JPS6361194A - 使用済核燃料の連続溶解装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は使用済核燃料の再処理工程に係わり、特に放射
性ヨウ素の含有濃度の低い溶解処理液をｉｌ製するに好
適な使用済核燃料の連続溶解装置に関する。

〔従来の技術〕

従来、放射性ヨウ素の含有濃度の低い溶解処理液を調製
するについては、アイ・ニー・イー・ニー、ニス・エム
、２４５／１Ｂ、第１３９頁から第１５６頁（ＩＡＥＡ
−８Ｍ−２４５／１６．Ｐ１３９−１５６）において論
じられている。

一般に、二酸化ウランを主成分とする使用済核燃料を２
〜７モル／リットルの硝酸に溶解する場合には。

２　Ｕ　Ｏｚ＋　６　ＨＮｏ　ａｎ　２　ＵＯｘ（Ｎｏ
８）ｚ＋　Ｎｏ　＋　ＮＯｘ＋　３　ＨｚＯの反応式に
従って発生する酸化窒素と平衡関係に亜硝酸の存在によ
り、溶解処理溶液中のヨウ化物は容易に元素状ヨウ素に
酸化され揮発性となる。

２　Ｈ＋＋　２　Ｉ　−＋　２　ＨＮ　Ｏｘ→２　Ｎ　
Ｏ＋　Ｉ　ｘ＋　２　ＨｚＯ一方、元素状ヨウ素は硝酸
中でゆっくりと酸化し、ヨウ素酸のような不揮発性の物
質に変化する。

５ＨＮＯａ＋Ｉｚ十ＨｘＯ→２Ｈ＋２Ｉ○ｎ−＋　５　
ＨＮＯｚ核燃料物質が硝酸中で容器している間は溶解処
理液中に亜硝酸が存在するため放射性ヨウ素は揮発性の
形態に保たれている。溶解処理液中に核燃料物質が存在
しなくなると、加熱された硝酸中の亜硝酸は急速に分解
して消滅するので、元素状ヨウ素は不揮発性のヨウ素酸
に酸化される。

２−７モル／リットルの沸騰硝酸中における元素状ヨウ
素の酸化速度はヨウ素濃度に直接比例するが実際的に１
分間あたり約０．１〜１％である。

水溶液中に溶解した元素状のヨウ素はその濃度と温度が
高いほど気相中に移行しやすくなる。液相中に気体を吹
きこむことは溶解している元素状ヨウ素の放出をうなが
し、放出量はガス量に依存して増加する。液の温度を高
くすれば必要とするガスの量を減らすことができ、極限
では水を沸騰させ、水蒸気で元素状ヨウ素を追い出すこ
とができる。水溶液中のヨウ素が元素状で存在している
限り、全容量の１０％の蒸発によって溶解処理液のヨウ
素濃度は１０−８〜１０一番モルＩａ／リットル（２ｅ
　〜２６０ＰＰ！ｌ　）から１０−６モルＩａ／リット
ル（０，２６ｐｐｍ）に低下させることができる。

通常の溶解工程では、ＮＯｘと水蒸気の混合物によって
元素状ヨウ素が追い出される。゛溶解の終了後は沸騰速
度を高め、ヨウ素が非揮発性となる前に追い出すのが通
常である。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上記従来技術はいわゆる回分式と呼ばれる使用済核燃料
溶解装置に対して適用されており、その操作の一例は以
下のように行われる。

（１）溶解装置に硝酸装荷。

（２）核燃料剪断片を充填したバスケット装荷。

（３）硝酸温度上昇による溶解開始、加速。

（４）溶解槽に硝酸追加しながら沸騰・蒸気排出。

（５）溶解終了後、沸騰・蒸気排出によるヨウ素追い出
し。

（６）冷却後溶解処理液抜き出し。

一方１本発明の対象である連続溶解方式においてその操
作の一例は以下のようなものである。

（１）溶解処理液容器は常時溶解処理液で満たされる。

（２）核燃料剪断片は一定時間毎に容器内に装荷。

（３）連続的な硝酸供給、連続的な溶解処理液抜き出し
。

（４）液温は常時一定温度保持。

連続溶解方式において溶解処理液中には常時新しく溶解
によって生成した放射性ヨウ素が供給され、また、少な
くとも溶解処理液容器内の一部では常時核燃料物質の溶
解反応が進行し、これに伴ってＮＯｘが発生し、これと
平衡にある亜硝酸が存在するためヨウ素のヨウ素酸への
酸化はかなり防止できる筈である。連続溶解方式の場合
、常時新しく放射性ヨウ素が溶解処理液に供給されると
同時にランダムに混合された溶解処理液が常時連続して
取り出される。従って、回分式溶解装置では最終的なヨ
ウ素追出処理後には使用済核燃料から放出した放射性ヨ
ウ素の９９％が溶液中から除去されているのに対して、
連続式溶解装置では９５％程度の除去率になると考えら
れる。

そこで、本発明の目的は、連続溶解装置において溶解処
理液中に含まれる放射性ヨウ素の濃度を減ずるための方
法を提供することにある。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的は、連続溶解装置を構成し、溶解処理液を保持
する容器の一部分に液滞留部を設け、当該液源留部内で
溶解処理液中の放射性ヨウ素濃度を減する手段を講じし
かる後に装置外に抜きだすことによって達成される。

放射性ヨウ素濃度を減する手段とは加熱、不活性ガス吹
込、ＮＯｘガス吹込み、気液接触効率の向上などである
。

〔作用〕

連続溶解装置の溶解処理液を保持する容器の一部に設け
る液滞留部は容器の大部分との間に容易に液の逆流、循
環を生じないものであり、液滞留部を経て液留出口に向
けて一方向にだけ流れることが必要である。

放射性ヨウ素の濃度を減する手段としては、液の加熱、
不活性または酸化窒素ガスの吹き込みおよびガスと液体
の接触を向上させる機構ならびにこれらの組合わせを含
むものである。

【実施例〕

以下、本発明の一実施例を図により説明する。５連続溶
解装置は溶解処理液１を保有する容器２゜硝酸供給口３
．溶解処理液抜比ロ４．溶解廃ガス出口５．使用済燃料
剪断片６を装荷するバスケット７、バスケット７を容器
２に挿入するための蓋８、温度調節用ジャケット９等で
基本的に構成され、隔壁１ｏは容器２の中に含まれ、溶
解処理液滞留部を形成する。

溶解処理液滞留部は溶解処理液滞留部４を包含しており
、シーブトレイ１１．加熱コイル１２゜ガス吹込管１３
が設置され、放射性ヨウ素濃度を低減した滞留液部１４
はその液面がバルブ１５によって制御される。

溶解処理液１は硝酸供給口３から供給さ九る硝酸と使用
済燃料剪断片６に含まれる燃料物質が反応して生成し、
温度調節用ジャケット９によって一定温度に保たれてい
る。

使用済燃料剪断片６を装荷するバスケット７は硝酸を含
んだ溶解処理液が流通するように開孔が設けられている
。燃料物質の溶解に伴って硝酸が消費されるため、溶解
処理液中の燃料物質および硝酸濃度が一定に保たれるよ
うに硝酸供給口３を介して硝酸が供給される。供給硝酸
の量に見合った量の溶解処理液は隔壁１０の上縁を溢流
しシーブトレーを経て滞留液部１４に入る。

滞留液部１４は加熱コイル１２によって加熱され沸騰に
至らしめる。ガス吹込管１３からは酸化窒素またはその
窒素との混合物が吹きこまれる。

水蒸気とガスはシーブトレー１１の中で流下する溶解処
理液の液滴と接触してシーブトレーの上部から抜は溶解
筋ガス出口５から排出される。

この間に、酸化窒素は溶解処理液に溶解し次の反応式に
従って亜硝酸を生成し、亜硝酸は溶解処Ｎ　Ｏ＋　Ｎ　
Ｏ！　＋　Ｈｚ　Ｏ−’）　２　ＨＮ　Ｏｚ理液中のヨ
ウ素イオンやヨウ素酸イオンを元素状のヨウ素に変化せ
しめる。

２Ｈ＋＋２Ｉ−＋２ＨＮＣｈ４２ＮＯ＋Ｉｚ＋２ＨｚＯ
２Ｈ＋＋２　ｌ０ａ−＋５ＨＮＯｚ→５ＨＮＯｓ＋Ｉｘ
＋Ｈｚ○溶解処理液中の元素状ヨウ素は水蒸気で加熱さ
れた液滴から遊離し、水蒸気と酸化窒素、窒素の混合物
によって運び去られるため滞留液部１４中の溶解処理液
は十分にヨウ素濃度が低減されてから液抜出口４を経て
外部に排出される。

本実施例によれば次の効果がある。

（１）溶解処理液はその生成直後にヨウ素除去処理が行
われるため液中のヨウ素がヨウ素酸など不揮発性の化学
種に変化する割合が少なく、ヨウ素除去が容易である。

（２）溶解処理液からのヨウ素除去は全く連続的に行わ
れ、小容量の設備で大きな処理容量を有する。

（３）連続溶解装置の容器内と液源留部内の溶解処理液
は混合しないのでヨウ素除去処理は効果的に行われる。

（４）ヨウ素除去のために発生した廃ガスは溶解筋ガス
と合して同一システムにより処理できる。

〔発明の効果〕

本発明によれば、従来、連続溶解方式では溶解装置内部
で達成されていなかった溶解処理液からの放射性ヨウ素
の除去を行うことができ１回分溶解装置の場合と同等の
除去率を得ることができる。

従って、従来、連続溶解装置と別に設置する必要のあっ
たヨウ素追い出し設備は不要となるだけでなく、熱量、
ガス量などの経費および廃ガスの処理費において経済的
効果が大きい。

上記の効果は前述の実施例に限ることはなく、次のよう
な変形例においても達成することができる。

（１）実施例の溶解装置における容器は水に設置された
樋の形を有し、樋の一端から硝酸を供給し、他端の液液
留部を経て溶解処理液が流出するように構成されている
が、本発明の効果はより一般的に硝酸の流入位置と関係
なく任意の一部分に波涛留位置を設けても達成できる。

（２）本発明の効果は、樋状の容器が少なくとも円環の
一部を構成している場合にも達成できる。

（３）本発明の効果は実施例の記載に拘らず、波涛流部
の構成がシーブトレー以外の充填物、泡鐘棚などの気液
接触を助長する構造によってなることによっても達成で
きる。

（４）本発明の効果は実施例の記載に拘らず、液液留部
においてガス吸込口が溶解処理液を加熱して沸騰にいた
らしむる熱源の存在することによって達成できる。

（５）液液留部に気体を吹込み、または蒸気を発生せし
める構造を有するとき、シーブトレー、充填部、泡鐘塔
などの気液接触を助長させる構造がなくとも本発明の効
果を達成する。

（６）上記５項の場合には、液液留部は隔壁による区画
でなく、仕切壁により構成される流路によって形成され
ても本発明の効果を達成できる。

（７）溶解処理液抜出口は液面高さを一定とするような
溢流口であってもよい。

【図面の簡単な説明】

図は本発明の一実施例の正面図の縦断面図である。 １・・・溶解処理液、２・・・容器、３・・・硝酸供給
口、４・・・溶解処理液抜出口、５・・・溶解廃ガス出
口、６・・・使用済燃料剪断片、７・・・バスケット、
８・・・蓋、９・・・温度調節用ジャケット、１０・・
・隔壁、１１・・・シーブトレイ、１２・・・加熱コイ
ル、１３・・・ガス吹込１、、−４ｆ　ＰＩｌ；ｉ＊Ｒ
’ｇＦ１ＪＪ＠＊ゴー　Ｉぐスプ・Ｉト −Ｌ

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、溶解処理液を保持する容器の一部分に溶解処理液中
   に含まれる放射性ヨウ素の濃度を減ずるための液滞留部
   を設け、当該液滞留部を経た溶解処理液が容器外に流出
   することを特徴とする使用済核燃料の連続溶解装置。 ２、溶解処理液を保持する容器が水平に設置された樋の
   形状を有し、樋の一端に液滞留部を設けることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の使用済核燃料の連続溶
   解装置。 ３、樋が少なくとも、円環の一部を構成することを特徴
   とする特許請求の範囲第２項記載の使用済核燃料の連続
   溶解装置。 ４、溶解処理液の滞留部と容器本体の間には処理液の逆
   流がおこり難くするための堰を設けることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項、第２項又は第３項記載の使用済
   核燃料の連続溶解装置。 ５、液滞留部内の放射性ヨウ素の濃度を減ずるための機
   構が気液接触を助長させる機構と溶解処理液を加熱して
   水蒸気を発生せしめる機構および気体を吹込む機構ある
   いはそれらの１とからなることを特徴とする特許請求の
   範囲第４項記載の使用済核燃料の連続溶解装置。 ６、気液接触を助長させる機構を有せず、溶解処理液を
   加熱して水蒸気を発生せしめる機構および気体を吹込む
   機構あるいはそれらの１とからなることを特徴とする特
   許請求の範囲第５項記載の使用済核燃料の連続溶解装置
   。 ７、処理液の逆流がおこり難くするための堰のかわりに
   １または数枚の仕切壁によつて構成される流路を設ける
   ことによつて液滞留部を区画することを特徴とする特許
   請求の範囲第６項記載の使用済核燃料の連続溶解装置。