JPH05297190A - 低レベル放射性廃液中のヨウ素の除去方法 - Google Patents

低レベル放射性廃液中のヨウ素の除去方法

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JPH05297190A
JPH05297190A JP4104729A JP10472992A JPH05297190A JP H05297190 A JPH05297190 A JP H05297190A JP 4104729 A JP4104729 A JP 4104729A JP 10472992 A JP10472992 A JP 10472992A JP H05297190 A JPH05297190 A JP H05297190A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 低レベル放射性廃液中から放射性ヨウ素を沈
殿させて除去する方法に係わり、従来よりも除染係数の
限界を高めること、及びプロセス設備の合理化、試薬使
用量低減を目的とするものである。 【構成】 放射性ヨウ素を含む低レベル放射性廃液中に
非放射性ヨウ素を添加することによってヨウ素濃度を上
げ、共沈反応の効果を得て、高い除去効率(除染係数)
で放射性ヨウ素の除去を行なう。 【効果】 従来プロセスにくらべて1桁高い除染係数を
得ることができ、プロセス中から大型の反応塔を不要化
し、試薬使用量を1/15に低減することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料再処理プラント
又は原子力発電プラントにおける低レベル放射性廃液中
のヨウ素の除去方法に係わり、特に、放射性ヨウ素の除
去効率(除染係数)を高めるための改良に関する。
【0002】
【従来の技術】従来の低レベル放射性廃液中のヨウ素の
除去方法は、特開昭62−276499号及び特開昭5
5−83894号各公報に示すように、放射性ヨウ素を
含む溶液中、或いは放射性ヨウ素を含む雰囲気中に、ヨ
ウ素の沈殿化剤である硝酸銀または硝酸タリウムだけを
注入または噴霧のかたちで添加し、下記の反応により沈
殿を生成させて、放射性ヨウ素を除去するものであっ
た。
【0003】3I- +3AgNO3 →2AgI+AgI
3 +3NO
【0004】
【発明が解決しようとする課題】上記の従来方法では、
高い放射性ヨウ素除去効率(除染係数)を得るために
は、沈殿化剤の添加量を増やさねばならない。殊に、沈
殿化剤と反応しやすい陰イオンを生成する共存物質が存
在する場合には、さらに沈殿化剤の添加量を増やさねば
ならない。さらに、ヨウ素濃度が低い場合には、沈殿化
剤の添加量を増やしても放射性ヨウ素除去効率(除染係
数)はある値以上には上がらなくなることが確認されて
いる。これらの事について下記に説明する。
【0005】ヨウ素濃度1000ppm,操作pH1
0,室温,硝酸溶液中という条件での試験データから
は、沈殿化剤(硝酸銀)添加量を0.008mol/リ
ットルから0.08mol/リットルに(10倍に)増
やすことで、ヨウ素除去効率(除染係数)を1.5から
3.5に(2.3倍に)上げられるとの結果が得られて
いる。
【0006】しかし、上記条件で、沈殿化剤と反応しや
すい陰イオンを生成する共存物質の一つであるリン酸ナ
トリウムを20g/リットル添加すると、沈殿化剤(硝
酸銀)添加量を0.001mol/リットルから0.0
76mol/リットルに(76倍に)増やしてもヨウ素
除去効率(除染係数)に有意差がみられないとの結果が
得られている。
【0007】また、上記条件で、ヨウ素濃度が100p
pmに下がると、沈殿化剤(硝酸銀)添加量を0.00
8mol/リットルから0.06mol/リットルに
(7.5倍に)増やしてもヨウ素除去効率(除染係数)
に有意差がみられないとの結果が得られている。
【0008】以上のことから、前記の従来方法は下記の
3点の問題点を抱えていることがわかる。 高い放射性ヨウ素除去効率(除染係数)を得るため
には、沈殿化剤の添加量を増やさねばならず、廃棄物発
生量の増大を招く。 沈殿化剤と反応しやすい陰イオンを生成する共存物
質が存在する場合には、さらに沈殿化剤の添加量を増や
さねばならず、さらに廃棄物発生量の増大を招く。 ヨウ素濃度が低い場合には、沈殿化剤を加えても放
射性ヨウ素除去効率(除染係数)がある値以上に上がら
なくなるので、溶液中の放射性ヨウ素濃度によっては、
十分な除染係数が得られないことがある。
【0009】よって、本発明は上記問題点を解決するこ
とを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明による低レベル放
射性廃液中のヨウ素の除去方法は、特許請求の範囲の各
請求項に記載された特徴を有する。
【0011】
【作用】特許請求範囲の請求項1の方法においては、放
射性ヨウ素を含む低レベル放射性廃液中に非放射性ヨウ
素を添加することにより、放射性ヨウ素の量を増やすこ
となく、ヨウ素濃度を上げている(同位体希釈効果)。
【0012】ヨウ素の除去効率は、処理前の溶液中に存
在するヨウ素濃度と処理後の溶液中の残留ヨウ素濃度の
比として表される。放射性ヨウ素の除去効率、即ち除染
係数は、処理前の溶液中に存在する放射性ヨウ素濃度と
処理後の溶液中の残留放射性ヨウ素濃度の比として表さ
れる。
【0013】従来プロセスでは、処理前の廃液中に存在
するヨウ素は放射性ヨウ素だけであるので、沈殿反応に
よるヨウ素の除去効率がそのまま放射性ヨウ素の除去効
率となる。
【0014】これに対して、本発明の特許請求の範囲の
請求項1の方法では、沈殿反応前の廃液中には、該廃液
中に元々存在していた放射性ヨウ素の他に、添加した非
放射性ヨウ素が存在するので、除染係数は処理前の廃液
中に存在する放射性ヨウ素濃度と共沈反応後の廃液中の
残留放射性ヨウ素濃度の比として表される。
【0015】ここで共沈反応とは、溶質(ここでは放射
性ヨウ素)が低濃度であって沈殿生成反応が活発でない
場合に、溶質と同じ成分(ここでは非放射性ヨウ素)を
添加して溶質濃度を上げ、沈殿生成反応が活発に起こる
状態にすることで、低濃度時の沈殿による除去効率より
も高い除去効率を得るものである。
【0016】上記のような作用により、非放射性ヨウ素
を添加して、放射性ヨウ素量を増やすことなくヨウ素濃
度を上げたことによる共沈反応の効果により、放射性ヨ
ウ素の除去効率(除染係数)が向上する。
【0017】また、本発明の特許請求範囲の請求項2の
方法では、非放射性ヨウ素の添加を、放射性ヨウ素が低
レベル放射性廃液中から揮発した気体の状態にて行な
い、その結果の放射性ヨウ素と非放射性ヨウ素との混合
気体を、その後、共存物質を含まない硝酸溶液中に再溶
解させている。
【0018】一般に複数の成分からなる気体の溶液中へ
の溶解度は、各物質のモル分率と圧力に応じた分圧、及
び溶液自体の飽和度によって決まる。
【0019】従って、請求項2の方法では、廃液中から
放射性ヨウ素を揮発させ、非放射性ヨウ素を添加してヨ
ウ素分圧を上げた状態で、他の共存物質が含まれない飽
和度の低い硝酸溶液に再溶解させることによって、硝酸
溶液へのヨウ素の溶解度を処理前の廃液中での溶解度よ
り高くして、ヨウ素濃度を上げることができる。この作
用と、前記の請求項1について述べた作用の相乗効果に
より、廃液中からの放射性ヨウ素の除去効率(除染係
数)が向上する。
【0020】
【実施例】本発明の特許請求範囲の請求項1に基づき低
レベル放射性廃液から放射性ヨウ素を除去するプロセス
の一実施例を図1により説明する。低レベル放射性廃液
は低レベル放射性廃液供給ライン1から反応槽2へ供給
される。反応槽2の中で、まずヨウ化ナトリウム供給ラ
イン3から非放射性ヨウ素イオンを添加するためにヨウ
化ナトリウムが供給され、廃液中のヨウ素濃度を上昇さ
せる。次に硝酸銀供給ライン4から沈殿化剤として硝酸
銀が供給され、廃液中の放射性ヨウ素及び非放射性ヨウ
素との間で沈殿を生成する。このとき、前述の共沈反応
の効果により、ヨウ素濃度が低い状態での沈殿発生によ
るヨウ素除去効率よりも高いヨウ素除去効率が得られ
る。
【0021】反応槽2内の沈殿生成物を含む廃液は、供
給槽5、ポンプ6を経てフィルタ7へ送られ、沈殿生成
物と濾過液に分離される。濾過液は濾過液送液ライン8
から次の処理工程に送られ、他方、沈殿生成物は沈殿生
成物再循環ライン9から供給槽5へ戻され、最終的には
沈殿生成物排出ライン10から廃棄物固化処理工程に送
られる。
【0022】次に、本発明の特許請求範囲の請求項2に
基づき低レベル放射性廃液から放射性ヨウ素を除去する
プロセスの一実施例を図2により説明する。低レベル放
射性廃液は、低レベル放射性廃液供給ライン1からヨウ
素揮発槽20へ供給される。pH調整した該廃液を揮発
槽20内で加熱コイル30によって加熱することで、廃
液中の放射性ヨウ素は気相側へ移行する。この状態でヨ
ウ素供給ライン40から非放射性ヨウ素のガスを槽20
内の気相中に供給し、気相中のヨウ素濃度を上げ、これ
を吸収塔50の下段へ送る。
【0023】吸収塔50の頂部の硝酸供給ライン60か
ら供給された硝酸溶液は塔50内でヨウ素を吸収し、塔
50の底部にはヨウ素を含んだ硝酸溶液が溜る。この硝
酸溶液中にはヨウ素の吸収(溶解)を妨げる共存物質が
含まれないので、硝酸溶液へのヨウ素の溶解度を廃液中
での溶解度より高くすることができ、硝酸溶液中のヨウ
素濃度を上げることができる。
【0024】ヨウ素を含んだ硝酸溶液は吸収塔50から
反応槽70へ送られ、ここで硝酸銀供給ライン80から
沈殿化剤として硝酸銀が供給され、上記硝酸溶液中の放
射性ヨウ素及び非放射性ヨウ素との間で沈殿を生成す
る。この状態での沈殿の生成による放射性ヨウ素除去効
率は、前述の共沈効果の他に、銀イオンと反応してヨウ
化銀の生成を阻害する共存物質が存在しないことによる
効果が加わって、廃液中での低濃度での沈殿発生による
除去効率よりも高い除去効率が得られる。
【0025】沈殿生成物を含む上記溶液は反応槽70か
ら供給槽90、ポンプ100を経てフィルタ110へ送
られ、沈殿生成物と濾過液に分離される。濾過液は濾過
液送液ライン120から次の処理工程に送られ、沈殿生
成物は沈殿生成物再循環ライン130から供給槽90へ
戻され、最終的には沈殿生成物排出ライン140から廃
棄物固化処理工程に送られる。
【0026】
【発明の効果】核燃料再処理プラントにおいて発生する
低レベル放射性廃液中からの放射性ヨウ素除去につい
て、従来の方法と本発明の方法による放射性ヨウ素除去
効率(除染係数)の比較と、除染係数向上によって得ら
れる利点を示すことにより、本発明の効果を説明する。
【0027】まず、従来の方法と本発明の方法による、
低レベル放射性廃液中からの放射性ヨウ素除去効率(除
染係数)を比較する。図3に溶液中のヨウ素濃度による
除染係数の違いを示す。縦軸にヨウ素除去効率、横軸に
ヨウ素イオンと銀イオンのモル量の比をとっている。
【0028】図3では、ヨウ素濃度として1000pp
mと100ppmの2種類について比較している以外
に、ヨウ素除去の妨害因子であるリン酸(PO )の
有無による影響、およびヨウ素の化学形態(I- とIO
3 -)による影響の比較も行なっている。試験溶液として
は、再処理低レベル放射性廃液を模擬して、廃液中に最
も多く含まれるとされているNaを、NaNO3 ,Na
NO4 ,Na2 CO3 の3つの形態で合計400g/リ
ットルの濃度で硝酸に添加したものを用いている。な
お、リン酸(PO4 )有りの場合には、リン酸をNa3
PO4 という形態で添加しているため、その分だけNa
NO3 濃度を下げ、Na濃度を揃えている。不溶化剤と
してはAgNO3 を使用している。
【0029】核燃料再処理プラントにおいて発生する低
レベル放射性廃液中の放射性ヨウ素濃度は、概ね100
ppm(8×10-4mol/リットル)であるといわれ
ている。
【0030】従来の方法では、このヨウ素濃度において
沈殿化剤である硝酸銀を添加し、ヨウ素を沈殿除去して
いた。この処理において得られる除染係数は、実験の結
果から102 程度であることが確認されている。また、
このヨウ素濃度においては、硝酸銀の添加量をヨウ素の
モル量の10倍から100倍まで変化させても、除染係
数の向上が見られず、102 程度が除染係数の限界値で
あると言える。
【0031】これに対して、ヨウ素濃度を1000pp
m(8×10-3mol/リットル)まで上げた場合に得
られる除染係数は103 程度であり約1桁向上すること
が確認された。この除染係数は、硝酸銀の添加量をヨウ
素のモル量と等量とした場合にも得られていることか
ら、元々のヨウ素濃度を1桁上げることにより同じ量の
硝酸銀で10倍の除染係数を得ることができる。
【0032】以上のことから、本発明の方法によれば、
同じ量の硝酸銀で従来の方法の10倍の除染係数が得ら
れることが判る。
【0033】次に、除染係数の向上によって得られる利
点を説明する。
【0034】IAEAの放射性固体廃棄物(180リッ
トルドラム缶)中の各種放射性元素濃度の上限値の規定
から、低レベル放射性廃液中の放射性ヨウ素の除染係数
の目標値は105 と算定される。
【0035】従来の方法によって上記除染係数の目標値
を達成するためには、沈殿生成処理後の廃液中の放射性
ヨウ素濃度を上げるための濃縮反応操作を行ないつつ、
3回の沈殿生成処理を繰り返す必要がある[(102
3 =106 ]。これに対して本発明の方法では、非放射
性ヨウ素の添加を行ないつつ、2回の沈殿生成処理を行
なうことで、除染係数の目標値を達成することができる
[(1032 =106 ]。
【0036】濃縮反応操作には専用の反応塔等が必要で
あるが、本発明方法では、その様な反応塔等は不要であ
り、非放射性ヨウ素の添加用にヨウ素供給ラインを追加
するだけでよいので、設備を大幅に簡略化できる利点が
ある。
【0037】また、1Kmolの放射性ヨウ素を除染係
数108 で処理するために、従来の方法では10Kmo
l/回×3回=30Kmolの硝酸銀が必要となるが、
本発明の方法では、1Kmol/回×2回=2Kmol
の硝酸銀で処理が可能であり、硝酸銀消費量を1/15
にできる利点がある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の特許請求範囲の請求項1に基づく一実
施例のプロセスフローの図。
【図2】本発明の特許請求範囲の請求項2に基づく一実
施例のプロセスフローの図。
【図3】本発明の効果の説明のために、溶液中のヨウ素
濃度による除染係数の違いを示す図である。
【符号の説明】
1…低レベル放射性廃液供給ライン 2…反応槽 3…ヨウ化ナトリウム供給ライン 4…硝酸銀供
給ライン 5…供給槽 7…フィルタ 8…濾過液送液ライン 9…沈殿生成
物再循環ライン 10…沈殿生成物排出ライン 20…ヨウ素
揮発槽 30…加熱コイル 40…ヨウ素
供給ライン 50…吸収塔 60…硝酸供
給ライン 70…反応槽 80…硝酸銀
供給ライン 90…供給槽 110…フィ
ルタ 120…濾過液送液ライン 130…沈殿
生成物再循環ライン 140…沈殿生成物排出ライン

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 放射性ヨウ素を含有する低レベル放射性
    廃液中に非放射性ヨウ素を添加することにより該廃液中
    のヨウ素濃度を上げた後に、該廃液にヨウ素の沈殿化剤
    を供給してヨウ素を沈殿物として除去することを特徴と
    する、低レベル放射性廃液中のヨウ素の除去方法。
  2. 【請求項2】 放射性ヨウ素を含有する低レベル放射性
    廃液中から放射性ヨウ素を揮発させて気体として取出
    し、この取出された放射性ヨウ素の気体に非放射性ヨウ
    素の気体を混合して得られたヨウ素混合気体を硝酸溶液
    中に再溶解させることによって、該硝酸溶液中のヨウ素
    濃度を前記低レベル放射性廃液中のヨウ素濃度よりも高
    め、その後、該硝酸溶液にヨウ素の沈殿化剤を供給して
    ヨウ素を沈殿物として除去することを特徴とする、低レ
    ベル放射性廃液中のヨウ素の除去方法。
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