JP2858640B2 - マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 - Google Patents
マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法Info
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Description
再処理するシズテムに関し、特に、安全で廃棄物が少な
く、マイルドな条件下で、合理的なプロセスで行うこと
のできる核燃料再処理方法に関する。
て、現在工業的に実用化されている唯一の技術はピュー
レックス(PUREX−Plutonium Uran
iumextraction)法がある。このピューレ
ックス法は、TBP(tri−n−butyl pho
sphate)/希釈剤(n−dodecane,ke
rosene 等)を用いた溶媒抽出法であり、照射済
の核燃料を強硝酸中で溶解した後、TBPを抽出溶媒と
してウランとプルトニウムを共に硝酸溶液から溶媒中に
抽出して硝酸溶液中に残存するFP(核分裂生成物)と
分離し、更にプルトニウムとウランとを分離して回収す
るものである。この方法は、有機溶媒のTBPがウラン
とプルトニウムに対して強い選択性があることを利用し
て、それらを他の元素から分離する技術でであり、その
名の通りウランとプルトニウムを分離・回収する技術と
して優れた技術である。しかしながら、近年、環境問面
が取り沙汰されるようになり、ピューレックス法から生
じる高レベル廃棄物(ウランとプルトニウムを分離した
後の残留物)中の超ウラン元素(TRU)、特に、N
p,Am,Cmの存在が問題となっている。それは、こ
れらTRU元素がいずれも超長寿命の放射性であるた
め、廃棄物を著しく長寿命化してしまうからである。そ
のため、TRU元素を高レベル廃棄物から取り出す研究
が進められているが、実用化までには至っていない。
は別に、乾式再処理法の研究が盛んに行われている。こ
の方法は使用済核燃料を500°C以上の溶融塩に溶か
して処理する方法である。この方法は溶融塩が金属その
ものであるため、再処理施設の容積はピューレックス法
のそれよりも小さくて済むという利点はあるが、その
分、放射能は強く、500°C以上という過酷な条件で
安全性を確保することは容易でなく、まだ多くの解決す
べき問題が残されている。
上述の現在実用化されているピューレックス法において
も、以下のような様々な問題が残されている。 使用済核燃料のウラン酸化物UO2 の溶解が沸騰温
度(100°C)、高酸濃度(8Mの濃硝酸中)の過酷
な条件で行われる。
の潜在的な危険性に対する設備が必要である。また、水
相と有機相の間に第3の相が現れ、抽出を困難にする。 超寿命のTRU元素の分離技術が確立していない。 核分裂生成物の中では、γ線源として最強のセシウ
ムCsやβ線源として最強のストロンチウムSrが高レ
ベル廃棄物の中に混入する。γ線とβ線とでは放射線と
しての性質も管理方法も異なり、これらを廃棄物に混入
させることは合理的でない。
酸塩廃棄物が発生する。 本発明は上記問題点に解決するためになされたもので、
ピューレックス法と同じ湿式再処理法(燃料を水に溶解
する方法)であるが、ピューレックス法より温度、酸濃
度においてマイルドな条件、即ち、常温、低い酸濃度の
条件でUO2 燃料を溶解し、以後の工程もマイルドな条
件で行い、また、分離には有機溶媒を使用せずに、基本
的には沈殿生成を利用することにより安全性の高い合理
的で新しい再処理方法を確立することを目的とする。
下の方法により達成される。本発明の使用済核燃料再処
理方法は、使用済核燃料を弱硝酸溶液又は弱塩酸溶液の
弱酸溶液により溶解した溶液から核燃料物質と核分裂生
成物質を含む他の物質とを分離して夫々回収する使用済
核燃料再処理方法において、(a)使用済核燃料を溶解
した弱酸性溶液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム
の混合液を添加することによりpHを8乃至10に調整
してウラン、プルトニウム、ネプツニウム及びアメリシ
ウムの炭酸錯体を形成するとともに、希土類元素、キュ
ウリウム及びストロンチウムを含む核分裂生成物を沈殿
させる工程と、(b)上記工程(a)で得た炭酸錯体を
含む溶液をアミドキシム樹脂に通してウラン、プルトニ
ウム、ネプツニウム及びアメリシウムを該アミドキシム
樹脂に吸着させて回収する工程、の各工程を有すること
を特徴とする。
フェニルほう素酸ナトリウムを添加して溶液中のセシウ
ムを沈殿させて分離する工程をを設けることにより、再
処理プロセスの早い段階において強いγ線源であるセシ
ウムを回収し、後の操作を容易にするとともに施設のγ
線による影響を軽減することができる。
成物に希薄塩酸水溶液を添加してストロンチウムを選択
的に溶解させて分離回収する工程を設けることにより強
いβ線源であるストロンチウムを選択的に回収除去する
ことができる。また、前記工程(b)における残留溶液
に希薄塩酸と塩化すずを添加してルテニウム、ロジウ
ム、パラジウムを含む白金族元素を錯体形成により沈殿
生成させて分離回収する工程を設けることにより、白金
族元素の回収を可能にする。
同じ燃料を水溶液に溶解して処理する湿式再処理方法で
あるが、ピューレックス法とは全く異なる新しい再処理
方法で、本再処理方法の特徴を述べると以下の通りであ
る。 (1)使用済燃料であるUO2 の溶解は、常温で低い酸
濃度のマイルドな条件で行い、以後のプロセスにおいて
も全てマイルドな条件で行う。
的には沈殿生成を利用するため、有機溶媒を使用する必
要がない。これにより、上記(1)と相俟っシステム内
で化学反応によって起こり得る潜在的な危険性を完全に
排除することができる。 (3)U,Pu,Np,Amを一回の操作で分離し、除
染係数を限りなく100%に近づけることができる(原
理的には廃棄物中のU濃度を海水レベルまで下げること
ができる)。
TRUの分離工程)前に行うことが可能となり、以後の
プロセスにおいてγ線被爆を軽減する。これにより、樹
脂等の劣化を防止するとともに、施設へのアクセスを容
易にする。 (5)大量の硝酸を使用する必要がなく、廃棄物の量を
減少することができる。
あるが、本再処理方法は、ピューレックス法のように高
い純度のUとPuを分離するといのではなく、使用済燃
料から原子炉運転上あるいは環境面から有害な元素を分
離するという基本概念で構成されている。そのため、U
とTRUに対しては極めて高い除染係数が期待される。
また、強い放射線源となるCsとSrを個々に分離する
ことができる。
例を基に各種実験例を参照にしつつ本発明を詳細に説明
する。 〔使用済燃料の溶解工程〕最初に、使用済燃料をマイル
ドな条件、即ち、常温、低濃度の酸により溶解する。こ
の溶解には以下の二つの方法がある。
燃料に2〜3M(1M=1moldm-3)の塩酸あるい
は硝酸を加え、二酸化塩素(ClO2 )ガスをバブリン
グする方法(この方法を「ClO2 法」と名付ける)で
ある。図2にこの方法による溶解の実験例を示す。図2
からわかるように、ClO2ガスの存在下では、酸の種
類に関係なく略同じ速度で溶解する。夫々3Mの硝酸、
塩酸及び過塩素酸溶液で使用済燃料のUO2 を溶解した
結果、いずれも略60分で完全に溶解した。
料に2〜3Mの硝酸を加え、オゾンO3 をバブリングす
る方法(この方法を「オゾン法」と名付ける)である。
このオゾン法には、セリウムCeの添加を必要とする。
この場合、Ceは触媒として作用する。
図3は、5M,3M及び0.5Mの硝酸溶液に0.1M
の硝酸Ce(IV)を添加し、オゾンをバブリングした場
合溶解率曲線を示している。この実験例からわるよう
に、硝酸濃度は3Mまでは溶解を促進するが、それ以上
は、酸濃度の増加の効果は特に見られなかった。
一、第二の両方法においても、ヨウ素は100%オフガ
スとして除去される。ClO2 法の場合、Ruの昇華は
全く認められなかったが、オゾン法の場合、Ruの昇華
は確認された。図4はオゾン法におけるRuの回収の実
験例を示す。Ruの回収率は硝酸濃度が低い程高いとい
う結果を得た。
について述べる。本実施例においては、Csを主工程で
あるUとTRUの分離工程の前に分離する点を特徴の一
つとするもので、これにより、以後のプロセスにおける
γ線被爆を軽減している。
トリウムNaB(C6 H5 )4 を用いる。Csは、酸の
種類に関係なく弱酸性中において、NaB(C6 H5 )
4 と沈殿を生成する(沈殿1)。表1は、NaB(C6
H5 )4 を用いて行った回収実験の結果を示し、中性の
水中,1M及び2Mの塩酸溶液中においてNaB(C6
H5 )4 との沈殿生成を利用した回収率を示すものであ
る。
酸溶液で91.95%、また2M塩酸溶液では79.5
9%の回収率であった。この実験結果からもわかる通
り、Csの分離においては、酸濃度が小さい程回収率が
良いことわかる。この方法において、添加した過剰のN
aB(C6 H5 )4 を除去するため、天然組成のCsを
加える。この操作により、放射性のCsは酸性溶液中で
も99%以上除去することができる。
をグラスフィルターによって濾過した後、濾液中のCs
濃度を原子吸光光度法により測定して行ったものであ
る。 〔アクチノイド元素(V,VI)の炭酸錯体形成工程〕
本発明による再処理方法において、使用済核燃料を希硝
酸で溶解した後、オフガス処理によりI2 とRuO4 を
回収し、NaB(C6 H5 )4 による沈殿法によりCs
を分離した後の溶液には、ピューレックス法の溶解液と
ほぼ同様の元素が含まれている。ピューレックス法では
TBPを使用する溶媒抽出によりU、Puと一部のNp
を分離するが、本発明においては、溶液中から核燃料と
して不都合な元素を取り除くという発想を基に、アクチ
ノイド元素(U,Pu,Np,Am)を同時にで回収す
るようにして、個々に分離しないようにした点に大きな
特徴を有するものである。
再処理方法において最も重要な部分で、主工程をなす部
分であり、この分離工程は、炭酸錯体形成を利用して、
アクチノイド元素をを中性あるいは微アルカリ性水溶液
中において溶液として取り扱うようにした点に特徴を有
している。
lO2 法あるはオゾン法のいずれにおいても、最も高い
原子価(VI)、MO2 2+,になっている。このVI価イオ
ンは、炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウム混合溶液
(Na2 CO3 −NaHCO3)を加えてpH=8〜1
0に調整することにより、炭酸錯体を形成する。
2-あるいは下記の構造をもつ〔UO 2 (CO3 )2 〕4-
として溶解している。これは、海水中の同様の組成であ
る。
ウムの混合比を変え、pHを1〜11の範囲で変化させ
た時のウラン及び各種核分裂生成物(FP)の溶解度を
示す。この図より、ウランはpH=8〜10で100%
溶解することが分かる(溶液1)。一方、Sr,Ce,
Nd,Laは同じ条件で100%沈殿している。沈殿は
通常のグラスフィルターによって簡単に濾過して分離回
収できる。従って、pHを8〜10に調整するだけで核
分裂生成物(FP)の半分近くを沈殿生成(図1、沈殿
2)により分離できる。
u,Np,Amもウランと同様に炭酸錯体を形成するこ
とが知られており(E.Hogfeld,”Stabi
lity Constants of Metal−I
on Comlexes ”IUPAC Chemic
al Data Seriese No.21 Per
gamon Press,1983,D.L.Clar
k他、ExtendedAbstract of Ra
re Earths 92 in Kyotop45
2,1992)、上記の条件においてはウランと同様に
溶解することが期待できる。
とPu,Np,Amを含む溶液(溶液1)をアミドオキ
シウム樹脂に通す。アミドオキシウム樹脂は海水からウ
ランを回収する目的で開発されたキレート樹脂で、ウラ
ンに対して非常に強い選択性を有している。Pu,N
p.Amも同様な性質を有している。従って、アミドオ
キシウム樹脂に通すことにより、UとPu,Np,Am
を他の核分裂生成物から分離することができる(樹脂
1、溶液2)。
p,Amを分離した後の溶液(溶液2)にはRu,R
h,Pd等の白金族元素が含まれている。白金族元素は
塩化すず酸との錯体形成により沈殿として分離すること
がでる。この際。錯体の沈殿剤として、Cs+ あるいは
トリエチルまたはテトラメチルアンモニウムイオン(E
t3 NH+ あるいはMe4 N+ )を加える。従って、
U,Pu,Np,Amを分離した後の溶液(溶液2)に
2Mの塩酸と塩化すずSnCl2 を添加して、白金族元
素の塩化すず錯体を形成し、これに上記沈殿剤を加えて
沈殿(沈殿3)により分離する。この方法による白金族
元素の回収率を表2に示す。回収率は沈殿剤の種類によ
って異なるが、Et3 NH+ 以外では、非常に高い回収
率が得られた。また、表2には、希土類元素など(溶液
2)には含まれない元素も含まれている。これは、この
白金族元素の分離法がピューレックス法の高レベル廃液
から白金族元素を分離するものにも応用されることを意
味する。
の炭酸錯体形成による分離工程において生成された沈殿
(沈殿2)には、希土類元素Sr,Nd,Zr,Mo,
Sn,Ba,La,Cm等の放射性物質が含まれる。こ
の沈殿生成物のうち、Srは強いβ線の放射線源であ
り、また、超ウラン元素のCmは非常に長い半減期を有
するため、他の放射性廃棄物に混入させておくことは廃
棄物の処分において好ましいことではなく、これらを分
離回収する必要がある。
〜6に調整した希薄塩酸HCl水溶液で選択的に溶解す
ることにより回収することができる(溶液4、沈殿
4))。このことは、前述の図5における沈殿生成率か
ら明らかである。ただし、この溶液にはSrと同様にB
aも含まれている。Srを選択的に(Baから)分離す
るためには、溶液のpHを7に調整する。図5から分か
るように、この操作により、Baを90%以上沈殿生成
により分離することができる。
して分離した後の沈殿4を更に塩酸水溶液を加えて溶解
して、Cm,希土類元素、Zr,Mo等を含む溶液を得
る(溶液5)。この溶液から、例えば、下記構造式を有
するクリプタンドのような大環状配位子を用いて大環状
配位子錯体を形成して沈殿生成させて、Zr,Mo等か
ら分離する(沈殿5、溶液5)。
す。図6に示した再処理システムフローは、図1に示し
たものと基本的に変わるところはなく、常温、希薄酸溶
液のマイルドな条件による溶解と、炭酸錯体形成による
アクチノイド元素の分離を主工程とする点を特徴とする
ものである。但し、図1に示した処理フローと異なる主
な点は、Csの分離工程をアクチノイド炭酸錯体形成工
程の後に行う点にある。
炭酸錯体の形成は、使用済燃料を希薄塩酸又は硝酸で溶
解した溶解液に炭酸ナトリウムと炭酸水素ナトリウムの
混合液を添加してpHを8〜10に調整することにより
行うものである。従って、テトラフェニルほう素酸ナト
リウムNaB(C6 H5 )4 との沈殿生成による分離
は、溶液のpHは8〜10であるため、一回の操作で9
9.9%以上のCsを分離することができる。
アミドキシム樹脂に通してU,Pu,Np,Amを吸着
させることにより分離するが、これらを吸着したアミド
キシム樹脂に亜硝酸HNO2 を流すことにより、Pu,
Np,Amを溶離させUと分離させることができる。
ノイド元素の炭酸錯体形成溶液において沈殿している希
土類、Cm.Sr等(沈殿1)とアミドキシム樹脂によ
るU,Pu,Np,Am分離後の溶液(溶液2)が高レ
ベルの廃棄物となる。
は、水溶液中で、しかもマイルドな条件、即ち、常温、
希薄酸溶液による溶解により行われるため、ピューレッ
クス法を含め、他のあらゆる再処理の方法よりも安全性
が確保される。また、本発明による再処理方法によれ
ば、UとPu,Np,Amを100%分離・回収するこ
とが可能となる。
錯体形成を利用して分離することが可能となる。廃棄物
中にTRU元素が存在しないことは、高レベル廃棄物を
長寿命化させることがなく、環境保護の問題解決に寄与
する。さらに、強い放射線源であるCsとSrを分離す
るこができるため、廃棄物の放射能を著しく軽減するこ
とができる。このように処理された高レベル廃棄物は、
地層処分を含む多くの廃棄物処理の可能性を与えること
になる。
より、従来の再処理方法が抱えてい問題を解決すること
ができ、これにより、核燃料サイクルを含めた原子力エ
ネルギーが環境面からも評価されるようになり、原子力
利用の一層の促進を図ることできる。
シートである。
燃料の溶解率を示す図である。
料の溶解率を示す図である。
揮発性ルテニウムの回収率を示す図である。
関係を示す図である。
シートである。
Claims (4)
- 【請求項1】 使用済核燃料を弱硝酸溶液又は弱塩酸溶
液の弱酸溶液により溶解した溶液から核燃料物質と核分
裂生成物質を含む他の物質とを分離して夫々回収する使
用済核燃料再処理方法において、 (a)使用済核燃料を溶解した弱酸性溶液に炭酸ナトリ
ウムと炭酸水素ナトリウムの混合液を添加することによ
りpHを8乃至10に調整してウラン、プルトニウム、
ネプツニウム及びアメリシウムの炭酸錯体を形成すると
ともに、希土類元素、キュウリウム及びストロンチウム
を含む核分裂生成物を沈殿させる工程と、 (b)上記工程(a)で得た炭酸錯体を含む溶液をアミ
ドキシム樹脂に通してウラン、プルトニウム、ネプツニ
ウム及びアメリシウムを該アミドキシム樹脂に吸着させ
て回収する工程、 の各工程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理
方法。 - 【請求項2】 使用済核燃料を溶解した弱酸溶液にテト
ラフェニルほう素酸ナトリウムを添加して溶液中のセシ
ウムを沈殿させて分離する工程を有する請求項1記載の
使用済核燃料再処理方法。 - 【請求項3】 工程(a)により得た沈殿生成物に希薄
塩酸水溶液を添加してストロンチウムを選択的に溶解さ
せて分離回収する工程を有する請求項1記載の使用済核
燃料再処理方法。 - 【請求項4】 工程(b)における残留溶液に希薄塩酸
と塩化すずを添加してルテニウム、ロジウム、パラジウ
ムを含む白金族元素を錯体形成により沈殿生成させて分
離回収する工程を有する請求項1記載の使用済核燃料再
処理方法。
Priority Applications (1)
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---|---|---|---|
JP26868295A JP2858640B2 (ja) | 1995-10-17 | 1995-10-17 | マイルドな条件による使用済核燃料再処理方法 |
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JPH09113681A JPH09113681A (ja) | 1997-05-02 |
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KR101648973B1 (ko) * | 2016-04-28 | 2016-08-18 | 한전원자력연료 주식회사 | 6불화우라늄(uf6) 실린더 세척공정에서 발생한 세척폐액의 처리공정에 의한 우라늄(u) 회수방법 |
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1995
- 1995-10-17 JP JP26868295A patent/JP2858640B2/ja not_active Expired - Fee Related
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