DE2617676A1 - Verfahren zum entfernen radioaktiver korrosionsprodukte von den innenflaechen eines kernreaktors - Google Patents
Verfahren zum entfernen radioaktiver korrosionsprodukte von den innenflaechen eines kernreaktorsInfo
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Description
DIPL. ING. R. HOLSEK
PHILIPPINE -WEtSKB-STRASSB 14 8000 AUOSBUItG
TELEFON 516475 TELKX 533 2 02 pttol d
W. 799
Augsburg, den 21. April 1976
Westinghouse Electric Corporation, Westinghouse Building, Gateway Center, Pittsburgh, Allegheny County,
Pennsylvania 15222, V.St.A.
Verfahren zum Entfernen radioaktiver Korrosionsprodukte von den Innenflächen eines Kernreaktors
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen radioaktiver Korrosionsprodukte von den Innenflächen eines
Kernreaktors, wobei Druck und Temperatur des kontinuierlich weiter durch den Reaktor zirkulierten Kühlmittels herabgesetzt werden.
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Während des Betriebs eines Kernreaktors erzeugt der im Reaktor ablaufende Spaltvorgang radioaktive Spaltgase
und radioaktive Spaltprodukte, wie beispielsweise Jod 131 und 133, Caesium 134 und 137, Molybdän 99, Xenon 133, und
aktiviert bestimmte Reaktorkonstruktionswerkstoffe, beispielsweise durch Umformung von Nickel in Kobalt 58 und dgl., und
diese Stoffe müssen aus dem Kühlmittel entfernt werden, bevor eine Reaktorbrennstofferneuerung stattfinden kann« Da die
Temperatur und der Druck des Reaktorkühlmittels während der Vorbereitung für die Brennstofferneuerung herabgesetzt
werden, werden diese Spaltgase und Spaltprodukte freigesetzt und gelangen in das Kühlmittel. Diese Freisetzung endigt
bald nach der Beendigung des AbkühlVorgangs.
Das Reaktorkühlsystem muß dann von den Spaltgasen gereinigt werden, bevor der Deckel des Reaktorbehälters
abgenommen werden kann, um die Möglichkeit des Entweichens von Spaltgasen in die Atmosphäre auszuschließen. In gleicher
Weise ist die Entfernung von Spaltprodukten erforderlich, um die Kontaminierung des in der Reaktormulde befindlichen
Wassers und der zugeordneten Systemkomponenten auf ein Minimum zu verringern. Da Standardverfahren zur Entfernung
der Spaltgase und Spaltprodukte angewendet werden, sind Techniken zum Auffangen der Spaltgase entwickelt worden.
Die Spaltprodukte in Ionenformen werden zweckmäßig mittels
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bekannter, auf Ionenaustausch beruhender Reinigungsverfahren entfernt.
Nachdem Druck und Temperatur des Kühlmittels herabgesetzt sind und Sauerstoff in das Kühlwasser zugesetzt worden ist,
wird Kobalt 58, welches während des Reaktorbetriebs in einem
starken Strahlungsfeld durch Aktivierung von Nickel erzeugt worden ist, von den Innenflächen des Reaktors freigesetzt
und löst sich schnell in dem kalten, mit Sauerstoff angereicherten Kühlwasser auf. Dieses hochintensive
radioaktive Isotop macht die Brennstofferneuerung zeitraubend, da Schutzmaßnahmen getroffen werden müssen, um
seine Entfernung herbeizuführen. Seine Konzentration muß auf einen sehr niedrigen Wert herabgesetzt werden, bevor
der Brennstofftransport beginnen kann.
Anders als einige andere Arten von radioaktiven Stoffen wird Kobalt 58 äußerst leicht in das Kühlmittel
freigesetzt, wenn das Wasser kalt ist und eine kleine Menge Sauerstoff enthält. Die gegenwärtig angewandten
Verfahren zur Sauerstoffanreicherung des Kühlmittels im geschlossenen Reaktor erfordern die Verringerung der
Wasserstoffkonzentration im Kühlmittel auf etwa M cirr
pro kg oder darunter und die Entleerung des Reaktors bis
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auf etwa ein Drittel des Gesamtvolumens, wobei Stickstoff
in den durch den Kühlmittelabfluß entstehenden leeren
Raum eingefüllt wird. Sodann wird Luft durch den leeren Raum hindurchgepumpt, um so viel Sauerstoff wie möglich
auf das Kühlwasser zu übertragen. Diese Sauerstoffübertragung in das Wasser ergibt eine ausreichende Sauerstoffanreicherung,
welche dann bewirkt, daß Nickel und Kobalt sich in der Lösung auflösen.
Der Hauptnachteil dieses Verfahrens liegt darin, daß etwa 24 Stunden erforderlich sind, um eine ausreichende
Sauerstoffanreicherung zu erzielen, da die Luft während des Sauerstoffanreicherungsvorgangs nur mit einem kleinen
Teil des Kühlmittels in Berührung kommt und eine Kühlmittelumwälzung im System nicht möglich ist, nachdem eine Teilentleerung
stattgefunden hat. Diese Zeitspanne ist insbesondere dann von Bedeutung, wenn dieser Vorgang bei Reaktoren
ausgeführt werden muß, die für eine Brennstofferneuerungszeit von sieben Tagen oder weniger ausgelegt sind. Die
Sauerstoffanreicherung des Kühlmittels und die Entfernung von Kobalt 58, Nickel und anderen radioaktiven Stoffen
benötigen dann etwa 25 % der für die Reaktorbrennstofferneuerung vorgesehenen Zeit. Es ist daher offensichtlich,
daß eine Reduzierung der Zeit für das Verfahren zur Ent-
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■s·
fernung der radioaktiven Stoffe beträchtlichen Einfluß auf die Reaktorstillstandszeit hat, was wiederum zur
Minimierung der Kosten der elektrischen Einrichtung beiträgt. Außerdem bringt diese Zeitersparnis die Möglichkeit eines
höheren Gewinns des Kraftwerks, wenn der Reaktor in Betrieb ist.
Alternativ dazu kann die direkte Injektion von Luft oder reinem Sauerstoff in das Reaktorkühlsystem anstelle
der überströmung der Kühlmitteloberfläche bei langen und verhältnismäßig lockeren Brennstofferneuerungszeiten
annehmbar sein, da eine längere Zeitspanne zur Erzielung des gewünschten Grades der Sauerstoffanreicherung
erforderlich ist. Jedoch können dabei Blasen unter dem Reaktorbehälterdeckel oder in Pumpen oder anderen Geräten
auftreten und Luftpropfen bilden, die vom Standpunkt 'es Betriebs her zu beanstanden sind. Da Wasserstoff im System
vorhanden ist, kann die Einleitung von gasförmigem Sauerstoff außerdem zur Bildung eines gefährlichen brennbaren
Gemisches führen, wenn in die Atmosphäre entlüftet wird und das Gemisch zufällig zündfähigen Bedingungen ausgesetzt
wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs dargelegten Art so zu verbessern, daß eine
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schnelle und gründliche Säuerstoffanreicherung des
Reaktorkühlmittels bei abgeschalteter kalter Anlage erzielt
wird, um die Freisetzung radioaktiver Produkte in das Kühlmittel vor dem öffnen des Reaktors für Brennstofferneuerungs-
oder Reparaturzwecke herbeizuführen.
Im Sinne der Lösung dieser Aufgabe ist ein solches Verfahren gemäß der Erfindung dadurch gekennzeichnet, daß
dem Kühlmittel eine Lösung zugesetzt wird, die einen größeren Sauerstoffgehalt als Wasser aufweist und die Auflösung der
Korrosionsprodukte im Kühlmittel bewirkt, daß weiter der Kühlmitteldruck auf Atmosphärendruek herabgesetzt wird und
daß das die Korrosionsprodukte enthaltende Kühlmittel zwecks Entfernung der Korrosionsprodukte durch einen
Demineralisator geleitet und das so dekontaminierte Kühlmittel wieder in den Reaktorkühlkreislauf zurückgeleitet
wird.
Kurz zusammengefaßt, werden die oben erwähnten Nachteile
der bekannten Verfahren gemäß der Erfindung dadurch beseitigt, daß anstatt eines Gases eine Lösung mit hohem
Sauerstoffgehalt in das Reaktorkühlmittel eingeleitet wird, nachdem dessen Temperatur und Druck im Zuge der Vorbereitung
der vorzunehmenden Reaktorbrennstofferneuerung oder von Reparaturen herabgesetzt worden sind. Der Sauerstoff in
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der Lösung beschleunigt die Freisetzung von Kobalt 58 und
anderen radioaktiven Produkten von den inneren Reaktorflächen, damit diese Stoffe früh während der Anlagenabkühlung
im kalten, mit Sauerstoff angereicherten Kühlmittel aufgelöst werden und folglich die Entfernung dieser Stoffe
mittels Ionenaustauscher ermöglicht wird, bevor die Entleerung des Reaktors stattfindet. Durch die Anwendung des
erfindungsgemäßen Verfahrens kann eine Einsparung von
etwa einem halben Tag der Brennstofferneuerungszeit eines siebentägigen Brennstofferneuerungsprogrammes erzielt werden.
Während der Betriebszeit eines kommerziellen Kernreaktors wird das Kühlmittel mit einem Druck von etwa
16O kp/cm durch den Reaktor hindurchgepumpt und die Wärme aus dem Spaltvorgang hebt seine Temperatur auf etwa
32O°C an. Ein Teil dieser Wärme wird an einen Dampferzeuger abgegeben und das Kühlmittel wird dann zwecks Wideraufheizung
in den Reaktor zurückgeleitet. Bei fortgeschrittenem Ausbrennen des Reaktorbrennstoffs muß der Brennstoff
erneuert werden, damit weiterhin diese Kühlmitteltemperatur- und -Druckcharakteristik erzielt wird.
Zur Vorbereitung der Brennstofferneuerung des Reaktors wird eine Borlösung in das Reaktorkühlmittel eingeleitet,
dessen Druck dann herabgesetzt und dessen Temperatur auf
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etwa 60°C reduziert wird, während das Re aktorkühl sy stein
noch geschlossen gehalten wird. Wie oben erwähnt, werden während der Systemabkühlung und der Druckverminderung
Spaltgase und Spaltprodukte in das Kühlmittel freigesetzt, die während des normalen Reaktorbetriebs erzeugt werden,
und diese Freisetzung endigt gewöhnlich nach Beendigung der Abkühlung. Wegen der Gefährlichkeit der Strahlung
sowohl der Spaltgase als auch der ionenförmigen Endprodukte muß das Kühlmittel bis zu vorgeschriebenen Grenzwerten
gereinigt werden, damit der Strahlungspegel nach dem öffnen des Reaktorsystems zur Atmosphäre hin nur noch minimal ist„
Dazu werden geeignete Einrichtungen zum Auffangen der Gase verwendet und die Spaltprodukte werden mittels mit
Ionenaustausch arbeitenden Reinigungseinrichtungen entfernt.
Vor der Brennstofferneuerung muß eine Anzahl wichtiger Elemente aus dem Kühlmittel entfernt werden, insbesondere
Kobalt 58 zusammen mit natürlichem Nickel 58, Mangan 54,
Kobalt 60, Molybdän 99 und andere radioaktive Produkte, die von Oberflächen der Reaktorkonstruktionsteile in das
Kühlmittel freigesetzt werden. Die Erfindung beinhaltet ein Verfahren zur Herbeiführung der Freisetzung dieser
Stoffe von den Oberflächen der Reaktorkonstruktionsteile in das Kühlmittel, so daß die Entfernung dieser Stoffe aus
dem System schnell erfolgen kann.
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V-. ι
Die während vieler Brennstofferneuerungsabschaltungen
erhaltenen chemischen Kühlmitteldaten haben eine starke Korrelation zwischen der Anwesenheit von Sauerstofformen
im Kühlmittel und der Löslichkeit von Nickel in einer kalten, mit Bor versetzten Kühlmittelumgebung gezeigt.
Kobalt 58, welches einen Teil der Nickelmatrix darstellt, wird durch die (η, ρ)-Nuklearreaktion, dQh. durch Neutronenbeschuß
von natürlichem Nickel 58, erzeugt und wird gleichzeitig mit Nickel in das Reaktorkühlmittel freigesetzt.
Nickel erscheint in Reaktoren in Form von Legierungen oder anderen Werkstoffen, die zum Schweißen und für tragende
Konstruktionsteile von Brennelementen und für andere Konstruktionstei.le verwendet werden, welche den gr jen
hydraulischen Kräften des Kühlmittels widerstehen müssen, wenn dieses während des normalen Betriebs durch den Reaktor
hindurchzirkuliert wird. Ss ist nunmehr bekannt, daß die Freisetzung von Kobalt 58 und anderen radioaktiven Korrosionsprodukten in das Kühlmittel auftritt, wenn das Kühlmittel
kalt ist, d.h. eine Temperatur von etwa 60°C aufweist, und mit Sauerstoff angereichert ist. Die Temperaturverringerung
erfolgt während des normalen AbkühlVorgangs vor der Brennstofferneuerung,
und zur Einleitung des Sauerstoffs in das Kühlmittel zwecks Sauerstoffanreicherung ist schon eine
Anzahl von Verfahren angewandt worden. Die Nachteile der Verwendung von sauerstoffhaltig^ Gasen oder reinen Sauerstoffs
INSPECTED
'JlO -
sind bereits oben erläutert worden. Es hat sich jedoch gezeigt, daß eine Lösung mit hohem Sauerstoffgehalt,
beispielsweise Wasserstoffperoxid, gegenüber Gasen sehr zu bevorzugen ist, da es eine vollständige und schnelle
Auflösung der Neutronenaktivierungsprodukte im Reaktor, insbesondere Kobalt 58, bewirkt, welches in einer kalten,
mit Bor versetzten Kühlmittelumgebung löslich isto Außerdem
ermöglicht Wasserstoffperoxid eine schnellere und leichter
steuerbare Sauerstoffanreicherung und ist außerdem leicht
erhältlich und handhabbar.
Zur Ausführung des Verfahrens zur Entfernung von Spalterasen und radioaktiven Spaltprodukten aus dem Kühlmittel
wird der Reaktordruck herabgesetzt und die Temperatur, wie oben erwähnt, auf etwa 60°C verringert«, Die Temperatur-
und Druckverringerung ermöglicht das Freisetzen von Spaltprodukten, welche entfernt werden, wenn das Kühlmittel durch an
das System angeschlossene Gasabscheider und Demineralisatoren zirkuliert wird. Dabei wird die Kühlmittelzirkulation fortgesetzt
und es werden fortlaufend Proben entnommen und analysiert, bis die Wasserstoffkonzentration zeigt, daß
das Kühlmittel bis auf weniger als 4 cm pro kg entgast
worden ist. Aus der in der Verarbeitung dieser radioaktiven Komponenten bei im Betrieb befindlichen Kernkraftwerken
gewonnenen Erfahrung ist es bekannt, daß während der
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borRui ι η?η7
ORIGINAL INSPECTED
-XA'
Abkühlperiode und der folgenden Wasserstoffentgasung eine
langsame Freisetzung von Kobalt 58 auftritt, was den
Aufbau von radiolytisch erzeugtem Wasserstoffperoxid ermöglicht. Es wird jedoch nur eine kleine Menge Kobalt
freigesetzt, weshalb die Notwendigkeit der Injektion einer Sauerstoffträgersubstanz in das Kühlmittel zur
Beschleunigung des FreiSetzungsvorgangs besteht.
Die am besten geeignete Zeit für die Zugabe des Wasserstoffperoxids zwecks Sauerstoffanreicherung des
Kühlmittels ist unmittelbar nachdem die Abkühlung bis auf eine Systemtemperatur von etwa 6O0C fortgeschritten ist,
der Druck herabgesetzt ist und das System vollständig mit einer festen Wassermenge gefüllt ist. Das System wird
sodann wieder bis auf 28 atü unter Druck gesetzt, um die sofortige Zirkulation des Wasserstoffperoxids nach seiner
Zusetzung mittels der Reaktorkühlmittelpumpen zu ermöglichen, Nachdem das System wieder unter Druck gesetzt ist, wird
das Wasserstoffperoxid in die chemischen Zugabetanks eingegeben, aus welchen es in die Reaktorprimärkühlschleife
gepumpt wird. Wenn die Zusätze aus dem chemischen Zugabetank in den Ladepumpensaugstutzen gepumpt werden, sollte die
Ladepumpenfördermenge 3^2 bis 38O Liter pro Minute betragen,
um die Wasserstoffperoxidlösung weiter zu verdünnen, bevor sie in die Reaktorprimärkühlschleife eintritt.
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ORIGINAL INSPECTED''
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Die Restkonzentration des Wasserstoffperoxids im
Kühlmittel zur Erzielung der Löslichkeit zugänglicher Nickelquellen beträgt etwa 2 ppm. Für eine Standardanlage
mit drei Schleifen mit einem Volumen von 2,59 x ICr 1
sind zur Herstellung dieser Konzentration 520 g Wasserstoffperoxid erforderlich. Die im System befindliche Wasserstoffmenge
hat jedoch einen Bezug zur einzuleitenden Wasserstoffperoxidmenge, wenn angenommen wird, daß Wasserstoffperoxid
mit übrigem, im Kühlmittel befindlichem Wasserstoff entsprechend der vereinfachten Reaktionsgleichung
+ H2O2 = 2H2O
reagiert. Es ist ersichtlich, daß ein Mol Wasserstoff mit einem Mol Wasserstoffperoxid auf der Grundlage 1 : 1
reagiert und als Folge davon den Wasserstoffperoxidzusatz teilweise verbraucht. Bei einer Wasserstoffrestkonzentration
von 5 cnr pro kg zur Zeit der H20p-Zugabe würde die molare
-4 Konzentration des Wasserstoffs 2,23 x 10 Mol betragen.
Eine 2-ppm-Lösung von H3O2 wäre äquivalent 0,585 χ 10~ Mol.
Es wären also 8 ppm Wasserstoffperoxid erforderlich, um die Verluste infolge Reaktion mit Wasserstoff auszugleichen.
Weitere 2 ppm, also ein Gesamtzusatz von 10 ppm, sind erforderlich, um eine minimale Restkonzentration von 2 ppm
Wasserstoffperoxid sicherzustellen. Falls kein Wasserstoff
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ORIGINAL INSPECTED
vorhanden ist, ist eine Restkonzentration von 10 ppm gleichermaßen wirksam und beeinflußt die Entfernung der
radioaktiven Produkte nicht nachteilig.
Wenn die Wasserstoffperoxidzusätze aus dem chemischen Zugabetank in das System gepumpt werden, sollte die
Ladepumpenfördermenge 342 bis 38Ο Liter pro Minute betragen.
Wenn die Zugabegeschwindigkeit der Wasserstoffperoxidlösung auf 1,9 Liter pro Minute gedrosselt wird, erfolgt eine
beträchtliche Verdünnung der 5 £igen (Gewichtsprozent) Lösung beim Eintritt in den Ladepumpenstrom von 38Ο Liter
pro Minute und der Vermischung mit diesem.
Konzentr. im Druckstutzen nach Zugabe (mg/1) =
_ (Konzo in Zugabe mg/1) (Zugabegeschw. l/min)
(Strömgsgeschw. im Druckstutzen l/min)
„ (S χ 1(T mg/1) (1.9 l/min)
3,42 χ 102 l/min
= 2,97 x 102 mg/1 = 297 ppm
- 13 609847/0297
Folglich wird die Konzentration des HpO2 im Ladepumpendruckstutzen
durch die gedrosselte Zugabegeschwindigkeit auf weniger als 300 ppm verringert. Die zur Zugabe von
H-Op in das System erforderliche Zeit beträgt bei einer
Zugabegeschwindigkeit von 1,9 Liter pro Minute etwa eine Stunde.
Der Zusatz von Wasserstoffperoxid bewirkt eine prompte Freisetzung von Kobalt 58 und anderen radioaktiven Produkten
von den inneren Reaktorflächen in das Kühlmittel. Wenn das Kühlmittel durch normalerweise in das System geschaltete
Demineralisatoren zirkuliert wird, werden die radioaktiven Ionen vom Demineralisator absorbiert und es wird gereinigte
Flüssigkeit in das Reaktorsystem zurückgeleitet.
Es hat sich gezeigt, daß natürliches Nickel 58, die Vorstufe von Kobalt 58, in identischer Weise wie Kobalt
freigesetzt wird. Andere Aktivierungsprodukte werden während der Abkühlperiode freigesetzte Mangan 5^ wird während der
Abkühlung in das Kühlmittel freigesetzt, jedoch wird gewöhnlich schon ein großer Teil des Mangans vor der
Wasserstoffperoxidzugabe freigesetzt, und zwar in der gleichen Weise wie Kobalt 58. Seine Konzentration ist
gewöhnlich eine Größenordnung geringer als diejenige von Kobalt 58. Wenn das Oxidationsmittel zugesetzt wird, tritt
609847/0297
26 17B 7G
ein weiteres Ansteigen der Aktivität des Mangans 5*1 auf,
ist jedoch gewöhnlich geringer als frühere Freisetzungen. Dieses Isotop spricht viel geringer auf die Wasserstoffperoxidzugabe
an und wird schnell durch die Ionenaustauschreinigung
aus dem Kühlmittel entfernt. Kobalt 60 wird ebenfalls während der Abkühlperiode freigesetzt und ein
Auftragen der Kobalt-60-Daten zeigt, daß die Freisetzungsform identisch derjenigen bei Kobalt 58 ist. Molybdän 99 ist
zusätzlich zum oben Gesagten ein Spaltprodukt, welches sich vermutlich auf den Oberflächen der Reaktorkonstruktion
niederschlägt, wenn es während des Reaktorbetriebs aus Brennstäben entwichen ist, und stellt ein weiteres durch
die Wasserstoffperoxidzugabe beeinflußtes Radioisotop dar.
Die obige Beschreibung bezieht sich zur Erläuterung der Erfindung auf eine spezifische Größe eines Reaktorkühlsystems
von 270 m , in welches eine gewisse Menge Wasserstoffperoxid eingeleitet wird. Es ist jedoch klar,
daß die Erfindung in gleichem Maße bei kleineren und größeren Reaktorsystemen anwendbar ist und daß zahlreiche
Abwandlungen im Rahmen der Erfindung möglich sind.
- 15 609847/0297
Claims (4)
- 2 6 i 76 7Patentansprüche■^Verfahren zum Entfernen radioaktiver Korrosionsprodukte von den Innenflächen eines Kernreaktors, wobei Druck und Temperatur des kontinuierlich weiter durch den Reaktor zirkulierten Kühlmittels herabgesetzt werden, dadurch gekennzeichnet, daß dem Kühlmittel eine Lösung zugesetzt wird, die einen größeren Sauerstoffgehalt als Wasser aufweist und die Auflösung der Korrosionsprodukte im Kühlmittel bewirkt, daß weiter der Kühlmitteldruck auf Atmosphärendruck herabgesetzt wird und daß das die Korrosionsprodukte enthaltende Kühlmittel zwecks Entfernung der Korrosionsprodukte durch einen Demineralisator geleitet und das so dekontaminierte Kühlmittel wieder in den Reaktorkühlkreislauf zurückgeleitet wird.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die genannte Sauerstofflösung im wesentlichen Wasserstoffperoxid enthält.
- 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Wasserstoffperoxid als Lösung in Wasser mit einer Geschwindigkeit von etwa 0,5 Liter pro Minute in einen- 16 609847/0297Reaktorkühlmittelstrom von etwa 100 Liter pro Minute eingeleitet wird und daß das Kühlmittel zirkuliert wird, bis eine Konzentration von etwa 300 ppm an der Einleitungsstelle erzielt ist, und daß danach die Einleitungsgeschwindigkeit verringert und derart gesteuert wird, daß eine Restkonzentration von 2 ppm Wasserstoffperoxid im gesamten zirkulierenden Kühlmittel des Reaktors erzeugt wird.
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß der Druck des Kühlmittels auf etwa 28 kp/cm und seine Temperatur auf etwa 60°C herabgesetzt werden, bevor im Kühlmittel die sauerstoffhaltige Lösung zugesetzt wird.- 17 609847/0297
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