JP3034353B2 - 高レベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法 - Google Patents
高レベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法Info
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Description
生する高レベル放射性廃液中のテクネチウム99核種の
分離方法に関する。
ウランとプルトニウムを回収した後の高レベル放射性廃
液中には、セシウム(Cs)等のアルカリ金属元素、スト
ロンチウム(Sr)、バリウム(Ba)等のアルカリ土類金
属元素、セリウム(Ce)、ユーロピウム(Eu)、プラセ
オジム(Pr)等の希土類元素、α放射体で放射能強度は
弱いが長半減期核種であるウラン(U) 、プルトニウム
(Pu)、アメリシウム(Am)、キュリウム(Cm)等のア
クチニド元素、ルテニウム(Ru)、ロジウム(Rh)、パ
ラジウム(Pd)等の有用貴金属元素である白金族元素、
テクネチウム(Tc)およびモリブデン(Mo)その他が溶
解しているが、従来の高レベル放射性廃液の処理はこれ
らのを元素群を一括してガラス固化体として処分してい
た。
うな高レベル放射性廃液中には強いβ放射体で超長半減
期核分裂生成物であるテクネチウム99が含まれてお
り、貯蔵中にキャニスタが経年変化、腐食または地殻変
動等で破損した場合、テクネチウム99の浸出と地層移
動により環境・人体に対して長期間にわたる影響を与え
る恐れがある。また、放射能レベルや発熱量または半減
期の異なる元素群の一括処理は廃棄物固化体の増加、貯
蔵年数の長期化につながり、最終的な生活圏からの隔離
である地層処分技術そのものの実現を困難にする課題が
あった。このようなことから、放射能レベルや発熱量ま
たは半減期の異なる元素群をそれぞれ化学的・物理的特
性にあわせて分離する技術開発が必要となっている。
ので、核燃料再処理施設から発生する高レベル放射性廃
液中の核分裂生成物をアクチニド元素および希土類元素
のグループとアルカリ金属元素、アルカリ土類金属元
素、モリブデン、テクネチウム99および白金族元素の
グループに群分離し、さらにアルカリ金属元素、アルカ
リ土類金属元素、モリブデン、テクネチウム99および
白金族元素のグループ中のテクネチウム99を分離回収
する方法を提供することを目的とするものである。
ベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法は、核
燃料再処理施設から発生するアクチニド元素、希土類元
素、アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元素、テクネ
チウム99および白金族元素等が溶解している高レベル
放射性廃液中より湿式分離法で前記アクチニド元素およ
び希土類元素を分離除去した後、前記アルカリ金属元
素、アルカリ土類金属元素、テクネチウム99および白
金族元素等を含む廃液を陰イオン交換樹脂に接触させて
前記廃液中に唯一陰イオン化学種として存在するテクネ
チウム99核種を選択的に吸着させることを特徴とす
る。
液に含まれるアクチニド元素および希土類元素は湿式分
離法で塩として沈澱し、アルカリ金属元素、アルカリ土
類金属元素、テクネチウム99および白金族元素等はロ
液もしくは水層に残留する。このロ液もしくは水層部分
を陰イオン交換工程に導入することによって、陰イオン
化学種として存在するテクネチウム99のみを分離回収
する。
説明する。
ウムを選択的に分離回収し、消滅処理に持ち込むまでの
処理工程を示すもので、高レベル放射性廃液1にシュウ
酸を添加して、廃液1中のアクチニド元素および希土類
元素を沈殿させ、溶液相2と沈殿相3に分離する湿式分
離工程4と、アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元
素、白金族元素、テクネチウム99およびモリブデンそ
の他を含む溶液相を陰イオン交換樹脂に接触させてテク
ネチウム99のみ吸着させ分離するイオン交換工程5
と、分離したテクネチウム99を軽水炉(LWR)等に
て核種変換する消滅処理工程6とから成っている。次に
本実施例の各処理工程について詳細に説明する。
ュウ酸を試薬とする沈澱法を適用する。高レベル放射性
廃液1中のアクチニド元素はU4+、Pu3+、Np4+、A
m3+、Cm3+の状態で溶解しており、希土類元素ととも
にシュウ酸塩として沈澱する。なお、前工程として高レ
ベル放射性廃液1中に含まれている硝酸をギ酸の還元作
用で分解する脱硝工程が従来必要とされていたが、沈殿
試薬として用いるシュウ酸には還元作用があるため、本
実施例ではこのシュウ酸を大過剰量添加することによ
り、シュウ酸によって硝酸を分解せしめ、ギ酸による脱
硝工程を削減することが可能となる。高レベル放射性廃
液1においては、U4+およびNp4+はシュウ酸により U4+ →U3+ Np4+→Np3+ まで還元され、前記アクチニド元素はそれぞれ、以下の
化学反応式 2U3+ +3(COOH)2 →U2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Pu3++3(COOH)2 →Pu2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Np3++3(COOH)2 →Np2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Am3++3(COOH)2 →Am2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Cm3++3(COOH)2 →Cm2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ にしたがって、シュウ酸ウラナス、シュウ酸プルトニウ
ム、シュウ酸ネプツニウム、シュウ酸アメリシウム、シ
ュウ酸キュリウムとして沈澱する。希土類元素はシュウ
酸の添加により、以下に反応式を示すように、 2Ce3++3(COOH)2 →Ce2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Eu3++3(COOH)2 →Eu2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ 2Pr3++3(COOH)2 →Pr2 (C2 O4 )3 ↓+6H+ シュウ酸セリウム、シュウ酸ユーロピウム、シュウ酸プ
ラセオジムとなり沈澱する。このようにして生じた沈澱
物はロ別され、長半減期核種であるアクチニド元素を含
むため、例えば、ガラス個化体に個化処理されて貯蔵さ
れる。
ルカリ金属元素・アルカリ土類金属元素がCs+ 、Sr
2+、Ba2+の状態で溶解している。白金族元素およびそ
の他の元素ではTcがTcO4-であり、Ru、Rh、P
dは酸化物、水酸化物の形態で溶解している。陰イオン
交換工程5では上記ロ液を陰イオン交換カラムに導入し
て、TcO4-なる形態のテクネチウム99を吸着させ
る。陰イオン交換樹脂としては交換速度が速く吸着能の
大きいポーラス型の樹脂を採用する。TcO4-の吸着は
希硝酸(低pH域)で行い、また溶出は濃硝酸(高pH
域)で行う。
次の消滅処理工程6において、例えば燃料中に混入され
て軽水炉(LWR)等によって核種変換される。すなわ
ち、中性子の照射により超長半減期核分裂生成物である
テクネチウム99は安定同位体であるルテニウム99
(Ru−99)に変換される。
を用いれば、固化処分体の減少および隔離期間の短縮、
さらに地層処分技術をより具体的な技術として実現する
ことができる。表1に、上記実施例にしたがって高レベ
ル放射性廃液を処理し、アクチニド元素および希土類元
素のみガラス固化体とした場合と、従来例の高レベル放
射性廃液をそのままガラス固化体とした場合について、
貯蔵期間に対する効果を比較して示す。従来例では高レ
ベル放射性廃液をそのままガラス固化体とし、30年から
50年の冷却期間をおいた後、地下数百メートルの地底に
処分した。
方法によれば、従来の処理方法に比べて地層処分年数を
1/1000まで減少させることができる。これは群分離によ
って、超長半減期核分裂生成物であるテクネチウム99
を除いたアクチニド元素・希土類元素のみを固化体とし
て貯蔵するためである。
貯蔵施設の人工バリアのうちキャニスタとオーバーパッ
クを除いたコンクリート外壁の厚みを算出した結果を比
較して示す。
べてバリア厚さが1/100 になることが分かる。これは高
レベル放射性廃液から放射能の強いテクネチウム99を
分離回収することにより、ガラス固化体が比較的放射能
の弱いアクチニド元素・希土類元素のみからなるためで
ある。
レベル放射性廃液を湿式分離法で群分離する際に大過剰
量のシュウ酸を用いることにより、脱硝工程と湿式分離
工程を同時に行うことができ、したがって有機溶媒を用
いた溶媒抽出法や従来のシュウ酸塩沈殿法では必要とし
ていたギ酸による脱硝工程を削減することができるた
め、放射性廃溶媒を低減することができる。また、高レ
ベル放射性廃液からテクネチウム99を選択的に分離回
収することで、処分固化体の量および貯蔵年数を大幅に
減少させることができ、かつアルカリ金属元素群および
有用貴金属元素である白金族元素群の再利用をより容易
にする。
は、アクチニド元素・希土類元素の沈澱試薬としてシュ
ウ酸を用いたが、その代わりにフッ化水素、ヨウ素酸カ
リウム、アンモニアを用いることも可能である。また消
滅処理工程6においてはテクネチウム99の中性子吸収
断面積から軽水炉の代わりに高速増殖炉の使用も考えら
れる。さらには加速器、専焼炉なども用いることが可能
である。
明によれば、高レベル放射性廃液を群分離し、さらに強
いβ放射体である超長半減期核分裂生成物であるテクネ
チウム99を分離・消滅処理することにより、固化体の
減容ならびに貯蔵期間の短縮が可能となる。また、アク
チニド元素・希土類元素の群を分離除去した後の廃液か
ら、高放射能のテクネチウム99を選択的に抽出除去す
ることで、アルカリ金属、アルカリ土類金属元素および
白金族元素等の有用元素の分離回収が容易になる。加え
て、消滅処理によりテクネチウム99の有効利用も可能
となる。
99の分離方法の一実施例を示すフロー図である。
Claims (1)
- 【請求項1】 核燃料再処理施設から発生するアクチニ
ド元素、希土類元素、アルカリ金属元素、アルカリ土類
金属元素、テクネチウム99および白金族元素等が溶解
している高レベル放射性廃液中より湿式分離法で前記ア
クチニド元素および希土類元素を分離除去した後、前記
アルカリ金属元素、アルカリ土類金属元素、テクネチウ
ム99および白金族元素等を含む廃液を陰イオン交換樹
脂に接触させて前記廃液中に唯一陰イオン化学種として
存在するテクネチウム99核種を選択的に吸着させるこ
とを特徴とする高レベル放射性廃液中のテクネチウム9
9の分離方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP22668891A JP3034353B2 (ja) | 1991-09-06 | 1991-09-06 | 高レベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP22668891A JP3034353B2 (ja) | 1991-09-06 | 1991-09-06 | 高レベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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JPH0566289A JPH0566289A (ja) | 1993-03-19 |
JP3034353B2 true JP3034353B2 (ja) | 2000-04-17 |
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ID=16849099
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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JP22668891A Expired - Lifetime JP3034353B2 (ja) | 1991-09-06 | 1991-09-06 | 高レベル放射性廃液中のテクネチウム99の分離方法 |
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Families Citing this family (2)
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---|---|---|---|---|
JP4578425B2 (ja) * | 2006-03-20 | 2010-11-10 | 行政院原子能委員會核能研究所 | テクネチウム−99m過テクネチウム酸溶液の濃縮装置及びその方法 |
JP5871823B2 (ja) * | 2010-03-09 | 2016-03-01 | クリオン インコーポレイテッド | 同位体特定分離及びイオン特定媒体を使用するガラス固化 |
-
1991
- 1991-09-06 JP JP22668891A patent/JP3034353B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Publication number | Publication date |
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JPH0566289A (ja) | 1993-03-19 |
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