JP3310765B2 - 再処理施設の高レベル廃液処理方法 - Google Patents
再処理施設の高レベル廃液処理方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、再処理施設の高レベル
廃液処理方法に関するものである。
廃液処理方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来ベースの再処理施設の高レベル廃液
処理方法を図２の流れ図に示す。この図２に示すよう
に、従来は使用済燃料を９０〜１１０℃程度の高温下、
硝酸にて溶解させた溶解液は、Ｐｕｒｅｘ法の抽出設備
にて分離、精製、転換処理してウラン（Ｕと略称する。
この明細書において同じ）、プルトニウム（Ｐｕと略称
する。この明細書において同じ）を回収し、回収した
Ｕ、Ｐｕは、Ｕ、Ｐｕ、ＵまたはＰｕの酸化物の製品と
し、燃料加工施設により燃料として製造され、再び原子
力発電所において使用される。
処理方法を図２の流れ図に示す。この図２に示すよう
に、従来は使用済燃料を９０〜１１０℃程度の高温下、
硝酸にて溶解させた溶解液は、Ｐｕｒｅｘ法の抽出設備
にて分離、精製、転換処理してウラン（Ｕと略称する。
この明細書において同じ）、プルトニウム（Ｐｕと略称
する。この明細書において同じ）を回収し、回収した
Ｕ、Ｐｕは、Ｕ、Ｐｕ、ＵまたはＰｕの酸化物の製品と
し、燃料加工施設により燃料として製造され、再び原子
力発電所において使用される。
【０００３】Ｐｕｒｅｘ法の抽出設備の分離工程（共除
染抽出工程）では、溶解液をＵ、Ｐｕと核分裂生成物
（ＦＰと略称する。この明細書において同じ）に分離
し、このＦＰを含む高レベル廃液（ラフィネートと略称
する。この明細書において同じ）は、ラフィネート蒸発
缶にて濃縮し、貯槽にて一時貯留し、ガラス固化され
る。しかし、このラフィネートの中には、残留Ｕ、Ｐｕ
のほかに長半減期のネプツニウム（Ｎｐと略称する。こ
の明細書において同じ）、アメリシウム（Ａｍと略称す
る。この明細書において同じ）、キュリウム（Ｃｍと略
称する。この明細書において同じ）の超ウラン元素（Ｔ
ＲＵと略称する。この明細書において同じ）が含まれて
いる。そこで、これらの元素を、次の目的で、それぞれ
分離回収する設備が望まれている。すなわち、 ａ．ＴＲＵは、消滅処理するために ｂ．セシウム（Ｃｓと略称する。この明細書において同
じ）、ストロンチウム（Ｓｒと略称する。この明細書に
おいて同じ）は、熱源、線源として有効利用のためにま
たは廃棄のために ｃ．白金族元素は、資源利用のために ｄ．テクネチウム（Ｔｃと略称する。この明細書におい
て同じ）は、資源利用または消滅処理するために、それ
ぞれ分離回収することが望まれている。そこで現在、改
良したラフィネート処理方法が提案されている。この新
たに提案された処理方法は米国ＤＯＥ研究のＣＵＲＥプ
ロセスを利用したラフィネート処理方法であって、これ
は図３の流れ図に示す内容のものである。このＣＵＲＥ
プロセスを利用したラフィネート処理方法では、（１）
Ｎｐ、Ｐｕ、Ｕ、 （２）Ａｍ、Ｃｍ、 （３）Ｔｃ、
（４）Ｓｒ、 （５）Ｃｓ、 （６）その他元素群
［希土類元素（ＲＥと略称する。この明細書において同
じ）、鉄（Ｆｅと略称する。この明細書において同じ）
等］の６区分の分離、回収等のプロセスとなっている。
染抽出工程）では、溶解液をＵ、Ｐｕと核分裂生成物
（ＦＰと略称する。この明細書において同じ）に分離
し、このＦＰを含む高レベル廃液（ラフィネートと略称
する。この明細書において同じ）は、ラフィネート蒸発
缶にて濃縮し、貯槽にて一時貯留し、ガラス固化され
る。しかし、このラフィネートの中には、残留Ｕ、Ｐｕ
のほかに長半減期のネプツニウム（Ｎｐと略称する。こ
の明細書において同じ）、アメリシウム（Ａｍと略称す
る。この明細書において同じ）、キュリウム（Ｃｍと略
称する。この明細書において同じ）の超ウラン元素（Ｔ
ＲＵと略称する。この明細書において同じ）が含まれて
いる。そこで、これらの元素を、次の目的で、それぞれ
分離回収する設備が望まれている。すなわち、 ａ．ＴＲＵは、消滅処理するために ｂ．セシウム（Ｃｓと略称する。この明細書において同
じ）、ストロンチウム（Ｓｒと略称する。この明細書に
おいて同じ）は、熱源、線源として有効利用のためにま
たは廃棄のために ｃ．白金族元素は、資源利用のために ｄ．テクネチウム（Ｔｃと略称する。この明細書におい
て同じ）は、資源利用または消滅処理するために、それ
ぞれ分離回収することが望まれている。そこで現在、改
良したラフィネート処理方法が提案されている。この新
たに提案された処理方法は米国ＤＯＥ研究のＣＵＲＥプ
ロセスを利用したラフィネート処理方法であって、これ
は図３の流れ図に示す内容のものである。このＣＵＲＥ
プロセスを利用したラフィネート処理方法では、（１）
Ｎｐ、Ｐｕ、Ｕ、 （２）Ａｍ、Ｃｍ、 （３）Ｔｃ、
（４）Ｓｒ、 （５）Ｃｓ、 （６）その他元素群
［希土類元素（ＲＥと略称する。この明細書において同
じ）、鉄（Ｆｅと略称する。この明細書において同じ）
等］の６区分の分離、回収等のプロセスとなっている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、米国Ｄ
ＯＥのＣＵＲＥプロセスを利用した高レベル廃液処理方
法による処理設備では、 ａ．前処理にて、濃縮工程を設けない場合（オプション
扱いとなっている）、ラフィネートは、濃縮されていな
いので、その分、ラフィネート量が大きく（現行の濃縮
工程では〜２０倍程度に濃縮される）、処理容量が増加
するために、設備容量が大きくなるとともに、処理後の
ＦＰを含む廃液量も増加する。 ｂ．ラフィネート中の残留Ｕ、Ｐｕが、最終段の処理設
備まで、混入してくるので、取扱いに注意が必要とな
る。 ｃ．（１）Ｎｐ、Ｐｕ、Ｕ、 （２）Ａｍ、Ｃｍ、
（３）Ｔｃ、 （４）Ｓｒ、 （５）Ｃｓ、 （６）そ
の他元素群（ＲＥ、Ｆｅ等）の６区分の分離の複雑なプ
ロセスで、上記（１）〜（６）の元素を分離するための
多くの処理設備を設けることになる。 ｄ．ラフィネート中のＰｕが、最終段の処理設備まで、
混入してくるので、取扱いに注意が必要となる。 ｅ．ラフィネート中のＦｅ等による機器の腐食防止対策
を考慮する必要がある場合が生じる。 ｆ．高発熱体で、高線量のＳｒ，Ｃｓを回収しても取扱
いが厄介である、等の問題がある。
ＯＥのＣＵＲＥプロセスを利用した高レベル廃液処理方
法による処理設備では、 ａ．前処理にて、濃縮工程を設けない場合（オプション
扱いとなっている）、ラフィネートは、濃縮されていな
いので、その分、ラフィネート量が大きく（現行の濃縮
工程では〜２０倍程度に濃縮される）、処理容量が増加
するために、設備容量が大きくなるとともに、処理後の
ＦＰを含む廃液量も増加する。 ｂ．ラフィネート中の残留Ｕ、Ｐｕが、最終段の処理設
備まで、混入してくるので、取扱いに注意が必要とな
る。 ｃ．（１）Ｎｐ、Ｐｕ、Ｕ、 （２）Ａｍ、Ｃｍ、
（３）Ｔｃ、 （４）Ｓｒ、 （５）Ｃｓ、 （６）そ
の他元素群（ＲＥ、Ｆｅ等）の６区分の分離の複雑なプ
ロセスで、上記（１）〜（６）の元素を分離するための
多くの処理設備を設けることになる。 ｄ．ラフィネート中のＰｕが、最終段の処理設備まで、
混入してくるので、取扱いに注意が必要となる。 ｅ．ラフィネート中のＦｅ等による機器の腐食防止対策
を考慮する必要がある場合が生じる。 ｆ．高発熱体で、高線量のＳｒ，Ｃｓを回収しても取扱
いが厄介である、等の問題がある。
【０００５】この発明は上記の如き事情に鑑みてなされ
たものであって、抽出設備の分離工程（共除染抽出工
程）からのラフイネートの種々元素のなかで、長半減期
核種であるＡｍ、Ｃｍを消滅処理するために、Ａｍ、Ｃ
ｍを分離回収（Ａｍ，Ｃｍとその他のＦＰ等の分離）す
ることを目的としたプロセスと無用の成分の分離回収を
省くことで、単純で、合理的な設備となり、併せて、ラ
フィネート中の残留Ｐｕ、Ｕ含有量を削減することによ
って処理操作を容易にすることを可能とするラフィネー
ト分離回収処理方法を提供することを目的とするもので
ある。
たものであって、抽出設備の分離工程（共除染抽出工
程）からのラフイネートの種々元素のなかで、長半減期
核種であるＡｍ、Ｃｍを消滅処理するために、Ａｍ、Ｃ
ｍを分離回収（Ａｍ，Ｃｍとその他のＦＰ等の分離）す
ることを目的としたプロセスと無用の成分の分離回収を
省くことで、単純で、合理的な設備となり、併せて、ラ
フィネート中の残留Ｐｕ、Ｕ含有量を削減することによ
って処理操作を容易にすることを可能とするラフィネー
ト分離回収処理方法を提供することを目的とするもので
ある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この目的に対応して、こ
の発明の再処理施設のラフィネート処理方法は、使用済
燃料を溶解する溶解工程と、前記溶解工程から供給され
た溶液をＵ、Ｐｕとラフィネートとに分離するＵ、Ｐｕ
抽出工程と前記ラフィネートからラフィネート成分を分
離するラフィネート成分抽出分離工程を含む再処理施設
の高レベル廃液処理方法であって、前記Ｕ、Ｐｕ抽出工
程を経て前記ラフィネート成分抽出分離工程に供給され
る前の前記ラフィネートに前処理を施す前処理工程を含
み、前記処理工程は前記ラフィネートに残留するＵ、Ｐ
ｕ及び前記ラフィネートに含有されるＮｐ及びＴｃの原
子価をそれぞれＶＩ価、ＩＶまたはＶＩ価、ＶＩ価、Ｖ
ＩＩ価に調整する原子価調整工程と、前記原子価調整工
程から供給される前記ラフィネートからＵ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃを抽出分離し、かつ前記ラフィネートからＦｅ
を分離するＦｅ分離工程を含む前処理抽出分離工程とを
含むことを特徴としている。
の発明の再処理施設のラフィネート処理方法は、使用済
燃料を溶解する溶解工程と、前記溶解工程から供給され
た溶液をＵ、Ｐｕとラフィネートとに分離するＵ、Ｐｕ
抽出工程と前記ラフィネートからラフィネート成分を分
離するラフィネート成分抽出分離工程を含む再処理施設
の高レベル廃液処理方法であって、前記Ｕ、Ｐｕ抽出工
程を経て前記ラフィネート成分抽出分離工程に供給され
る前の前記ラフィネートに前処理を施す前処理工程を含
み、前記処理工程は前記ラフィネートに残留するＵ、Ｐ
ｕ及び前記ラフィネートに含有されるＮｐ及びＴｃの原
子価をそれぞれＶＩ価、ＩＶまたはＶＩ価、ＶＩ価、Ｖ
ＩＩ価に調整する原子価調整工程と、前記原子価調整工
程から供給される前記ラフィネートからＵ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃを抽出分離し、かつ前記ラフィネートからＦｅ
を分離するＦｅ分離工程を含む前処理抽出分離工程とを
含むことを特徴としている。
【０００７】
【作用】本発明の再処理施設のラフィネート処理方法で
は、 １）処理対象溶液中の含有物をＡｍ、Ｃｍとその他ＦＰ
等に分離し、Ａｍ、Ｃｍを回収する。特に、高発熱体
で、高線量Ｓｒ，Ｃｓは、ＦＰとともに固化廃棄物とす
る。 ２）前処理として、Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃと、下流の設
備の腐食に悪影響を及ぼすＦｅを除去する。 （ｉ）前処理用に電解槽を設け、濃縮ラフィネートを電
解槽により酸化し、液濃度の調整を行う構成とする。 （ｉｉ）前処理用に必要に応じて電磁フィルタを設け、
電磁フィルタ（Ｆｅ除去装置）によって、ラフィネート
中のＦｅ等を除去する構成とし、ここで回収したＦｅは
（ｉｖ）の抽出にてＦＰを除染するために使用する。 （ｉｉｉ）前処理用にＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ抽出設備を
設け、溶媒リン酸トリブチル（ＴＢＰと略称する。この
明細書において同じ）を使用し、抽出部、洗浄部、逆抽
出部からなる抽出構成にて、（ｉｉ）のラフィネート中
のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを抽出除去する。 ３）Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ、Ｆｅ等を除去した（ｉｉ
ｉ）のラフィネートは、溶媒カルバーモイルホスフィン
オキサイド（ＣＭＰＯと略称する。この明細書において
同じ）、ＴＢＰを使用し、抽出部、スクラブ部、ストリ
ップ部からなる抽出構成にて、次の２つに、抽出分離す
る。 （Ａ）ＦＰ成分の廃液 （Ｂ）Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥ（ガドリニウム（Ｇｄと略称す
る。この明細書において同じ）を含む）成分の液 ストリップ部からの使用溶媒（ＣＭＰＯ、ＴＢＰ）は、
洗浄し、再使用する構成とする。（シュウ酸処理は、モ
リブデン（Ｍｏと略称する。この明細書において同
じ）、ジルコニウム（Ｚｒと略称する。この明細書にお
いて同じ）の抽出を抑制するために行う） ４）（Ｂ）のＡｍ、Ｃｍ、ＲＥ（Ｇｄを含む）成分の液
はＡｍ、ＣｍとＲＥ（Ｇｄを含む）とに抽出分離する。 ５）分離処理の最終段階においては、次の構成とする。
ＦＰ成分とＲＥ成分の廃液は、濃縮した後、ガラス固化
体等の固化廃棄物とする。Ｇｄ含むＲＥは、臨界安全の
ために溶解工程等で添加する可溶性中性子吸収材Ｇｄと
して、リサイクル使用する。Ａｍ、Ｃｍ成分は、消滅用
に、酸化物等とする。 ６）濃縮工程（専用または既設設備利用も可能）は、分
離処理後のＦＰまたはＲＥを含む廃液を濃縮し、固化処
理設備に送る。この場合、プラント定期検査時は分離処
理後のＦＰまたはＲＥを含む廃液の濃縮用プラント運転
時は別のラフィネートの濃縮用として使用する。
は、 １）処理対象溶液中の含有物をＡｍ、Ｃｍとその他ＦＰ
等に分離し、Ａｍ、Ｃｍを回収する。特に、高発熱体
で、高線量Ｓｒ，Ｃｓは、ＦＰとともに固化廃棄物とす
る。 ２）前処理として、Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃと、下流の設
備の腐食に悪影響を及ぼすＦｅを除去する。 （ｉ）前処理用に電解槽を設け、濃縮ラフィネートを電
解槽により酸化し、液濃度の調整を行う構成とする。 （ｉｉ）前処理用に必要に応じて電磁フィルタを設け、
電磁フィルタ（Ｆｅ除去装置）によって、ラフィネート
中のＦｅ等を除去する構成とし、ここで回収したＦｅは
（ｉｖ）の抽出にてＦＰを除染するために使用する。 （ｉｉｉ）前処理用にＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ抽出設備を
設け、溶媒リン酸トリブチル（ＴＢＰと略称する。この
明細書において同じ）を使用し、抽出部、洗浄部、逆抽
出部からなる抽出構成にて、（ｉｉ）のラフィネート中
のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを抽出除去する。 ３）Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ、Ｆｅ等を除去した（ｉｉ
ｉ）のラフィネートは、溶媒カルバーモイルホスフィン
オキサイド（ＣＭＰＯと略称する。この明細書において
同じ）、ＴＢＰを使用し、抽出部、スクラブ部、ストリ
ップ部からなる抽出構成にて、次の２つに、抽出分離す
る。 （Ａ）ＦＰ成分の廃液 （Ｂ）Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥ（ガドリニウム（Ｇｄと略称す
る。この明細書において同じ）を含む）成分の液 ストリップ部からの使用溶媒（ＣＭＰＯ、ＴＢＰ）は、
洗浄し、再使用する構成とする。（シュウ酸処理は、モ
リブデン（Ｍｏと略称する。この明細書において同
じ）、ジルコニウム（Ｚｒと略称する。この明細書にお
いて同じ）の抽出を抑制するために行う） ４）（Ｂ）のＡｍ、Ｃｍ、ＲＥ（Ｇｄを含む）成分の液
はＡｍ、ＣｍとＲＥ（Ｇｄを含む）とに抽出分離する。 ５）分離処理の最終段階においては、次の構成とする。
ＦＰ成分とＲＥ成分の廃液は、濃縮した後、ガラス固化
体等の固化廃棄物とする。Ｇｄ含むＲＥは、臨界安全の
ために溶解工程等で添加する可溶性中性子吸収材Ｇｄと
して、リサイクル使用する。Ａｍ、Ｃｍ成分は、消滅用
に、酸化物等とする。 ６）濃縮工程（専用または既設設備利用も可能）は、分
離処理後のＦＰまたはＲＥを含む廃液を濃縮し、固化処
理設備に送る。この場合、プラント定期検査時は分離処
理後のＦＰまたはＲＥを含む廃液の濃縮用プラント運転
時は別のラフィネートの濃縮用として使用する。
【０００８】
【実施例】以下、この発明の詳細を一実施例を示す図面
について説明する。図１はこの発明の方法を示す流れ図
である。この図１に示すように、この発明の再処理施設
のラフィネート処理方法は、溶解工程２、Ｐｕｒｅｘ法
抽出工程３、前処理工程４、ラフィネート成分抽出分離
工程５とからなっている。前処理工程４は第１の前処理
工程６及び前処理抽出分離工程７とからなっている。ラ
フィネート成分抽出分離工程５は、ＦＰ−Ａｍ等抽出分
離工程８及びＲＥ−Ａｍ等抽出分離工程１１とから成っ
ている。
について説明する。図１はこの発明の方法を示す流れ図
である。この図１に示すように、この発明の再処理施設
のラフィネート処理方法は、溶解工程２、Ｐｕｒｅｘ法
抽出工程３、前処理工程４、ラフィネート成分抽出分離
工程５とからなっている。前処理工程４は第１の前処理
工程６及び前処理抽出分離工程７とからなっている。ラ
フィネート成分抽出分離工程５は、ＦＰ−Ａｍ等抽出分
離工程８及びＲＥ−Ａｍ等抽出分離工程１１とから成っ
ている。
【０００９】再処理の対象である使用済燃料は溶解工程
２においてせん断され、溶解され、清澄給液調整がなさ
れる。清澄給液調整がなされた処理対象溶液（溶液Ａ
２）はＰｕｒｅｘ法抽出工程３に供給される。
２においてせん断され、溶解され、清澄給液調整がなさ
れる。清澄給液調整がなされた処理対象溶液（溶液Ａ
２）はＰｕｒｅｘ法抽出工程３に供給される。
【００１０】Ｐｕｒｅｘ法抽出工程３では分離工程（共
除染抽出工程１２において処理対象液をＵ、ＰｕとＦＰ
とに分離する。分離されたＵ、ＰｕはさらにＵ／Ｐｕ分
配工程１３で分離された後、精製工程１４で精製され、
転換工程１５で転換され、Ｕ、Ｐｕ、ＵまたはＰｕ酸化
物の燃料の原料として燃料工場で利用される。ＦＰを含
むラフィネートは、さらに処理対象溶液（溶液Ａ３）は
前処理工程４のうちの第１の前処理工程６に供給され
る。
除染抽出工程１２において処理対象液をＵ、ＰｕとＦＰ
とに分離する。分離されたＵ、ＰｕはさらにＵ／Ｐｕ分
配工程１３で分離された後、精製工程１４で精製され、
転換工程１５で転換され、Ｕ、Ｐｕ、ＵまたはＰｕ酸化
物の燃料の原料として燃料工場で利用される。ＦＰを含
むラフィネートは、さらに処理対象溶液（溶液Ａ３）は
前処理工程４のうちの第１の前処理工程６に供給され
る。
【００１１】溶液Ａ２の流量に対する供給すべき溶液Ａ
３の流量比は約２．０で操作される。溶液Ａ３は、硝酸
濃度約３Ｍ、Ｐｕｒｅｘ法抽出工程３の共除染抽出工程
１２で回収できなかったＵ、Ｐｕを含有している。ま
た、Ｐｕｒｅｘ法抽出工程３の共除染抽出工程１２では
通常回収しないＮｐ、Ｔｃ、Ａｍ、Ｃｍを含有してい
る。また、ＦＰおよびＰｕｒｅｘ法抽出工程３内で添加
されたＲＥ、Ｆｅを含有している。
３の流量比は約２．０で操作される。溶液Ａ３は、硝酸
濃度約３Ｍ、Ｐｕｒｅｘ法抽出工程３の共除染抽出工程
１２で回収できなかったＵ、Ｐｕを含有している。ま
た、Ｐｕｒｅｘ法抽出工程３の共除染抽出工程１２では
通常回収しないＮｐ、Ｔｃ、Ａｍ、Ｃｍを含有してい
る。また、ＦＰおよびＰｕｒｅｘ法抽出工程３内で添加
されたＲＥ、Ｆｅを含有している。
【００１２】第１の前処理工程６は溶液調整のための工
程であり、溶液Ａ３は酸回収濃縮工程１６の酸回収濃縮
器を通過することにより、硝酸の回収と含有元素の濃縮
が行われ、通過後の処理対象溶液（溶液Ｂ１）の硝酸濃
度は約５Ｍ、溶液Ｂ１の溶液Ａ３に対する溶液流量比は
３から１５の間の一定の値に調整される。
程であり、溶液Ａ３は酸回収濃縮工程１６の酸回収濃縮
器を通過することにより、硝酸の回収と含有元素の濃縮
が行われ、通過後の処理対象溶液（溶液Ｂ１）の硝酸濃
度は約５Ｍ、溶液Ｂ１の溶液Ａ３に対する溶液流量比は
３から１５の間の一定の値に調整される。
【００１３】溶液Ｂ１は原子価調整工程１７の電解調整
装置を通過することにより、含有されるＵ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃの原子価がそれぞれ、ＶＩ価、ＩＶまたはＶＩ
価、ＶＩ価、ＶＩＩ価に調整される。この工程により、
含有されるＵ、Ｐｕ、Ｎｐ、ＴｃはＴＢＰを主体とする
溶媒で全量を抽出可能な調整が行われる。また、鉄除去
工程１８の電磁フィルタを通過することにより、処理対
象溶液（溶液Ｂ１）に含有された鉄が５０％以上除去さ
れ、処理対象溶液（溶液Ｂ２）となる。処理対象溶液
（溶液Ｂ２）は前処理抽出分離工程７に供給される。
装置を通過することにより、含有されるＵ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃの原子価がそれぞれ、ＶＩ価、ＩＶまたはＶＩ
価、ＶＩ価、ＶＩＩ価に調整される。この工程により、
含有されるＵ、Ｐｕ、Ｎｐ、ＴｃはＴＢＰを主体とする
溶媒で全量を抽出可能な調整が行われる。また、鉄除去
工程１８の電磁フィルタを通過することにより、処理対
象溶液（溶液Ｂ１）に含有された鉄が５０％以上除去さ
れ、処理対象溶液（溶液Ｂ２）となる。処理対象溶液
（溶液Ｂ２）は前処理抽出分離工程７に供給される。
【００１４】前処理抽出分離工程７は元素の分離工程で
あり、この点ではラフィネート成分抽出分離工程５と同
じであって分離装置としては向流溶媒抽出装置を用い
る。溶媒抽出装置の抽出段数は、必要に応じて選択され
るものであるが、例えば図１に示された段数をもってこ
れを構成する。各々の抽出分離工程すなわち前処理抽出
分離工程７、ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程８、ＲＥ−Ａｍ
等抽出分離工程１１は、溶液Ａ２供給の流量を１とする
ときの供給すべき各溶液の流量を以下の如くにして操作
する。 Ｃ１ ０．０７ Ｃ２ ０．０６ Ｃ４ ０．０８ Ｄ１ ０．２０〜０．４０ Ｄ２ ０．０５〜０．１０ Ｄ３ ０．２０〜０．４０ Ｅ２ ０．２０〜０．４０ Ｅ３ ０．０４〜０．０８ Ｅ４ ０．０４〜０．０９ Ｅ５ ０．０４〜０．０９ Ｅ６ ０．０２〜０．０５
あり、この点ではラフィネート成分抽出分離工程５と同
じであって分離装置としては向流溶媒抽出装置を用い
る。溶媒抽出装置の抽出段数は、必要に応じて選択され
るものであるが、例えば図１に示された段数をもってこ
れを構成する。各々の抽出分離工程すなわち前処理抽出
分離工程７、ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程８、ＲＥ−Ａｍ
等抽出分離工程１１は、溶液Ａ２供給の流量を１とする
ときの供給すべき各溶液の流量を以下の如くにして操作
する。 Ｃ１ ０．０７ Ｃ２ ０．０６ Ｃ４ ０．０８ Ｄ１ ０．２０〜０．４０ Ｄ２ ０．０５〜０．１０ Ｄ３ ０．２０〜０．４０ Ｅ２ ０．２０〜０．４０ Ｅ３ ０．０４〜０．０８ Ｅ４ ０．０４〜０．０９ Ｅ５ ０．０４〜０．０９ Ｅ６ ０．０２〜０．０５
【００１５】前処理抽出分離工程７では、公知の抽出溶
媒ＴＢＰを希釈して用い（溶液Ｃ１）、Ｕ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃを抽出する。溶液Ｂ２に含有されるこれらの元
素は、ＴＢＰに対する抽出割合が最も高くなるように、
その原子価を原子価調整工程１７で調整されているた
め、ほぼ全量がＴＢＰで抽出される。また、Ｕ、Ｐｕ、
Ｎｐ、Ｔｃの抽出を完全にするために、工程温度を４５
〜５５℃とし、また溶液Ｂ２の硝酸濃度は４〜６Ｍとし
て操作する。他の元素は抽出されずに残り、溶液Ｃ６は
ラフィネート成分抽出分離工程５のＦＰ−Ａｍ等抽出分
離工程８に送られる。抽出されたＵ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ｔｃ
を含む溶液は、洗浄剤である硝酸を含む溶液Ｃ２で洗浄
されて溶液Ｃ３となった後、公知の逆抽出液である希硝
酸にヒドラジンおよび硝酸ヒドロキシルアミンをＵ、Ｐ
ｕ、Ｎｐ、Ｔｃの合計当量の２〜１０倍程度加えた溶液
Ｃ４で逆抽出する。これにより、Ｕ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ｔｃ
のほぼ全量を溶液Ｃ７に回収する。この溶液Ｃ７は超ウ
ラン元素を含む製品溶液の一部になる。これらの元素が
除去された抽出溶媒Ｃ５は再び前処理抽出分離工程７で
使用するために再生される。
媒ＴＢＰを希釈して用い（溶液Ｃ１）、Ｕ、Ｐｕ、Ｎ
ｐ、Ｔｃを抽出する。溶液Ｂ２に含有されるこれらの元
素は、ＴＢＰに対する抽出割合が最も高くなるように、
その原子価を原子価調整工程１７で調整されているた
め、ほぼ全量がＴＢＰで抽出される。また、Ｕ、Ｐｕ、
Ｎｐ、Ｔｃの抽出を完全にするために、工程温度を４５
〜５５℃とし、また溶液Ｂ２の硝酸濃度は４〜６Ｍとし
て操作する。他の元素は抽出されずに残り、溶液Ｃ６は
ラフィネート成分抽出分離工程５のＦＰ−Ａｍ等抽出分
離工程８に送られる。抽出されたＵ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ｔｃ
を含む溶液は、洗浄剤である硝酸を含む溶液Ｃ２で洗浄
されて溶液Ｃ３となった後、公知の逆抽出液である希硝
酸にヒドラジンおよび硝酸ヒドロキシルアミンをＵ、Ｐ
ｕ、Ｎｐ、Ｔｃの合計当量の２〜１０倍程度加えた溶液
Ｃ４で逆抽出する。これにより、Ｕ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ｔｃ
のほぼ全量を溶液Ｃ７に回収する。この溶液Ｃ７は超ウ
ラン元素を含む製品溶液の一部になる。これらの元素が
除去された抽出溶媒Ｃ５は再び前処理抽出分離工程７で
使用するために再生される。
【００１６】ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程８では、公知の
抽出溶媒ＣＭＰＯとＴＢＰの混合物をパラフィンで希釈
して用いる（溶液Ｄ１）。それぞれの濃度は、ＣＭＰＯ
は０．２Ｍ、ＴＢＰは１．０Ｍである。溶液Ｃ６に含ま
れるＡｍおよびＣｍは、抽出溶媒である溶液Ｄ１によっ
てほぼ全量が抽出される。この抽出液は公知の洗浄液で
ある鉄を含む逆抽出剤溶液Ｄ２により洗浄し、公知の洗
浄液Ｄ３で洗浄後、溶液Ｄ４中にＡｍおよびＣｍが回収
される。ここで必要な鉄は鉄除去工程１８で回収された
ものの一部を利用するので、外部より添加する必要はな
い。ＡｍやＣｍと化学的性質が類似する元素群（主とし
てネオジム等のランタニド）も溶液Ｄ６中に回収され
る。ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程８において抽出溶媒で抽
出されなかった元素群は溶液Ｄ５に残留する。
抽出溶媒ＣＭＰＯとＴＢＰの混合物をパラフィンで希釈
して用いる（溶液Ｄ１）。それぞれの濃度は、ＣＭＰＯ
は０．２Ｍ、ＴＢＰは１．０Ｍである。溶液Ｃ６に含ま
れるＡｍおよびＣｍは、抽出溶媒である溶液Ｄ１によっ
てほぼ全量が抽出される。この抽出液は公知の洗浄液で
ある鉄を含む逆抽出剤溶液Ｄ２により洗浄し、公知の洗
浄液Ｄ３で洗浄後、溶液Ｄ４中にＡｍおよびＣｍが回収
される。ここで必要な鉄は鉄除去工程１８で回収された
ものの一部を利用するので、外部より添加する必要はな
い。ＡｍやＣｍと化学的性質が類似する元素群（主とし
てネオジム等のランタニド）も溶液Ｄ６中に回収され
る。ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程８において抽出溶媒で抽
出されなかった元素群は溶液Ｄ５に残留する。
【００１７】ＲＥ−Ａｍ等抽出分離工程１１では、溶液
Ｄ６のｐＨを３程度にするために、ｐＨ調整剤としてギ
酸などのカルボン酸（溶液Ｅ１）を添加する。ｐＨ調整
後の溶液は公知の抽出溶媒であるＨＤＥＨＰとＴＢＰの
混合物をパラフィンで希釈して用いる（溶液Ｅ２）。そ
れぞれの濃度は、ＨＤＥＨＰは０．３Ｍ、ＴＢＰは０．
２Ｍである。ＡｍおよびＣｍは化学的性質の類似する元
素群と共に全量が抽出溶媒によって抽出されて溶液Ｅ８
となる。抽出溶媒はシュウ酸を含む洗浄液（溶液Ｅ３）
で洗浄する。洗浄後の抽出溶媒は錯形成剤ＤＴＰＡを含
む溶液Ｅ５と接触することにより、ＡｍおよびＣｍの全
量を選択的に水溶液Ｅ９中に回収する。この溶液Ｅ９は
超ウラン元素を含む製品溶液の一部となる。溶液Ｅ９に
含有されるランタニドの量をできるだけ減じるために、
抽出溶媒と同組成の溶液Ｅ４によって洗浄する。逆抽出
後の溶液は、硝酸を含む逆抽出液Ｅ６により、ランタニ
ドを主成分とする元素を溶液Ｅ１０中に逆抽出する。ラ
ンタニド等を抽出された後の溶液Ｅ７はガラス固化され
て固体廃棄物となる。
Ｄ６のｐＨを３程度にするために、ｐＨ調整剤としてギ
酸などのカルボン酸（溶液Ｅ１）を添加する。ｐＨ調整
後の溶液は公知の抽出溶媒であるＨＤＥＨＰとＴＢＰの
混合物をパラフィンで希釈して用いる（溶液Ｅ２）。そ
れぞれの濃度は、ＨＤＥＨＰは０．３Ｍ、ＴＢＰは０．
２Ｍである。ＡｍおよびＣｍは化学的性質の類似する元
素群と共に全量が抽出溶媒によって抽出されて溶液Ｅ８
となる。抽出溶媒はシュウ酸を含む洗浄液（溶液Ｅ３）
で洗浄する。洗浄後の抽出溶媒は錯形成剤ＤＴＰＡを含
む溶液Ｅ５と接触することにより、ＡｍおよびＣｍの全
量を選択的に水溶液Ｅ９中に回収する。この溶液Ｅ９は
超ウラン元素を含む製品溶液の一部となる。溶液Ｅ９に
含有されるランタニドの量をできるだけ減じるために、
抽出溶媒と同組成の溶液Ｅ４によって洗浄する。逆抽出
後の溶液は、硝酸を含む逆抽出液Ｅ６により、ランタニ
ドを主成分とする元素を溶液Ｅ１０中に逆抽出する。ラ
ンタニド等を抽出された後の溶液Ｅ７はガラス固化され
て固体廃棄物となる。
【００１８】以上、説明したように、この発明の再処理
施設のラフィネート処理方法は、請求項１に記載したも
のに対して次のような実施態様がある。 （１）請求項１記載の前記Ｐｕｒｅｘ法抽出工程におい
て分離されたＵ、Ｐｕを精製、転換処理し、Ｕ、Ｐｕ、
ＵまたはＰｕの酸化物の燃料の原料として使用すること
を特徴とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （２）請求項１記載のＰｕｒｅｘ法抽出工程における前
記ＦＰを含むラフィネートの硝酸濃度は約３Ｍであるこ
とを特徴とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （３）請求項１記載の前記第１の前処理工程は酸回収濃
縮工程と原子価調整工程と鉄除去工程とを含み、前記酸
回収濃縮工程を経過した後の溶液の硝酸濃度は約４〜６
Ｍであり、前記原子価調整工程により前記原子価の調整
が行なわれ、前記鉄除去工程は溶液を電磁フィルターを
通過させて含有する鉄を５０％以上除去することを特徴
とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （４）請求項１記載の前処理抽出分離工程はＵ、Ｐｕ、
Ｎｐ、及びＴｃの抽出分離を向流溶媒抽出装置を用いて
工程温度４５℃〜５５℃で行い、抽出されたＵ、Ｐｕ、
Ｎｐ、及びＴｃを硝酸を含む洗浄剤で洗浄した後に希硝
酸にヒドラジン及び硝酸ヒドロキシルアミンをＵ、Ｐ
ｕ、Ｎｐ及びＴｃの合計当量の２〜１０倍程度に加えた
溶液で逆抽出することを特徴とする再処理施設のラフィ
ネート処理方法。
施設のラフィネート処理方法は、請求項１に記載したも
のに対して次のような実施態様がある。 （１）請求項１記載の前記Ｐｕｒｅｘ法抽出工程におい
て分離されたＵ、Ｐｕを精製、転換処理し、Ｕ、Ｐｕ、
ＵまたはＰｕの酸化物の燃料の原料として使用すること
を特徴とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （２）請求項１記載のＰｕｒｅｘ法抽出工程における前
記ＦＰを含むラフィネートの硝酸濃度は約３Ｍであるこ
とを特徴とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （３）請求項１記載の前記第１の前処理工程は酸回収濃
縮工程と原子価調整工程と鉄除去工程とを含み、前記酸
回収濃縮工程を経過した後の溶液の硝酸濃度は約４〜６
Ｍであり、前記原子価調整工程により前記原子価の調整
が行なわれ、前記鉄除去工程は溶液を電磁フィルターを
通過させて含有する鉄を５０％以上除去することを特徴
とする再処理施設のラフィネート処理方法。 （４）請求項１記載の前処理抽出分離工程はＵ、Ｐｕ、
Ｎｐ、及びＴｃの抽出分離を向流溶媒抽出装置を用いて
工程温度４５℃〜５５℃で行い、抽出されたＵ、Ｐｕ、
Ｎｐ、及びＴｃを硝酸を含む洗浄剤で洗浄した後に希硝
酸にヒドラジン及び硝酸ヒドロキシルアミンをＵ、Ｐ
ｕ、Ｎｐ及びＴｃの合計当量の２〜１０倍程度に加えた
溶液で逆抽出することを特徴とする再処理施設のラフィ
ネート処理方法。
【００１９】
【発明の効果】この発明の再処理施設のラフィネート処
理方法では、次の効果が生ずる。 １）濃縮ラフィネートを酸化し、原子価調整することに
より、下流の溶媒ＴＢＰによる抽出処理において、Ｐ
ｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを高効率に抽出可能とするととも
に、Ｆｅは磁性の強い酸化鉄となるので下流の電磁フィ
ルタによるＦｅ除去を容易にする。また、抽出したＰ
ｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃは、転換工程に回収し、ＭＯＸ燃料
として取り扱うことになるので、核不拡散の観点からも
有利となる。 ２）前処理として、ラフィネート中の鉄Ｆｅ等を除去す
る場合は、下流の設備の腐食を抑えることが出来るとと
もに下流の抽出処理における回収効率低下の悪影響をお
さえることができる。 ３）本分離処理設備は、Ａｍ、ＣｍとＦＰ、その他元素
群に分離する単純なプロセスで、より合理化された設備
となる。 ４）本発明のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ除去プロセスは、処
理前のラフィネートの原子価調整がなされており、溶媒
３０％程度のＴＢＰを使用しているために、抽出部、洗
浄部、逆抽出部からなる抽出構成にて、ラフィネート中
のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを高効率に抽出除去でき、Ｆ
Ｐ、Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥをほぼ完全に分離できる。抽出さ
れたＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃは、分離・精製工程または転
換工程へ回収でき、特にＰｕ、Ｕの製品回収率が上が
る。 ５）ＦＰ−Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥ等の分離プロセスは、予
め、Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃをほとんど除去しているの
で、これらの分離を考慮する必要がなく、現行の米国Ｄ
ＯＥの複雑なＴＲＵＥＸプロセスの系統構成より大幅に
簡素化できる。 ６）Ａｍ、Ｃｍ−ＲＥの分離プロセスは、予め、Ｐｕを
ほとんど除去しているので、ｐＨ３程度の範囲でＰｕポ
リマー発生もなく、抽出運転が可能となり、効率良く分
離抽出できるので、現行の複雑な３段階の抽出系のＴａ
ｌｓｐｅａｋプロセスの系統構成より大幅に簡素化でき
る。 ７）分離したＲＥの中には、溶解工程等で可溶性中性子
吸収材に添加されるＧｄも含まれており、このＧｄの溶
解工程等での再使用も可能となる。 ８）分離された長半減期で、毒性の強いＡｍ、Ｃｍは、
原子燃料用として利用できる。 ９）最終段階のラフィネートは、ＴＲＵがほとんど除去
され、ＦＰ、ＲＥが主成分のものであり、このガラス固
化体等の固化廃棄物は、長半減期のＴＲＵがほとんどな
いために、廃棄物処分上より短い管理でよく、廃棄物処
分が容易になる。
理方法では、次の効果が生ずる。 １）濃縮ラフィネートを酸化し、原子価調整することに
より、下流の溶媒ＴＢＰによる抽出処理において、Ｐ
ｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを高効率に抽出可能とするととも
に、Ｆｅは磁性の強い酸化鉄となるので下流の電磁フィ
ルタによるＦｅ除去を容易にする。また、抽出したＰ
ｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃは、転換工程に回収し、ＭＯＸ燃料
として取り扱うことになるので、核不拡散の観点からも
有利となる。 ２）前処理として、ラフィネート中の鉄Ｆｅ等を除去す
る場合は、下流の設備の腐食を抑えることが出来るとと
もに下流の抽出処理における回収効率低下の悪影響をお
さえることができる。 ３）本分離処理設備は、Ａｍ、ＣｍとＦＰ、その他元素
群に分離する単純なプロセスで、より合理化された設備
となる。 ４）本発明のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃ除去プロセスは、処
理前のラフィネートの原子価調整がなされており、溶媒
３０％程度のＴＢＰを使用しているために、抽出部、洗
浄部、逆抽出部からなる抽出構成にて、ラフィネート中
のＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃを高効率に抽出除去でき、Ｆ
Ｐ、Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥをほぼ完全に分離できる。抽出さ
れたＰｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃは、分離・精製工程または転
換工程へ回収でき、特にＰｕ、Ｕの製品回収率が上が
る。 ５）ＦＰ−Ａｍ、Ｃｍ、ＲＥ等の分離プロセスは、予
め、Ｐｕ、Ｕ、Ｎｐ、Ｔｃをほとんど除去しているの
で、これらの分離を考慮する必要がなく、現行の米国Ｄ
ＯＥの複雑なＴＲＵＥＸプロセスの系統構成より大幅に
簡素化できる。 ６）Ａｍ、Ｃｍ−ＲＥの分離プロセスは、予め、Ｐｕを
ほとんど除去しているので、ｐＨ３程度の範囲でＰｕポ
リマー発生もなく、抽出運転が可能となり、効率良く分
離抽出できるので、現行の複雑な３段階の抽出系のＴａ
ｌｓｐｅａｋプロセスの系統構成より大幅に簡素化でき
る。 ７）分離したＲＥの中には、溶解工程等で可溶性中性子
吸収材に添加されるＧｄも含まれており、このＧｄの溶
解工程等での再使用も可能となる。 ８）分離された長半減期で、毒性の強いＡｍ、Ｃｍは、
原子燃料用として利用できる。 ９）最終段階のラフィネートは、ＴＲＵがほとんど除去
され、ＦＰ、ＲＥが主成分のものであり、このガラス固
化体等の固化廃棄物は、長半減期のＴＲＵがほとんどな
いために、廃棄物処分上より短い管理でよく、廃棄物処
分が容易になる。
【図１】この発明の再処理施設の高レベル廃液処理方法
を示す流れ図。
を示す流れ図。
【図２】従来の再処理工程を示す流れ図。
【図３】米国ＤＯＥのＣＵＲＥプロセスを利用した高レ
ベル廃液処理方法を示す流れ図。
ベル廃液処理方法を示す流れ図。
２ 溶解工程 ３ Ｐｕｒｅｘ法抽出工程 ４ 前処理工程 ５ ラフィネート成分抽出分離工程 ６ 第１の前処理工程 ７ 前処理抽出分離工程 ８ ＦＰ−Ａｍ等抽出分離工程 １１ ＲＥ−Ａｍ等抽出分離工程 １２ 共除染抽出工程 １３ Ｕ／Ｐｕ分配工程 １４ 精製工程 １５ 転換工程 １６ 酸回収濃縮工程 １７ 原子価調整工程 １８ 鉄除去工程
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平６−3494（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−3694（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−38297（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−55992（ＪＰ，Ａ) 特公 昭49−15549（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21F 9/06 581 G21C 19/46
Claims (1)
- 【請求項１】 使用済燃料を溶解する溶解工程と、前記
溶解工程から供給された溶液をＵ、Ｐｕとラフィネート
とに分離するＵ、Ｐｕ抽出工程と前記ラフィネートから
ラフィネート成分を分離するラフィネート成分抽出分離
工程を含む再処理施設の高レベル廃液処理方法であっ
て、前記Ｕ、Ｐｕ抽出工程を経て前記ラフィネート成分
抽出分離工程に供給される前の前記ラフィネートに前処
理を施す前処理工程を含み、前記処理工程は前記ラフィ
ネートに残留するＵ、Ｐｕ及び前記ラフィネートに含有
されるＮｐ及びＴｃの原子価をそれぞれＶＩ価、ＩＶま
たはＶＩ価、ＶＩ価、ＶＩＩ価に調整する原子価調整工
程と、前記原子価調整工程から供給される前記ラフィネ
ートからＵ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ｔｃを抽出分離し、かつ前記
ラフィネートからＦｅを分離するＦｅ分離工程を含む前
処理抽出分離工程とを含むことを特徴とする再処理施設
の高レベル廃液処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5283594A JP3310765B2 (ja) | 1994-02-25 | 1994-02-25 | 再処理施設の高レベル廃液処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5283594A JP3310765B2 (ja) | 1994-02-25 | 1994-02-25 | 再処理施設の高レベル廃液処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07239396A JPH07239396A (ja) | 1995-09-12 |
| JP3310765B2 true JP3310765B2 (ja) | 2002-08-05 |
Family
ID=12925910
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5283594A Expired - Lifetime JP3310765B2 (ja) | 1994-02-25 | 1994-02-25 | 再処理施設の高レベル廃液処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3310765B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4524394B2 (ja) * | 2000-06-21 | 2010-08-18 | 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 | 酸性溶液中に存在するアメリシウム及びネオジムの抽出方法 |
| JP4083607B2 (ja) * | 2003-03-19 | 2008-04-30 | 株式会社東芝 | 放射能の化学除染方法および装置 |
| FR2903025B1 (fr) * | 2006-07-03 | 2008-10-10 | Cogema | Procede pour separer un element chimique de l'uranium a partir d'une phase aqueuse acide, dans un cycle d'extraction de l'uranium |
| JP5133140B2 (ja) * | 2008-06-06 | 2013-01-30 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 使用済燃料の処理方法 |
| JP5132476B2 (ja) * | 2008-08-12 | 2013-01-30 | 株式会社東芝 | 使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置 |
-
1994
- 1994-02-25 JP JP5283594A patent/JP3310765B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07239396A (ja) | 1995-09-12 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20020416 |
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