JP4381179B2 - 使用済原子燃料の富化度調節方法、富化度調節装置および再処理施設 - Google Patents

使用済原子燃料の富化度調節方法、富化度調節装置および再処理施設 Download PDF

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Description

本発明は、原子炉で使用するウラン酸化物、プルトニウム酸化物混合燃料(以下、「MOX燃料」と称する)に必要な燃料成分を、原子炉、特にプルトニウム酸化物の少ない軽水炉で使用された使用済原子燃料(以下「使用済燃料」という)から、ウラン酸化物及びプルトニウム酸化物を回収し、プルトニウム成分の富化度(以下「Pu富化度」という)を調整してリサイクルする富化度調節方法、富化度調節装置および再処理施設に関する。
また、リサイクル可能な燃料成分としては、ウラン及びプルトニウムが主な対象となるが、極めて長い放射線半減期を有するNp、Am、Cmなどのマイナーアクチニドも対象とする。
従来、使用済燃料の再処理技術として唯一実用化されたプロセスとして、PUREX法と呼ばれるものがある。
図10に、その従来のPUREX法の再処理プロセスを示す。
図10に示すように、軽水炉(以下「LWR」という)使用済燃料ピンは、LWR使用済燃料受入れ・貯蔵の工程から、せん断工程に移送され、このせん断工程で使用済燃料ピンは機械的にせん断される。
そして、使用済燃料ピン中のウラン及びプルトニウム酸化物成分は溶解工程において硝酸中に溶解され、溶解液からは固形分が除去される。
次いで、溶解液中の硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウムは、共除染工程、分配逆抽出工程において抽出剤であるリン酸トリブチルによりそれぞれ抽出回収される。
回収された硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウムは、精製工程、濃縮工程、脱硝工程を経て、酸化物に転換され、原子炉の燃料として加工されるまでの間貯蔵される。
なお、再処理施設の核拡散抵抗性を増すために、硝酸プルトニウムは硝酸ウラニルとの混合状態で、ウラン/プルトニウム脱硝工程で脱硝される。
また、従来、高速増殖炉(以下「FBR」という)の使用済燃料の再処理施設として、図11に示すものが提案されている。
この図11に示す従来のFBR使用済燃料の再処理プロセスは、PUREX法をベースにしつつ、溶解工程で得られた溶解液を晶析工程において、冷却し、析出した硝酸ウラニル結晶を除去することで、ウラン/プルトニウム溶液中のPu富化度を高めるとともに、共除染工程以降の工程で処理すべきウラン/プルトニウム量を減らすことによって、設備の小型化をはかることを特徴とするものである。(例えば、非特許文献1)
上述した従来のPUREX法は、既にLWRの使用済燃料やFBRの使用済燃料の再処理に適用されている。
この場合、LWRの使用済燃料には約1%のプルトニウム酸化物が含まれている。
また、FBRの使用済燃料には平均して10%程度のプルトニウム酸化物が含まれている。
FBRの使用済燃料に含まれるプルトニウム酸化物の濃度が、LWRの使用済燃料に含まれるプルトニウム酸化物の濃度に比較して10倍程度高いため、FBRの再処理施設においては、臨界量の問題への配慮がより必要となる。そのため、従来では通常、FBRの再処理施設はLWRの再処理施設と別の施設として計画されている。
また、図12に示す従来例では、これら別々の施設として計画されてきたLWRの使用済燃料の再処理施設とFBRの使用済燃料の再処理施設とのラインを、一部共用した同一の再処理施設として考えられたものである。(例えば、特許文献1)
図12に図示の従来例では、LWRからFBRへの移行期間においては、LWRの使用済燃料の再処理とFBRの使用済燃料の再処理が並行して進められることになる。
即ち、LWRで生成したプルトニウムをFBRに継続して投入してゆくとともに、FBRで生成したプルトニウムをなるべく速やかにFBRにリサイクルしてやる必要がある、との認識の下、燃料仕様の異なる燃料集合体であるFBR仕様の使用済燃料とLWR仕様の使用済燃料の両者をコンパクトな設備で、かつ効率的に処理できる再処理施設および再処理方法を提供する目的で提案されたものである。
図13は、LWRからFBRへの移行期間において、六ヶ所再処理工場においてLWRで生成したプルトニウムを回収し、また新たに200tHM/y規模のFBR使用済燃料の再処理施設(以下「FBR専用プラント」)を建設してFBRで生成したプルトニウムをなるべく速やかにFBRにリサイクルするとした場合のPu需給バランスを示したものである。
図13において、横軸は、150万kW級のFBRの基数とし、縦軸はプルトニウム量である。
なお、50年かけてLWR(70GW相当)をFBRにリプレースする場合、150万kW級のFBRを毎年平均1基近く建設することに相当する。
プルトニウム需要は初期装荷の有無とFBR基数の増加の両面から変動し、FBR6基目からプルトニウム供給は不足し始める。
それらに対応するため、図13では、FBR6基目からFBR専用プラントを運開させ、その時に存在する基数分の使用済燃料を処理するとしているが、施設の運開後しばらくは設備の稼働率は低い。
また、この場合、図14に示すように、毎年5〜10tの余剰プルトニウムを出し続ける。
余剰プルトニウムを出さないためには、再処理の運転を止めることしかない。
これらのことから、FBR導入時期においてFBR専用プラントを建設してもプルトニウム余剰量ゼロ化と稼働率100%の両立は不可能である。
このことはより小型の施設を建設するとした場合も同様である。
また、PUREX法以外の再処理方法の再処理施設を建設した場合も同様である。
また、このことは、LWRで生成したプルトニウムをFBRに継続して投入してゆくとともに、FBRで生成したプルトニウムをなるべく速やかにFBRにリサイクルしてやる必要がある、との認識の下、単にコンパクトな設備で、かつ効率的に処理できることを目的として考えられたLWRの使用済燃料の再処理施設とFBRの使用済燃料の再処理施設とのラインを一部共用した同一の再処理施設の場合も同様である。
図14に示すように、余剰プルトニウムを出し続けることは、使用目的のないプルトニウムを蓄積し続けることを意味する。
従って、これらは、LWR用のMOX燃料(プルサーマル燃料)として加工され、LWRで燃やされることになる。
FBRで使用するMOX燃料とLWRで使用するMOX燃料は、Pu富化度(プルトニウム成分量/(ウラン成分量+プルトニウム成分量))が異なり、例えば、それぞれ22〜25%、及び6〜10%程度である。
さらに、同じLWRやFBRでも、それぞれの炉型の違いによって必要なPu富化度は異なる。
従って、再処理施設ではそれらの需要に応じて、生産されるMOXのPu富化度および量を柔軟に変更できることが求められる。
図10に示す従来技術では、分配逆抽出工程において、一度、硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムとを完全に分離し、精製、濃縮した後に、一度混合し、脱硝して各々酸化物粉末にし、更に、燃料製造工程において需要に応じたPu富化度に混合、調整するといった複数のプロセスを踏んでいる。
また、FBRの再処理施設用に考えられている図11の従来技術では、粉末での混合は行わないものの、晶析工程において、一度、硝酸ウラニルを晶析粗分離し、Pu富化度が30%程度の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を作り、共除染、混合逆抽出、濃縮の後、それを再度、硝酸ウラニルで薄めることで、需要に応じたPu富化度に混合、調整している。
分配逆抽出や晶析、富化度調整といったPu富化度を変化させる工程より下流側の工程にあっては、プルトニウム需要に応じて、硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムの混合溶液の流量及びプルトニウム成分の濃度が変動し、その変動幅は流量で10倍程度、プルトニウム成分濃度で数倍程度に及ぶ。
共除染、混合逆抽出、ウラン/プルトニウム精製等の定常的な連続運転を行う工程においては、そのような大きな変動に対応するためには、通常、設備能力を要求される上限の流量に対応するような設計を行う。
しかし、そのような設備に対して要求される下限の流量で運転することは、単に効率が悪いだけでなく連続運転そのものができない場合がある。
そのような工程に対しては、工程の前段階に溶液を一時的に貯蔵する設備を設けて、ある程度の溶液がたまるまで、その工程の運転を止めておき、ある程度たまってから定格の設備能力での運転を行う方法をとる。
その場合、設備の稼働率が下がるだけでなく、前段階に連続的な運転を目的とした溶液を一時貯蔵する設備が必要となる。
しかるに従来技術においては、Pu富化度の最終調整を行う富化度調整設備以外にウラン成分とプルトニウム成分との比率を変える設備(分配逆抽出、晶析)を、他の定常的な連続運転を行う工程の上流側に持ってきている。
従って、従来技術のプラントではPu富化度が極端に異なる燃料を受け入れ、処理する場合に、連続的な運転を目的とした一時貯蔵設備を持つことなく、安定した運転を行うことは実際的には不可能であった。
上述の図11および図12の従来技術においては、原料液のウラン濃度、硝酸濃度を調整後、晶析装置にて冷却し、溶解度を越える硝酸ウラニルを結晶として析出させ、分離することによって、Pu富化度を高めるものである。
晶析操作によって得られる晶析母液(残留溶液)中のPu富化度には、硝酸プルトニウム溶液等の溶解度によって決まる原理的限界があるが、従来の技術では、1回の晶析操作では、ウランの濃度、硝酸濃度、冷却温度等の制限から、原理的限界以下のPu富化度であっても、晶析母液のPu富化度は原料液の3倍程度までしか上げられなかった。
そのため、Pu富化度の低いLWR使用済燃料を、FBR用として必要なレベルまで、Pu富化度を高めようとしても、1回の操作では必要なPu富化度を得ることが困難であり、晶析、濃縮等の工程を多数段設ける必要があった。
また、晶析母液のPu富化度を正確に制御することができなかったため、別に富化度調整設備を必要としていた。
特開平9−138296号公報(図1) サイクル機構技報 No.12別冊 2001.9、83〜92頁
本発明はこれを鑑みてなされたもので、簡素な方法或いは装置により、LWR使用済燃料のようなプルトニウム成分の少ない使用済燃料を効率よく、かつ、FBR燃料のような高いPu富化度の燃料でも対応できるよう、任意のPu富化度の酸化物燃料に再処理できる富化度調節方法、富化度調節装置を提供することを課題とする。
更には、従来の「LWRで生成したプルトニウムをFBRに継続して投入してゆくと共に、FBRで生成したプルトニウムをなるべく速やかにFBRにリサイクルしてやる必要がある」との認識から離れ、需要に応じたPu富化度と量のMOX燃料を、余剰プルトニウムの実質ゼロ化と稼働率100%とを両立しつつ、簡素で安定した運転を行うことのできる富化度調節方法、富化度調節装置、あるいは再処理施設を提供することを課題とする。
本発明は上記従来の課題を解決するためになされたもので、特許請求の範囲に記載された各発明は、富化度調節装置、再処理施設及び富化度調節方法として、それぞれ以下の(1)〜(10)に述べる各手段を採用したものである。
(1)第1の手段に係る富化度調節装置は、
使用済燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合し貯留する混合供給槽と、該混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する濃縮装置と、該濃縮装置内の濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する晶析装置と、上記晶析装置にて晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度を定期的に計測するサンプリング装置を備えた母液分流槽と、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を循環液として上記混合供給槽に循環させる循環液搬送手段と、上記母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を取出す溶液取出手段とを備え、前記サンプリング装置によって計測された前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで、前記循環液搬送手段により前記循環液を前記混合供給槽へ戻し、前記濃縮装置及び前記晶析装置での処理を繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達したときに、前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を前記溶液取出手段により取出すように構成したことを特徴とする。
(2)第2の手段に係る富化度調節装置は、
使用済燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合し貯留する混合供給槽と、該混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する濃縮装置と、該濃縮装置内の濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する晶析装置と、該晶析装置より排出された晶析した硝酸ウラニルを硝酸に溶解して貯蔵するウラン溶解槽と、上記晶析装置にて晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度を定期的に計測するサンプリング装置を備えた母液分流槽と、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を循環液として上記混合供給槽に循環させる循環液搬送手段と、上記母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を抽出し貯留する富化度微調整槽と、上記ウラン溶解槽内の硝酸ウラニル溶液を所定量貯留して上記富化度微調整槽に排出する富化度微調整ポットと、備え、前記サンプリング装置によって計測された前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで、前記循環液搬送手段により前記循環液を前記混合供給槽へ戻し、前記濃縮装置及び前記晶析装置での処理を繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達したときに、前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を前記富化度微調整槽に抽出し、前記富化度微調整槽に貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液に、前記富化度微調整ポットから排出される硝酸ウラニル溶液を混合することにより、前記プルトニウム成分の富化度を公差内の値に微調整するように構成したことを特徴とする。
(3)第3の手段は、第1又は2の手段を採用した富化度調節装置において、
上記使用済燃料は、軽水炉からの使用済燃料を含むPu含有率の低い使用済燃料であることを特徴とする。
(4)第4の手段は、第1又は2の手段を採用した富化度調節装置において、
上記使用済燃料は、軽水炉及び高速増殖炉からの使用済燃料を含むPu含有率の異なる複数の使用済燃料であることを特徴とする。
(5)第5の手段に係る再処理施設は、
ウラン及びプルトニウムを含有する使用済燃料を受入れ貯蔵する貯蔵庫と、
該貯蔵手段内の使用済燃料を解体、せん断、または粉砕する前処理装置と、
該前処理装置内の使用済燃料を硝酸に溶解させ、燃料溶解液とする溶解装置と、
該溶解装置にて生成された燃料溶解液からウランおよびプルトニウムを、リン酸トリブチルを含む溶媒によって抽出する共除染装置と、
該共除染装置にて生成されたウランおよびプルトニウムを含む溶媒から、ウランおよびプルトニウムを硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウム混合溶液として逆抽出する混合逆抽出装置と、
該硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液から硝酸ウラニルを除去し、Pu富化度を調節する、第1〜4のいずれかの手段に記載された富化度調節装置と、
該富化度調節装置内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を脱硝し酸化ウラン及び酸化プルトニウムを生成するウラン及びプルトニウム脱硝装置と、
該富化度調節装置内の硝酸ウラニルを脱硝し酸化ウランを生成するウラン脱硝装置と、
を備えたことを特徴とする。
(6)第6の手段に係る再処理施設は、
ウラン及びプルトニウムを含有する使用済燃料を受入れ貯蔵する貯蔵庫と、
該貯蔵手段内の使用済燃料を解体、せん断、または粉砕する前処理装置と、
該前処理装置内の使用済燃料を硝酸に溶解させ、燃料溶解液とする溶解装置と、
該燃料溶解液から硝酸ウラニルを除去し、Pu富化度を調節する、第1〜4のいずれかの手段に記載された富化度調節装置と、
該富化度調節装置にてPu富化度を調節された燃料溶解液からウランおよびプルトニウムを、リン酸トリブチルを含む溶媒によって抽出する共除染装置と、
該共除染装置にて生成されたウランおよびプルトニウムを含む溶媒から、ウランおよびプルトニウムを硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウム混合溶液として逆抽出する混合逆抽出装置と、
該混合逆抽出装置内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を脱硝し酸化ウラン及び酸化プルトニウムを生成するウラン及びプルトニウム脱硝装置と、
該富化度調節装置内の硝酸ウラニルを脱硝し酸化ウランを生成するウラン脱硝装置と、
を備えたことを特徴とする。
(7)第7の手段は、第5の手段を採用した再処理装置において、
上記溶解装置、共除染装置および混合逆抽出装置に代えて、超臨界直接抽出装置
を備えたことを特徴とする。
(8)第8の手段は、第5〜7のいずれかの手段を採用した再処理装置において、
上記使用済燃料は、軽水炉からの使用済燃料を含むPu含有率の低い使用済燃料であることを特徴とする。
(9)第9の手段は、第5〜7のいずれかの手段を採用した再処理装置において、
上記使用済燃料は、軽水炉及び高速増殖炉からの使用済燃料を含むPu含有率の異なる複数の使用済燃料であることを特徴とする。
(10)第10の手段に係る富化度調節方法は、
使用済燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合供給槽にて混合し貯留する第1工程と、上記混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する第2工程と、濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する第3工程と、上記晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し母液分流槽に貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度をサンプリング計測する第4工程と、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部を循環液として上記混合供給槽に循環させる第5工程と、前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウムの混合溶液を取出す第6工程と、を有し、前記第4工程においてサンプリング計測される前記プルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで前記第1工程から前記第5工程までを繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、前記第4工程において前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達した場合に前記第6工程を行うことを特徴とする。
特許請求の範囲に記載の各請求項に係る発明は、上記の(1)〜(10)に記載の各手段を採用しているので、それぞれ以下のような効果を有する。
(1)請求項1又は3に係る発明は上記第1又は3の手段を採用しているので、従来の装置では、Pu富化度の低いLWR使用済燃料の処理の場合、ウラン濃度、硝酸濃度、冷却温度の制限から必要とするPu富化度を得るためには数段の濃縮、晶析装置が必要であったが、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を上記混合供給槽に循環させつつ濃縮、晶析を行っているので、1段の濃縮、晶析装置により所望のPu富化度を得ることができる。
(2)請求項2に係る発明は上記第2の手段を採用しているので、従来の装置では、Pu富化度の低いLWR使用済燃料の処理の場合、ウラン濃度、硝酸濃度、冷却温度の制限から必要とするPu富化度を得るためには数段の濃縮、晶析装置が必要であったが、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を上記混合供給槽に循環させつつ濃縮、晶析を行っているので、1段の濃縮、晶析装置により所望のPu富化度を得ることができると共に、富化度微調整槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液に、容量の小さい富化度微調整ポット内の硝酸ウラニル溶液で薄めることにより、Pu富化度を微調整できる。
(3)請求項4に係る発明は上記第4の手段を採用しているので、請求項1又は2に係る発明の効果に加え、
プルトニウムの需要が多いときにはプルトニウム含有量の多いFBRの使用済炉心燃料を処理し、プルトニウムの需要が少ないときにはLWRの使用済燃料やFBRのブランケット燃料、新型転換炉等のプルトニウム含有量の少ない使用済燃料を処理することによって、装置の稼働率を下げることなく、プルトニウム需要の変動に対応して、余剰プルトニウムの発生を抑えることができる。
また、FBR対応のMOX燃料、LWR用のMOX燃料等Pu富化度の異なる燃料に対しても需要に応じた柔軟なPu富化度の変更が可能となる。
(4)請求項5又は8に係る発明は上記第5又は8の手段を採用しているので、請求項1〜4に係る発明の効果に加え、
簡素な設備構成の再処理施設でありながら、プルトニウムをウランと完全に分離することなく、Pu富化度の低いLWR使用済を再処理して、高いPu富化度を含む所望のPu富化度のMOX燃料を製造できる。
(5)請求項6又は8に係る発明は上記第6又は8の手段を採用しているので、請求項1〜4に係る発明の効果に加え、
簡素な設備構成の再処理施設でありながら、プルトニウムをウランと完全に分離することなく、Pu富化度の低いLWR使用済を再処理して、高いPu富化度を含む所望のPu富化度のMOX燃料を製造できる。
さらに、共除染装置の前に富化度調節装置を設置してウランを除去しているので、共除染装置および混合逆抽出装置を小型化できる。
また、富化度調節装置によって所望の富化度に調節されているため、共除染装置を経由しない低DFのウランを、共除染装置を経由した中DF以上のウラン、プルトニウムとを混合する必要がなく、MOX燃料の除染係数(DF)を高く保つことができる。
(6)請求項7又は8に係る発明は上記第7又は8の手段を採用しているので、請求項5又は8に係る発明に加えて、使用済燃料を超臨界直接抽出装置にて、リン酸トリブチルなどの有機溶媒と硝酸との錯体をとけ込ませた超臨界二酸化炭素流体に接触させ、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を直接抽出することができ、簡素な再処理施設を得ることができる。
(7)請求項5又は9に係る発明は上記第5又は9の手段を採用しているので、請求項5又は8に係る発明の効果に加え、
プルトニウム含有量の異なる2種類以上の使用済原子燃料を、原料として受け入れ、再処理することが可能となる。
その結果、プルトニウムの需要が多いときにはプルトニウム含有量の多い高速炉の使用済炉心燃料を処理し、プルトニウムの需要が少ないときには軽水炉の使用済燃料や高速炉のブランケット燃料、新型転換炉等のプルトニウム含有量の少ない使用済燃料を処理することによって、施設の稼働率を下げることなく、プルトニウム需要の変動に対応して、余剰プルトニウムの発生を抑えることができる。
再処理施設の製品であるMOX燃料の量及びPu富化度を需要に応じて柔軟に変更させることができるとともに、従来よりも簡素な設備構成で、かつ、連続運転を行うことができ、一時貯蔵のための設備を必要とすることなく安定した運転が可能な再処理施設を得ることができる。
(8)請求項6又は9に係る発明は上記第6又は9の手段を採用しているので、請求項6又は8に係る発明の効果に加え、
プルトニウム含有量の異なる2種類以上の使用済原子燃料を、原料として受け入れ、再処理することが可能となる。
その結果、プルトニウムの需要が多いときにはプルトニウム含有量の多い高速炉の使用済炉心燃料を処理し、プルトニウムの需要が少ないときには軽水炉の使用済燃料や高速炉のブランケット燃料、新型転換炉等のプルトニウム含有量の少ない使用済燃料を処理することによって、施設の稼働率を下げることなく、プルトニウム需要の変動に対応して、余剰プルトニウムの発生を抑えることができる。
再処理施設の製品であるMOX燃料の量及びPu富化度を需要に応じて柔軟に変更させることができるとともに、従来よりも簡素な設備構成の再処理施設を得ることができる。
(9)請求項7又は9に係る発明は上記第7又は9の手段を採用しているので、請求項5又は9に係る発明の効果に加え、使用済燃料を超臨界直接抽出装置にて、リン酸トリブチルなどの有機溶媒と硝酸との錯体をとけ込ませた超臨界二酸化炭素流体に接触させ、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を直接抽出することができ、簡素な再処理施設を得ることができる。
(10)請求項10に係る発明は上記第10の手段を採用しているので、従来の方法では、Pu富化度の低いLWR使用済燃料の処理の場合、ウラン濃度、硝酸濃度、冷却温度の制限から必要とするPu富化度を得るためには数段の濃縮、晶析工程が必要であったが、該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を上記混合供給槽に循環させつつ濃縮、晶析を行っているので、1段の濃縮、晶析工程により所望のPu富化度を得ることができる。
本発明を実施するための最良の形態を、以下の実施例1〜実施例6に基き説明する。
先ず、図2を参照して、本発明を実施するための最良の形態に係る富化度調節装置の原理について説明する。
なお、物質名を例えば「ウラン」又は「U」と記載した場合には、純粋なウラン元素だけでなく、ウランの酸化物、化合物、錯体も広く含まれるものとする。これは、「プルトニウム」又は「Pu」と記載した場合も同様である。
本発明を実施するための最良の形態の最大の特徴は、晶析操作で得られた母液分流槽13中の母液の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部、または全部を、混合供給槽10に戻すことにより循環流を生じさせ、その中で晶析操作における原理的限界以下の任意の値にPu富化度を高めるともに、調整できることにある。
また、母液を分流し循環させる場合、母液分流槽13中の混合溶液をサンプリング、分析し、Pu富化度の確認を行いながら運転を行うので、従来の晶析前の調整作業が不要となり、濃縮装置11から直接、晶析装置12に液を供給できるため、再処理施設が簡素になることが特徴である。
本発明を実施するための最良の形態において、図2に基づき、ウラン、プルトニウムの収支を説明する。
なお、nは、液の種類(n=0;原料液、n=1;供給液、濃縮液、n=2;ウランNH結晶、n=3;母液、n=4;循環液、n=5;製品溶液)、
は、ウラン流量(kg/h)、
は、プルトニウム流量(kg/h)、
は、プルトニウム富化度(%)、
Xは、製品溶液のプルトニウム富化度の設定値(%)、
αは、母液と濃縮液(供給液)の間のプルトニウム富化度の増倍率、
yは、製品溶液に対する循環液の比、
Kは、原料液に対する循環液の比、
とする。
先ず、ウラン流量(U)、プルトニウム富化度(X)について次の式が成り立つ。
/100=P/(U+P) (1式)
=(100−X)/X・P (2式)
そして、混合供給槽10から搬送される混合液中のウラン流量(U)、プルトニウム流量(P)は、次式のとおりとなる。
=U+U (3式)
=P+P (4式)
また、濃縮装置11及び晶析装置12から晶析された物質中のウラン流量(U)、プルトニウム流量(P)は、次のとおりとなる。
+U=U (5式)
=0より、P=P (6式)
このとき、晶析装置12後の母液のPu富化度(X)は、母液と濃縮装置11後の濃縮液(晶析装置12前の供給液)の間のPu富化度の増倍率をαとすれば、次のとおりとなる。
=αX (7式)
ここで、増倍率(α)はウラン(HM)濃度、硝酸濃度、運転温度等に依存し、α>1である。
一方、母液分流槽13におけるウラン流量(U、U、U)、プルトニウム流量(P、P、P)の収支は、次のとおりとなる。
+U=U (8式)
+P=P (9式)
また、製品溶液に対する循環液の比を循環率yとすると、ウラン流量(U)、プルトニウム流量(P)は、次式で表せる。
=yU (10式)
=yP (11式)
次に、母液分流槽13でのPu富化度(X)が設定値に達した時(定常状態)の、富化度調節装置4全体に対するウラン及びプルトニウム量の収支について説明する。
本状態においては、原料液に含まれるウラン及びプルトニウムの系全体の物質収支はつりあうため、以下の式が成立する。
+U=U (12式)
=0より、P=P (13式)
そして、(2)、(13)式より、Pu富化度の設定値X(=X)として、母液分流槽から排出される製品溶液中のウラン流量(U)は、次式のとおりとなる。
=(100−X)/X・P (14式)
更に、(12)式より、UHN溶解槽14へ搬送されるUHN結晶中のウラン流量(U)は以下で与えられる。
=U−U
=(100−X)/X・P−(100−X)/X・P
=100・(X−X)/(X・X)・P (15式)
一方、富化度調節装置4内における循環液中のウラン流量(U)及びプルトニウム流量(P)、は、(10)、(14)式及び(11)、(13)式より、次式のとおりとなる。
=y・(100−X)/X・P (16式)
=yP (17式)
この時、混合供給槽10から濃縮装置11へ搬送されるウラン流量(U)、プルトニウム流量(P)は、(2)、(3)、(4)式より下記となる。
=(100−X)/X・P+y・(100−X)/X・P
=(100・(X+yX)−XX(1+y))/(XX)・P (18式)
=P+yP=(1+y)・P (19式)
これを(7)、(1)式へ入力すると、晶析装置12から母液分流槽13へ搬送される溶液中のPu富化度(X)は、次のとおりとなる。
/100=α・P/(U+P
=α・((1+y)P)/((100(X+yX)−XX(1+y))/(XX)・P+(1+y)P
=α・(XX・(1+y))/(100(X+yX))
ここで、母液分流層13中の母液のPu富化度(X)は、Pu富化度の設定値(X)に等しいので、
X/100=α・(XX・(1+y))/(100(X+yX))、
となり、これより、
y=((X/X)−α)/(α−1) (20式)
となり、循環液中のウラン、プルトニウムの量を決める循環率(y)は、原料液及び製品溶液のPu富化度、並びに定常状態における晶析前後のPu富化度の増倍率で決まる。
また、(16)〜(20)式より系内の物質収支U、U、U、P、P、Pが全て求まる
更に、この時、原料液に対する循環液の比(K)は、以下で与えられる。
K=(U+P)/(U+P
=(y(100−X)/X・P+yP)/((100−X)/X・P+P
=(y(100−X)/X+1)/((100−X)/X+1)
=y(X/X)、
そして、(20)式より、原料液に対する循環液の比(K)は、次式のとおりとなる。
K=(1−X/X・α)/(α−1) (21式)
ここで、母液と濃縮液(供給液)の間のPu富化度の増倍率(α)は、一般に原料液に対する循環液の比(K)が大きくなると1に近づく傾向があるが、製品溶液のPu富化度の設定値(X)が30%程度では、α=3前後の値をもつため、原料液、製品液のPu富化度により循環液の比(K)は、例えば次の値となる。
ケース1;FBR(高速増殖炉)炉心→FBR(高速増殖炉)炉心の想定の時、
=12%、X=30%、K=−0.1、y=(0)
ケース2;LWR(軽水炉)→L−MOXの時、
= 1%、X=10%、K=0.35、y=3.5
ケース3;LWR→FBR炉心の時、
= 1%、X=30%、K=0.45、y=13.5
ケース4;L−MOX→FBR炉心の時、
= 4%、X=30%、K=0.3、 y=2.25
ケース3のように、LWRの使用済燃料からFBR炉心の高Pu富化度をつくる場合にも、循環により、増加した系内のウラン流量、プルトニウム流量の合計は、高々45%程度で済むこととなり、本富化度調節装置4は充分成立する。
なお、ここでケース1では、K<0即ち循環流がなくても良いことになり、添付図1で示す従来の方式で対応可能であることを意味する。
次に、母液分流槽13中混合溶液のPu富化度が設定値に達しない時(立上げ時)の物質収支について説明する。
この時は、母液分流槽13中の全量が混合供給槽10に循環されるため、製品溶液中のウラン流量(U)及びプルトニウム流量(P)はゼロである。
また、晶析装置12からの硝酸ウラニルの結晶中のウラン流量(U)は、供給液(濃縮液)の変化に合わせて、成り行きとなる。
さらに、系内の循環液に含まれるウラン流量(U)、プルトニウム流量(P)は母液分流槽13中の全量が循環されるため、徐々に増加する。
しかし、循環液中のウラン量の増加に合わせて晶析装置12にて晶析するウラン流量(U)が大きくなるために、やがて富化度調節装置4に流入するウラン流量(U)と晶析するウラン流量(U)がつり合い、循環液ではウラン流量(U)は一定となり、プルトニウム流量(P)のみが増加する。
そして、Pu富化度が要求値(X)に達した時、製品溶液の分流が始まり、混合供給槽10へ循環されるウラン流量(U)とプルトニウム流量(P)が若干少なくなって、晶析されるウラン流量(U)も若干小さくなり、定常状態に落ち着くこととなる。
以上より、本富化度調節装置4は定常時においても、立ち上げ時においても、充分成立する。
濃縮装置11では、硝酸プルトニウム溶液を含む硝酸溶液を加熱するため、
Pu4++HO+NO =PuO 2++HNO+H (22式)
(22)式の反応に従って、プルトニルイオンが発生する。このプルトニルイオンは次工程の晶析装置12により硝酸プルトニウム、硝酸ウラニルとして共晶析をおこす可能性があるため、(22)式の反応を極力押える必要がある。
そのため、濃縮装置11では、定常状態において、運転温度を80℃〜沸点の範囲で、また、硝酸濃度が6mol/L以上となる様に運転する。硝酸濃度は、混合供給槽10へ流入する原料液に含まれる硝酸および晶析装置12で使用する試薬に含まれる硝酸の量で制御が可能である。
この濃縮装置11を上記の運転温度、硝酸濃度で運転するために、減圧下において、運転を行っても良い。
さらに(22)式の逆反応を抑えるため、混合供給槽10または濃縮装置11にNOxガス(窒素酸化物ガス)を投入しながら運転を行っても良い。
以下、図1〜3を参照して、本発明の実施例1につき説明する。
図1は、本発明の実施例1に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。
図2は、実施例1に適用される富化度調節装置の概略原理図である。
図3は、実施例1に適用される富化度調節装置の詳細構成図である。
図1に示すように、酸化ウラン及び酸化プルトニウムを含有するLWR使用済燃料は、使用済燃料の受入・貯蔵装置(又は工程)A1において一時貯蔵され、半減期の比較的短い放射性核種と崩壊熱が低減される。
なお、FBR使用済燃料も合わせて処理する場合には、使用済燃料の受入・貯蔵装置(又は工程)A2において一時貯蔵され、半減期の比較的短い放射性核種と崩壊熱が低減される。
そして、次の前処理装置(又は工程)1aにおいて、一時貯蔵後の燃料ピンは、脱被覆、せん断または破砕され燃料成分は開封される。
なお、FBR使用済燃料等も合わせて処理する場合には、前処理装置(又は工程)1bにおいて、外側を覆うラッパ管を解体、除去して、燃料ピンをむき出した後に、せん断または破砕され燃料成分は開封される。
開封されたLWR使用済燃料(及び/又は、FBR使用済燃料)は、また、溶解装置(又は工程)2において、70℃〜沸点、3〜8mol/Lの硝酸に溶解される。
なお、溶解液中に残留する固形分は、図示略のフィルタまたは遠心分離機により除去される。
溶解液中の未燃性の燃料成分は、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウムとして存在している。
その後、共除染装置(又は工程)6において、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、リン酸トリブチルを含む有機溶媒に抽出され、放射性廃棄物Dから分離される。
なお、放射性廃棄物Dは、核分裂生成物(FP)D1、及びマイナーアクチニド(MA)D2からなる。
放射性廃棄物Dは、ホウ珪酸ガラスなどの安定な物質中に分散固化される。
有機溶媒に抽出された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、混合逆抽出装置(又は工程)3において水相側に移される。
なお、従来技術(図10)のように、逆抽出においてウラナス等の還元剤を加えて硝酸プルトニウムの全部と硝酸ウラニルの一部のみ水相側に移行させ、硝酸ウラニルの一部を有機相に残すことで、プルトニウム濃度を上げる分配を行う方式(分配逆抽出)もあるが、このような工程で得られたウラン/プルトニウム溶液のPu富化度は逆抽出前の有機相中のプルトニウム濃度、硝酸ウラニル濃度の変動の影響をうけやすい。
しかし、本実施例1では、混合逆抽出装置3の後に、硝酸ウラニルの除去を伴う富化度調節装置4を配設しているために、そのような分配操作が不要であり、使用済燃料中のプルトニウム濃度の変動の影響を受けにくい。
混合逆抽出装置3において水相側に移行した硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウム混合溶液は、後述する富化度調節装置(又は工程)4において、所定のPu富化度になるまで連続的にウランが除去される。
富化度調節装置4において、所定のPu富化度となった硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は、ウラン/プルトニウム脱硝装置(又は工程)8aにおいて、マイクロ波の照射を受け蒸発、濃縮、脱硝されて、所定のPu富化度のウラン・プルトニウムMOX燃料C(F−MOX燃料、L−MOX燃料)が得られる。
なお、MOX燃料Cは、高速増殖炉炉心燃料(F−MOX)C1、及び高速増殖炉炉心燃料(F−MOX)C2からなる。
ウラン・プルトニウムMOX燃料Cは必要に応じて、一時貯蔵された後、高速炉炉心燃料、軽水炉MOX燃料等の燃料加工装置(又は工程)に送られる。
本実施例1の場合、得られたMOX燃料Cの除染係数(DF)は、中程度(10〜10)である。
一方、富化度調節装置4で除去された硝酸ウラニル溶液は、ウラン脱硝装置(又は工程)8bにおいて、約300℃に加熱、熱分解されて、ウラン酸化物燃料(F−RB、AB)Bの粉末が得られる。
ウラン酸化物燃料Bは必要に応じて一時貯蔵された後、高速炉ブランケット燃料、軽水炉ウラン燃料等の燃料加工施設(又は工程)に送られる。
なお、ウランの濃縮度を変更する必要のある場合には、一時貯蔵の後、フッ化物に転換し、濃縮後、ウラン酸化物に再転換してから燃料加工施設に送っても良い。
本実施例1の場合、得られたウラン酸化物の除染係数(DF)は中程度(10〜10)である。
次に、図2に基づき、富化度調節装置4の構成(又は工程)の概略について説明する。
混合逆抽出装置3から原料液搬送管52内を流れて搬送されてきた硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は、混合供給槽10に貯留される。
混合供給槽10内の硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は、混合液搬送管54内を流れて濃縮装置(又は工程)11に搬送される。
濃縮装置11において、硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は、加熱により水分が除去され濃縮される。
そして、濃縮された硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は、濃縮液搬送管57内を流れて晶析装置(又は工程)12に送付される。
晶析装置12では、濃縮された硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液は冷却されて、硝酸ウラニル塩が晶析される。
晶析された硝酸ウラニル塩は、UNH結晶体搬送管68内を経由して、UHN溶解槽(ウラン溶解槽)14に搬送される。
一方、残りの硝酸ウラニル/硝酸プルトニウム混合溶液(以下「母液」という)は、母液搬送管62内を流れて母液分流槽13に搬送される。
UHN溶解槽14においては、搬送された硝酸ウラニル塩は、水溶液に溶解された後、UNH溶解液搬送管72にて図1に図示のウラン脱硝装置8bに搬送され、脱硝処理が行われ、ウラン酸化物燃料Bとして使用される。
母液分流槽13では、搬送されてきた母液のPu富化度(プルトニウム含有量/(ウラン含有量+プルトニウム含有量)が、サンプリング計測されている。
そして、Pu富化度が設定値に達する迄は、循環液搬送管50を介して、母液分流槽13中の母液の一部又は全部は混合供給槽10に還流される。
母液分流槽13中の母液のPu富化度が設定値に達すると、母液分流槽13中の母液は、製品溶液搬送管71内を流れて図1に示すウラン/プルトニウム脱硝装置8aに搬送される。
なお、Pu富化度に対する要求精度が厳しく、Pu富化度を公差内の値にする必要がある場合には、母液分流槽13中の母液は、富化度微調整槽15に搬送される。
富化度微調整槽15では、母液分流槽13からの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウムを含有する母液と、UHN溶解槽14から微調整液供給管73を介して搬送された硝酸ウラニル溶液とを混合して、Pu富化度を公差内の値に微調整する。
Pu富化度が微調整された溶液は、図1に示すウラン/プルトニウム脱硝装置8aに搬送される。
次に、図3に基づき、富化度調節装置4の詳細構成につき説明する。
(混合分流槽)
図1に図示の混合逆抽出装置3から原料液搬送管52内を流れてきた硝酸ウラン及び硝酸プルトニウム混合溶液Aは、混合供給槽10に貯留される。
混合供給槽10の底部には、複数本の攪拌空気吐出管31が配設されている。
この攪拌空気吐出管31は、圧縮空気供給管53により、圧縮空気供給設備41に接続されている。
圧縮空気供給設備41より供給された圧縮空気は、攪拌空気吐出管31の下部に穿設された多数の吐出口から吐出され、混合供給槽10内を攪拌する。
また、混合供給槽10内には、エアリフト32も配設されている。
エアリフト32の作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32の搬出口は、混合液搬送管54により、濃縮装置11の加熱部20の下部に接続されている。
上述の構成において、混合供給槽10内の硝酸ウラン及び硝酸プルトニウム混合溶液である母液は、エアリフト32の吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、混合液搬送管54内を上昇して、濃縮装置11の加熱部20に搬送される。
(濃縮装置)
濃縮装置11の加熱部20内には、加熱コイルが内蔵されており、加熱コイルは、約150度の蒸気を発生させる蒸気設備42と、蒸気供給管55及び凝縮水戻管56により接続されている。
加熱部20の上部は、気液分離部21の中央部に接続され、加熱部20の下部は、気液分離部21の下部に接続されている。
気液分離部21内の上部には、スクラバー34が配設されている。
このスクラバー34は、試薬調整設備43aと試薬供給管65により接続されると共に、後述するオフガスの冷却器17と凝縮水戻管66により接続されている。
また、気液分離部21の下部は、晶析装置12の回転筒22の下部と濃縮液搬送管57により接続されている。
上述の構成において、混合供給槽10から搬送されてきた硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液である母液は、加熱部20内において加熱コイルに導入された蒸気により加熱される。
蒸発した水蒸気は加熱部20の上部から気液分離部21に導入される。
そして、気液分離部21に導入された水蒸気は、スクラバー34から噴霧される試薬調整設備43aから送付された硝酸水溶液又は、凝縮水戻管66からの凝縮水により洗浄されて、オフガス排出管58から排出される。
一方、水分が蒸発して濃縮された母液は、加熱部20の下部から気液分離部21に導入される。
そして、気液分離部21内の濃縮された母液は、濃縮液搬送管57内を通り晶析装置12の回転筒22の下部に落下する。
(晶析装置)
晶析装置12は、硝酸ウラニルを晶析する回転筒22と、晶析された結晶に付着している硝酸プルトニウム溶液等を除去する結晶分離機27等から構成されている。
回転筒22は、斜めに設置されており、その外筒内面には、螺旋状の板が取付けられている。
この回転筒22は、駆動モータ24により低速で回転するようになっており、回転することにより、回転筒22内の結晶体は、螺旋状の板に沿って回転筒22の下部から上部へ徐々に移動する。
そして、回転筒22の下部は、濃縮された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を、気液分離部21から搬入するための濃縮液搬送管57が接続されている。
回転筒22の中央部は、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を、母液分流槽13に排出するための母液搬送管62が接続されている。
更に、回転筒22の上部は、晶析された硝酸ウラニルの結晶を、結晶分離機27に排出するためのUNH結晶体搬送管63が接続されている。
また、回転筒22の外筒の外面周囲には、冷却器23が配設されている。
この冷却器23の上部又は下部は、冷却水供給管60及び冷却水戻管61を介して冷却設備44が接続されている。
冷却設備44からは、約10度以下の冷媒が送付される。
UNH結晶体搬送管63は、概ね水平に設置され駆動モータ26により駆動するフィーダ30に連結されている。
フィーダ30は、UNH結晶体移送管64を介して結晶分離機27に連結されている。
結晶分離機27内には、回転筒22から搬送された硝酸ウラニル結晶体を収容する脱水機28が内蔵されている。
この脱水機28は、駆動モータ29により高速で回転する。
また、結晶分離機27には、試薬調整設備43bから洗浄用の硝酸溶液を導入するための試薬供給管65が接続されている。
試薬供給管65には、洗浄液を冷却するための冷却器25が介装されている。
冷却器25には、冷却設備44からの冷却水を導入、排出するための冷却水供給管60及び冷却水戻管61が接続されている。
更に、脱水機28には、硝酸ウラニル結晶体をUNH溶解槽(ウラン溶解槽)14a、14bに排出するためのUNH結晶体搬送管68が接続されている。
また、結晶分離機27の下部は、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を母液分流槽13へ排出するための洗浄廃液回収管69が接続されている。
上述の構成において、気液分離部21で熱せられた硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、濃縮液搬送管57を介して回転筒22内に導入される。
回転筒22内において、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、冷却器23により約10度迄冷却させられる。
このとき、硝酸ウラニルの溶解度が下がるので、飽和した硝酸ウラニルが晶析する。
晶析した硝酸ウラニルは、回転筒22内の螺旋状の板に沿って回転筒22の回転と共に、上方に移動し、UNH結晶体搬送管63を介して、フィーダ30上に落下する。
落下した硝酸ウラニルの結晶体は、フィーダ30及びUNH結晶体移送管64により、結晶分離機27内の脱水機28に投入される。
そこで、硝酸ウラニルの結晶は、試薬調整設備43bからの洗浄液により付着している硝酸プルトニウム溶液等が洗浄されると共に、脱水機28により脱水させられる。
脱水された硝酸ウラニルの結晶体は、UNH結晶体搬送管68内を落下して、UNH溶解槽14a、14bに排出される。
一方、回転筒22内の硝酸プルトニウムが含有された硝酸ウラニル飽和水溶液、及び結晶分離機27内の洗浄液等は、それぞれ母液搬送管62、洗浄廃液回収管69を介して母液分流槽13へ回収される。
このとき、母液分流槽13へ排出される硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、脱水機28にて硝酸ウラニルが除去されているので、相対的に硝酸プルトニウムの割合が増加したものとなっている。
(母液分流槽)
母液分流槽13の底部には、複数本の攪拌空気吐出管31が配設されている。
この攪拌空気吐出管31は、圧縮空気供給設備41と圧縮空気供給管53により接続されている。
圧縮空気供給設備41から供給された圧縮空気は、攪拌空気吐出管31の下部に穿設された多数の吐出口から吐出され、母液分流槽13内を攪拌する。
また、母液分流槽13内には、循環液搬送手段としてのエアリフト32aも配設されている。
エアリフト32aの作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32aの搬出口は、循環液搬送管50により、混合供給槽10に接続されている。
そして、このエアリフト32a及び循環液搬送管50により、循環液搬送手段が形成されている。
上述の構成において、母液分流槽13内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液(母液)は、エアリフト32aの吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、循環液搬送管50内を上昇して、混合供給槽10に搬送される。
更に、母液分流槽13内には、溶液取出手段としてのエアリフト32bも配設されている。
エアリフト32bの作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32aの搬出口には、製品溶液搬送管71が接続されている。
なお、母液分流槽13には、母液分流槽13内のウラン成分及びプルトニウム成分の含有量、即ちPu富化度を計測するための図示略のサンプリング装置が接続されている。
上述の構成において、回転筒22から母液搬送管62内を落下して搬送されてきた硝酸プルトニウムを含有する硝酸ウラニル飽和水溶液、及び結晶分離機27から洗浄廃液回収管69を介して搬送されてきた洗浄液廃液は、母液分流槽13へ貯留される。
このとき、母液分流槽13内のPu富化度(プルトニウム成分量/(ウラン成分量+プルトニウム成分量))は、混合供給槽10より濃くなっている、
この母液分流槽13内の濃度は、サンプリング装置により、定期的にサンプリング、分析されている。
そして、Pu富化度が所定の値に達する迄、母液分流槽13の硝酸プルトニウム及び硝酸ウラニル混合溶液は、エアリフト32aの吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、循環液搬送管50内を上昇して、母液分流槽13に還流される。
このようにして、母液分流槽13内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を混合供給槽10に還流し、濃縮装置11、晶析装置12により硝酸ウラニルのみを晶析、排出する作業を繰返すことにより、母液分流槽13内のPu富化度は次第に増加する。
この還流、濃縮、晶析の1サイクルに要する時間は、約15時間掛かる。
一方、サンプリング分析には、約3時間要する。
そこで、定期的に、サンプリング分析を行い、Pu富化度の増加状況を記録しておくことにより、Pu富化度が所定の値に達する時刻を予測できる。
その時刻になったとき、製品溶液搬送管71を介して、母液分流槽13内の製品溶液の払い出しを開始することによって、Pu富化度を増加する作業を停止する。
そして、母液分流槽13内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、エアリフト32bの吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、製品溶液搬送管71を介して、図1に示すウラン/プルトニウム脱硝装置8aに搬送される。
なお、製品におけるPu富化度の精度が要求される場合には、一旦、富化度微調整槽15に送付される。
(UNH溶解槽)
結晶分離機27の脱水機28からUNH結晶体搬送管68内を介して搬送されてきた硝酸ウラニルは、UNH溶解槽14a、14bに貯留される。
UNH溶解槽14a、14bの底部には、複数本の攪拌空気吐出管31が配設されている。
この攪拌空気吐出管31は、圧縮空気供給管53により、圧縮空気供給設備41に接続されている。
圧縮空気供給設備41より供給された圧縮空気は、攪拌空気吐出管31の下部に穿設された多数の吐出口から吐出され、UNH溶解槽14a、14bを攪拌する。
試薬調整設備43dとは、試薬供給管65により接続され、試薬調整設備43dから硝酸水溶液が導入されるようになっている。
また、UNH溶解槽14a、14b内には、エアリフト32、32aも配設されている。
エアリフト32、32aの作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32、32aの搬出口は、UNH溶解液搬送管72が接続されており、硝酸ウラニルは、図1に図示のウラン脱硝装置8bにウラン酸化物燃料Bとして搬出される。
なお、UNH溶解槽14a、14bを2槽設けているのは、一方を結晶分離機27から硝酸ウラニルの回収貯留用に、他方を製品払出し前に有意な量のプルトニウムが含まれていないことを確認するための分析待ち時間のための滞留用として交互に使用するためである。
そして、UNH溶解槽14a、14bへの各種の配管、即ち、UNH結晶体搬送管68には三方弁等の切換弁35c、UNH溶解液搬送管72には同様の切換弁35d、その他、圧縮空気供給管51、圧縮空気供給管53、試薬供給管65にも図示略の切換弁が介装されている。
更に、一方のUNH溶解槽14bには、エアリフト32bも配設されている。
エアリフト32bの作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32bの搬出口は、微調整液供給管73を介して、富化度微調整ポット33に接続されている。
更に、富化度微調整ポット33とは、微調整液戻管74も接続されている。
上述の構成において、結晶分離機27にて水分が除去された硝酸ウラニルの結晶は、UNH結晶体搬送管68を落下して一方のUNH溶解槽14aに貯留される。
なお、他方のUNH溶解槽14aは、ウラン酸化物燃料Bを搬出中である。
一方、試薬調整設備43dから、試薬供給管65を介して硝酸水溶液が注入される。
そして、適度な貯留量になったとき、各種の切換弁を切換えて、UNH溶解槽14aをウラン酸化物燃料Bの搬出状態にすると共に、UNH溶解槽14bを回収、貯留状態にする。
そして、UNH溶解槽14a内の硝酸ウラニル溶液は、サンプリング、分析によって、有意な量のプルトニウムが含まれていないことを確認した後、エアリフト32の吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、ウラン酸化物燃料BとしてUNH溶解液搬送管72内を流れて、ウラン脱硝装置8bに搬出される。
(富化度微調整槽)
富化度微調整槽15は、正確なPu富化度の製品を搬出する場合に使用される。
富化度微調整槽15には、前述のごとく母液分流槽13からの製品溶液搬送管71が接続されている。
また、富化度微調整槽15内には、エアリフト32も配設されている。
エアリフト32の作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32の搬出口は、製品溶液搬送管79が接続されており、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、需要に応じたPu富化度を持つMOX燃料C用として、図1に図示のウラン/プルトニウム脱硝装置8bに搬出されようになっている。
富化度微調整槽15には、図示略のサンプリング装置も取付けられている。
更に、富化度微調整槽15の上方には、小容量の富化度微調整ポット33が配設されている。
この富化度微調整ポット33は、前述のごとく、微調整液供給管73及び微調整液戻管74により、UNH溶解槽14bと接続されている。
なお、微調整液戻管74は、富化度微調整ポット33の上下高さの中央部に接続されており、富化度微調整ポット33に所定量の硝酸ウラニル溶液が溜まると、それ以上の硝酸ウラニル溶液はオーバーフローして、微調整液戻管74内を落下してUNH溶解槽14bに戻るようになっている。
富化度微調整ポット33の下端と富化度微調整槽15とは、微調整液排出弁76が介装された微調整液排出管75により接続されている。
上述の構成において、母液分流槽13から製品溶液搬送管71内を流れて、富化度微調整槽15に、Pu富化度が調整された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液が搬送されてくる。
一方、富化度微調整ポット33には、UNH溶解槽14bより微調整液供給管73内を流れて硝酸ウラニル溶液が搬送されてくる。
なお、余分の硝酸ウラニル溶液は、微調整液戻管74を介してUNH溶解槽14bに戻される。
そして、サンプリング装置により、富化度微調整槽15内のウラン及びプルトニウムの分量がサンプリング分析によって測定される。
また、富化度微調整ポット33内のウランの濃度は、UNH溶解槽14bでのサンプリング、分析によって既知である。
このとき、富化度微調整槽15及び富化度微調整ポット33に溜まる容積は既知であり、上述の各サンプリング装置によるサンプリング、分析結果に基づき、富化度微調整ポット33から富化度微調整槽15に搬送する必要回数を算出できる。
そして、富化度微調整ポット33に硝酸ウラニル溶液が溜まる毎に、微調整液排出弁76を開く。
例えば、Pu富化度、富化度微調整槽15のウラン濃度とプルトニウム濃度の和と、富化度微調整ポット33内のウラン溶液の濃度が、ほぼ等しいとした場合、富化度微調整槽15と富化度微調整ポット33との容積比が、1000:1の場合、0.1%単位でPu富化度を微調整できる。
また、容積比が100:1の場合は、1%単位でPu富化度を微調整できる。
このようにして、Pu富化度が微調整された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、エアリフト32の吸込口から吸込まれ、圧縮空気供給管51を介して圧縮空気供給設備40から送付されてきた作動流体(圧縮空気)の作用により、製品溶液搬送管79を介して、正確なPu富化度のMOX燃料C用として図1に示すウラン/プルトニウム脱硝装置8aに搬送される。
(オフガス浄化装置)
スクラバー34からのオフガスは、オフガス排出管58を介して排出される。
このオフガス排出管58には、冷却器17が介装されている。
冷却器17には、冷却設備45からの冷却水供給管59及び冷却水供給管60が接続されている。
そして、オフガス排出管58の下流側は、洗浄塔18の下部に接続されている。
この洗浄塔18の上部付近には、試薬調整設備43cからの試薬供給管65が接続されている。
更に、洗浄塔18の上部付近には、洗浄液受槽19からの洗浄液供給ポンプ37が介装された洗浄液供給管70が接続されている。
この洗浄塔18の下端には、洗浄済液を洗浄液受槽19に戻す洗浄液戻管78が接続されている。
洗浄塔18の上端は、オフガス処理設備46にオフガスを送付するオフガス排出管81が接続されている。
一方、冷却器17にて凝縮された凝縮水は、凝縮水回収管67、切換弁35aを介して凝縮液受槽16a、16bに送付される。
凝縮液受槽16a、16bの底部には、複数本の攪拌空気吐出管31が配設されている。
この攪拌空気吐出管31は、圧縮空気供給管53により、圧縮空気供給設備41に接続されている。
圧縮空気供給設備41より供給された圧縮空気は、攪拌空気吐出管31の下部に穿設された多数の吐出口から吐出され、凝縮液受槽16a、16b内を攪拌する。
また、凝縮液受槽16a、16b内には、エアリフト32も配設されている。
エアリフト32の作動流体投入口は、圧縮空気供給管51により圧縮空気供給設備40に接続されている。
また、エアリフト32の搬出口は、酸回収管77、切換弁35bを介して酸回収設備47に接続されている。
上述の構成において、オフガス排出管58により排出されたオフガスは、冷却器17により冷却され、水分、硝酸等が除去される。
その後、オフガスは、洗浄塔18において、試薬調整設備43cからの試薬及び洗浄液受槽19からの洗浄液により洗浄されて、オフガス処理設備46に送付される。
一方、冷却器17にて除去された水分、硝酸等は、凝縮液受槽16a、16bに搬送された後、エアリフト32により酸回収設備47へ搬送される。
従来の装置では、Pu富化度の低いLWR使用済燃料の処理の場合、ウラン濃度、硝酸濃度、冷却温度の制限から必要とするPu富化度を得るためには、混合供給槽10、濃縮装置11、晶析装置12、母液分流槽13、UNH溶解槽14、等からなる工程を複数段設ける必要があった。しかしながら、本実施例1の使用済原子燃料の富化度調節装置、及び富化度調節方法によれば、母液分流槽13内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を混合供給槽10に循環させつつ濃縮装置11及び晶析装置12で濃縮、晶析を行っているので、1段(1組)の富化度調節装置4により所望のPu富化度を得ることができる。
LWR燃料受入れ・貯蔵装置A1、前処理装置1aのみならず、FBR燃料受入れ・貯蔵装置A2、前処理装置1bをも備えることにより、プルトニウムの需要が多いときにはプルトニウム含有量の多いFBR(高速炉)使用済炉心燃料を処理し、プルトニウムの需要が少ないときにはLWR(軽水炉)使用済燃料やFBRのブランケット燃料、新型転換炉等のプルトニウム含有量の少ない使用済燃料を処理することによって、装置の稼働率を下げることなく、プルトニウム需要の変動に対応して、余剰プルトニウムの発生を抑えることができる。
また、FBR対応のMOX燃料、LWRのMOX燃料等のPu富化度の異なる燃料に対しても需要に応じた柔軟な製造が可能となる。
しかも、これらの効果を従来の再処理施設に比較して、簡素な設備構成で実現でき、かつ、受け入れる使用済燃料、払い出す酸化物燃料の仕様の変動にも関わらず、安定した運転が可能な再処理施設を実現できる。
また、富化度微調整槽15内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を、十分に容量の小さい富化度微調整ポット33内の硝酸ウラニル溶液で所定回数薄めることにより、Pu富化度を微調整できる。
次に、図4に基づき、本発明の実施例2につき説明する。
図4は、本発明の実施例2に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。
なお、図4においては、実施例1と同一の部位については同一の符号を付して示している。
そこで、実施例1と異なる点を主に説明する。
実施例2においては、LWR又は及びFBR燃料の受入れ・貯蔵A1、A2から混合逆抽出装置(又は工程)3までは、図1、2、3に示した本発明の実施例1と変わるところはない。
実施例1(図1、2、3)と異なる点は、混合逆抽出装置(又は工程)3と富化度調節装置(又は工程)4との間に、精製工程(装置)5を配設した点にある。
即ち、図4に示すように、混合逆抽出装置3において水相側に移された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウムは、精製装置(又は工程)5に送られる。
そして、精製装置5において、リン酸トリブチルを含む有機溶媒中へ抽出され、溶液中に含まれる核分裂生成物などの微量な残滓が洗浄除去される。
その後、実施例1と同様に富化度調節装置4等において同様の処理が行われる。
この実施例2の使用済燃料の富化度調節装置、富化度調節方法或いは再処理施設によれば、実施例1と同様の作用、効果を奏することができる。
本実施例2の場合、得られたMOX燃料Cの除染係数(DF)は、10〜10と高くなり、取り扱いは容易となる。
次に、図5に基づき、本発明の実施例3につき説明する。
図5は、本発明の実施例3に係る使用済燃料の再処理プラントの概略図、図6は、本発明の実施例3に適用される超臨界直接抽出装置の処理内容を示すフローチャートである。
なお、図5においては、実施例1と同一の部位については同一の符号を付して示している。
そこで、実施例1と異なる点を主に説明する。
実施例3においては、LWR又は及びFBR燃料の受入れ・貯蔵A1、A2、及び前処理装置(又は工程)1a、1bについては、本発明の実施例1と変わるところはない。
前処理装置(又は工程)1a、1bで解体またはせん断、粉砕された使用済燃料等を、後述する超臨界直接抽出装置(又は工程)9において、リン酸トリブチルと硝酸との錯体をとけ込ませた40〜70℃、10〜30MPaの超臨界二酸化炭素流体と接触させ、ウランおよびプルトニウムを直接抽出する。
ウランおよびプルトニウムはそれぞれ、リン酸トリブチル−硝酸ウラニル錯体、リン酸トリブチル−硝酸プルトニウム錯体となって、超臨界二酸化炭素に溶解し、被覆管および核分裂生成物から分離される。
超臨界直接抽出装置(又は工程)9では、更にリン酸トリブチル−硝酸ウラニル錯体、リン酸トリブチル−硝酸プルトニウム錯体がとけ込んだ超臨界二酸化炭素流体を硝酸溶液と接触させることで、水相側に逆抽出し、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を得て、富化度調節装置(又は工程)4に送られる。
その後、実施例1と同様に富化度調節装置4等において同様の処理が行われる。
本実施例3の場合、得られたMOX燃料、およびウラン酸化物燃料の除染係数(DF)は低い(10〜10)が、工程は簡素となる。
次に、図6に基づき、超臨界直接抽出装置9につき詳細に説明する。
図6に示すように、前処理装置1a、1bにて得られた使用済燃料は、超臨界直接抽出装置9にて、以下の処理が行われる。
即ち、使用済燃料は、直接抽出塔S1に投入され、リン酸トリブチル−硝酸錯体A03が溶け込んだ超臨界二酸化炭素流体と接触する。
使用済燃料中のウランおよびプルトニウムは、それぞれ超臨界二酸化炭素に溶解したリン酸トリブチル−硝酸ウラニル錯体、リン酸トリブチル−硝酸プルトニウム錯体A07となって、被覆管および核分裂生成物A02から分離される。
しかる後、超臨界二酸化炭素に溶解したリン酸トリブチル−硝酸ウラニル錯体、リン酸トリブチル−硝酸プルトニウム錯体A07を硝酸水溶液(水相)A05と接触させる逆抽出塔S3により、水相にウラン、プルトニウムを逆抽出し、硝酸ウラニル溶液および硝酸プルトニウム混合溶液A08を得る。
硝酸水溶液A05の硝酸濃度は、0.02mol/L程度である。
逆抽出された残りのリン酸トリブチルを含む超臨界二酸化炭素を減圧することにより超臨界状態をブレークすると、炭酸ガスA06からリン酸トリブチルA09が分離され、再使用される。リン酸トリブチルA09は硝酸A01と接触後、TBP−硝酸錯体A03とに戻る。
逆抽出された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液A08は、実施例1、2、3と同様に、富化度調節装置4等において同様の処理が行われる。
本願の実施例3の使用済燃料の再処理施設によれば、上述の本発明の実施例1の作用、効果に加えて、使用済燃料を超臨界直接抽出装置9にて、リン酸トリブチルなどの有機溶媒と硝酸との錯体をとけ込ませた超臨界二酸化炭素流体に接触させ、硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を直接抽出することによって、実施例1よりもさらに簡素な再処理施設を得ることができる。
次に、図7に基づき、本発明の実施例4につき説明する。
図7は、本発明の実施例4に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。
実施例4は、実施例1(図1)における富化度調節装置(又は工程)4での処理の後、ウラン/プルトニウム精製装置(又は工程)5a及びウラン/プルトニウム濃縮装置(又は工程)7a、並びにウラン精製装置(又は工程)5b及びウラン濃縮装置(又は工程)7bを追加したものである。
なお、図7において、実施例1(図1)と同一の部位については同一の符号を付して示している。
そこで、実施例1と異なる点を主に説明する。
富化度調節装置(又は工程)4において、所定のPu富化度となった硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、ウラン/プルトニウム精製装置(又は工程)5aにおいて、リン酸トリブチルを含む有機溶媒中へ抽出され、溶液中に含まれる核分裂生成物などの微量な残滓が洗浄除去される。
さらに有機溶媒から硝酸溶液への逆抽出により、精製された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液が得られる。
精製された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、ウラン/プルトニウム濃縮装置(又は工程)7aにおいて濃縮された後、ウラン/プルトニウム脱硝装置(又は工程)8aに送られ、酸化ウラン及び酸化プルトニウム混合物が得られる。
本実施例4の場合、得られた酸化ウラン及び酸化プルトニウム混合物の除染係数(DF)は高くなる(10〜10)。
一方、富化度調節装置(又は工程)4で除去されたウランは、硝酸ウラニル溶液としてウラン精製装置(又は工程)5bにおいて、リン酸トリブチルを含む有機溶媒中へ抽出され、溶液中に含まれる核分裂生成物などの微量な残滓が洗浄除去される。
さらに有機溶媒から硝酸溶液への逆抽出により、精製された硝酸ウラニル溶液が得られる。
精製された硝酸ウラニル溶液は、ウラン濃縮装置(又は工程)7bにおいて濃縮された後、ウラン脱硝装置(又は工程)8bに送られ、ウラン酸化物が得られる。
本実施例4の場合、得られたウラン酸化物の除染係数(DF)も高くなる(10〜10)。
次に、図8に基づき、本発明の実施例5につき説明する。
図8は、本発明の実施例5に係る使用済燃料の再処理プラントの概略図である。
なお、図8においては、実施例4(図7)と同一の部位については同一の符号を付して示している。
そこで、実施例4と異なる点を主に説明する。
実施例5においては、LWR又は及びFBR燃料の受入れ・貯蔵A1、A2から溶解装置(又は工程)2までは、図7に示した本発明の実施例4と変わるところはない。
実施例4(図7)と異なる点は、共除染装置(又は工程)6、混合逆抽出装置(又は工程)3、ウラン/プルトニウム精製装置(又は工程)5a、及びウラン精製装置(又は工程)5bを富化度調節装置(又は工程)4の後流側に配置した点にある。
このように、共除染装置(又は工程)6、混合逆抽出装置(又は工程)3の設置位置を変えても、実施例4と同様の作用、効果を奏する。
本発明の実施例5の場合、得られたMOX燃料Cの除染係数(DF)は高い(10〜10)が、ウラン酸化物の除染係数(DF)は中段階(10〜10)である。
次に、図9に基づき、本発明の実施例6につき説明する。
図9は、本発明の実施例6に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。
実施例6のものにおいて、燃料貯蔵から溶解までは、実施例1(図1)変わるところはない。
なお、図9においては、実施例1(図1)と同一の部位については同一の符号を付して示している。
溶解装置(又は工程)2で得られた硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶解液は、富化度調節装置(又は工程)4送られ、硝酸ウラニルを除去して、Pu富化度が調節される。
そして、除去された硝酸ウラニルは、ウラン脱硝装置(又は工程)8bにおいてウラン酸化物に転換される。
一方、Pu富化度を調節された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液は、共除染装置(又は工程)6において、放射性廃棄物Dを除去される。
その後、混合逆抽出装置(又は工程)3、ウラン/プルトニウム濃縮装置(又は工程)7a、ウラン/プルトニウム脱硝装置(又は工程)を経て、混合酸化物に転換される。
各装置(又は工程)の処理内容は、実施例1(図1)又は実施例5(図8)と変わるところはない。
本発明の実施例6の場合、得られたウラン酸化物の除染係数(DF)は低い(〜10)が、混合酸化物の除染係数(DF)は中程度(10〜10)である。
本実施例6は、実施例1(図1)に比較して、富化度調節装置(又は工程)4でウラン成分が除去されている分、共除染装置(又は工程)6、混合逆抽出装置(又は工程)3での処理量が小さくなる反面、ウラン/プルトニウム濃縮装置(又は工程)7aが追加されている。
更に、プルトニウム需要に応じて、共除染装置(又は工程)6、混合逆抽出装置(又は工程)3、ウラン/プルトニウム濃縮装置(又は工程)7aの連続処理を行う部分の処理負荷が変動するため、一時貯蔵を目的とする設備が増加する。
なお、図11の従来技術では、共除染工程で中程度のDFまで除染していたウラン/プルトニウム溶液を、除染係数の低いウラン溶液を用いて富化度調整を行うため、混合酸化物の除染係数が低いものとなっていたのに対し、本実施例6では低いDFの硝酸ウラニル溶液を用いた富化度調整は必要なくなるため、比較的高い除染係数の混合酸化物が得られる。
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されず、本発明の範囲内でその具体的構造に種々の変更を加えてよいことはいうまでもない。
本発明の実施例1に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 実施例1に適用される富化度調節装置の概略原理図である。 実施例1に適用される富化度調節装置の詳細構成図である。 本発明の実施例2に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 本発明の実施例3に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 本発明の実施例3に適用される超臨界直接抽出装置の処理内容を示すフローチャートである。 本発明の実施例4に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 本発明の実施例5に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 本発明の実施例6に係る使用済燃料の再処理施設の概略図である。 従来の軽水炉使用済燃料の再処理施設の概略図である。 従来の高速増殖炉使用済燃料の再処理施設の概略図である。 従来の軽水炉使用済燃料及び高速増殖炉使用済燃料の再処理施設の概略図である。 高速増殖炉(FBR)導入期におけるプルトニウム需給バランスの説明図である。 高速増殖炉(FBR)導入期におけるプルトニウム余剰量の説明図である。
符号の説明
1a、1b 前処理装置
2 溶解装置
3 混合逆抽出装置
4 富化度調節装置
5 精製装置
5a ウラン/プルトニウム精製装置
5b ウラン精製装置
6 共除染装置
7a ウラン/プルトニウム濃縮装置
7b ウラン濃縮装置
8a ウラン/プルトニウム脱硝装置
8b ウラン脱硝装置
9 超臨界直接抽出装置
10 混合供給槽
11 濃縮装置
12 晶析装置
13 母液分流槽
14、14a、14b UNH溶解槽
15 富化度微調整槽
16a、16b 凝縮液受槽
A1 軽水炉使用済燃料
A2 高速増殖炉使用済燃料
B ウラン酸化物燃料(F−RB、AB)
C MOX燃料
C1 高速増殖炉炉心燃料(F−MOX)
C2 高速増殖炉炉心燃料(F−MOX)
D 放射性廃棄物
D1 核分裂生成物(FP)
D2 マイナーアクチニド(MA)
17 冷却器
18 洗浄塔
19 洗浄液受槽
20 加熱部
21 気液分離部
22 回転筒
23 冷却器
24 駆動モータ
25 冷却器
26 駆動モータ
27 結晶分離機
28 脱水機
29 駆動モータ
30 フィーダ
31 攪拌空気吐出管
32、32a、32b エアリフト
33 富化度微調整ポット
34 スクラバー
35a、35b、35c、35d 切換弁
37 洗浄液供給ポンプ
40 圧縮空気供給設備
41 圧縮空気供給設備
42 蒸気設備
43a、43b、43c、43d 試薬調整設備
44 冷却設備
45 冷却設備
46 オフガス処理設備
47 酸回収設備
50 循環液搬送管
51 圧縮空気供給管
52 原料液搬送管
53 圧縮空気供給管
54 混合液搬送管
55 蒸気供給管
56 凝縮水戻管
57 濃縮液搬送管
58 オフガス排出管
59 冷却水供給管
60 冷却水供給管
61 冷却水戻管
62 母液搬送管
63 UNH結晶体搬送管
64 UNH結晶体移送管
65 試薬供給管
66 凝縮水戻管
67 凝縮水回収管
68 UNH結晶体搬送管
69 洗浄廃液回収管
70 洗浄液供給管
71 製品溶液搬送管
72 UNH溶解液搬送管
73 微調整液供給管
74 微調整液戻管
75 微調整液排出管
76 微調整液排出弁
77 酸回収管
78 洗浄液戻管
79 製品溶液搬送管
81 オフガス排出管

Claims (10)

  1. 使用済原子燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合し貯留する混合供給槽と、
    該混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する濃縮装置と、
    該濃縮装置内の濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する晶析装置と、
    上記晶析装置にて晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度を定期的に計測するサンプリング装置を備えた母液分流槽と、
    該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を循環液として上記混合供給槽に循環させる循環液搬送手段と、
    上記母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を取出す溶液取出手段とを備え
    前記サンプリング装置によって計測された前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで、前記循環液搬送手段により前記循環液を前記混合供給槽へ戻し、前記濃縮装置及び前記晶析装置での処理を繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、
    前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達したときに、前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を前記溶液取出手段により取出すように構成したことを特徴とする富化度調節装置。
  2. 使用済原子燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合し貯留する混合供給槽と、
    該混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する濃縮装置と、
    該濃縮装置内の濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する晶析装置と、
    該晶析装置より排出された晶析した硝酸ウラニルを硝酸に溶解して貯蔵するウラン溶解槽と、
    上記晶析装置にて晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度を定期的に計測するサンプリング装置を備えた母液分流槽と、
    該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を循環液として上記混合供給槽に循環させる循環液搬送手段と、
    上記母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を抽出し貯留する富化度微調整槽と、
    上記ウラン溶解槽内の硝酸ウラニル溶液を所定量貯留して上記富化度微調整槽に排出する富化度微調整ポットと、備え
    前記サンプリング装置によって計測された前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで、前記循環液搬送手段により前記循環液を前記混合供給槽へ戻し、前記濃縮装置及び前記晶析装置での処理を繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、
    前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達したときに、前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を前記富化度微調整槽に抽出し、
    前記富化度微調整槽に貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液に、前記富化度微調整ポットから排出される硝酸ウラニル溶液を混合することにより、前記プルトニウム成分の富化度を公差内の値に微調整するように構成したことを特徴とする富化度調節装置。
  3. 上記使用済原子燃料は、軽水炉からの使用済原子燃料を含むPu含有率の低い使用済原子燃料であることを特徴とする請求項1又は2に記載の富化度調節装置。
  4. 上記使用済原子燃料は、軽水炉及び高速増殖炉からの使用済原子燃料を含むPu含有率の異なる複数の使用済原子燃料であることを特徴とする請求項1又は2に記載の富化度調節装置。
  5. ウラン及びプルトニウムを含有する使用済原子燃料を受入れ貯蔵する貯蔵庫と、
    該貯蔵手段内の使用済原子燃料を解体、せん断、または粉砕する前処理装置と、
    該前処理装置内の使用済原子燃料を硝酸に溶解させ、燃料溶解液とする溶解装置と、
    該溶解装置にて生成された燃料溶解液からウランおよびプルトニウムを、リン酸トリブチルを含む溶媒によって抽出する共除染装置と、
    該共除染装置にて生成されたウランおよびプルトニウムを含む溶媒から、ウランおよびプルトニウムを硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウム混合溶液として逆抽出する混合逆抽出装置と、
    該硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液から硝酸ウラニルを除去し、Pu富化度を調節する、請求項1〜4のいずれかに記載された富化度調節装置と、
    該富化度調節装置内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を脱硝し酸化ウラン及び酸化プルトニウムを生成するウラン及びプルトニウム脱硝装置と、
    該富化度調節装置内の硝酸ウラニルを脱硝し酸化ウランを生成するウラン脱硝装置と、
    を備えたことを特徴とする再処理施設。
  6. ウラン及びプルトニウムを含有する使用済原子燃料を受入れ貯蔵する貯蔵庫と、
    該貯蔵手段内の使用済原子燃料を解体、せん断、または粉砕する前処理装置と、
    該前処理装置内の使用済原子燃料を硝酸に溶解させ、燃料溶解液とする溶解装置と、
    該燃料溶解液から硝酸ウラニルを除去し、Pu富化度を調節する、請求項1〜4のいずれかに記載された富化度調節装置と、
    該富化度調節装置にてPu富化度を調節された燃料溶解液からウランおよびプルトニウムを、リン酸トリブチルを含む溶媒によって抽出する共除染装置と、
    該共除染装置にて生成されたウランおよびプルトニウムを含む溶媒から、ウランおよびプルトニウムを硝酸ウラニルおよび硝酸プルトニウム混合溶液として逆抽出する混合逆抽出装置と、
    該混合逆抽出装置内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を脱硝し酸化ウラン及び酸化プルトニウムを生成するウラン及びプルトニウム脱硝装置と、
    該富化度調節装置内の硝酸ウラニルを脱硝し酸化ウランを生成するウラン脱硝装置と、
    を備えたことを特徴とする再処理施設。
  7. 上記溶解装置、共除染装置および混合逆抽出装置に代えて、超臨界直接抽出装置を備えたことを特徴とする請求項5に記載の再処理施設。
  8. 上記使用済原子燃料は、軽水炉からの使用済原子燃料を含むPu含有率の低い使用済原子燃料であることを特徴とする請求項5〜7のいずれかに記載の再処理施設。
  9. 上記使用済原子燃料は、軽水炉及び高速増殖炉からの使用済原子燃料を含むPu含有率の異なる複数の使用済原子燃料であることを特徴とする請求項5〜7のいずれかに記載の再処理施設。
  10. 使用済原子燃料を硝酸により溶解した燃料溶解液を起源とする硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液と下記母液分流槽からの循環液とを混合供給槽にて混合し貯留する第1工程と、
    上記混合供給槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を濃縮する第2工程と、
    濃縮された上記硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を冷却して硝酸ウラニルの一部を晶析し排出する第3工程と、
    上記晶析された硝酸ウラニルが除かれた残りの硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液を回収し母液分流槽に貯留するとともに、貯留された硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液のプルトニウム成分の富化度をサンプリング計測する第4工程と、
    該母液分流槽内の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウム混合溶液の一部又は全部を循環液として上記混合供給槽に循環させる第5工程と、
    前記母液分流槽中の硝酸ウラニル及び硝酸プルトニウムの混合溶液を取出す第6工程と、を有し、
    前記第4工程においてサンプリング計測される前記プルトニウム成分の富化度が設定値に達するまで前記第1工程から前記第5工程までを繰り返すことにより前記プルトニウム成分の富化度を増加させていき、
    前記第4工程において前記プルトニウム成分の富化度が前記設定値に達した場合に前記第6工程を行うことを特徴とする富化度調節方法。
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