DE4029222C1 - Economical and efficient tritium sepn. - involves passing gas to molten electrodes to ionise molecules, wash tower for absorption and condensate prodn. - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.The invention relates to a method for eliminating Tritium from a gas stream and a device for Performing this procedure.
In der Patentliteratur ist das Problem des Ausscheidens von Tritium bzw. Tritiumwasser aus einem Gasstrom in den verschiedensten technischen Bereichen zu finden.The problem in the patent literature is the excretion of Tritium or tritium water from a gas stream in the most varied to find technical areas.
Die ältere nachveröffentlichte Patentanmeldung DE-PS 39 30 420 betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom im Rahmen der Entsorgung von radioaktiven Abfällen. In einem ersten Schritt oxidiert man das Tritium zu Tritiumwasser durch Erhitzung des Gasstromes auf 1000°C. Im zweiten Schritt absorbiert man das Tritiumwasser, wobei man zumindest eine Stufe vorsieht, in der man den Gasstrom in Form von kleinen Gasbläschen von unten in eine Wassersäule einperlt. Die Vorrichtung besteht hierbei aus folgenden, zwecks Leitung des Gasstromes über Schlauchleitungen miteinander verbundenen Einheiten:The older post-published patent application DE-PS 39 30 420 relates to a method and an apparatus for the elimination of tritium from a gas stream within the scope of the Disposal of radioactive waste. In a first step the tritium is oxidized to tritium water by heating the Gas flow to 1000 ° C. In the second step you absorb the tritium water, providing at least one step, in which the gas flow in the form of small gas bubbles from bubbled into a water column below. The device exists here from the following, for the purpose of directing the gas stream over Hose lines connected units:
- - einer Oxidationseinrichtung zur Oxidation des Tritiums in Form eines elektrisch heizbaren Reaktionsrohres,- An oxidation device for the oxidation of the tritium in Form of an electrically heatable reaction tube,
-
- einer Apparatur zur Absorption des Tritiumwassers mit
- - einem Waschturm zum Absorbieren des Tritiumwassers mit einem darin enthaltenen Siebboden zur Erzeugung kleiner Gasbläschen,
- - einer Kühlstrecke für den Gasstrom, wobei das entstehende Kondensat in den Waschturm läuft, und/oder eine Kühlung für den Waschturm, und aus
- - einer oder mehreren Gaswaschflaschen mit wasserbindenden Chemikalien und/oder einem Molekularsieb zur Trocknung des Gasstromes.
- a washing tower for absorbing the tritium water with a sieve bottom contained therein for producing small gas bubbles,
- - A cooling section for the gas stream, the resulting condensate running into the wash tower, and / or cooling for the wash tower, and from
- - One or more gas washing bottles with water-binding chemicals and / or a molecular sieve for drying the gas stream.
Die US-PS 42 79 875 zeigt eine Möglichkeit zur Ausscheidung von Tritium aus bestrahlten Kernbrennstofftabletten. Bei diesem Verfahren oxidiert man die Brennstofftabletten mit Hilfe von Stickoxiden, bis der Brennstoff zu einem feinen Pulver zerfallen ist. Mit dem Zerfall des Brennstoffes erzielt man die Freisetzung des eingeschlossenen Tritiums. Im Anschluß hieran wird das Tritium zu Tritiumwasser oxidiert. Nach einer Abkühlung wird das Tritiumwasser aufgefangen.The US-PS 42 79 875 shows a possibility for excretion of tritium from irradiated nuclear fuel pills. At In this process, the fuel tablets are also oxidized Help with nitrogen oxides until the fuel turns into a fine Powder has disintegrated. Achieved with the decay of the fuel the release of the trapped tritium. in the Following this, the tritium is oxidized to tritium water. After cooling, the tritium water is collected.
Die DE-OS 31 27 132 betrifft die Entsorgung von radioaktiven, organischen Abfallstoffen vermischt mit radioaktivem Wasser. Derartige radioaktive Abfälle fallen typischerweise bei Reinigungsoperationen an Kühlsystemen von Kernreaktoren an. Das Verfahren sieht vor, daß man die o. g. radioaktiven, organischen Abfallstoffe mechanisch zerkleinert, um so eine Suspension von durch radioaktive Substanzen kontaminierten, organischen Materialien in kontaminiertem Wasser zu erzielen. Unter hohem Druck, hohen Temperaturen und unter Zugabe von Sauerstoff läßt man die organischen Abfallstoffe oxidieren. Durch das Entweichen der Verbrennungstemperatur (z. B. CO₂) und durch teilweises Verdampfen von Wasser erzielt man einen kompakten, leicht entsorgbaren, radioaktiv angereicherten Schlamm, bestehend aus dem verbleibenden Anteil an Wasser, radioaktiven Substanzen und Resten an organischen Materialien. Zwecks der Ausscheidung des Tritiums wird der Gasstrom durch Aktivkohle-Betten und Titan-Schwämme geleitet. DE-OS 31 27 132 relates to the disposal of radioactive, organic waste mixed with radioactive water. Such radioactive waste is typically generated Cleaning operations on cooling systems of nuclear reactors. The procedure provides that the above-mentioned. radioactive, organic Waste mechanically crushed to create one Suspension of contaminated by radioactive substances to achieve organic materials in contaminated water. Under high pressure, high temperatures and with the addition of Oxygen is allowed to oxidize the organic waste. By escaping the combustion temperature (e.g. CO₂) and partial evaporation of water gives you one compact, easily disposable, radioactive enriched Sludge, consisting of the remaining portion of water, radioactive substances and residues of organic materials. For the purpose of excreting the tritium, the gas flow passed through activated carbon beds and titanium sponges.
Die EP-OS 03 07 306-A 1 beschreibt ein Verfahren zur Behandlung von mit Tritiumwasser kontaminierten organischen Feststoffabfällen, welche in Form von Handschuhen oder Kartonschachteln in Kernkraftwerken anfallen. Die radioaktiven Abfälle werden mit Wasserdampf in Berührung gebracht, wodurch ein Teil des in den Abfällen enthaltenen Tritiumwassers extrahiert wird. Der somit mit Tritiumwasser angereicherte Wasserdampf wird kondensiert und der Entsorgung zugeführt.EP-OS 03 07 306-A 1 describes a method for treatment of organic solid waste contaminated with tritium water, which in the form of gloves or cardboard boxes incurred in nuclear power plants. The radioactive waste are brought into contact with water vapor, causing part of the tritium water contained in the waste is extracted becomes. The water vapor thus enriched with tritium water is condensed and disposed of.
Durch die EP-OS 02 04 634-A 1 ist ein Enttritiierungsverfahren für radioaktive Abfälle in Form von metallenen Apparateteilen aus Kernkraftwerken bekanntgeworden. Die mit Tritium kontaminierten Behälter, Rohre, Ventile werden herbei geschmolzen, wodurch die in der Abfallmasse enthaltenen Gase ausgeschieden und von einem Gasstrom aufgenommen werden. Hierdurch werden kompakte, leicht zu entsorgende Schmelzbarren erzeugt, deren Tritiumgehalt beträchtlich reduziert ist.EP-OS 02 04 634-A 1 is a de-initiation process for radioactive waste in the form of metal apparatus parts became known from nuclear power plants. The one with tritium contaminated containers, pipes, valves are melted, whereby the gases contained in the waste mass excreted and taken up by a gas stream. This makes compact, easily disposable ingots generated, the tritium content is considerably reduced.
Die DE-PS 38 35 846 zeigt ein Tritium-Filtersystem am Beispiel des Experimentierens in Handschuhboxen.DE-PS 38 35 846 shows a tritium filter system using the example of experimenting in glove boxes.
Bezüglich der Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom stimmen die beiden letztgenannten Schriften darin überein, daß man das im Gasstrom enthaltene Tritium mittels eines Oxidationskatalysators zu Tritiumwasser oxidiert. Hierzu weist der Gasstrom den für die Oxidation notwendigen Sauerstoff auf. Die Nachteile eines Oxidationskatalysators liegen im hohen Preis, in der Störanfälligkeit und im hohen Raumbedarf.Regarding the excretion of tritium from a gas stream do the latter two writings agree, that the tritium contained in the gas stream by means of a Oxidation catalyst oxidized to tritium water. For this the gas stream has the oxygen necessary for the oxidation on. The disadvantages of an oxidation catalyst are in the high price, in the susceptibility to malfunction and in the high space requirement.
Hinsichtlich der Absorption des entstandenen Tritiumwassers ist die Verwendung zweier regenerierbarer Molekularsiebe beschrieben. With regard to the absorption of the tritium water formed describes the use of two regenerable molecular sieves.
Da aus Sicherheitsgründen nahezu die gesamte Feuchtigkeit einschließlich des Tritiumwassers aufgenommen werden muß, fallen die kostenträchtigen Molekularsiebe großvolumig dimensioniert aus.Because almost all moisture for safety reasons including the tritium water, the costly molecular sieves have large dimensions out.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bezüglich der Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom eine wirtschaftliche und effiziente Lösung zur Oxidation des Tritiums und zur nachfolgenden Absorption des Tritiumwassers aufzuzeigen.The invention has for its object with regard to the elimination of tritium from a gas stream is an economical one and efficient solution for the oxidation of tritium and subsequent absorption of the tritium water.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch das in Anspruch 1 vorgeschlagene Verfahren und die hierfür entwickelte Vorrichtung entsprechend dem Anspruch 5 gelöst.This object is achieved according to the invention in claim 1 proposed method and the device developed for this solved according to claim 5.
Die mit der Erfindung erzielten Vorteile liegen in der kostengünstigen und überaus wirkungsvollen Konzeption zur Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom.The advantages achieved with the invention lie in the cost-effective and extremely effective conception for elimination of tritium from a gas stream.
Mit der Ionisierung des Gasstromes in einem elektrischen Feld entsprechend dem Anspruch 1 erzielt man eine sehr energiesparende und sichere Überführung von Tritiumgas in tritiumhaltiges Wasser.With the ionization of the gas flow in an electrical field According to claim 1, a very energy-saving is achieved and safe conversion of tritium gas into tritium containing Water.
Mit der Einperlung des Gasstromes von unten in eine Wassersäule erreicht man, daß einfach und kostengünstig der überwiegende Anteil des Tritiumwassers aus dem Gasstrom absorbiert wird.With the bubbling of the gas flow from below into a water column one achieves that the majority is simple and inexpensive Portion of the tritium water absorbed from the gas stream becomes.
Das Wasser der Wassersäule mit dem darin angesammelten Tritiumwasser kann anschließend durch Zugabe von Zement als Kristallwasser gebunden werden und als "spezifiziertes Tritium" in dichte Behälter in konzentrierter Form endgelagert werden. The water of the water column with the tritium water collected in it can then be added by adding cement Water of crystallization are bound and as "specified tritium" finally stored in sealed containers in concentrated form will.
Mit der erfindungsgemäßen Ionisierung des Gasstromes und der Einperlung in eine Wassersäule lassen sich auch große Aktivitätsmengen verarbeiten.With the ionization of the gas stream and the Bubbling into a water column can also cause large amounts of activity to process.
Die kennzeichnenden Merkmale des Anspruches 2 lösen auf einfache, aber sichere Weise die Aufgabe, das Tritiumwasser nahezu vollständig aus dem Gasstrom zu absorbieren.The characterizing features of claim 2 solve simple, but surely the task, the tritium water absorb almost completely from the gas stream.
Durch die Zugabe von Propanol gemäß dem Unteranspruch 3 verringert sich beim Einperlen der Gasblasendurchmesser, wodurch das Tritiumwasser des Gasstromes leichter von der Wassersäule aufgenommen wird.Reduced by the addition of propanol according to subclaim 3 when bubbling in the gas bubble diameter, which the tritium water of the gas stream easier from the water column is recorded.
Die Spülung mit einem Wasserstoff enthaltenden Gas vor Beginn des Verfahrens zur Ausscheidung von Tritium gemäß den Merkmalen des Anspruches 4 bewirkt, daß die Anlagenteile für alle Wasserstoff- und Wasserreaktionen abgesättigt sind, so daß radioaktives Tritium sich nicht in der Anlage anreichert.The flushing with a gas containing hydrogen before starting the tritium excretion method according to the characteristics of claim 4 causes the system parts for everyone Hydrogen and water reactions are saturated, so that radioactive tritium does not accumulate in the system.
Die kennzeichnenden Merkmale des Anspruches 5 beschreiben die apparative Ausgestaltung der Vorrichtung zur Ausscheidung von Tritium aus einem Gasstrom.The characterizing features of claim 5 describe the Apparatus design of the device for the excretion of Tritium from a gas stream.
Mit der aufgezeigten Ausbildung der Reaktionsstrecke läßt sich in kompakter Bauweise ohne komplizierte Vorrichtungsteile die Ionisierung des Gasstromes realisieren. Da im Waschturm, welcher die erste Absorptionsstufe bildet, der weitaus größte Teil des Tritiumwassers absorbiert wird, werden nur kleinvolumige Gaswaschflaschen bzw. Molekularsiebe benötigt.With the design of the reaction path shown compact design without complicated device parts realize the ionization of the gas flow. Since in Wash tower, which forms the first absorption stage, the by far the largest part of the tritium water is absorbed only small-volume gas wash bottles or molecular sieves needed.
Beispielhaft wird die Erfindung an Hand von Zeichnungen beschrieben. The invention is described by way of example with reference to drawings.
Es zeigt dieIt shows the
Fig. 1 die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Oxidation des Tritiums und zur Absorption des Tritiumwassers, Fig. 1, the device according to the invention for oxidizing the tritium and for the absorption of tritium water,
Fig. 2 die Verwendung der Erfindung für die Entsorgung von mit Tritium kontaminierten Materialien, Fig. 2 shows the use of the invention for the disposal of contaminated materials with tritium,
Fig. 3 eine Ergänzung zur Fig. 2 bezüglich der Gaszuführungsapparatur, Fig. 3 is a supplement to FIG. 2 with respect to the gas supply apparatus,
Fig. 4 ein weiteres Anwendungsgebiet der Erfindung, wobei es sich speziell um die Entsorgung von gasgefüllten Tritiumlichtquellen handelt. Fig. 4 shows a further area of application of the invention, which is specifically the disposal of gas-filled tritium light sources.
In der Fig. 1 sind die einzelnen Einheiten der erfindungsgemäßen Vorrichtung dargestellt. Über die Schlauchverbindung 29 gelangt der tritiumhaltige Gasstrom, welcher auch den für die Oxidation des Tritiums notwendigen Sauerstoff enthält, zur Reaktionsschleuse 30. Diese Reaktionsschleuse 30 besteht aus einem schlauchartig geformten Glaskörper 34, worin zwei, z. B. aus Wolfram gefertigte Elektroden 31 und 32 eingeschmolzen sind. Mittels des Transformators 33 werden die angeschlossenen Elektroden 31 und 32 mit Hochspannung beaufschlagt. Die Elektronen gewinnen zwischen den Elektroden im elektrischen Feld Bewegungsenergie. Der Zusammenstoß von energiereichen Elektronen mit Gasmolekülen bewirkt die Ionisierung des Gasstromes verbunden mit der erfindungsgemäßen Oxidation des Tritiums zu Tritiumwasser. Die Reaktionsschleuse 30 ist mit einem Wasserkühler 35 versehen, welcher den Glaskörper 34 umschließt. Dieser Wasserkühler 35 schützt den Glaskörper 34 vor den örtlich auf kleinstem Raum auftretenden hohen Temperaturen der Elektroden 31 und 32. Im Anschluß an die Reaktionsschleuse 30 schließt sich ein kleinvolumiges Aufnahmegefäß 36 für einen Katalysator an, welcher aus Platinasbest oder einem ähnlichen Material bestehen kann. Die Anwesenheit eines Katalysators kann den Wirkungsgrad bezüglich der Oxidation zu Tritiumwasser erhöhen. Durch eine optimierte Auslegung der Reaktionsschleuse kann man jedoch völlig auf den Einsatz eines Katalysators verzichten.In FIG. 1, the individual units of the device according to the invention are shown. The gas stream containing tritium, which also contains the oxygen necessary for the oxidation of the tritium, reaches the reaction lock 30 via the hose connection 29 . This reaction lock 30 consists of a tubular glass body 34 , in which two, for. B. electrodes 31 and 32 made of tungsten are melted. The connected electrodes 31 and 32 are subjected to high voltage by means of the transformer 33 . The electrons gain kinetic energy between the electrodes in the electrical field. The collision of high-energy electrons with gas molecules causes the ionization of the gas stream combined with the oxidation of the tritium to tritium water according to the invention. The reaction lock 30 is provided with a water cooler 35 which surrounds the glass body 34 . This water cooler 35 protects the glass body 34 from the high temperatures of the electrodes 31 and 32 which occur locally in the smallest space. The reaction lock 30 is followed by a small-volume receptacle 36 for a catalyst, which can be made of platinum asbestos or a similar material. The presence of a catalyst can increase the efficiency of oxidation to tritium water. Thanks to an optimized design of the reaction lock, the use of a catalyst can be completely dispensed with.
Weiter gelangt der Gasstrom mit dem Tritiumwasserdampf über die Schlauchleitung 39 zur Apparatur 40, worin das Tritiumwasser absorbiert wird. Zwecks Erzeugung kleiner Gasbläschen perlt man den Gasstrom über einen Siebboden 42 in die Wassersäule des Waschturmes 41. Beim Hochsteigen der Gasbläschen kühlen diese ab und geben das Tritiumwasser-Kondensat an die Wassersäule ab. Um das Tritiumwasser möglichst vollständig an die Wassersäule abzugeben, sind folgende Punkte zu beachten:Furthermore, the gas stream with the tritium water vapor passes through the hose 39 to the apparatus 40 , in which the tritium water is absorbed. In order to generate small gas bubbles, the gas stream is bubbled through a sieve plate 42 into the water column of the washing tower 41 . When the gas bubbles rise, they cool down and release the tritium water condensate to the water column. In order to release the tritium water as completely as possible to the water column, the following points must be observed:
- - Die Wassersäule muß hoch genug gewählt werden, damit die Tritiumwasser-Moleküle genügend Zeit haben, in die Wassersäule überzugehen.- The water column must be chosen high enough so that the Tritium water molecules have enough time in the water column to pass over.
- - Der Gasblasendurchmesser muß möglichst klein gewählt werden. Dies kann zunächst durch die Wahl eines geeigneten Siebbodens 42 mit einer entsprechenden Porengröße geschehen und außerdem durch die Zumischung von Propanol ins Wasser des Waschturmes 41.- The gas bubble diameter must be as small as possible. This can be done first by choosing a suitable sieve plate 42 with an appropriate pore size and also by adding propanol to the water of the wash tower 41 .
- - Die Temperatur muß niedrig gewählt werden, damit möglichst hohe Mengen an Kondensat anfallen. Hierzu wurde eine Kühlstrecke 44 unmittelbar im Anschluß an den Waschturm 41 eingebaut, wobei das entstehende Kondensat zurück in den Waschturm 41 läuft.- The temperature must be selected to be low so that the highest possible amounts of condensate are produced. For this purpose, a cooling section 44 was installed immediately after the washing tower 41 , the condensate formed running back into the washing tower 41 .
Um das restliche Tritiumwasser nahezu vollständig aus dem Luftstrom zu absorbieren, werden zur Lufttrocknung Gaswaschflaschen 45 und 46 eingesetzt, welche beispielsweise mit Blaugel und Molekularsieb gefüllt sein können. Das mit Tritiumwasser belastete Blaugel und Molekularsieb kann in der Vorrichtung selbst regeneriert werden. Hierzu wird getrocknete und erhitzte Luft in das beispielsweise zu regenerierende Blaugel geleitet, wodurch dessen Feuchtigkeit entzogen wird. Der so angefeuchtete und tritiumwasserhaltige Luftstrom wird anschließend über den Waschturm 41 und über die verbleibende Gaswaschflasche geleitet.In order to almost completely absorb the remaining tritium water from the air stream, gas washing bottles 45 and 46 are used for air drying, which can be filled with blue gel and molecular sieve, for example. The blue gel and molecular sieve contaminated with tritium water can be regenerated in the device itself. For this purpose, dried and heated air is led into the blue gel to be regenerated, for example, whereby its moisture is extracted. The air stream thus moistened and containing tritium water is then passed over the washing tower 41 and over the remaining gas washing bottle.
Die Fig. 2 zeigt eine vorteilhafte Verwendung der zuvor beschriebenen Erfindung, bei der es um die Entsorgung von mit Tritium kontaminierten Materialien geht. Bei dieser Anwendung der Erfindung liegt das Ziel darin, Tritium so aus radioaktiven Abfällen auszuscheiden, daß die weitestgehend von Tritium befreiten Abfälle aufgrund sehr niedriger Kontaminationswerte ohne Sonderbehandlung gelagert werden können. Fig. 2 shows an advantageous use of the invention described above, which involves the disposal of materials contaminated with tritium. In this application of the invention, the aim is to separate tritium from radioactive waste in such a way that the tritium-free waste can be stored without special treatment due to the very low contamination values.
Der dargestellten Vorrichtung liegen dabei grob gegliedert folgende Verfahrensschritte zugrunde:The device shown is roughly structured based on the following procedural steps:
- - Aufbereitung eines Sauerstoff enthaltenden Gasstromes zwecks Spülung der Anlagenteile,- Preparation of a gas stream containing oxygen for rinsing the system parts,
- - Freisetzung des Tritiums aus den Materialien und Aufnahme des Tritiums durch den Gasstrom,- Release of the tritium from the materials and absorption the tritium through the gas flow,
- - erfindungsgemäße Oxidation des freigesetzten Tritiums zu Tritiumwasser,- Oxidation of the tritium released according to the invention Tritium water,
- - erfindungsgemäße Absorption des Tritiumwassers aus dem Gasstrom, absorption according to the invention of the tritium water from the gas stream,
- - Erzeugung eines geringen Unterdruckes und Erzielung des notwendigen Gasdurchsatzes,- Generation of a slight negative pressure and achievement of the necessary gas throughput,
- - Messung und Registrierung des Tritiumgehaltes vor dem Austritt des Gasstromes ins Freie.- Measurement and registration of the tritium content before exiting of the gas flow to the outside.
Auf die vorhergehenden Verfahrensschritte entsprechend der schematisch dargestellten Vorrichtung näher eingehend, ist zunächst die Gaszuführungsapparatur 10 dargestellt, worin der zur Spülung notwendige Gasstrom aufbereitet und gemessen wird. Über 12 wird Umgebungsluft mit darin enthaltenem Sauerstoff angesaugt. Vor dem Bestücken der Anlage mit radioaktiven, nichtmetallischen Abfällen kann zusätzlich zur Luft über 11 Wasserstoff zugegeben werden, um die Anlage für Wasserstoffreaktionen abzusättigen.The gas supply apparatus 10 , in which the gas flow necessary for purging is processed and measured, is shown first in more detail on the preceding method steps in accordance with the schematically illustrated device. Ambient air with oxygen contained therein is drawn in via 12 . Before equipping the system with radioactive, non-metallic waste, more than 11 hydrogen can be added to the air to saturate the system for hydrogen reactions.
Der so aufbereitete Luftstrom gelangt über die Schlauchleitung 19 zum heizbaren Aufnahmebehälter 20, welcher als gasdichter Ofen ausgeführt ist. In diesem Aufnahmebehälter 20 werden die tritiumhaltigen Materialien über mehrere Stunden hinweg bei 300-600°C erhitzt. Ein vorteilhafter Temperatur- Zeitablauf ergibt sich, wenn man die radioaktiven Abfälle zunächst 8 Stunden lang auf 350°C und anschließend 3 Stunden lang auf 500°C erhitzt. Durch dieses vorsichtige Erhitzen oxidieren und zersetzen sich selbst radioaktive, nichtmetallische Abfälle in Form von Kunststoffen oder Leuchtfarben ohne größere Rauchbildung, wobei aber nahezu vollständig das Tritium aus den Abfällen entweicht und vom Gasstrom aufgenommen wird. Um trotz der geringen Rauchbildung ein Verschmutzen der Anlage auszuschließen, wird zusätzlich im Aufnahmebehälter selbst oder im Anschluß daran der Luftstrom mittels Steinwolle gefiltert.The air flow prepared in this way passes via the hose line 19 to the heatable receiving container 20 , which is designed as a gas-tight furnace. In this receptacle 20 , the tritium-containing materials are heated at 300-600 ° C for several hours. An advantageous temperature-time sequence is obtained if the radioactive waste is first heated to 350 ° C. for 8 hours and then to 500 ° C. for 3 hours. This careful heating means that even radioactive, non-metallic waste in the form of plastics or fluorescent paints oxidize and decompose without the formation of large amounts of smoke, but the tritium escapes almost completely from the waste and is absorbed by the gas flow. In order to prevent the system from becoming contaminated despite the low smoke formation, the air flow is additionally filtered in the receptacle itself or subsequently, using rock wool.
Über die Schlauchleitung 29 gelangt der mit Tritium angereicherte Luftstrom zur Reaktionsschleuse 30, in der die Oxidation des Tritiums stattfindet. The air flow enriched with tritium passes via the hose line 29 to the reaction lock 30 , in which the oxidation of the tritium takes place.
Anschließend gelangt der Luftstrom mit dem darin dampfförmig enthaltenen Tritiumwasser über die Schlauchleitung 39 zur Apparatur 40, in der Tritiumwasser aus dem Gasstrom absorbiert wird zum Zwecke der Endlagerung.The air stream with the tritium water contained therein in vapor form then passes via the hose line 39 to the apparatus 40 , in which tritium water is absorbed from the gas stream for the purpose of final storage.
Über die Schlauchleitung 49 gelangt der nahezu tritiumfreie Luftstrom zur Pumpe 50, welche für den nötigen Gasdurchsatz und für den nötigen Unterdruck in der Anlage sorgt, damit bei Undichtigkeiten der Anlage kein Tritium entweichen kann. Hierzu eignet sich eine Membranpumpe in Verbindung mit einem in Reihe geschalteten Regelventil mit Bypass zwecks Durchflußregelung.The almost tritium-free air flow reaches the pump 50 via the hose line 49 , which ensures the necessary gas throughput and the necessary negative pressure in the system, so that no tritium can escape in the event of leaks in the system. A diaphragm pump is suitable for this in connection with a control valve with bypass connected in series for the purpose of flow control.
Bevor der Luftstrom über die Schlauchleitung 59 ins Freie gelangt, wird mittels eines Tritiummonitors 60 der Rest- Tritiumgehalt im Luftstrom gemessen und registriert.Before the air flow reaches the outside via the hose line 59 , the residual tritium content in the air flow is measured and registered by means of a tritium monitor 60 .
Ergänzend zur Fig. 2 zeigt die Fig. 3 Einzelheiten zur Gaszuführungsapparatur 10. Hierbei wird über den Trichter 14 Umgebungsluft über die Zufuhr 12 angesaugt. Zwecks Absättigung für Wasserstoffreaktionen kann vor Beginn des Verfahrens zur Ausscheidung von Tritium zusätzlich Wasserstoff über die Zufuhr 11 über ein der Dosierung dienendes Einperlgefäß 13 zur Trichteröffnung des Trichters 14 geleitet werden. Das Rotameter 15 zeigt den Gasdurchfluß an. Anschließend trocknet man den Gasstrom, damit die Luftfeuchtigkeit des Gasstromes nicht den Flüssigkeitsstand der Wassersäule und somit die Abfallmenge erhöht. Hierzu dienen zwei Gaswaschflaschen 16 und 17, wobei die erste Flasche beispielsweise mit Blaugel und die zweite Flasche mit einem Molekularsieb gefüllt sind. Durch die Wahl von zwei Gaswaschflaschen besteht die Möglichkeit, daß bei Erschöpfung einer Flasche diese ausgewechselt werden kann, während die andere Flasche die Lufttrocknung übernimmt. In addition to FIG. 2, FIG. 3 shows details of the gas supply apparatus 10 . In this case, ambient air is drawn in via the feed 12 via the funnel 14 . For the purpose of saturation for hydrogen reactions, additional hydrogen can be passed via the feed 11 via a bubbler 13 serving for dosing to the funnel opening of the funnel 14 before the start of the process for excreting tritium. The rotameter 15 indicates the gas flow. The gas stream is then dried so that the humidity of the gas stream does not increase the liquid level of the water column and thus the amount of waste. Two gas wash bottles 16 and 17 are used for this purpose, the first bottle being filled with Blaugel for example and the second bottle with a molecular sieve. By choosing two gas wash bottles, there is the possibility that if one bottle is exhausted, it can be replaced while the other bottle takes over the air drying.
Sowohl das Blaugel als auch das Molekularsieb kann leicht regeneriert werden durch Erhitzen in einem Ofen, wodurch die Feuchtigkeit ausgetrieben wird. Als Unterdruckanzeige 18 dient ein mit Öl gefülltes U-Rohr, das in einem Auffangbehälter steht. Damit kann die Unterdruckanzeige gleichzeitig als Überdrucksicherung genutzt werden.Both the blue gel and the molecular sieve can be easily regenerated by heating in an oven, which expels the moisture. A U-tube filled with oil, which stands in a collecting container, serves as the vacuum indicator 18 . This means that the vacuum indicator can also be used as a pressure relief device.
Die Fig. 4 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel der Erfindung, wobei speziell gasgefüllte Tritiumlichtquellen (GTLQ) zur Entsorgung anstehen. Bei diesen GTLQ handelt es sich um verschlossene, mit Tritiumgas gefüllte Glaskörper, deren Innenflächen mit einer Leuchtschicht bedeckt sind. Aufgrund der Beta-Strahlung des Tritiums wird die Leuchtschicht zur Lichtquelle. Verwendung finden GTLQ z. B. in Visieren oder Skalen oder für Markierungszwecke. FIG. 4 shows a further embodiment of the invention, in which specially g T asgefüllte ritium l maybe q OURCES (GTLQ) awaiting disposal. These GTLQ are closed glass bodies filled with tritium gas, the inner surfaces of which are covered with a luminous layer. Due to the tritium beta radiation, the luminescent layer becomes a light source. Find GTLQ z. B. in sights or scales or for marking purposes.
Die Vorrichtung zur Entsorgung der GTLQ stimmt mit der Vorrichtung entsprechend den Fig. 2 und 3 (1. Anwendungsbeispiel) weitestgehend überein. Daher werden nachfolgend nur die unterschiedlichen Merkmale zum 1. Anwendungsbeispiel weiterführend behandelt. Hierbei wird von folgenden Punkten ausgegangen:The device for disposal of the GTLQ largely corresponds to the device according to FIGS . 2 and 3 (1st application example). Therefore, only the different features of the first application example are dealt with in more detail below. The following points are assumed:
- - Alle Anlagenteile sind abgesättigt gegen Reaktionen mit Wasserstoff bzw. Wasser aufgrund einer durchgeführten Spülung mit einem Wasserstoff enthaltenden Gasstrom.- All parts of the system are saturated against reactions with Hydrogen or water due to a carried out Flushing with a gas stream containing hydrogen.
- - Der in der Gaszuführungsapparatur 10 aufbereitete Sauerstoff enthaltende Gasstrom gelangt über das Ventil 28 direkt zur Reaktionsschleuse 30, und aufgrund der geschlossenen Ventile 26 und 27 ist das nachfolgend noch näher beschriebene Einschlußgefäß 22 überbrückt.- The oxygen-containing gas stream processed in the gas supply apparatus 10 passes directly to the reaction lock 30 via the valve 28 , and because of the closed valves 26 and 27 , the containment vessel 22 described in more detail below is bridged.
- - Weiter gelangt der Gasstrom von der Apparatur 40 zur Absorption des Tritiumwassers über die Pumpanlage 50 entlang dem Tritiummonitor 60 ins Freie.- Furthermore, the gas flow from the apparatus 40 for the absorption of the tritium water via the pump system 50 along the tritium monitor 60 to the outside.
Ausgehend von den zuvor genannten Punkten liegen die Besonderheiten zur Behandlung der GTLQ in folgenden Verfahrensschritten:The special features are based on the points mentioned above for the treatment of GTLQ in the following procedural steps:
- - Einbringung der zu entsorgenden GTLQ in das Einschlußgefäß 22, welches einen abgerundeten Boden aufweist (Ventile 26 und 27 geschlossen),Introduction of the GTLQ to be disposed of into the containment vessel 22 , which has a rounded bottom (valves 26 and 27 closed),
- - gasdichte Schließung des Einschlußgefäßes mittels des Deckels 23 unter Verwendung einer Dichtung,gas-tight closure of the containment vessel by means of the cover 23 using a seal,
- - Zerstörung der Glaskörper der GTLQ mittels der Stahlkugel 25 aufgrund von taumelartig durchzuführenden Bewegungen am Einschlußgefäß 22,Destruction of the glass body of the GTLQ by means of the steel ball 25 due to tumbling movements on the containment vessel 22 ,
- - Freisetzung des Tritiums aufgrund der Zerstörung der Glaskörper in den Raum des Einschlußgefäßes 22,Release of the tritium due to the destruction of the vitreous into the space of the containment vessel 22 ,
- - Öffnung der Ventile 26 und 27, wodurch in die Reaktionsschleuse ein Tritium enthaltender Gasstrom einströmt,Opening of the valves 26 and 27 , as a result of which a gas stream containing tritium flows into the reaction lock,
- - erfindungsgemäße Ausscheidung des Tritiums aus dem Gasstrom.- Tritium excretion from the gas stream according to the invention.
Für den Fall, daß die an den Glasscherben der Glaskörper anhaftende Leuchtschicht mit Tritium kontaminiert ist, verfährt man nach dem gleichen Verfahren wie beim zuvor angesprochenen 1. Verwendungsbeispiel der Erfindung. Mit Hilfe der Pilzheizhaube 24 arbeitet das Einschlußgefäß 22 bei geöffneten Ventilen 26 und 27 und geschlossenem Ventil 28 als heizbarer Aufnahmebehälter entsprechend dem 1. Verwendungsbeispiel, wobei durch die Erhitzung der Materialien auf 300-600°C das Tritium aus den Leuchtschichten entweicht. In the event that the luminescent layer adhering to the broken glass of the glass body is contaminated with tritium, the procedure is the same as for the previously mentioned first example of use of the invention. With the help of the mushroom heating hood 24 , the containment vessel 22 works with open valves 26 and 27 and closed valve 28 as a heatable receptacle according to the first example of use, the tritium escaping from the luminescent layers by heating the materials to 300-600 ° C.
Neben den zuvor gezeigten Beispielen, welche sich mit der Entsorgung von tritiumhaltigen Abfällen befassen, läßt sich die Erfindung auch in anderen Bereichen einsetzen, wo man Tritium aus einem Gasstrom ausscheidet. Beispielsweise kann die Erfindung im Rahmen der Unterdruckerzeugung in Kernkraftwerken verwendet werden, um den ins Freie führenden Gasstrom vom Tritium zu reinigen.In addition to the examples shown above, which deal with the Disposal of tritium-containing waste can be dealt with use the invention in other areas where one Tritium excretes from a gas stream. For example the invention in the context of negative pressure generation in nuclear power plants be used to the gas flow leading outdoors to clean the tritium.
Bezugszeichenliste:Reference symbol list:
10 Gaszuführungsapparatur
11 Zufuhr von Wasserstoff
12 Zufuhr von Luft
13 Einperlgefäß
14 Trichter
15 Rotameter
16 Gaswaschflasche mit Blaugel
17 Gaswaschflasche mit Molekularsieb
18 Unterdruckanzeige und Überdrucksicherung
19 Schlauchverbindung
20 Apparatur zur Tritiumfreisetzung
21 Heizbarer Aufnahmebehälter
22 Einschlußgefäß
23 Deckel mit Dichtung
24 Pilzheizhaube
25 Stahlkugel
26 Ventil
27 Ventil
28 Ventil
29 Schlauchverbindung
30 Reaktionsschleuse
31, 32 Elektroden
33 Transformator
34 Glaskörper
35 Wasserkühler
36 Aufnahmegefäß für einen Katalysator
40 Apparatur zur Absorption des Tritiumwassers
41 Waschturm
42 Siebboden
44 Kühlstrecke
45 Gaswaschflasche mit Molekularsieb
46 Gaswaschflasche mit Blaugel
49 Schlauchverbindung
50 Pumpe
59 Schlauchverbindung
60 Tritiummonitor 10 gas supply apparatus
11 Hydrogen supply
12 Air supply
13 bubbler
14 funnels
15 rotameters
16 gas wash bottle with Blaugel
17 Gas wash bottle with molecular sieve
18 Vacuum gauge and overpressure protection
19 hose connection
20 Tritium release apparatus
21 Heated receptacle
22 containment vessel
23 Lid with seal
24 mushroom heating hood
25 steel ball
26 valve
27 valve
28 valve
29 hose connection
30 reaction lock
31, 32 electrodes
33 transformer
34 vitreous
35 water cooler
36 receptacle for a catalyst
40 Tritium water absorption apparatus
41 wash tower
42 sieve plate
44 cooling section
45 gas wash bottle with molecular sieve
46 gas wash bottle with Blaugel
49 hose connection
50 pump
59 Hose connection
60 tritium monitor
Claims (7)
- a1) das im Gasstrom enthaltene Tritium zu Tritiumwasser oxidiert,
- b1) das Tritiumwasser aus dem Gasstrom absorbiert,
- a1) the tritium contained in the gas stream is oxidized to tritium water,
- b1) absorbs the tritium water from the gas stream,
- a2) daß man das Tritium oxidiert durch Ionisierung des Gasstromes mittels elektrischer Energie, wobei der Gasstrom den für die Oxidation des Tritiums notwendigen Sauerstoff enthält,
- b2) das Tritiumwasser absorbiert, wobei man zumindest eine Stufe vorsieht, in der man den Gasstrom in Form von kleinen Gasbläschen von unten in eine Wassersäule einperlt.
- a2) that the tritium is oxidized by ionizing the gas stream by means of electrical energy, the gas stream containing the oxygen necessary for the oxidation of the tritium,
- b2) absorbs the tritium water, providing at least one stage in which the gas stream in the form of small gas bubbles is bubbled into a water column from below.
- b3) daß man im Verfahrensschritt b2) des Anspruches 1 vor oder hinter dem Eingreifen den Gasstrom abkühlt und das Kondensat in die Wassersäule leitet
- b4) oder die Wassersäule selbst abkühlt, und
- c) anschließend in einer nachgeschalteten Stufe den Gasstrom trocknet durch wasserbindende Chemikalien und/oder durch ein Molekularsieb.
- b3) that in process step b2) of claim 1 the gas stream is cooled before or after the intervention and the condensate is passed into the water column
- b4) or the water column cools itself, and
- c) then in a downstream stage, the gas stream dries through water-binding chemicals and / or through a molecular sieve.
- b5) daß im Verfahrensschritt b2) des Anspruches 1 das in der Wassersäule enthaltene Wasser 0,5%- 1% Propanol enthält.
- b5) that in process step b2) of claim 1 the water contained in the water column contains 0.5% - 1% propanol.
- d1) einer Oxidationseinrichtung zur Oxidation des Tritiums,
- e1) einer Apparatur zur Absorption des Tritiumwassers mit einem Molekularsieb,
- d1) an oxidation device for oxidizing the tritium,
- e1) an apparatus for absorbing the tritium water with a molecular sieve,
- d2) die Oxidationseinrichtung als Reaktionsschleuse (30) ausgebildet ist, wobei die Reaktionsschleuse (30) mit Hochspannung beaufschlagbare Elektroden (31, 32) aufweist,
- e2) die Apparatur (40) zur Absorption des Tritiumwassers
aus
- - einem Waschturm (41) zum Absorbieren des Tritiumwassers mit einem darin enthaltenen Siebboden (42) zur Erzeugung kleiner Gasbläschen,
- - einer Kühlstrecke (44) für den Gasstrom, wobei das entstehende Kondensat in den Waschturm (41) läuft, und/oder eine Kühlung für den Waschturm, und aus
- - einer oder mehreren Gaswaschflaschen (45, 46) mit wasserbindenden Chemikalien und/oder einem Molekularsieb zur Trocknung des Gasstromes
- besteht.
- d2) the oxidation device is designed as a reaction lock ( 30 ), the reaction lock ( 30 ) having electrodes ( 31, 32 ) that can be subjected to high voltage,
- e2) the apparatus ( 40 ) for absorbing the tritium water
- a washing tower ( 41 ) for absorbing the tritium water with a sieve bottom ( 42 ) contained therein for producing small gas bubbles,
- - A cooling section ( 44 ) for the gas stream, the resulting condensate running into the wash tower ( 41 ), and / or cooling for the wash tower, and from
- - One or more gas washing bottles ( 45, 46 ) with water-binding chemicals and / or a molecular sieve for drying the gas stream
- consists.
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19904029222 DE4029222C1 (en) | 1990-09-14 | 1990-09-14 | Economical and efficient tritium sepn. - involves passing gas to molten electrodes to ionise molecules, wash tower for absorption and condensate prodn. |
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| DE4210831C1 (en) * | 1992-04-01 | 1993-07-22 | Siemens Ag, 8000 Muenchen, De | Removing tritium from cool trap of liq. metal cooled reactor - resulting in final mixing and storage of tritium water with cement forming concete |
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