CN1448959A - 一种乏燃料后端处理一体化的方法 - Google Patents

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Abstract

一种乏燃料后端处理一体化的方法，属核燃料循环领域。本方法是用三种萃取体系，即异丙氧基杯[4]冠6+二环己基并18冠6－正辛醇(以下简称O1相)，N，N，N’，N’－四(2－乙基己基)－3－氧杂－戊二酰胺－煤油+正辛醇(以下简称O2相)和磷酸三丁酯－煤油(以下简称O3相)对核反应堆乏燃料溶解液进行分段多级逆流萃取、洗涤，首先将溶解液中的锶、铯萃取到有机相O1中，将镎、钚、镅、锔等超铀元素萃取到有机相O2中，将铀萃取到有机相O3中，然后将三种有机相分别反萃取，得到含锶+铯、超铀元素及铀的三种水溶液，再进行后续处理。采用本方法可以一体化处理乏燃料及高放废液。

Description

一种乏燃料后端处理一体化的方法
技术领域
属于核燃料循环领域。该技术可以用来处理乏燃料溶解液，去除强放射性的裂变产物90Sr、137Cs，去除长寿命的超铀元素镎、镅和锔，回收可以再利用的铀、钚。
背景技术
核电站运行过程中会产生乏燃料，乏燃料中含有可回收利用的铀和钚，长寿命的超铀元素镎、镅和锔以及强放射性的裂变产物90Sr和137Cs。乏燃料溶解液经后处理提取可利用的铀和钚后产生了高放废液。高放废液的妥善处理与处置问题成为目前制约核能可持续发展的关键因素。
“分离-嬗变“技术是解决长寿命放射性核素危害的一个途径。近20多年来核能界的科技工作者们进行了大量研究工作。提出了一些高放废液分离流程。近几年，又提出先进的核燃料循环的概念，目标是要在核燃料循环后端实现铀钚回收利用和高放废液分离处理的一体化。
我国在近几年开展了一体化的研究工作，清华大学提出了将回收铀钚的PUREX后处理流程和分离高放废液的三烷基氧膦(TRPO)流程衔接在一起的一体化流程，中国原子能科学研究院提出了将后处理PUREX流程和处理高放废液的荚醚流程衔接在一起的一体化流程。这些流程是基于后处理流程与高放废液分离流程的衔接，没有充分考虑物流和放射性核素走向的合理性。
因此，研究乏燃料中物流和放射性核素的走向，提出更合理、更安全可靠的一体化流程是一项很有实际意义的课题。
发明内容
本发明的目的是提供一种对乏燃料及高放废液一体化进行处理的方法。
本发明的方法是用三种萃取体系，即异丙氧基杯[4]冠6+二环己基并18冠6-正辛醇(以下简称O1相)，N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧杂-戊二酰胺-煤油+正辛醇(以下简称O2相)和磷酸三丁酯-煤油(以下简称O3相)对核反应堆乏燃料溶解液进行分段多级逆流萃取、洗涤，首先将溶解液中的锶、铯萃取到有机相O1中，将镎、钚、镅、锔等超铀元素萃取到有机相O2中，将铀萃取到有机相O3中，然后将三种有机相分别反萃取，得到含锶+铯、超铀元素及铀的三种水溶液，再进行后续处理。反萃后的三种有机相经再生后循环使用。
本发明处理的乏燃料溶解液的成分如下：
硝酸：0.5-3.5mol/L
铀：200-400g/L
钚：1-5 g/L
镎：0.1-0.5g/L
镅：0.02-0.1g/L
锶：0.1-0.5g/L
铯：0.3-1.5g/L
其它裂变产物：4-20g/L
三段萃取过程中有机相/水相流比分别为：1/3-3/1；1/3-3/1；2/1-5/1
萃取温度：20℃-40℃
萃取体系中：
有机相O1为(0.05-0.5)mol/L异丙氧基杯[4]冠6+(0.05-0.5)mol/L二环己基并18冠6-正辛醇溶液；
有机相O2为(0.1-0.5)mol/L N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧杂-戊二酰胺+90％(体积百分数)煤油+10％(体积百分数)正辛醇溶液；
有机相O3为30％(体积百分数)磷酸三丁酯-煤油溶液。
三个萃取、洗涤段级数分别为10-16级，12-18级，10-16级，萃取设备可选用混合澄清槽、离心萃取器或脉冲萃取柱。本发明具有以下有优点：
1、所有萃取剂都有较好的辐照稳定性，在萃取放射性元素时不会明显分解，保持足够的萃取效率。
2、由于先从乏元件溶解液中去除强放射性的锶、铯，其次去除具有α放射性的超铀元素，最后提取铀，放射性水平由高变低，毒性由大变小，有利于萃取设备的辐射防护，有利于减少萃取剂的辐射分解。
3、先去除强放射性元素和超铀元素，简化了铀的萃取纯化过程。
附图说明：
图1为本发明的工艺流程图。
1、2、3：分别表示锶铯萃取段、超铀元素萃取段和铀萃取段
F：乏燃料溶解液
O1，O2，O3：三种含不同萃取剂的有机相
S1，S2，S3：三种洗涤液
O1’，O2’，O3’：萃取了不同核素的三种有机相
W1，W2，W3：分别从1、2、3段排出的水相。
下面结合附图对本发明进行详细描述。在第一段，乏燃料溶解液(F)从后半部加入与从第1级加入的有机相O1进行逆流萃取，所需提取的锶、铯进入有机相O1成为O1’，洗涤液S1从末级加入，与有机相逆流接触，洗去不需萃取的其它核素，经萃取后的水溶液(W1)从第1级排除。在第二段，从第一段出来的料液W1从后半部加入与从第1级加入的有机相O2进行逆流萃取，所需提取的超铀元素进入有机相O2成为O2’，洗涤液S2从末级加入，与有机相逆流接触，洗去不需萃取的其它核素，经萃取后的水溶液W2从第1级排除。在第三段，从第二段出来的W2从后半部加入与从第1级加入的有机相O3进行逆流萃取，所需提取的铀进入有机相O3成为O3’，洗涤液S3从末级加入，与有机相逆流接触，洗去不需萃取的其它核素，经萃取后的水溶液W3从第1级排除。
所有的有机相O1’，O2’，O3’分别用不同的反萃剂反萃，得到含锶+铯，超铀元素和铀的三种水溶液，再进行后续处理。用过的三种含不同萃取剂的有机相再生复用。
具体实施方法
实施例1：
在25℃下进行萃取串级试验，按流程描述的过程进行萃取，具体数据如下：
F：含3.0克分子/升硝酸的乏燃料元件溶解液
O1：0.1mol/L异丙氧基杯[4]冠6+0.1mol/L二环己基并18冠6-正辛醇溶液
S1：1.5mol/L硝酸溶液
O2：0.2mol/L N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧杂-戊二酰胺-90％煤油+10％正辛醇溶液
S2：1.5mol/L硝酸溶液
O3：30％磷酸三丁酯-煤油溶液
S3：0.7mol/L硝酸溶液
级数：第1段14级；第2段16级；第三段12级
有机相/水相流比分别为：1/3-3/1；1/3-3/1；2/1-5/1

Claims (1)

1、一种乏燃料后端处理一体化的方法，其特征是用三种萃取体系，即异丙氧基杯[4]冠6+二环己基并18冠6-正辛醇，N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧杂-戊二酰胺-煤油+正辛醇和磷酸三丁酯-煤油对核反应堆乏燃料溶解液进行分段多级逆流萃取、洗涤，首先将溶解液中的锶、铯萃取到异丙氧基杯[4]冠6+二环己基并18冠6-正辛醇中，将镎、钚、镅、锔等超铀元素萃取到N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧杂-戊二酰胺-煤油+正辛醇中，将铀萃取到磷酸三丁酯-煤油中，然后将三种有机相分别反萃取，得到含锶+铯、超铀元素及铀的三种水溶液，再进行后续处理。
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