JPH03221898A - 核燃料溶液のヨウ素分の低減方法及び装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、核反応炉からの燃焼済燃料要素の後処理装に
おける溶解工程で生じる硝酸性核燃料溶液を、溶解した
燃料物質を分離するために抽出工程に供給し、この際ヨ
ウ素を廃ガスで保留することからなる核燃料溶液のヨウ
素分の低減方法に関する。これは、放射性ヨウ素１２９
の放射能限界値を守るためには毎年燃焼済燃焼要素と共
に後処理工程に導入される全ヨウ素分の９９％より多く
を安全にかつ制御可能に保留する必要があるために重要
である。

従来の技術 現在提供されているブラ法の場合には、ヨウ素は燃料要
素１−１　＋こ含有された核燃料物質及び核分裂生成物
を硝酸中に溶かす溶解工程の間に高活性の硝酸銀フィル
ターの使用によって溶剤廃ガス系で保留される。この場
合得られる排出可能ヨウ素の保留係数は少なくとも１０
００である、すなわち導入された全ヨウ素分の約千分の
−が硝酸銀フィルターを通過する。核燃料溶液中に残存
する、導入全ヨウ素分の約１％の残余ヨウ素分からは、
抽出工程の領域におけるタンク廃ガス系で、約１０のヨ
ウ素保留係数が得られ、その結果全体で所定の放射能限
界値が守られる。

但しこの方法を用いると限界値が得られるにすぎず、限
界値以下になることはない。

発明が解決しようとする課題 従って本発明の課題は、このような後処理装置の目的動
作の間に、後処理工程を妨害しないエネルギー節約的方
法を用いて許容範囲で安全間隔をもって前記の限界値を
下回るようにすることである。

課題を解決するための手段 前記課題は、本発明により、溶解工程後及び抽出工程前
に先ず非放射ヨウ素化合物を核燃料溶液に導入し、 −始めに非放射性ヨウ素化合物の導入の間接燃料溶液を
約１０〜２０時間の間ずっと５０℃以上に加熱し、 同時に空気及び／又は酸素を、核燃料溶液中に含有され
た亜硝酸の酸化のために供給し、次に核燃料溶液を１０
０℃以上に加熱して一部分蒸発させ、 この際生じる蒸気流を核燃料溶液中を通過させ、 同時に酸化窒素を、核燃料溶液中に含有されフ＝硝酸の
還元のために供給し、 ヨウ素の増量された蒸気を凝縮しがっ −ヨウ素を廃ガス系に導く、ことによって解決される。

本発明による方法の場合には、非放射性ヨウ素化合物を
導入しながら同時に核燃料溶液を加７− 熱することによって、十分に長い滞留時間後に放射性ヨ
ウ素が、有利には反応の遅い、揮発し難い有機化合物中
で非放射性ヨウ素と交換され、この際同位体交換平衡が
調節される。同時に核燃料溶液中に溶解したヨウ化物が
極めて短時間にガス状ヨウ素に酸化されるので、迅速な
同位体交換が期待される。これに対して溶解したヨウ素
酸塩中での同位体交換は比較的遅く行われるので、核燃
料溶液中における長い滞留時間が必要である。この場合
核燃料溶液を９０℃に加熱し、非放射性ヨウ素化合物と
してヨウ化カリウム及び／又はヨウ素酸カリウムを使用
するのが極めて有利である。

核燃料溶液から、同溶液の加熱の際に生じる水蒸気及び
酸蒸気中への排出可能ヨウ素の肌着は、核燃料溶液が有
利には向流で蒸気流中を通過される間に行われる。

核燃料溶液中に溶解したヨウ素を排出可能の揮発状で安
定化するためには、有利には一酸化窒素及び二酸化窒素
を１・（の割合で供給する。

この際硝酸が還元されかつレドックス反応の重要な相手
である亜硝酸の平衡濃度が維持される。

また、酸化窒素と一緒に窒素を核燃料溶液中に供給する
のも有利である。これによって、蒸気流の吸収能力及び
速度が増大されかつ沈降するヨウ素塊が減少されつる。

硝酸を回収するためには、凝縮前に蒸気流中に酸素を導
くのが有利である、それというのもこれによって過剰の
亜硝酸が酸化されるがらである。

本発明方法を用いることによって、該後処理装置の目的
動作の間に使用できる時間約２０〜４０時間内に、核燃
料溶液中に残存する残余ヨウ素分は０．５％未満となり
、その結果放射能限界値は約３０％だけ下回る。

本発明による方法は、有利には、その上部で脱着塔と共
働する混合タンクが、各１個の熱交換器がその中に接続
されている流入管及び流出管を有し、 混合タンクには、第３番目の熱交換器がその中に接続さ
れている循環管の両端が接続されており、 一混合タンクには物質及び物質混合物を供給するための
少なくとも１個の供給管が接続されており、 混合タンクの下部領域において増圧管が、脱着塔より高
い平面に存在する脱結合タンクに接続されている別の流
出管に通じておりかつ前記タンクの出口管及び廃ガス管
が脱着塔の上部領域に接続されており、かつ 脱着塔が上部に第４番目の熱交換器がその中に接続され
ている廃ガス管を有しかつ前記熱交換器の帰り管が脱着
塔の上部領域に接続されている 構造の装置によって実施される。

後崩壊熱を放出するために、混合タンクは、同タンク内
に配置された冷却蛇管と同タンクのジャッケト側に配置
された多数の冷却リブとから成る冷却装置を有する。

該装置の有利な他の実施態様によれば、混合タンク内に
圧縮空気管の一端が導入されていて、同管の多端が脈動
する圧縮空気を製造するための手段を有する圧縮空気源
に結合されている。

次に実施例を示す図面により、本発明を詳述する。

ヨウ素をスＩ・リッピングするために設けられた脱着塔
１は、混合タンク２の上部に配置されている。脱着塔は
中央部に公知の方式で濾板ｌａ等を備えており、例えば
５００ｍｍの直径及び２５００ｍｍの高さを有する。

混合タンク２は約１１ｍ′の容積を有する、底部の湾曲
した円筒容器である。熱交換器４がその中に接続されて
いる流入管３を介して同タンクに核燃料溶液が供給され
る。核燃料溶液は混合タンク２流入している間に約９０
℃に加熱される。この加熱のために熱交換器４に４ａが
ら温水が給入され、同然交換器のジャッケト側を貫流し
、４ｂで流出する。同時に、加熱された核燃料溶液に、
流入管３に接続された供給管１ ５ａを介して非放射性ヨウ素化合物、例えばヨウ化カリ
ウム及び／又はヨウ素酸カリウムが供給される。

核燃料溶液は溶解後には既に臨界未満の硝酸溶液であり
、核反応炉からの燃焼済燃焼要素の後処理装置で、溶解
工程と燃料溶液中に含有された核燃料物質を分割するた
めの実際の抽出工程との間で生じる。従ってこの工程部
分では混合タンク２の形状は自ＥＬｌ　！、二選択可能
である。

非放射性ヨウ素と放劇性ヨウ素との間の同位体交換平衡
がその時間中に反応の遅い、揮発し難い有機ヨウ素化合
物中でもＷ８節される、約１０〜２０時間の可使時間後
に、混合タンク２では核燃料溶液の温度が約１１０℃に
調節される。

この目的のために核燃料溶液が、その中に熱交換器７が
接続されている循環管６を介して循環される。熱交換器
７の管側を貫流する核燃料溶液に、７ａで流入しかっ７
ｂで流出する温水循環路を介して制御可能の熱量が供給
され、その結果混合タンク２で、特に水及び酸蒸気の蒸
発１２− 速度が制御される。

核燃料溶液の濃縮を回避するために、供給管５ｂを介し
て水及び／又は硝酸が混合タンク２に給入されつる。

混合タンク２の下部領域中には、増圧管９がそこに接続
されている流出管８が導入されているいる。流出管８は
、脱着塔１よりも高い平面上に配置されている脱結合タ
ンク１０に接続されている。核燃料溶液は増圧管９を介
して流入する駆動蒸気によって混合タンク２から流出管
８を通って脱結合タンク１ＱｒＪこ圧入され、重力によ
り脱結合タンク１０から導管１１を介して脱着塔ｌを通
って上から混合タンク２に帰る。

脱結合タンクで分離された蒸気は導管１２を介して脱着
塔ｌの上部領域に流入する。

脱着塔ｌでは、下方に流れる核燃料溶液と向流で」１昇
する蒸気との間で、両者の異なる濃度により、排出可能
のヨウ素の物質交換が起こる。

この際上昇する蒸気流は次第に放射性ヨウ素で増量され
るが、同時に核燃料溶液中の放射性ヨウ素の量は」二か
ら下に向かって減少する。

溶解ヨウ素を排出可能の揮発状で安定化するためには、
−酸化窒素及び二酸化窒素が、好ましくは１；１の割合
で、供給管１３を介して混合タンクに給される。これに
よって硝酸が還元され、その結果レドックス反応の重要
な＋（１手としての亜硝酸の平衡濃度がつくられ、維持
される。

蒸気流の吸収能力及び速度を高めるためには、供給管１
３を介してさらに窒素が混合タンク２に導入される。

酸化窒素、窒素及びヨウ素の増量された蒸気は、導管１
４を介して適下分離器１５中を通過され、その後熱交換
器］６で約７０℃に冷却され、溶剤廃カス管１７に導か
れる。この際熱交換器１６の管側には冷却水が通過され
、ジャッケト側には蒸気が通される。凝縮液は導管１８
から脱着塔１を通り混合タンク２に流入する。

硝酸の回収のために、熱交換器１６の前で酸素が導管１
９を介して導管１４中の蒸気流に給入される。この際硝
酸は滴下分離器］５を通り、導管２０を介して脱着塔１
を通過して混合タンク２に復帰する。手動的に接近でき
ない装置の機能検査のために、導管１８には留出液タン
ク２］が据置き流量計として接続されている。この場合
水位の測定の際熱交換器１６から留出液測定タンク２■
に流入する凝縮液量が測定されつる。

混合タンク２には管部２２が配置されていて、圧縮空気
管２３を介して圧縮空気室２４並びにタンク廃ガス管２
５に接続されている。核燃料溶液を振動させるために、
空気が圧力で脈動的に核燃料溶液の液面３０に応じて満
たされた管部２２中に導入され、その結果核燃料溶液が
、脈動ザイクルに依存して、管部２２から混合タンク２
に圧入される。この際廃ガスが圧縮空気管２３を介して
タンク廃ガス管２５に導かれる。

核燃料溶液中の後崩壊熱を放出するために、混合タンク
２内部に冷却水の流通する冷却蛇管１５ ２９が配置されている。さらに混合タンク２のジャケッ
ト側には多数の冷却リブ（図示してない）も配置されて
いる。

約１０〜２０時間の脱着段階後に、後処理工程に導入さ
れた全ヨウ部分の０．５％未満の残余ヨウ部分を有する
核燃料溶液が、遠隔操作可能のポンプ２６によって流出
管２７により混合タンク２から汲み出され、さらに抽出
工程へと導かれる。流出管２７には熱交換器２８が接続
されていて、そこで核燃料溶液が抽出工程に必要な温度
に冷却される。

予め空にされた装置の洗浄のためには、混合タンク２及
びそれに接続された全ての装置部分を供給管５ｂを介し
て給入された水素で洗浄することができる。

本発明の方法は、上記装置を用いて小さい装置コストで
実施することができる。この場合廃ガス温度に依存する
熱交換器］６中の冷却水、核燃料溶液の温度に依存する
熱交換器７の温水量及び混合タンク２の液位に依存する
管部２２１６ の脈動空気圧のためには、詳述しなっかた方法で制御装
置が動作する。本発明方法に要する時間及び該方法を実
施するだめの装置の装置部分の設計は、全後処理工程に
適合している。前記時間は約２０〜４０時間である。

このような再処理ブラントの主要工程建造物内の線量負
荷が高いために、前記装置の全ての装置部分は保全不要
であるか又は遠隔操作可能でありかつ有利にはコンパク
トな構造で唯一つの骨組み中に配置されている。

【図面の簡単な説明】

図面は、本発明の方法を実施するための装置のフローシ
ートである １・・・脱着塔、２・・・混合タンク、３・・・流入管
、４．７．１６．２８・・熱交換器、５・・・供給管、
６・・循環管、８．２７・・・流出管、９・・・増圧管
、１０脱結合タンク、１１・・・出口管、１２．１４・
廃ガス管、１８・・・帰り管、２３・・・圧縮空気管、
２４・・・圧縮空気源、２９・・・冷却蛇管へ へ に ｑ） ■

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、核反応炉からの燃焼済燃料要素の後処理装における
   溶解工程で生じる硝酸性核燃料溶液を、溶解した燃料物
   質を分離するために抽出工程に供給し、この際ヨウ素を
   廃ガス系で保留することからなる核燃料溶液のヨウ素分
   の低減方法において、 −溶解工程後及び抽出工程前に先ず非放射ヨウ素化合物
   を核燃料溶液に導入し、 −始めに非放射性ヨウ素化合物の導入の間核燃料溶液を
   約１０〜２０時間の間ずっと５０℃以上に加熱し、 −同時に空気及び／又は酸素を、核燃料溶液中に含有さ
   れた亜硝酸の酸化のために供給し、−次に核燃料溶液を
   １００℃以上に加熱して一部分蒸発させ、 −この際生じる蒸気流を核燃料溶液中を通過させ、 −同時に酸化窒素を、核燃料溶液中に含有された硝酸の
   還元のために供給し、 −ヨウ素の増量された蒸気を凝縮しかつ −ヨウ素を廃ガス系に導く ことを特徴とする核燃料溶液のヨウ素分の低減方法。 ２、核燃料溶液に好ましくはヨウ化カリウム及び／又は
   ヨウ素酸カリウを加える、請求項１記載の方法。 ３、核燃料溶液を向流で蒸気流中に導く、請求項１又は
   ２記載の方法。 ４、核燃料溶液を好ましくは９０℃に加熱する、請求項
   １から請求項３までのいずれか１項記載の方法。 ５、核燃料溶液を好ましくは１１０℃に加熱する、請求
   項１から請求項３までのいずれか１項記載の方法。 ６、酸化窒素として一酸化窒素及び二酸化窒素を１：１
   の割合で加熱された核燃料溶液中に導く、請求項１から
   請求項５までのいずれか１項記載の方法。 ７、蒸気流の吸収能力及び速度を増大するために、酸化
   窒素と一緒にさらに窒素を核燃料溶液中に導く、請求項
   １から請求項６までのいずれか１項記載の方法。 ８、硝酸の回収のために、酸素を凝縮前に蒸気流中に導
   く、請求項１から請求項７までのいずれか１項記載の方
   法。 ９、ヨウ素を廃ガス系においてフィルターで保留する、
   請求項１から請求項８までのいずれか１項記載の方法。 １０、請求項１記載の方法を実施するための装置におい
   て −その上部で脱着塔（１）と共働する混合タン（２）が
   、各１個の熱交換器（４及び２８）がその中に接続され
   ている流入管（３）及び流出管（２７）を有し、 −混合タンク（２）には、第３番目の熱交換器（７）が
   その中に接続されている循環管 （６）の両端が接続されており、 −混合タンク（２）には物質及び物質混合物を供給する
   ための少なくとも１個の供給管 （５）が接続されており、 −混合タンク（２）の下部領域において増圧管（９）が
   、脱着塔（１）より高い平面に存在する脱結合タンク（
   １０）に接続されている別の流出管（８）に通じており
   かつ前記タンクの出口管（１１）及び廃ガス管（１２）
   が脱着塔（１）の上部領域に接続されており、かつ −脱着塔（１）が上部に第４番目の熱交換器（１６）が
   その中に接続されている廃ガス管（１４）を有しかつ前
   記熱交換器の帰り管（１８）が脱着塔（１）の上部領域
   に接続されている ことを特徴とする前記装置。 １１、混合タンク（２）が、混合タンク（２）の内部に
   配置された冷却蛇管（２９）と混合タンク（２）のジャ
   ッケト側に配置された多数の冷却リブとから成る冷却装
   置を有する、請求項１０記載の装置。 １２、混合タンク（２）中に圧縮空気管（２３）の一端
   が導入されていて、同管の他端が脈動する圧縮空気を製
   造するための手段を有する圧縮空気源（２４）に結合さ
   れている、請求項１０又は請求項１１記載の装置。