DE3940401A1 - Verfahren und anordnung zum vermindern des iodgehalts in einer salpetersauren kernbrennstoffloesung - Google Patents
Verfahren und anordnung zum vermindern des iodgehalts in einer salpetersauren kernbrennstoffloesungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Vermindern des
Iodgehalts einer bei einem Auflösungsprozeß in einer Auf
arbeitungsanlage für abgebrannte Brennelemente aus Kernreak
toren entstehenden salpetersauren Kernbrennstofflösung, die
einem Extraktionsprozeß zum Trennen der gelösten Stoffe
zugeführt wird, wobei Iod in einem Abgassystem zurückgehalten
wird. Dies ist deswegen wichtig, weil zur Einhaltung des
Emissionsgrenzwertes für aktives Iod-129 eine sichere und
kontrollierbare Rückhaltung von mehr als 99% des jährlich mit
den abgebrannten Brennelementen in den Aufarbeitungsprozeß
eingebrachten Gesamtiodgehalts erforderlich ist.
Bei einem zur Zeit vorgesehenen Verfahren wird das Iod während
eines Auflösungsprozesses von in den Brennelementen enthaltenen
Kernbrennstoffen und Spaltprodukten in Salpetersäure durch
den Einsatz von hochwirksamen Silbernitratfiltern in einem
Auflöserabgassystem zurückgehalten. Dabei wird ein Rückhalte
faktor des austreibbaren Iods von mindestens 1000 erreicht,
d. h. daß etwa ein Promille des eingebrachten Gesamtiodgehalts
die Silbernitratfilter passiert. Von dem in der Kernbrenn
stofflösung verbleibenden Restiodgehalt von etwa 1% des
eingebrachten Gesamtiodgehalts wird in einem Behälterabgas
system im Bereich des Extraktionsprozesses ein Rückhaltefaktor
für Iod von etwa 10 erreicht, so daß insgesamt der vorgegebene
Emissionsgrenzwert eingehalten wird. Allerdings wird mit
diesem Verfahren der Grenzwert lediglich erreicht, jedoch nicht
unterschritten.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, während des
bestimmungsgemäßen Betriebs einer derartigen Aufarbeitungs
anlage mit einem energiesparenden Verfahren ohne Behinderung
des Aufarbeitungsprozesses diesen Grenzwert mit einem
Sicherheitsabstand zuverlässig zu unterschreiten.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß nach dem
Auflösungsprozeß und vor dem Extraktionsprozeß zunächst
inaktive Iodverbindungen in die Kernbrennstofflösung einge
bracht werden,
- - daß beginnend während des Einbringens der inaktiven Iodver bindungen die Kernbrennstofflösung über einen Zeitraum von 10 bis 20 Stunden auf über 50°C erwärmt wird,
- - daß gleichzeitig Luft und/oder Sauerstoff zur Oxidation von in der Kernbrennstofflösung enthaltener salpetriger Säure zuge führt wird,
- - daß anschließend die Kernbrennstofflösung auf über 100°C erhitzt und teilweise verdampft wird,
- - daß der dabei entstehende Dampfstrom durch die Kernbrennstoff lösung hindurchgeführt wird,
- - daß gleichzeitig Stickstoffoxide zur Reduktion von in der Kernbrennstofflösung enthaltener Salpetersäure zugeführt werden,
- - daß der mit Iod aufkonzentrierte Dampf kondensiert wird, und
- - daß das Iod in das Abgassystem geführt wird.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird durch das Erwärmen der
Kernbrennstofflösung bei gleichzeitigem Einleiten von inaktiven
Iodverbindungen nach einer ausreichend langen Verweilzeit
aktives Iod, vorteilhaft auch in reaktionsträgen und schwer
flüchtigen organischen Verbindungen, durch inaktives Iod ausge
tauscht, wobei sich ein Isotopenaustausch-Gleichgewicht ein
stellt. Dabei erfolgt eine Oxidation von in der Kernbrennstoff
lösung gelösten Iodiden zu gasförmigem Iod in sehr kurzer Zeit,
so daß ein schneller Isotopenaustausch zu erwarten ist. Dagegen
erfolgt ein Isotopenaustausch in gelösten Iodaten vergleichsweise
langsam, so daß eine lange Verweilzeit in der Kernbrennstoff
lösung erforderlich ist. Dabei ist es besonders vorteilhaft
die Kernbrennstofflösung auf 90°C zu erwärmen und als inaktive
Iodverbindungen Kaliumiodid und/oder Kaliumiodat einzusetzen.
Eine Desorption des austreibbaren Iods aus der Kernbrennstoff
lösung in die beim Erhitzen der Kernbrennstofflösung entstehen
den Wasser- und Säuredämpfe erfolgt während die Kernbrennstoff
lösung, zweckmäßigerweise im Gegenstrom, durch den Dampfstrom
geführt wird.
Zur Stabilisierung des in der Kernbrennstofflösung gelösten
Iods in der flüchtigen, austreibbaren Form werden vorteilhaft
Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid im Verhältnis 1 : 1
eingespeist. Dabei wird Salpetersäure reduziert und eine
Gleichgewichtskonzentration an salpetriger Säure als
wesentlicher Partner einer Redox-Reaktion aufrechterhalten.
Es ist zweckmäßig, zusammen mit den Stickstoffoxiden auch
Stickstoff in die Kernbrennstofflösung einzuspeisen. Dies
ermöglicht eine Erhöhung der Aufnahmefähigkeit und der Ge
schwindigkeit des Dampfstroms, sowie eine Verminderung von sich
ablagernden Iodnestern.
Zur Rückgewinnung von Salpetersäure ist es vorteilhaft, Sauer
stoff vor dem Kondensieren in den Dampfstrom zu führen, weil
hierdurch überschüssige salpetrige Säure oxidiert wird.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wird innerhalb eines
während des bestimmungsgemäßen Betriebs einer derartigen
Aufarbeitungsanlage verfügbaren Zeitraums von etwa 20 bis
40 Stunden ein in der Kernbrennstofflösung verbleibender Rest
iodgehalt von weniger als 0,5% erreicht, so daß der Emissions
grenzwert um etwa 30% unterschritten wird.
Dieses Verfahren wird zweckmäßigerweise mit einer Anordnung
durchgeführt, bei der ein an seiner Oberseite mit einer
Desorptionskolonne zusammenwirkender Mischbehälter eine Zuström
leitung und eine Abströmleitung aufweist, in die jeweils ein
Wärmetauscher geschaltet ist,
- - bei der an den Mischbehälter beide Enden einer Umlaufleitung angeschlossen sind, wobei in die Umlaufleitung ein dritter Wärme tauscher geschaltet ist,
- - bei der an den Mischbehälter mindestens eine Speiseleitung zum Zuführen von Stoffen oder Stoffgemischen angeschlossen ist,
- - bei der in einen unteren Bereich des Mischbehälters eine Treib dampfleitung an eine andere Abströmleitung führt, die an einen gegenüber der Desorptionskolonne auf einer höheren Ebene liegen den Entkopplungsbehälter angeschlossen ist, dessen Ausgangs leitung und Abgasleitung an einen oberen Bereich der Desorptions kolonne angeschlossen sind, und
- - bei der die Desorptionskolonne an der Oberseite eine Abgaslei tung aufweist, in die ein vierter Wärmetauscher geschaltet ist, dessen Rücklaufleitung an einen oberen Bereich der Desorptions kolonne angeschlossen ist.
Zur Abfuhr der Nachzerfallswärme weist der Mischbehälter vorteil
haft eine Kühleinrichtung auf, die aus einer innerhalb des
Mischbehälters angeordneten Kühlschlange und einer Anzahl von
mantelseitig an dem Mischbehälter angeordneten Kühlrippen
besteht.
Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung dieser Anordnung
besteht darin, daß in den Mischbehälter ein Ende einer
Druckluftleitung geführt ist, deren anderes Ende mit einer
Druckluftquelle mit Mitteln zum Erzeugen einer pulsierenden
Druckluft verbunden ist.
Zur näheren Erläuterung der Erfindung wird anhand einer Zeichnung
ein Ausführungsbeispiel beschrieben. Dabei zeigt die Zeichnung
eine Anordnung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Eine zum Strippen von Iod vorgesehene Desorptionskolonne 1 ist
oberhalb eines Mischbehälters 2 angeordnet. Sie ist in ihrem
mittleren Bereich in bekannter Weise mit Siebböden 1a oder
dergleichen versehen und hat z. B. einen Durchmesser von 500 mm
bei einer Höhe von 2500 mm.
Der Mischbehälter 2 ist ein zylindrisches, am Boden gewölbtes
Gefäß mit einem Volumen von ca. 11 m3. Er wird mit einer Kern
brennstofflösung über eine Zuströmleitung 3 gespeist, in die
ein Wärmetauscher 4 geschaltet ist. Die Kernbrennstofflösung
wird während des Einströmens in den Mischbehälter 2 auf eine
Temperatur von etwa 90°C erwärmt. Dazu wird in den Wärme
tauscher 4 bei 4a warmes Wasser eingespeist, das den Wärme
tauscher 4 mantelseitig durchströmt und bei 4b wieder abfließt.
Gleichzeitig werden der erwärmten Kernbrennstofflösung über
eine an die Zuströmleitung 3 angeschlossene Speiseleitung 5a
inaktive Iodverbindungen, z. B. Kaliumiodid und/oder -iodat
zugegeben.
Die Kernbrennstofflösung ist eine nach dem Auflösen bereits
unterkritische, salpetersaure Lösung, die in einer Aufarbeitungs
anlage für abgebrannte Brennelemente aus Kernreaktoren zwischen
einem Auflösungsprozeß und dem eigentlichen Extraktionsprozeß
zur Trennung in der Brennstofflösung enthaltener Kernbrennstoffe
anfällt. Daher ist in diesem Prozeßabschnitt die Geometrie des
Mischbehälters 2 frei wählbar.
Nach einer Standzeit von etwa 10 bis 20 Stunden, in der sich
ein Isotopenaustausch-Gleichgewicht zwischen inaktivem und
aktivem Iod auch in reaktionsträgen und schwer flüchtigen
organischen Iodverbindungen eingestellt hat, wird in dem
Mischbehälter 2 die Temperatur der Kernbrennstofflösung auf ca.
110°C eingestellt. Zu diesem Zweck wird die Kernbrennstoff
lösung über eine Umlaufleitung 6 umgewälzt, in die ein
Wärmetauscher 7 geschaltet ist. Der rohrseitig durch den
Wärmetauscher 7 strömenden Kernbrennstofflösung wird über einen
bei 7a zuströmenden und bei 7b abströmenden Heißwasserkreislauf
eine steuerbare Wärmemenge zugeführt, so daß im Mischbehälter 2
eine geregelte Verdampfungsrate, insbesondere von Wasser und
Säuredämpfen, erreicht wird.
Zur Vermeidung einer Aufkonzentrierung der Kernbrennstofflösung
kann über eine Speiseleitung 5b Wasser und/oder Salpetersäure
in den Mischbehälter 2 eingespeist werden.
In den unteren Bereich des Mischbehälters 2 führt eine Abström
leitung 8, an die eine Treibdampfleitung 9 angeschlossen ist.
Die Abströmleitung 8 ist an einen Entkopplungsbehälter 10
angeschlossen, der auf einer gegenüber der Desorptionskolonne 1
höheren Ebene angeordnet ist. Die Kernbrennstofflösung wird
mittels über die Treibdampfleitung 9 zuströmenden Treibdampf
durch die Abströmleitung 8 aus dem Mischbehälter 2 in den
Entkopplungsbehälter 10 gedrückt und strömt aufgrund der
Schwerkraft aus dem Entkopplungsbehälter 10 über eine Leitung
11 von oben durch die Desorptionskolonne 1 in den Mischbehälter
2 zurück. Im Entkopplungsbehälter abgetrennter Dampf strömt
über eine Leitung 12 in den oberen Bereich der Desorptions
kolonne 1.
In der Desorptionskolonne 1 findet zwischen der abwärts strö
menden Kernbrennstofflösung und dem im Gegenstrom aufsteigenden
Dampf, aufgrund ihrer unterschiedlichen Konzentrationen, ein
Stoffaustausch von austreibbarem Iod statt. Dabei wird der auf
steigende Dampfstrom zunehmend mit aktivem Iod angereichert,
während gleichzeitig der Anteil an aktivem Iod in der Kern
brennstofflösung von oben nach unten abnimmt.
Zur Stabilisierung des gelösten Iods in der flüchtigen aus
treibbaren Form werden Stickstoffmonoxid und -dioxid, vor
zugsweise im Verhältnis 1 : 1, über eine Speiseleitung 13 in
den Mischbehälter 2 eingespeist. Dadurch wird Salpetersäure
reduziert, so daß eine Gleichgewichtskonzentration an salpetriger
Säure als wesentlicher Partner der Redox-Reaktion erzeugt und
aufrechterhalten wird.
Um die Aufnahmefähigkeit und die Geschwindigkeit des Dampf
stroms zu erhöhen, wird über die Speiseleitung 13 zusätzlich
Stickstoff in den Mischbehälter 2 geführt.
Der mit Stickoxiden, Stickstoff und Iod angereicherte Dampf
wird über eine Leitung 14 durch einen Tröpfchenabscheider 15
geleitet, bevor er in einem Wärmetauscher 16 auf etwa 70°C
abgekühlt und in eine Auflöserabgasleitung 17 geleitet wird.
Dabei wird der Wärmetauscher 16 rohrseitig von Kühlwasser und
mantelseitig vom Dampf durchströmt. Das Kondensat fließt über
eine Leitung 18 durch die Desorptionskolonne 1 in den
Mischbehälter 2 zurück.
Zur Rückgewinnung von Salpetersäure wird vor dem Wärmetauscher
16 in die Leitung 14 Sauerstoff über eine Leitung 19 in den
Dampfstrom eingespeist. Dabei fließt die Salpetersäure durch den
Tröpfchenabscheider 15 über eine Leitung 10 durch die Desorp
tionskolonne 1 in den Mischbehälter 2 zurück.
Zur Funktionsprüfung der manuell nicht zugänglichen Anordnung
ist in die Leitung 18 ein Destillatbehälter 21 als statischer
Durchlaufmesser geschaltet. Dabei kann bei einer Füllstands
messung die aus dem Wärmetauscher 16 in den Destillatmeßbe
hälter 21 abfließende Kondensatmenge erfaßt werden.
In dem Mischbehälter 2 ist ein Rohr 22 angeordnet, das über
eine Druckluftleitung 23 mit einer Druckluftkammer 24 und
parallel dazu mit einer Behälterabgasleitung 25 verbunden ist.
Zur Durchwallung der Kernbrennstofflösung wird mit Druck
pulsierend Luft in das entsprechend dem Kernbrennstofflösungs
spiegel 30 gefüllte Rohr 22 geführt, so daß die Kernbrennstoff
lösung, abhängig von der Pulsfrequenz, aus dem Rohr 22 in den
Mischbehälter 2 gedrückt wird. Dabei wird die Abluft über die
Leitung 23 in die Behälterabgasleitung 25 geführt.
Zur Abfuhr von Nachzerfallswärme in der Kernbrennstofflösung
ist innerhalb des Mischbehälters 2 eine von Kühlwasser durch
strömte Kühlschlange 29 angeordnet. Zusätzlich ist mantelseitig
an dem Mischbehälter 2 eine Anzahl von Kühlrippen
(nicht dargestellt) angeordnet.
Nach einer Desorptionsphase von etwa 10 bis 20 Stunden wird die
Kernbrennstofflösung mit einem Restiodgehalt von weniger als
0,5% des in den Aufarbeitungsprozeß eingebrachten Gesamt
iodgehalts mittels einer fernmontierbaren Pumpe 26 über eine
Abströmleitung 27 aus dem Mischbehälter 2 abgepumpt und an
einen Extraktionsprozeß weitergeleitet. In die Abströmleitung
27 ist ein Wärmetauscher 28 geschaltet, in dem die Kern
brennstofflösung auf eine für den Extraktionsprozeß
erforderliche Temperatur abgekühlt wird.
Zum Reinigen der zuvor entleerten Anordnung kann der Mischbehäl
ter 2 und alle daran angeschlossenen Anlagenteile mit über die
Zuströmleitung 5b eingespeistem Wasserstoff gespült werden.
Mit der beschriebenen Anordnung kann das erfindungsgemäße
Verfahren mit geringem apparativem Aufwand ausgeführt werden.
Dabei sorgen in nicht näher dargestellter Weise Steuereinrich
tungen für eine von der Abgastemperatur abhängige Kühlwassermenge
im Wärmetauscher 16 und für eine von der Temperatur der Kern
brennstofflösung abhängige Heißwassermenge im Wärmetauscher 7
und für einen vom Füllstand im Mischbehälter 2 abhängigen Druck
der Pulsluft im Rohr 22. Der Zeitraum für das erfindungsgemäße
Verfahren sowie die Auslegung der Anlagenteile der Anordnung
zur Durchführung dieses Verfahrens sind dem gesamten Auf
arbeitungsprozeß angepaßt und beträgt etwa 20 bis 40 Stunden.
Wegen der hohen Dosisbelastung innerhalb eines Hauptprozeß
gebäudes einer derartigen Wiederaufarbeitungsanlage sind alle
Anlagenteile der beschriebenen Anordnung wartungsfrei, oder
fernmontierbar und vorteilhaft in kompakter Bauweise in einem
einem einzigen Gestell angeordnet.
Claims (12)
1. Verfahren zum Vermindern des Iodgehalts einer bei einem
Auflösungsprozeß in einer Aufarbeitungsanlage für abge
brannte Brennelemente aus Kernreaktoren entstehenden sal
petersauren Kernbrennstofflösung, die einem Extraktionsprozeß
zum Trennen der gelösten Stoffe zugeführt wird, wobei das Iod
in einem Abgassystem zurückgehalten wird,
dadurch gekennzeichnet,
- - daß nach dem Auflösungsprozeß und vor dem Extraktionsprozeß zunächst inaktive Iodverbindungen in die Kernbrennstofflösung eingebracht werden,
- - daß beginnend während des Einbringens der inaktien Iodverbin dungen die Kernbrennstofflösung über einen Zeitraum von etwa 10 bis 20 Stunden auf über 50°C erwärmt wird,
- - daß gleichzeitig Luft und/oder Sauerstoff zur Oxidation von in der Kernbrennstofflösung enthaltener salpetriger Säure zugeführt wird,
- - daß anschließend die Kernbrennstofflösung auf über 100°C erhitzt und teilweise verdampft wird,
- - daß der dabei entstehende Dampfstrom durch die Kernbrenn stofflösung hindurchgeführt wird,
- - daß gleichzeitig Stickstoffoxide zur Reduktion von in der Kernbrennstofflösung enthaltener Salpetersäure zugeführt werden,
- - daß der mit Iod aufkonzentrierte Dampf kondensiert wird und
- - daß das Jod in das Abgassystem geführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Kernbrennstofflösung vorzugsweise mit Kaliumiodid und/oder mit
Kaliumiodat versetzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2,
dadurch gekennzeichnet, daß die Kern
brennstofflösung im Gegenstrom durch den Dampfstrom geführt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansrüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Kernbrennstofflösung vorzugsweise auf 90°C erwärmt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß die Kern
brennstofflösung vorzugsweise auf 110°C erhitzt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß als Stick
stoffoxide Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid im Verhältnis
1 : 1 in die erhitzte Kernbrennstofflösung geführt werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß zusammen
mit den Stickstoffoxiden zum Erhöhen der Aufnahmefähigkeit und
der Geschwindigkeit des Dampfstroms zusätzlich Stickstoff in
die Kernbrennstofflösung geführt wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7,
dadurch gekennzeichnet, daß zum Rückge
winnen von Salpetersäure Sauerstoff vor dem Kondensieren in den
Dampfstrom geführt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8,
dadurch gekennzeichnet, daß das Iod im
Abgassystem in einem Filter zurückgehalten wird.
10. Anordnung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der
Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet,
- - daß ein an seiner Oberseite mit einer Desorptionskolonne (1) zusammenwirkender Mischbehälter (2) eine Zuströmleitung (3) und eine Abströmleitung (27) aufweist, in die jeweils ein Wärme tauscher (4 bzw. 28) eingeschaltet ist,
- - daß an den Mischbehälter (2) beide Enden einer Umlaufleitung (6) angeschlossen sind, wobei in die Umlaufleitung (6) ein dritter Wärmetauscher (7) geschaltet ist,
- - daß an den Mischbehälter (2) mindestens eine Speiseleitung (5) zum Zuführen von Stoffen oder Stoffgemischen angeschlossen ist,
- - daß in einen unteren Bereich des Mischbehälters (2) eine Treibdampfleitung (9) an eine andere Abströmleitung (8) führt, die an einen gegenüber der Desorptionskolonne (1) auf einer höheren Ebene liegenden Entkopplungsbehälter (10) angeschlossen ist, dessen Ausgangsleitung (11) und Abgasleitung (12) an einen oberen Bereich der Desorptionskolonne (1) angeschlossen sind, und
- - daß die Desorptionskolonne (1) an der Oberseite eine Abgaslei tung (14) aufweist, in die ein vierter Wärmetauscher (16) geschaltet ist, dessen Rücklaufleitung (18) an einen oberen Bereich der Desorptionskolonne (1) angeschlossen ist.
11. Anordnung nach Anspruch 10,
dadurch gekennzeichnet, daß der Misch
behälter (2) eine Kühleinrichtung aufweist, die aus einer
innerhalb des Mischbehälters (2) angeordneten Kühlschlange (29)
und einer Anzahl von mantelseitig an dem Mischbehälter (2)
angeordneten Kühlrippen besteht.
12. Anordnung nach Anspruch 10 und 11,
dadurch gekennzeichnet, daß in den
Mischbehälter (2) ein Ende einer Druckluftleitung (23)
geführt ist, deren anderes Ende mit einer Druckluftquelle
(24) mit Mitteln zum Erzeugen einer pulsierenden Druckluft
verbunden ist.
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Publication Number | Publication Date |
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