DE1533052C - Verfahren zur Aufbereitung von be strahltem Kernbrennstoff - Google Patents

Description

1 2

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein aus dem Eutektikum ist nach der vorliegenden Erfin-

Verfahren zur Aufbereitung von kugelförmigen dung auf verschiedenem Wege möglich. Einmal kann

Brennelementen, bei denen sogenannte coated par- man durch vollständige Halogenisierung alle radio-

ticles in einer Graphitmasse eingebettet sind. aktiven Bestandteile gleichzeitig in ihre flüchtigen

Die Aufbereitung der verbrauchten Brennelemente 5 Verbindungen überführen und diese Verbindungen von Kernreaktoren ist bisher nur in sehr aufwen- als Gemische abtrennen. Besonders vorteilhaft ist es digen mechanischen und chemischen Prozessen mög- aber, den Prozeß der Halogenisierung so ablaufen lieh gewesen. Das Problem der Überführung der in zu lassen, daß die einzelnen Stoffe je nach ihrer solchen Brennelementen noch enthaltenen Kern- Affinität zu dem verwendeten Halogen nacheinander brennstoffe in eine für die Wiederverarbeitung zu io in flüchtige Verbindungen überführt werden, die einneuen Brennelementen geeignete Form ist besonders zein abgetrennt werden können, schwierig in den Fällen, in denen die Kernbrennstoffe Nach einem weiteren Schritt der Erfindung werden — z. B. Thoriumoxyd, Uranoxyd oder die Karbide die aufzubereitenden Brennelemente vor dem Erhitdieser Metalle — mit anderen Stoffen, z. B. dem zen auf Temperaturen zwischen 2500 und 3200° C Graphitmoderator des Reaktors, mehr oder weniger 15 bis auf Korngrößen unter 10 mm, vorzugsweise auf homogen vermischt sind oder in diesen Stoffen gleich- Korngrößen zwischen 10 und 1 mm, mechanisch zermäßig verteilt vorliegen. Brennelemente dieser Art fin- kleinert. Ferner kann vorteilhaft vor dem Erhitzen den bekanntlich Anwendung in gasgekühlten Hochtem- . der aufzubereitenden Brennelemente auf hohe Temperatur-Reaktoren, beispielsweise bei dem als Kugel- peraturen eine selektive Oxydation des Graphits haufen-Reaktor bekannten Typ. Bei diesen Reakto- 20 durch Erhitzen in Luft oder Sauerstoff bei Temperen werden Brennelemente verwendet, bei denen der raturen zwischen 400 und 1000° C erfolgen. Kernbrennstoff — z. B. das Thoriumkarbid oder ein Bei der praktischen Durchführung des Verfahrens Thorium-Uran-Mischkarbid — in Form kleiner, fest- nach der vorliegenden Erfindung wird dieses zweckgesinterter Teilchen vorliegt, welche mit einer Hülle mäßig in einem induktiv beheizten gasdichten Beaus pyrolithischem Graphit umgeben sind, die den 35 hälter durchgeführt, der mit entsprechenden Schleu-Austritt der unter den Reaktorbetriebsbedingungen sen zur Abtrennung der bei der Durchführung des flüchtigen radioaktiven Zerfallsprodukte in die Kühl- Verfahrens entstehenden Stoffe ausgestattet ist. gasafctoosphäre und damit deren Verseuchung ver- Die Zeichnung zeigt schematisch eine Anlage zur hindert. Diese sogenannten coated particles sind wie- ·. kontinuierlichen Aufbereitung von verbrauchten derum in einem größeren Graphitelement — z. B. 30 kugelförmigen Kernelementen, einer Kugel oder einem Stab — eingebracht und ent- Im wesentlichen besteht diese Anlage aus einem weder in diesem Graphitelement gleichmäßig verteilt aus Graphit bestehenden Rohr 1, das in einem Vaeingebunden oder in verschiedenartig angeordneten kuumgefäß 2 untergebracht und mit Schleusen 3 verschlossenen Hohlräumen untergebracht. Selbst bzw. 4 zum Zu- und Abführen der zu behandelnden dann aber, wenn der eigentliche Kernbrennstoff in 35 kugelförmigen Brennelemente K versehen ist. Um den Hohlräumen von Graphitelementen unterge- das Rohr 1 ist konzentrisch eine Wärmeisolierung 5 bracht ist und zum Aufbereiten mechanisch von die- angebracht, die z. B. aus Graphitfaserpackungen sen Elementen getrennt werden kann, muß nach den bestehen kann. Ebenso umgibt konzentrisch das bekannten Verfahren bei der Aufbereitung des Kern- Vakuumgefäß 2 eine Induktionsspule 6, die zum brennstoffe der mit diesem verbundene Graphit ent- 40 Aufheizen der in das Rohr 1 eingebrachten Brennweder durch Oxydation und damit Überführung in elemente dient. Mit 7 und 8 sind Ventile in Zuleitundie Gasform oder aber durch aufwendige mechani- gen 9 bzw. 10 bezeichnet, durch die Spülgas zunächst sehe Verfahren entfernt werden, was naturgemäß in das Vakuumgefäß 2 und radial durch die poröse sehr teuer ist. Wärmeisolierung 5 sowie durch ein System feiner

Die vorliegende Erfindung zeigt nun einen Weg zur 45 Bohrungen 11 in dem Graphitrohr 1 in die Heizeinfachen und verhältnismäßig billigen Trennung der zone des Ofens eingeleitet werden kann. Durch diese radioaktiven Stoffe und des mit ihnen in den Brenn- Spülgasführung wird der Diffusion von verdampfenelementen verbundenen Graphits. Sie geht von der den Stoffen von im Innern des Rohres 1 verdampfen-Erkenntnis aus, daß die gebräuchlichen Kernbrenn- den Stoffen in die kühleren Zonen dieses Rohres stoffe und deren Zerfallsprodukte, soweit es sich um 50 entgegengewirkt. Mit 12 ist eine seitliche Öffnung metallische Stoffe handelt, mit dem sie begleitenden bezeichnet, durch die das Innere des Graphitrohres 1 Graphit beim Erhitzen auf Temperaturen zwischen mit einer Schleuse 13 verbunden ist, die zum Ab-2500 und 3200° C eutektisch schmelzen, wobei die scheiden der bei der Durchführung des Verfahrens bei diesen Temperaturen flüchtigen Zerfallsprodukte entstehenden gas- und staubförmigen sowie flüssigen verdampfen und so abgetrennt werden können. Nach 55 Stoffen dient. In dieser Schleuse befindet sich ein dieser Teildekontamination können nach dem Vor- Filter 14, das beispielsweise aus porösen Graphitschlag der vorliegenden Erfindung durch eine ge- faserpackungen besteht und das über ein Graphit-■ eignete Behandlung des Eutektikums, nämlich durch rohr 15 mit dem Graphitrohr 1 in Verbindung steht, eine Halogenisierung, vorzugsweise eine Behandlung Die Schleuse 13 ist in einem gasdichten Gefäß 16 mit Chlor, die im Eutektikum noch enthaltenen 60 angeordnet, das mit dem Behälter 2 gasdicht verbunradioaktiven Stoffe in flüchtige Verbindungen über- den ist und in dem eine Einrichtung 17 zum Entführt und als solche extrahiert werden. Die in Form fernen bzw. Auswechseln des Filters 14 angeordnet ihrer flüchtigen Verbindungen abgetrennten radio- ist. Mit 18, 19, 20 und 21 sind Leitungen bezeichnet, aktiven Stoffe können anschließend einer weiteren durch die die Schleusen 3 und 4, der Innenraum des Trennung, z. B. durch fraktionierte Kondensation 65 Behälters 16 und die Einrichtung 17 mit einer Pumpe oder Adsorption, unterworfen und auf diese Weise für und einem Filter in Verbindung stehen, die in einem sich getrennt wiedergewonnen werden. Gehäuse 12 untergebracht sind. Die Herauslösung von flüchtigen Verbindungen Beim kontinuierlichen Betrieb dieser Einrichtung

werden die verbrauchten Brenn- bzw. Brutstoffkugeln K durch die Schleuse 3 in das Rohr 1 eingeführt und durchlaufen dieses in Richtung auf die Schleuse 4, wobei zunächst eine Erwärmung auf die Höchsttemperatur erfolgt, die etwa in Höhe der Gasauslaßöffnung erreicht wird. Bei dieser Höchsttemperatur tritt die Zerstörung der pyrolitischen Überzüge und gegebenenfalls das eutektische Schmelzen des Brenn- bzw. Brutstoffes mit dem Graphit ein. In der darauf folgenden Heizzone, die unterhalb der öffnung 1? liegt, wird eine für die Verdampfung der jeweils zu entfernenden. Spaltprodukte geeignete Temperatur eingestellt. Daraufhin durchlaufen die Kugeln eine Kühlzone und werden schließlich durch die Auslaßschleuse 4 aus dem Ofen entfernt. Die während der Behandlung in dem Rohr 1 aus den Kugeln verdampfenden Spaltprodukte werden durch das Spülgas aus dem Ofen in das Filter 14 geführt und dort staubförmig oder als Kondensat abgeschieden. Nur die bei der eingestellten Temperatur flüchtigen Substanzen (z. B. Edelgase) treten durch das Filter aus der Einrichtung aus und werden besonders aufgefangen. Nach Beladung mit einer bestimmten Menge Kondensat bzw. nach einer bestimmten Staubabscheidung kann das Filter 14 über die Einrichtung 17 entfernt und durch ein neues Filter ersetzt wenden.

Um Spaltprodukte gegebenenfalls in mehreren Fraktionen verdampfen und abführen zu können, werden entweder mehrere Einrichtungen der beschriebenen Art mit verschiedener Temperatureinstellung nacheinandergeschaltet oder aber an einem Heizrohr eine entsprechende Anzahl von Gasabführungssystemen und -filtern angebracht.

Die Halogenisierung und die Trennung der dabei erhaltenen Stoffe kann grundsätzlich in ähnlichen Einrichtungen erfolgen wie der Aufschluß der verbrauchten Brennelemente und die Verdampfung der Spaltprodukte. Hierbei wird jedoch das entsprechende Halogen allein oder vermischt mit Spülgas in das Vakuumsystem und das beheizte Graphitrohr eingeführt. Die sich bildenden Halogenide werden in erforderlichenfalls gekühlten Filtern und entsprechenden Schleusen aufgefangen. Die Trennung von Halogenidgemischen kann durch direkte fraktionierte Verdampfung aus den Brennelementen als Teilschritt der Halogenisierung erfolgen. Es können aber auch die Halogenidgemische zunächst gemeinsam in entsprechenden Filtern kondensiert und in diesen dann fraktioniert verdampft und so voneinander getrennt werden.

Nach dem Verfahren der Erfindung lassen sich bei entsprechender Abwandlung der vorbeschriebenen Einrichtung nicht nur kugelförmige, sondern auch stabförmige Brennelemente verarbeiten. Ebenso können Schüttungen aus gebrochenen kugelförmigen oder stabförmigen Brennelementen in entsprechender Weise behandelt werden. An Stelle einer induktiven Beheizung kann auch eine Widerstandsheizung der verwendeten Graphitrohre vorgesehen werden. Bei induktiver Beheizung kann das Graphitrohr als Suszeptor dienen. Es können aber auch bei geeigneter Ausbildung der Einrichtung die Brennelemente selbst als Suszeptor dienen und so direkt ohne ein mittelbares Heizelement erwärmt werden.

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Aufbereitung von Brennstoff- und Brutstoff elementen, bei denen coated particles in einer Graphitmasse eingebettet sind, z. B. in Graphit eingebautes Oxyd oder Karbid des Thoriums und Urans, dadurch gekennzeichnet, daß der aufzubereitende Kernbrennstoff unter Abtrennung der dabei verdampfenden flüchtigen Zerfallsprodukte so lange auf Temperaturen zwischen 2500 und 3200° C erhitzt wird, bis sich aus Graphit, den Kernbrennstoffen und' den Zerfallsprodukten ein Eutektikum bildet, aus dem zunächst durch Verdampfen bei geeignet eingestellten Temperaturen die Zerfallsprodukte abgetrennt und danach durch eine Halogenisierung die zurückgebliebenen radioaktiven Stoffe in flüchtige- Verbindungen überführt und als solche

* abgetrennt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß nach der Bildung des Eutektikums durch Erhitzen auf Temperaturen zwischen 2500 und 3200° C dieses bei niedrigen Temperaturen mit Chlor behandelt wird, durch das die im Eutektikum noch enthaltenen radioaktiven Stoffe in flüchtige Verbindungen überführt werden.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung des Eutektikums mit Chlor derart stufenweise durchgeführt wird, daß die im Eutektikum vorhandenen Zerfallsprodukte je nach ihrer Affinität zum Chlor und der Flüchtigkeit der sich,_bikleuden Chloride nacheinander in flüchtige Verbindungen überführt und nacheinander abgetrennt werden.

4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die aufzubereitenden Brenn- bzw. Brutstoffelemente vor dem Erhitzen auf Korngrößen zwischen K) und 1 mm mechanisch zerkleinert werden.

5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Erhitzen auf Temperaturen zwischen 2500 und 3200⁰C eine selektive Oxydation des Graphits durch Erhitzen in Luft oder Sauerstoff bei Temperaturen zwischen 400 und 1000° C erfolgt.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen