DE2265007C3 - Verfahren und Vorrichtung zum Entfernen und Rückgewinnen eines gasförmigen Radioisotops - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Entfernen und Rückgewinnen eines gasförmigen Radioisotops aus dem Gasraum eines hermetisch abgeschlossenen, unter Unterdruck stehenden Arbeitskastens, in dem eine Vorrichtung zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops angeordnet ist und aus dem das mit dem Radioisotop verseuchte Gas abgezogen, gereinigt und in den Arbeitskasten zurückgeführt wird.

Im allgemeinen werden Glasapparaturen zum hermetischen Abschließen von gasförmigen Radioisotopen verwendet. Bei Verwendung von üblichen Abzugshauben würde jedoch der menschliche Organismus und die Umgebung zweifellos durch die austretenden gasförmigen Radioisotope beim Bruch der Glasapparatur kontaminiert. Es ist daher erforderlich, daß gasförmige Radioisotope in einem hermetisch abgeschlossenen

J5 Arbeitskasten gehandhabt werden.

Markierte Verbindungen werden in weitem Umfang als Tracer auf verschiedenen Gebieten, wie der Physik und der Chemie, der medizinischen Forschung, der Biologie, Pharmakologie, Biochemie und der Industrie angewendet. Zur Herstellung der markierten Verbindungen existiert ein Verfahren, bei dem eine Austauschreaktion zwischen dem Wasserstoff einer Probe und Tritium ausgenutzt wird, die unter /^-Strahlung von Tritium stattfindet. Bei dieser Methode, die Gasaustauschmethode genannt wird, werden eine zu markierende Verbindung und gasförmiges Tritium in einen Behälter eingeschlossen, während einer gewünschten Dauer stehengelassen und danach das gasförmige Tritium abgetrennt und die markierte Verbindung gewonnen. Neben dieser Methode existieren Verbesserungen der Gasaustauschmethode, wie der Austausch unter elektrischer Entladung, eine katalytische Methode, eine Bestrahlungsmethode mit Ultraviolettstrahlung und die Strahlungsmethode sowie eine katalytische Reduktionsmethode. Es ist bekannt, daß bisher zur Durchführung dieser bekannten Verfahren Vorrichtungen verwendet wurden, die mit Toepler-Pumpen ausgerüstet waren. Diese bekannten Verfahren zeigen jedoch folgende Nachteile:

1) Die angeschlossenen Vorrichtungen, wie Vakuumpumpe und Ableitungsrohre werden mit Tritium kontaminiert.

2) Durch Austreten von Tritium, das auf der Innenseite der Vorrichtung und der damit verbundenen Instrumente adsorbiert ist, erhöht sich die Tritiumkonzentration in dem Raum, und das Bedienungspersonal wird der Strahlung ausgesetzt.

3) Eine Verunreinigung der Atmosphäre wird durch Austreten von Luft, die eine hohe Konzentration an Tritium aufweist, aus den Abzug soff nungen von Laboratorien verursacht

4) Es wird eine außerordentlich große Menge mit Tritium kontaminierten Abfalls erzeugt, wie nicht mehr verwendete Vorrichtungen, Vakuumpumpen und andere damit verbundene Vorrichtungen

5) Wenn eine zerbrochene Glasapparatur durch Schmelzen des Glases repariert wird, so wird an dem Glas adsorbiertes Tritium in großen Mengen freigesetzt Es besteht die Gefahr, daß Tritium in großen Mengen beim Ölwechsel der Vakuumpumpe freigesetzt wird.

6) Der Zusammenbau der erforderlichen Vorrichtung erfordert einen großen Zeitaufwand. Besonders wenn das Vakuumfett für die Glashähne erneuert wird, werden die Handschuhe verunreinigt weil sie mit dem mit Tritium kontaminierten Fett in Berührung kommen. Die Kontaminierung wird außerordentlich stark weiter verbreitet wenn andere Dinge mit den kontaminierten Handschuhen berührt werden.

7) Wenn die Vorrichtung, damit verbundene Instrumente, Hauben und Bauteile, wie Boden und Decken mit Tritium kontaminiert werden, so erfordert das Beseitigen der Kontaminierung einen außerordentlich hohen Arbeits- und Kostenaufwand.

8) Die konventionelle Methode erfordert eine groß ausgelegte Haube, weil die zu verwendende Vorrichtung große Abmessungen aufweist.

9) Obwohl es erforderlich ist, den Reaktionsdruck zu erhöhen, um die Reaktionsgeschwindigkeit zu erhöhen, existiert dafür gezwungenermaßen eine Grenze in der Vorrichtung, in der eine Toepler-Pumpe verwendet wird.

10) Es ist erforderlich, die Hähne während der Reaktion abzudichten, weil die Gefahr besteht, daß aus ihnen Tritium austritt. Falls jedoch der Gasdruck in dem Reaktor in der Nähe des Atmosphärendrucks ist, ist es schwierig, die Hähne abzudichten.

11) Wenn eine Filtration durchgeführt wird, um den Katalysator nach Vervollständigung der katalytischen Reduktion abzutrennen, so wird an dem Katalysator adsorbiertes Tritium in großen Mengen freigesetzt und dadurch eine Strahlungsexposition des Bedienungspersonals und eine Verunreinigung der Luft in dem Raum oder außerhalb verursacht.

Andererseits wird gasförmiges Tritium, dps als Mittel zum Herstellen von radioaktiv markierten Verbindungen verwendet wird, in großen Mengen in wirtschaftlich vorteilhafter Weise in Ampullen vertrieben. In vielen Fällen wird für den praktischen Gebrauch gasförmiges Tritium in Form von mehreren oder von mehreren zehn Ampullen, die jeweils getrennt geringe Anteile enthalten, gehandhabt. Es i«· c!:;rier erforderlich, große Mengen an gasförmigem Tritium — Ampullen mit kleinen Anteilen zuzuteilen. Die Vorrichtung mit der Toepler-Pumpe wurde bisher zum Durchführen des Aufteilungsvorgangs verwendet. Die Methode, die mit Hilfe.dieser üblichen Vorrichtung durchgeführt wird, hat die vorstehend unter 1) bis S) erwähnten Nachteile.

Um die Sicherheitsvorkehrungen wirksamer zu gestalten, ist es außerdem erforderlich, daß die Vorrichtung zur Handhabung eines solchen gasformigen Radioisotops, wie von gasförmigem Tritium, in einem abgeschlossenen Raum betrieben wird. Zu diesem Zweck wurden bisher Systeme verwendet die einen Handschuhkasten, einen Abzug oder eine mit Ventilationsvorrichtungen versehene Haube aufwiesen. In diesen Systemen werden die Ventilations- oder Abzugsvorrichtungen meist in halbgeschlossenem Zustand betrieben oder die spezielle Behandlungsvorrichtung ist auf einer Platte oder einer Mehrfachplatte zwischen den Ventilationsvorrichtungen vorgesehen. Von Stefan ]. B. Krawczynski, in »Radioaktive Abfälle«, Thiemig-Taschenbuch Bd. 27, Thiemig-Verlag, München (1967), Seiten 230 bis 236, werden Abzüge oder Handschuhkasten für die Handhabung von radioaktiven Isotopen diskutiert Dort wird lediglich erwähnt, daß diese Handschuhkasten unter Vakuum stehen können oder mit Inertgas gefüllt sind. Eine Kreisiaufführung und Wiedergewinnung von gasförmigen Radioisotopen wird dort nicht erwähnt Lediglich die Möglichkeit, Gase im Kreislauf zu führen, um sie von Feststoffen, anderen Fremdgasen sowie von Wasser zu befreien, wird erwähnt Die dort beschriebenen Handschuhkasten ermöglichen jedoch keine ausreichend sichere Handhabung von gasförmigen Radioisotopen, denn falls diese durch unvorhergesehene Zwischenfälle aus der Reinigungsvorrichtung austreten, so können sie direkt an die Atmosphäre gelangen und zu einer Kontaminierung der Umgebung führen.

Eine Behandlungsvorrichtung mit hoher Wirksamkeit muß so ausgestattet sein, daß sie diesen Systemen Rechnung trägt. Die Vorrichtungen für einige der gasförmigen Radioisotope sind schwierig aufzustellen oder bekommen große Abmessungen und sind teuer. Im Fall einer Behandlungsvorrichtung mit niedriger Wirksamkeit besteht bei einem Unfall die Gefahr, daß gasförmiges Radioisotop in hoher Konzentration, da es unbehandelt ist, in den Laboratorien oder außerhalb der Laboratorien diffundiert oder ausgebreitet wird. Dies gefährdet die Sicherheit und ist daher gesetzlich verboten. Das unter den Toleranzgrenzen liegende Abgas muß entfernt werden.

Bei den konventionellen Systemen besteht daher die Möglichkeit, daß Radioisotope in hoher Konzentration durch die Ventilationsvorrichtung ins Freie abgelassen werden und daß die Sicherheit durch Verdünnen des Abgases durch Diffusion in die Atmosphäre aufrechterhalten wird. In diesem Zusammenhang treten jedoch schwerwiegende Probleme auf, die darin bestehen, daß die Kontamination von Leitungen aus der Ventilationsvorrichtung nach außen verstärkt wird und außerdem die Atmosphäre verunreinigt wird. Wenn Leitungen und die damit verbundenen Teile undicht werden, muß eine Kontamination innerhalb und außerhalb der Laboratorien in Betracht gezogen werden. Da speziell ein radioaktives Gas, wie Tritium, die Eigenschaft hat, an den verschiedensten Gegenständen zu haften oder in sie einzudringen, werden diese Gegenstände ebenfalls zu einer Emissionsquelle. Es ist daher erforderlich, die Konzentration des Radioisotops in den Leitungen während der Handhabung zu vermindern.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung zu schaffen, welche die sichere Handhabung von gasförmigen Radioisotopen ermöglichen und die Gefahr einer Kontaminierung der Atmosphäre beseitigen.

Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfinduneseemäß eelöst. daß das radioaktiv

verseuchte Gas aus dem Gasraum des Arbeitskastens in eine in einem Ventilationskasten angeordnete, an sich bekannte Vorrichtung zur Gewinnung des gasförmigen Radioisotops, in der dieses in an sich bekannter Weise aus dem Gasstrom entfernt wird, und von dort aus zurück in den \rbeitskasten geführt wird und daß das gereinigte Gas aus dem Arbeitskasten über den Qasraum des Ventilationskastens in die Atmosphäre geleitet wird.

Die Erfindung bezieht sich außerdem auf eine Vorrichtung zum Entfernen und Rückgewinnen eines gasförmigen Radioisotops aus dem Gasraum eines hermetisch abgeschlossenen, unter Unterdruck stehenden Arbeitskastens, in dem eine Vorrichtung zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops angeordnet ist, und wobei ein Abzug des mit dem Radioisotop verseuchten Gases, seine Reinigung und Rückführung in den Arbeitskasten vorgesehen ist, die dadurch gekennzeichnet ist, daß der Arbeitskasten über Ventile mit einer an sich bekannten Vorrichtung zur Wiedergewinnung des gasförmigen Radioisotops in Verbindung steht, die in einem Ventilationskasten angeordnet ist, wobei der Gasraum des Arbeitskastens mit dem Gasraum des Ventilationskastens über eine verschließbare Klappe in Verbindung steht und der Ventilationskasten mit einem Filter und einer Abgasleitung versehen ist.

Selbst wenn ein gasförmiges Radioisotop in der unter Vakuum abgeschlossenen Handhabungsvorrichtung austritt, kann nach außen ein außerordentlich verdünntes Gas unterhalb der Toleranzgrenze abgelassen werden. Ein das gasförmige Radioisotop enthaltendes fluides Medium, das aus der Handhabungsvorrichtung ausgetreten ist, wird durch den Arbeitskasten und die Behandlungsvorrichtung zurückgeführt, wobei das gasförmige Radioisotop mit Hilfe der Behandlungsvorrichtung wiedergewonnen wird. Dann wird die Klappe des Arbeitskastens, die in den oberen Teil der Ventilationsbox führt, geöffnet, wobei ein verdünnter Gasstrom unterhalb der Toleranzgrenze durch die Ventilationsvorrichtung nach außen abgeführt wird. Dadurch kann die Vorrichtung zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops ohne Ventilieren des Arbeitskastens bzw. der Arbeitsbox gehandhabt werden.

In entsprechender Weise werden durch das doppelt abgeschlossene System die Handhabung des gasförmigen Radioisotops, beispielsweise im Hinblick auf die Herstellung von markierten Verbindungen und die Abfüllung des gasförmigen Radioisotops sicherer gestaltet.

Die Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die Figur beschrieben.

Diese Figur zeigt eine schematische Schnittansicht einer Ausführungsform der Erfindung für eine Handhabungsvorrichtung für ein gasförmiges Radioisotop im geschlossenen Zustand.

Gemäß der Erfindung wird die Handhabungsvorrichtung für das gasförmige Radioisotop stets in einem unter Unterdruck gehaltenen Arbeitskasten betrieben, ohne daß ein Ventilieren durchgeführt wird, und das aus der Behandlungsvorrichtung austretende Gas wird zurückgeführt, da Rückführungs- und Wiedergewinnungsvorrichtungen vorgesehen sind, um das Radioisotop zu entfernen.

Dadurch wird die Konzentration des gasförmigen Radioisotops in dem Arbeitskasten durch das Rückführen des Gasstroms außerordentlich vermindert, im Vergleich mit den konventionellen Methoden.

Die Behandlungsvorrichtung ist mit einem Behandlungsmittel und Behandlungseinrichtungen versehen die in Übereinstimmung mit der nachstehend beschriebenen Behandlungsmethode stehen.

Behandlungsmethode	Behandlungsmittel	Behandlungs bedingungen	Radioisotop	Zurückgewon nene Form
Chemische Oxydation	Metalloxyde (z. B. CuO, PtO2, PdO)	Erhitzen	Tritium	Wasser
Verbrennung unter elektrischer Entladung		Entladung	Tritium	Wasser
Gewöhnliche Verbrennung		Verbrennung	Tritium	Verbrennungs produkte
Chemische und physika lische Adsorption	Metalle, wie Titan, Zirkon, Uran und Erbium	Erhitzen	Tritium	Feststoffe
	Aktivkohle, molekular siebe, Silikagel, etc.	Normaltemperatur	Radioisotop (Flüssigkeit, Gas)	Feststoffe

Die vorstehend angegebenen Behandlungsmethoden können unter Anwendung der Behandlungsvorrichtung gemäß der Erfindung durchgeführt werden.

Wie in der Figur gezeigt ist, ist ein Arbeitskasten 51, in welchem eine Handhabungsvorrichtung 54 für ein Radioisotop angeordnet ist, mit einem Ventilationskasten 56 verbunden, in dem eine Behandlungsvorrichtung 57 für die Rückführung und Rückgewinnung angeordnet ist Außerdem ist der Ventilationskasten 56 mit einer Ventilationsvorrichtung verbunden. Die Behandlungsvorrichtung 57 ist mit Einrichtungen zum Rückführen eines fluiden Mediums; welches ein gasförmiges Radioisotop enthält, und Einrichtungen zur Rückgewinnung des Radioisotops ausgestattet Das in der Arbeitskasten 51 diffundierte Gas wird durch die Rückgewinnungsvorrichtung 60, die Falle 61 und die Leitung 62 mit Hilfe der Rückführungspumpe 5S rückgeführt Die Bezugsziffer 58 bedeutet ein Ventil und die Bezugsziffer 63 bedeutet einen Strömungsmesser Der Arbeitskasten wird vor der Inbetriebnahme durch öffnen der Tür 64 unter negativem Druck verschlossen die Ventilationsvorrichtung wird in Betrieb gesetzt, dei Druck wird mit Hilfe des Manometers 55 eingestellt und dann wird die Tür 64 geschlossen. Das System, welches das Ventil 58, die Pumpe 59, die Rückgewinnungsvor richtung 60, die Falle 61 und die Leitung 62 umfaßt, wird

hier als Behandlungsvorrichtung 57 zur Rückführung und Wiedergewinnung bezeichnet.

Nachdem das gasförmige Radioisotop behandelt und zurückgewonnen wurde, wird die Tür 64 des Arbeitskastens 51 geöffnet, um einen fluiden Strom, der ein außerordentlich verdünntes Gas unterhalb der Toleranzgrenze enthält, durch den oberen Teil des Ventilationskastens 56 strömen zu lassen. Das Abgas wird dann durch das Filter 65 geleitet und durch die Abgasleitungen 67 mit Hilfe der Pumpe 66 nach außen ι ο abgeführt. Die Bezugsziffer 52 bezeichnet ein Beobachtungsfenster, die Bezugsziffer 53 Arbeitshandschuhe, die Bezugsziffer 55 ein Manometer und die Bezugsziffer 68 einen Tisch.

Der Arbeiiskasten, die Behandlungsvorrichtung zur Rückführung und Wiedergewinnung und die Ventilationsvorrichtung können aus den dafür erhältlichen Vorrichtungen bestehen. Die in dem Arbeitskasten verwendeten Arbeitshandschuhe können durch eine automatisch gesteuerte künstliche Hand ersetzt werden. Vorzugsweise ist der Kasten 56 mit Handschuhen ausgestattet, so daß das Ventil 58, die Pumpe 59, die Rückgewinnungsvorrichtung 60, die Falle 61, Leitung 62 und der Strömungsmesser 63 gewünschtenfalls von Hand betätigt werden können. Es wird bevorzugt, daß die Falle 61 so ausgestaltet wird, daß ihr Inhalt nach der Behandlung wiedergewonnen oder ausgestreift werden kann. Auch die Anordnung der Zuführung und der Abführung in dem Kasten 51 und dem Ventilationskasten 56 muß so gewählt sein, daß die wirksame Durchführung in Betracht gezogen wird. Wasserleitungen, Gasleitungen, Abflußrohre, Leitungsdrähte und Rohrleitungen sowie die erforderlichen Verbindungseinrichtungen dafür können gewünschtenfalls vorgesehen werden, wie auch die üblichen Abzüge, Hauben und Handschuhkasten. Die Materialien, aus denen der Kasten 51 besteht, sind im Hinblick auf ihre Art nicht begrenzt, vorausgesetzt, daß sie luftdicht sind.

Die Vorrichtung gemäß der Erfindung hat folgende Vorteile:

1) Auch wenn die Behandlungsvorrichtung geringes Fassungsvermögen hat, so wird doch durch die Rückführung die Wirksamkeit der Behandlung in bemerkenswerter Weise erhöht

2) Selbst wenn bei Bruch der Apparatur eine große Menge gasförmiger Radioisotope ausströmt, werden diese durch die Falle aufgenommen, ohne daß sie direkt in den Raum oder nach außen abströmen.

3) In Verbindung mit dem unter 1) genannten Vorteil ist es nicht notwendigerweise erforderlich, eine Behandlungsvorrichtung mit hoher Wirksamkeit zu verwenden. Es kann eine billige Vorrichtung mit kleinen Abmessungen verwendet werden.

4) Bei der Behandlung von gasförmigem Tritium wird tritiertes Wasser mit hoher spezifischer Aktivität erhalten. Tritiertes Wasser kann als Ausgangsmaterial wiederverwendet werden.

5) Im Hinblick auf die Verhütung radioaktiver Verunreinigungen ist es wünschenswert, die radioaktiven Substanzen in den Laboratorien, falls möglich, zurückzugewinnen, selbst wenn der Gehalt an radioaktiven Substanzen in dem Abfall geringer als die Toleranzgrenze ist Im Hinblick darauf ist die erfindungsgemäße Haube sehr wirksam.

Die Erfindung wird nachstehend durch die folgenden Beispiele anhand der Zeichnung erläutert

40

45

50

55

60

65

Beispiel 1

Das Einfüllen von 100 Ci gasförmigem Tritium in eine mit einer zu markierenden Verbindung gefüllte Ampulle erfolgte mit Hilfe der üblichen Wilzbach-Vorrichtung zum Markieren in dem Arbeitskasten 51 (Figur) mit 500 I Innenvolumen, der unter einem Unterdruck von 60 mm H2O gegenüber dem Außendruck gehalten wurde. Nach Beendigung des Vorgangs nahm die Tritiumkonzentration in der Luft des Arbeitskastens 1,6 μΟΛ:πι³ an. Das bedeutet, daß 800 mCi gasförmiges Tritium in den Kasten diffundiert waren. Das verwendete Laboratorium ist mit einer Ventilationsvorrichtung mit einer Ventilationskapazität von 200 m³ pro Minute ausgerüstet, so daß während des Abführens von Abgas die durchschnittliche Konzentration um die Abzugsöffnung während 8 Stunden zu 8,3 · 10~⁶ μϋΐ/αη³ berechnet wird. Entsprechend den Gesetzen zum Verhindern von Strahlungsunfällen durch Radioisotope beträgt die maximal zulässige Konzentration im Durchschnitt während 8 Stunden in der Nähe des Abzugs 2 χ 10-⁷ μο/αη³. Aus diesem Grund darf das vorstehend erwähnte Abgas nicht in der angegebenen Verdünnung abgelassen werden, weil seine Konzentration die Toleranzgrenze weit überschreitet.

In der in der Figur gezeigten Vorrichtung ist dementsprechend die Rückgewinnungsvorrichtung 60 mit einem Quarzrohr von 20 mm Innendurchmesser versehen, in das 200 g CuO-Draht für die Elementaranalyse gefüllt wurden. Ein rückgeführter Strom von 25 l/min wurde durch die Pumpe 59 eingeführt, während die Rückgewinnungsvorrichtung 60 auf eine Temperatur von 450° C gebracht wurde und die Rückführung und die Behandlung 3 Stunden vorgenommen wurden. Dabei wurde das so gebildete tritierte Wasser in der Falle 61 aufgefangen, die aus Glas bestand und mit einem Gefriergemisch aus Trockeneis-Methanol gefüllt war.

Dann wurde die Tritiumkonzentration in der Luft innerhalb der geschlossenen Arbeitsbox 51 mit Hilfe einer lonenkammer gemessen. Dabei wurden Werte von 0,006 μΟ/αη³ oder 3 mCi erhalten. Wenn das verbliebene gasförmige Tritium von 3 mCi mit Hilfe der Ventilationsvorrichtung mit der vorstehend angegebenen Ventilationskapazität entfernt und verdünnt wurde, so betrug die durchschnittliche Konzentration während 8 Stunden in der Nähe des Abzugs 3 χ 10~⁸ μο/αη³, so daß gasförmiges Tritium mit einer Konzentration weit unterhalb der gesetzlichen Toleranzgrenze abgezogen und verdünnt werden konnte.

Wenn femer das in der Falle 6! aufgefangene tritierte Wasser mit Hilfe des Flüssigkeits-Szintillationsspektrometers gemessen und ausgezählt wurde, so wurde ein Wert von 725 mCi erhalten. 8,4 ml des tritierten Wassers haben eine Konzentration, die ausreicht um als Ausgangsmaterial für die Herstellung von markierten Verbindungen verwendet zu werden.

Außerdem wurde die Tritiumkonzentration in der Luft in der Umgebung der Vorrichtung (Figur) und innerhalb des Laboratoriums ständig mit Hilfe des Tritium-Meßgeräts überwacht Als Ergebnis wurde hierbei stets die natürliche Grundradioaktivität angezeigt

Beispiel 2

Da bei der Handhabung von gasförmigem Tritium im allgemeinen Glasapparaturen verwendet werden, ist in manchen Fällen das Austreten von Tritiumgas bei einem

Bruch der Apparatur zu befürchten. Dieses Beispiel wurde unter der Annahme durchgeführt, daß ein solcher Bruch der Apparatur eintritt.

Eine mit 2 Ci Tritiumgas gefüllte Ampulle wurde in der in Beispiel 1 angewendeten Arbeitsbox 51 zerbrochen, die im geschlossenen Zustand unter einem Unterdruck von 60 mm H2O betrieben wurde und das gasförmige Tritium diffundierte in die Box. Als Ergebnis davon nahm die Tritiumkonzentration in der Box 4 μο/ατι³ entsprechend einer Berechnung an. Zur Wiedergewinnung und Aufarbeitung des ausgetretenen gasförmigen Tritiums ist die Rückgewinnungsvorrichtung 60 mit einem Glasrohr von 20 mm Durchmesser versehen, das mit Asbest gefüllt war, auf dem 10 g PtO₂ aufgetragen waren. Die Rückführung und Behandlung wurden während 5 Stunden durchgeführt und das so gebildete tritierte Wasser wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 16 gewonnen. Wenn die Tritiumkonzentration in der Box 0,0024 μο/αη³ oder 1,2 mCi angenommen hatte, wurde die Klappe 64 geöffnet, um den Gasstrom durch eine Ventilationsvorrichtung zu leiten, die aus Filter 65, Leitung 67 und Pumpe 66 bestand.

Die durchschnittliche Tritiumkonzentration während 8 Stunden in der Nähe des Abzugs betrug 1,24 χ 10-⁸μΟ/αη³. Daher konnte ein Gas mit einer Konzentration weit unterhalb der gesetzlichen Grenze von 2 χ ΙΟ-⁷ μο/αη³ verdünnt und entfernt werden. Darüber hinaus wurden 8,1 ml tritiertes Wasser von 1,9Ci gewonnen, die selbstverständlich als Ausgangsmaterial zur Herstellung einer markierten Verbindung verwendbar sind.

Außerdem wurde die Tritiumkonzentration in der Luft um die Vorrichtung (Figur), in der das ausgetretene Tritium rückgeführt und behandelt wurde, und innerhalb des Laboratoriums ständig mit Hilfe des Tritium-Meßgeräts überwacht, wobei als Ergebnis lediglich die natürliche Grundradioaktivität angezeigt wurde.

Beispiel 3

Ein katalytisches Reduktionsgefäß, das markierte Stearinsäure-Η³ enthielt, wurde in den Arbeitskasten 51 (Figur) mit 50 1 Fassungsvermögen übergeführt und die Filtration zur Entfernung des Katalysators wurde in geschlossenem Zustand unter einem Unterdruck von 60 mm H₂O gegenüber dem Außendruck durchgeführt. Dabei diffundierte das instabil an dem Katalysator adsorbierte Tritium ab und die Konzentration an gasförmigem Tritium in dem Kasten nahm einen Wert von 8 μο/ΰπι³. Das bedeutet, daß 0,4 Ci Tritiumgas entwichen.

In der Rückgewinnungsvorrichtung 60 ist ein Quarzrohr von 20 mm Innendurchmesser vorgesehen, in dem Elektroden angeordnet sind und ein damit verbundenes Relais wird betrieben, so daß in Abständen von einer Sekunde mit Hilfe einer Tesla-Spule Entladungen stattfinden. Ein Kreislaufstrom in einer Rate von 5 l/min wurde durch die vorstehende Behandlungsvorrichtung geleitet und die Kreislaufführung und Behandlung wurden während 3 Stunden vorgenommen, wobei das gebildete tritierte Wasser in der Falle 61, die mit einem Trockeneis-Methanol-Kühlgemisch gefüllt war, aufgefangen wurde. Als die Tritiumkonzentration in dem Arbeitskasten 1,6 χ lO-^Ci/cm³ oder 0,8 mCi betrug, wurde die

■> Klappe 14 geöffnet, um einen Gasstrom durch die Ventilationsvorrichtung abzuleiten. Während 8 Stunden wurde in der Nähe des Abzugs eine durchschnittliche Tritiumkonzentration von 8,3 χ 10~⁹ μο/ΰπι³ gemessen, die wesentlich geringer war als die gesetzliche Grenze von 2 χ ΙΟ"⁷ μο/αη³. Außerdem wurden 2,4 ml tritiertes Wasser von 396 mCi gewonnen, die selbstverständlich als Ausgangsmaterial für die Herstellung einer markierten Verbindung anwendbar sind.
Außerdem wurde die Tritiumkonzentration der Luft

is in der Umgebung der Vorrichtung, in der das ausgetretene Tritium im Kreislauf geführt wird und behandelt wird und innerhalb des Laboratoriums kontinuierlich mit Hilfe eines Tritium-Meßgeräts überwacht, wobei nur die natürliche Grundradioaktivitat angezeigt wurde.

Beispiel 4

Um Natriumcarbonat-C¹⁴ unter Verwendung einer chemischen Waage abzuwiegen, die innerhalb des geschlossenen Arbeitskastens 51 mit 5001 Innenvolumen angeordnet war, erfolgte das Abwiegen von 100 μθ oder 12 mg mit Hilfe eines vibrierenden Spatels zehnmal unter einem Unterdruck von 60 mm H2O gegenüber dem Außendruck. Dabei trat kein Vibrieren der Waage aufgrund des Luftdrucks ein, weil die Luft im Inneren des Kastens sich in ruhigem Zustand befand. Darüber hinaus wurde die Oberflächen-Kontaminierung des Inneren des Arbeitskastens nach der Abstreifmethode nach Beendigung des Vorgangs mit

j5 Hilfe eines Flüssigkeitsszintillationsspektrometers gemessen, wobei praktisch nur die natürliche Grundradioaktivität gemessen wurde.

Im Hinblick auf diese Ergebnisse kann festgestellt werden, daß während des Betriebs praktisch keine Diffusion und kein Verstreuen der markierten Verbindung in den Arbeitskasten erfolgte.

Die Vorrichtung gemäß der Erfindung eignet sich besonders gut zur Durchführung des Verfahrens, das in der DE-OS 22 57 978 beschrieben ist

So wurden die Beispiele 6 bis 15 gemäß DE-OS 22 57 978 in dem in der Figur gezeigten Arbeitskasten 51 wiederholt, der unter einem Unterdruck gehalten wurde. Die Ergebnisse zeigten, daß keine Schwierigkeiten beim Handhaben der Glasgefäße und der Vorrichtung unter Vakuum auftraten. Das gasförmige Tritium wurde mit Hüte der unter Vakuum abgeschlossenen Gefäße oder Vorrichtung im doppelt abgeschlossenen Zustand gehalten und das gleiche gilt für die geschlossene Arbeitsbox, so daß das Bedienungspersonal das Tritium sicher handhaben konnte,-Außerdem wurde die Tritiumkonzentration der Luft in der Umgebung der Vorrichtung und innerhalb des Laboratoriums ständig mit Hilfe des Tritium-Meßgeräts überwacht, wobei gefunden wurde, daß kein Tritium austrat

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (10)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Entfernen und Rückgewinnen eines gasförmigen Radioisotops aus dem Gasraum eines hermetisch abgeschlossenen, unter Unterdruck stehenden Arbeitskastens, in dem eine Vorrichtung zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops angeordnet ist und aus dem das mit dem Radioisotop verseuchte Gas abgezogen, gereinigt und in den Arbeitskasten zurückgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das readioaktiv verseuchte Gas aus dem Gasraum des Arbeitskastens (51) in eine in einem Ventilationskasten angeordnete, an sich bekannte Vorrichtung (60) zur Gewinnung des gasförmigen Radioisotops, in der dieses in an sich bekannter Weise aus dem Gasstrom entfernt wird, ;ind von dort aus zurück in den Arbeitskasten (51) geführt wird und daß das gereinigte Gas aus dem Arbeitskasten (51) über den Gasraum des Ventilationskastens (56) in die Atmosphäre geleitet wird

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entfernende und zurückzugewinnende gasförmige Radioisotop Tritium ist und daß dieses in der Vorrichtung (60) zur Gewinnung des Isotops durch Reaktion mit einem Reaktionsmittel zu tritiertem Wasser umgesetzt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionsmittel ein Metalloxid, insbesondere Kupferoxid, Platinoxid oder Palladiumoxid verwendet wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Vorrichtung (60) zur Gewinnung des gasförmigen Radioisotops dieses durch Adsorption an einem Adsorptionsmittel gewonnen wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Adsorptionsmittel ein Metall, insbesondere Titan, Zirkon, Erbium oder Uran verwendet wird.

6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Adsorptionsmittel Aktivkohle, ein Molekularsieb oder Silicagel verwendet wird.

7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zu entfernende und rückzugewinnende gasförmige Radioisotop Tritium ist und daß dieses in der Vorrichtung (60) zur Gewinnung des Radioisotops mit Hilfe einer elektrischen Entladung zu tritiertem Wasser oxidiert und aufgefangen wird.

8. Vorrichtung zum Entfernen und Rückgewinnen eines gasförmigen Radioisotops aus dem Gasraum eines hermetisch abgeschlossenen, unter Unterdruck stehenden Arbeitskastens, in dem eine Vorrichtung zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops angeordnet ist, und wobei ein Abzug des mit dem Radioisotop verseuchten Gases, seine Reinigung und Rückführung in den Arbeitskasten vorgesehen ist, nach Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Arbeitskasten (51) über Ventile (58) mit einer an sich bekannten Vorrichtung (60) zur Wiedergewinnung des gasförmigen Radioisotops in Verbindung steht, die in einem Ventilationskasten (56) angeordnet ist, wobei der Gasraum des Arbeitskastens (51) mit dem Gasraum des Ventiolationskastens (56) über eine verschließbare Klappe (64) in Verbindung steht und der Ventilationskasten (56) mit einem Filter (65) und einer Abgasleitung (67) versehen ist.

9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die in dem Arbeitskasten (51)

angeordnete Vorrichtung (54) zur Handhabung des gasförmigen Radioisotops ein unter Vakuum verschlossenes Gefäß zur Herstellung einer radioaktiv markierten Verbindung oder eine unter Vakuum abgeschlossene Vorrichtung zum Zudosieren und Abfüllen eines gasförmigen Radioisotops ist.

10. Vorrichtung nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung (60) zur Widergewinnung des gasförmigen Radioisotops ein Gefäß, das ein zur Reaktion mit Tritium unter Bildung von tritiertem Wasser befähigtes Reaktionsmittel, sowie eine Falle zum Auffangen des tritierten Wassers, oder ein Adsorptionsmittel zur Adsorption des gasförmigen Radioisotops, enthält, darstellt