CN112037954B - 一种适用于连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法 - Google Patents

一种适用于连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法 Download PDF

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Abstract

本公开属于乏燃料后处理工艺技术领域，公开了一种乏燃料后处理溶解液中高效连续驱除碘的方法。该方法利用氮氧化合物作为驱除气体，驱除气体将乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子通过化学反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。该方法能够避免碘对后处理工艺的污染、减少有机碘生成、增加稀释剂的使用寿命、连续驱除乏燃料元件溶解液中碘且驱除率高达95％以上。

Description

一种适用于连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法
技术领域
本公开属于乏燃料后处理工艺技术领域，具体涉及一种乏燃料后处理溶解液中高效连续驱除碘的方法。
背景技术
碘是动力堆乏燃料元件中主要的裂变产物之一，其中长寿命的129I的半衰期长达1.57×107年。乏燃料后处理工艺过程中，大部分碘会进入溶解产生的尾气中，少部分则保留在溶解液中，溶解液中的碘部分会在后续进入到萃取工艺单元中，但也有部分会进入溶剂和水相废液中，进而扩散到后处理过程的各个工序，对后处理工艺过程及煤油的复用具有严重影响。因此需采取措施在后处理溶剂萃取过程之前将碘-129驱赶出来，避免碘进入后继工艺而引起溶剂劣化、有机碘生成，铀钚产品尾端碘放射性过高等问题；同时使得含碘放射性尾气更加集中，再通过适当工艺捕集和吸附绝大部分尾气中的碘，从而减轻整个放射性尾气处理系统的负担。
发明内容
(一)发明目的
根据现有技术存在的问题，本公开提供了一种能够避免碘对后处理工艺的污染、减少有机碘生成、增加稀释剂的使用寿命、连续驱除乏燃料元件溶解液中碘且驱除率高达95％以上的碘的驱除方法。
(二)技术方案
为了解决现有技术所存在的问题，本公开提供的技术方案如下：
一种适用于连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，该方法利用氮氧化合物作为驱除气体，驱除气体将乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子通过化学反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。
优选地，该驱除操作是在柱形驱除装置中实现的；所述乏燃料溶解液和驱除气体分别从驱除装置底部设置的两个进料口并流进入驱除装置内，驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸，乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘；空气通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。
优选地，所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度保持在80-95℃，该温度下溶液中生成的分子碘单质可快速挥发。
优选地，所述空气为加热的空气。
优选地，所述空气的加热温度为60～95℃，空气载带气态分子碘快速从驱除装置导出，避免了碘单质在装置出口段凝华回流，提高了碘驱除率。
优选地，所述驱除气体各组分在标准状态下的体积比为，一氧化氮(0-20％)，二氧化氮(20-50％)，三氧化二氮(0-20％)，氧气(0-10％)，其余均为氮气。
优选地，所述驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为(20-40)：1。
优选地，所述空气与乏燃料溶解液的气液体积比为(120-200)：1。
优选地，所述乏燃料溶解液的流速为1-5ml/min。
优选地，所述乏燃料溶解液与驱除气体同时从驱除装置底部并流通入，驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在15-30min。
优选地，所述空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为10-20min。
(三)有益效果
采用本公开提供的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，该方法在柱形驱除装置中以氮氧化物作为驱除气体将乏燃料溶解液中的碘转变为气态分子碘，分子碘再通过鼓入空气载带出去，从而实现从乏燃料溶解液中连续驱除放射性碘。该方法在不引入新的化学试剂的前提下对Purex流程乏燃料溶解液中碘的走向进行控制，解决碘对流程的污染问题，减少有机碘的生成，增加稀释剂(煤油)的使用寿命，减少放射性废物的生成量和降低核燃料后处理的成本，碘的驱除效果为95％以上。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本申请进一步阐述。
实施例1
一种适用于连续驱除乏燃料溶解液(其中铀浓度为250g/L，碘含量为400mg/L)中碘的方法，乏燃料在溶解槽中经硝酸氧化溶解并过滤后，将得到的乏燃料溶解液和驱除气体同时从柱形装置底部的两个进料口并流通入驱逐装置中。氮氧化合物作为驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸；乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。
其中驱除气体为氮氧化物，各组分在标准状态下的体积比为，一氧化氮10％，二氧化氮40％，三氧化二氮20％，氧气10％，其余均为氮气。乏燃料溶解液的流速为4ml/min；驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为30：1。驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在20min。
所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度为85℃，该温度下溶液中生成的分子碘单质可快速挥发。
所述空气为加热的空气，温度为80℃，通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。空气的流速为640ml/min，空气与乏燃料溶解液的气液体积比为160：1。空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为15min。
利用该方法检测驱除碘后乏燃料溶解液出口中碘的含量为19.0mg/L，驱除率为96.3％。
实施例2
一种适用于连续驱除乏燃料溶解液(其中铀浓度为250g/L，碘含量为400mg/L)中碘的方法，乏燃料在溶解槽中经硝酸氧化溶解并过滤后，将得到的乏燃料溶解液和驱除气体同时从柱形装置底部的两个进料口并流通入驱逐装置中。氮氧化合物作为驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸；乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。
其中驱除气体为氮氧化物，各组分在标准状态下的体积比为，二氧化氮50％，三氧化二氮10％，其余均为氮气。乏燃料溶解液的流速为1ml/min；驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为20：1。驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在30min。
所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度为80℃，该温度下溶液中生成的分子碘单质可快速挥发。
所述空气为加热的空气，温度为60℃，通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。空气的流速为120ml/min，空气与乏燃料溶解液的气液体积比为120：1。空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为20min。
利用该方法检测驱除碘后乏燃料溶解液出口中碘的含量为19.5mg/L，驱除率为95.2％。
实施例3
一种适用于连续驱除乏燃料溶解液(其中铀浓度为250g/L，碘含量为400mg/L)中碘的方法，乏燃料在溶解槽中经硝酸氧化溶解并过滤后，将得到的乏燃料溶解液和驱除气体同时从柱形装置底部的两个进料口并流通入驱逐装置中。氮氧化合物作为驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸；乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。
其中驱除气体为氮氧化物，各组分在标准状态下的体积比为，一氧化氮20％，二氧化氮50％，三氧化二氮10％，其余均为氮气。乏燃料溶解液的流速为5ml/min；驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为40：1。驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在15min。
所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度为95℃，该温度下溶液中生成的分子碘单质可快速挥发。
所述空气为加热的空气，温度为95℃，通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。空气的流速为750ml/min，空气与乏燃料溶解液的气液体积比为150：1。空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为10min。
利用该方法检测驱除碘后乏燃料溶解液出口中碘的含量为14.1mg/L，驱除率为96.5％。
实施例4
一种适用于连续驱除乏燃料溶解液(其中铀浓度为250g/L，碘含量为400mg/L)中碘的方法，乏燃料在溶解槽中经硝酸氧化溶解并过滤后，将得到的乏燃料溶解液和驱除气体同时从柱形装置底部的两个进料口并流通入驱逐装置中。氮氧化合物作为驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸；乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘。
其中驱除气体为氮氧化物，各组分在标准状态下的体积比为，二氧化氮30％，三氧化二氮20％，氧气5％，其余均为氮气。乏燃料溶解液的流速为3ml/min；驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为30：1。驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在20min。
所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度为80℃，该温度下溶液中生成的分子碘单质可快速挥发。
所述空气为加热的空气，温度为90℃，通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。空气的流速为600ml/min，空气与乏燃料溶解液的气液体积比为200：1。空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为18min。
利用该方法检测驱除碘后乏燃料溶解液出口中碘的含量为13.8mg/L，驱除率为96.6％。

Claims (10)

1.一种适用于连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，该方法利用氮氧化合物作为驱除气体，驱除气体将乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子通过化学反应生成分子碘，再通过鼓入空气将碘分子载带出去即可连续驱除乏燃料溶解液中的放射性碘；所述驱除气体各组分在标准状态下的体积比为，一氧化氮(0-20％)，二氧化氮(20-50％)，三氧化二氮(0-20％)，氧气(0-10％)，其余均为氮气。
2.根据权利要求1所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，该驱除操作是在柱形驱除装置中实现的；所述乏燃料溶解液和驱除气体分别从驱除装置底部设置的两个进料口并流进入驱除装置内，驱除气体与乏燃料溶解液中的硝酸反应生成亚硝酸，乏燃料溶解液中的碘离子、碘酸根离子与亚硝酸发生氧化还原反应生成分子碘；空气通过驱除装置的中部设置的进气口鼓入，将乏燃料溶解液中的放射性气态碘分子载带吹出，驱除放射性碘后的乏燃料溶解液经驱除装置中上部设置的液体出口流出。
3.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述驱除装置外表面设置有加热装置，使驱除装置中料液的温度保持在80-95℃。
4.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述空气为加热的空气。
5.根据权利要求2或4所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述空气的加热温度为60～95℃。
6.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述驱除气体与乏燃料溶解液的气液体积比为(20-40)：1。
7.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述空气与乏燃料溶解液的气液体积比为(120-200)：1。
8.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述乏燃料溶解液的流速为1-5ml/min。
9.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述乏燃料溶解液与驱除气体同时从驱除装置底部并流通入，驱除气体在驱除装置内的停留时间维持在15-30min。
10.根据权利要求2所述的连续驱除乏燃料溶解液中碘的方法，其特征在于，所述空气从驱除装置进入至溶解液从装置上端出口流出期间的停留时间为10-20min。
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