe abgezogen werden, während die Kristalle auf einer zweiten Temperatur gehalten werden, die zwischen der ersten Temperatur und dem Schmelzpunkt der Kristalle liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gleichförmige Mischung der hitzebeständigen Verbindung im Edelmetall in die Form eines Pellets gebracht wird, welches gesintert wird, um das Edelmetall in eine die hitzebeständige Verbindung enthaltende Matrix zu bringen, worauf das gesinterte Pellet in ein längliches Teil umgeformt wird, welches in der Edelmetallmatrix eine gleichförmige Verteilung der hitzebeständigen Verbindung aufweist.

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4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelmetall Palladium ist, und daß die hitzebeständige Radioisotopverbindung eine Verbindung von Californium-252 ist.

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