JP4338898B2 - 使用済み燃料の再処理方法およびピューレックス式再処理方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、核燃料の再処理に関し、特にプルトニウム及びネプツニウムからのウランの分離に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
多くの商用再処理プラントはピューレックス法を用いており、使用済み燃料を硝酸に入れて溶かし、続いて溶解ウラン及びプルトニウムを硝酸溶液から抽出して、無臭ケロシンのような不活性炭化水素に溶かした有機相のトリブチルホスフェート(TBP)に入れる。この有機相は、次に、ウランをプルトニウムから分離するため溶媒抽出技術で処理される。
【0003】
特に、有機相は、溶媒抽出による核分裂生成物の分離を受けると共に、ある場合にはその後、いわゆるU/Pu分離の前に、テクネチウムの除去を受ける。U/Pu分離においては、Pu(IV)は還元されてPu(III)になるが、このPu(III)は有機相に抽出されず、従って、Uが有機流に残っている間、水性流に従う。通常、U/Pu分離の際に使用される還元剤はU(IV)である。溶媒流中のNp(VI)もまたU(IV)により還元されてNp(IV)になる。Np(IV)は、溶媒中に抽出可能であり、従って、U生成物と共に溶媒流れにある接触器を出る。ヒドラジン硝酸塩は、通常、特にHNO2による酸化のないようにU(IV)及びPu(III)を安定化させるために使用される。U及びPuの分離を実際に行うためのユニットは、多段の接触器を備えており、最近の遠心接触器においては例えば6段が用いられている。
【0004】
このような方法には以下の欠点がある。
・ヒドラジンがTc(VII)イオンにより触媒作用で分解される。
・ある条件下でヒドラジンが望ましくない酸化生成物(例えば、アンモニウム
塩)を形成しうる。
・U(IV)はプラントで別のプロセスで製造しなければならず、従って、コス
トが増大する。
・2種の試薬(reagents)が必要である。
・NpはUから分離されないので、UからNpを除去するため下流側に追加の
プロセスが必要である。
【0005】
また、現行の工業用ピューレックス法の課題は、同ピューレックス法が3サイクルのフローシート[(1)核分裂生成物を分離しU/Puの分離を行ういわゆるHAサイクル;(2)ウラン流を純化するUPサイクル;(3)プルトニウム流を純化するPPサイクル]を使用していることである。従って、単一の溶媒抽出サイクルがある改良型ピューレックス法を開発することが望まれている。
【0006】
更に、ネプツニウムの原子価制御はピューレックス法の再処理における重要な問題になりうる。ネプツニウムは、ピューレックス法では、3つの異なる原子価状態Np(IV),(V),(VI)の混合物として存在しうる。Np(IV)及び(VI)の双方が溶媒相に抽出可能であるのに対して、Np(V)はこの溶媒相に抽出可能ではない。Npをラフィネート流(raffinate streams)に指向させるために、Npは通常、(V)酸化状態で安定化される。これは複雑に入り組んだ問題であり、その理由は、3サイクルのうちの中間酸化状態だけでなく、Np(V)もNp(IV)及び(VI)への不均化のような競争反応を受け易く、硝酸により酸化されてNp(VI)になるからである。従って、ネプツニウム制御は難しく、効果的なネプツニウム制御が高度化した再処理計画の主たる狙いとなっている。ピューレックスの商用再処理プラントにおいては、Npは、ウラン純化(UP)サイクル中にウランから分離されるのが一般的である。Np(IV)はコンディショナーにおける水性相中で高温に加熱することによりNp(V)及び(VI)に転換される。コンディショニングされた液体は、抽出及び洗浄ミキサーセトラーに給送され、そこでNp(V)が水性ラフィネートに排出される。給送される液中に存在するいかなるNp(VI)もヒドロキシルアミンにより還元されてNp(V)となり、これが接触器の洗浄部に送られる。典型的なプロセスにおいては、Npからウラン生成物を除染するために2又は3つのミキサーセトラーが必要である。
【0007】
Pu(IV)及びNp(VI)についての効果的な還元剤を用いるU(IV)+ヒドラジンシステムに替えて使える代替品を探すために数多の研究が行われてきた。還元剤の中でも、ブチルアルデヒド,ヒドロキノン,置換ヒドロキノン類,及びN−メチルヒドロキシルアミンやN,N−ジメチルヒドロキシルアミンのような置換ヒドロキシルアミン類が研究されてきた[ユ-ケウン・セイ(Yu-Keung Sze),ゴスリン・ワイ・エー(Gosselin Y. A)の「核技術(Nucl. Technology)」1983年63巻3号,431〜441頁;コルトノフ・ブイ・エス(Koltonov V.S,バラノフ・エス・エム(Baranov S. M.)の「放射化学(Radiokhimiya)1993年35巻6号,11〜21頁;及びコルツノフ・ブイ(Koltunov V.),バラノフ・エス(Baranov S.)の「未来の核燃料サイクルシステムの評価に関する国際会議(グローバル95)(International Conference on Evaluation of EmergingNuclear Fuel Cycle Systems(Global-95))」1995年9月,フランス国ヴェルサイユ,議事録1巻577〜584頁]。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
このような既知のNp及びPu還元プロセスの課題は、それらの速度論が、最近のピューレックス式再処理プラントにおいて使用されるような遠心式又はその他の補力式接触器についての短い滞留時間に対して潜在的に余りにも遅いことである。特に、迅速にPu(IV)を還元する還元剤を探し出すことが難しく、これは、遠心式接触器を使用すべき場合には更に難しい。
【0009】
【課題を解決するための手段】
Np(VI)及びPu(IV)は、オキシム(化学式R2C=NOHの化合物であり、ここでR2はH又は有機置換基,特にアルキル基である。)により共に還元されうることが分かってきた。
【0010】
本発明は、Np(VI)を含む有機相をオキシムと接触させる使用済み燃料再処理方法を提供している。好ましいオキシムは化学式R1HC=NOHのアルドキシムであり、ここでR1は有機置換基である。有機置換基はアルキル基であることが好ましい。適当な置換基(特にアルキル基)は、メチル基及びプロピル基の炭素原子であることが好ましい5つまでの炭素原子、特に1,2又は3つの炭素原子を有するものを含んでいる。置換基がHONH−及びヒドロキシといえるように、本発明は、置換アルキル基を有するアルドキシムの使用方法を含んでいる。最も好ましいアルドキシムは化学式H3CCH=NOHを有するアセトアルドキシムであり、別の好ましいアルドキシムは化学式H3CCH2CH2CH=NOHを有するブチルアルドキシムである。オキシムはNp(VI)を還元してNp(V)とし、Np(V)は次に水性相中に逆洗流入する。
【0011】
有機相は、好ましくはNp(VI)に加えてU(VI)及びPu(IV)を含み、この場合、オキシムはPu(IV)を還元して抽出不可のPu(III)とし、これがNp(V)と共に水性相中に逆洗流入することができる。少なくとも好ましいプロセス、特にアセトアルドキシム,ブチルアルドキシム又はその同族体を使用するプロセスにおいては、Np(IV)へのNp(V)の還元が起きないので、U生成物流の下流純化の必要がない。Np(IV)へのNp(V)の還元速度が低いことはアセトアルドキシムの重要な利点である。Np(V)は次の式に従って還元される。
【0012】
【数1】
ここで、50℃で、k=9.2×10-4l2.2mol-2.2min-1
である。
【0013】
かかる純化が必要であるか、或いは望ましければ、処理された溶媒(有機)相は、次に親水性コンプレキサント−還元剤(complexant-reductant)(好ましくは、ホルモヒドロキサム酸)と接触して、Np(IV)で錯化すると共にNp(VI)を還元し、これを2次水性相中に逆洗流入する(WO 97/30456)。
【0014】
好適な方法において、有機相はオキシムと接触し、Pu(III)及びNp(V)は1次接触器において水性相中に逆洗流入する。U(VI)としてのUは、有機相に留まっており、しかる後、通常の方法で次の接触器において希硝酸中に逆洗流入する。これらの接触器は多段接触器であることが適している。
【0015】
本発明は、Np(VI)及びPu(IV)から選択された核種をそれぞれNp(V)及びPu(III)に還元する方法を含んでおり、該方法ではこの核種をオキシムと接触させることを含んでいる。勿論、Np(VI)及びPu(IV)は、2つの核種をオキシムと組み合わせ接触することにより、一緒に還元されうる。
【0016】
【発明の実施の形態】
本発明を添付図面に関して単なる一例として更に説明する。
図1は、本発明の再処理方法を実施するためのピューレックス式再処理プラントのフローチャートである。この方法において、オキシム(特にアセトアルドキシム又はブチルアルドキシム)を使用して、U/Pu分離工程においてNp(VI)及びPu(IV)を共に還元し、その結果得られるNp(V)はPu生成物(Pu(III))と共に誘導される。以下の記号が図で使用されている。
破線=溶媒流
実線=水性流
【0017】
従って、本発明の好適な実施例において、使用済み燃料(図1におけるHAフィード)の溶解に起因する硝酸溶液は、例えば通常の方法で、核分裂生成物とおそらくTcとの除去を受ける。別のTc除去接触器が付加されていてもよい。U,Pu及びNpを含むと共に、またある場合にはTcも含む合成有機流は、U/Pu分離工程に送られる。通常、UはU(VI)として、PuはPu(IV)として、NpはNp(VI)として存在する。U/Pu分離工程において、Np(VI)及びPu(IV)は共に、オキシムにより抽出不可の形であるPu(III)及びNp(V)に還元される。オキシムはまたHNO2と反応し、従って、ヒドラジンのような付加的な捕捉剤は必要とされない。
【0018】
Np及びPuを含む水性流は、例えば通常の方法で固体生成物への転換のため生成物仕上げ(product finishing)に給送しうる。
【0019】
随意であるが、処理された溶媒流は、残留しているNp又はPuを水性流中に逆洗流入するためNp/Pu研磨ユニットに送られる。Np,Puを含む2つの水性流は合流してウラン抽出ユニットに送られ、Np,Puを固体生成物に転換する前に、どんなウランも抽出して溶媒流に入れる。Pu,Np生成物は廃棄してもよいし、或いはMOX燃料(MOX=混合酸化物(U+Pu))の製造に際に使用してもよい。
【0020】
本発明に従う第2実施例において、Npは、U/Pu分離工程中に溶媒流からのPuの逆洗後、Np(VI)に対する還元剤としてオキシムを使用して、還元的ストリップ接触器(reductive strip contactor)においてウラン生成物溶媒流から除去される。その後、Np−237は通常の方法で廃棄できる。
【0021】
好適な実施例において、本発明の方法は、商用再処理プラントにおいて使用されているPu及びNpの分離を不要にする。従って、プラントがもっと小型になり、そして溶媒流及び水性流が減少し、その結果、環境的及び経済的メリットが得られる結果になる。この方法は、Npを還元するのにオキシムのみを使用する点で優れたNp制御(U,Np分離)を特色としている。PuもNpも、Uが充填された溶媒流から効率的に分離されうる。
【0022】
本発明の好ましい方法の更なる利点は、U(IV)を還元剤として使用しないことである。従って、U(IV)がPu,Np生成物で逆洗されず、これは従って一層純粋である。このプロセスは、U/Pu分離工程における段数を減少させる機会を与える。更に、回収すべき235Uに減損U(IV)が添加されることがなく、従って、最終のウラン流はウラン濃縮プロセスにより適している。また、U(IV)を別のプロセスプラントで製造したり購入したりする必要もないので、更に経済的メリットが得られる。
【0023】
通常のピューレックス法は、核分裂生成物の分離後、Tc分離工程を含んでいる。その理由は、U(IV)及びPu(III)を安定化するために慣例的に使用されるヒドラジン硝酸塩がTcとの自己触媒反応に加わり、これがヒドラジンの望ましくない消費増加になるからである。本発明の好ましい方法においては、添加されるU(IV)はない。更に、非常に緩慢にだけTcと反応する好適なオキシムは、亜硝酸捕捉剤もしくはスカベンジャーとして役立ち、そのためPu(III)の再酸化を低減する。従って、ヒドラジンは不要にすることができ、そしてPu,Np生成物及びU生成物について低いTc基準が受け入れられれば、Tc除去工程もまた不要にしうる。
【0024】
上述したプロセスは、U/Pu分離工程に入る活性溶媒フィードがオキシムで処理されてPu(IV)をPu(III)に還元しNp(VI)をNp(V)に還元するピューレックス式再処理法を例証していることが分かる。これらの還元種は水性流中に逆洗流入し、処理された溶媒流はU逆洗に供される。
【0025】
従って、本発明は、核燃料の再処理からPu,Np生成物の製造を可能にしている。これは、Npが「可燃性」の中性子毒物質であるので、また、Puが燃料として再利用されればNpが存在するかどうかは問題ではないので、有利である。更に、不純なPu生成物は核兵器の拡散を防止するので、不純なPu生成物を製造することは有利である。最後に、Uは決して放射性ではなく、そしてNpは相当にα活性(α-active)汚染生成物であるから、UよりはPuと共にNpを除去するのがよい。
【0026】
本発明の方法を使用して回収されたウラン及びプルトニウムは、例えば核燃料ペレットのように、発電全般に使用するのに適する核分裂性物質に形成しうる。核分裂性物質の例はMOX燃料である。
【0027】
実施例1
Np(VI)及びPu(IV)とのアセトアルドキシムの反応について、それぞれ1次及び2次速度定数を求めた。反応終了の時間も測定した。その結果を、下記の表1に示す。この結果は、[CH3CHNOH]=0.1M,[HNO3]=1.0M,[Np(IV)]=1.7×10-4M,[Pu(IV)]=10-2Mで測定した。標準的な技術を用いた。
【0028】
【表1】
【0029】
Np(V)の歩留りは1モルの酸化アセトアルドキシムについて3から4モルに増加するので、多分、Np(VI)の還元は2つの最終化学式によって進行する。第1に、Np(VI)が甚だしく過多の状態では、
【0030】
【化1】
であり、第2に、アセトアルドキシムが過剰のときには、
【0031】
【化2】
である。
Np(VI)還元の速度は、
【0032】
【数2】
と表わされる。
ここで、26.0℃で、k2=254±10min-1、
EACT=62.6±2.6 kj/molである。
Pu(IV)還元の速度は、
【0033】
【数3】
と表わされる。
ここで、19.5℃で、k=25.3±1.9M1.1min-1
EACT=87.7±9.8 Kj/molである。
【0034】
表2は、Pu(IV)との99%(τ99)及び99.9%(τ99.9)反応終了の時間を示している。
【0035】
【表2】
【0036】
実施例2
Np(VI)及びPu(IV)とのブチルアルドキシムの反応についてそれぞれ1次及び2次速度定数を求めた。反応終了の時間も測定した。その結果を下記の表2に示す。この結果は、[C3H7CHNOH]=0.1M,[Np(VI)]=1.7×10-4M,[Pu(IV)]=10-2Mで測定した。標準的な技術を用いた。
【0037】
【表3】
暫定結果は、
【0038】
【数4】
ここで、20°及び35°でそれぞれ、k1=146及び565min-1
【0039】
【数5】
22.5℃で、k2=6.62mol3l-3min-1
EACT≒130〜140 kj/molであった。
【0040】
ブチルアルドキシムの利点は、HNO3に関する高い逆次数(inverse order)及び大きなEACTが中庸の温度上昇又は酸性度低下による速いPu(IV)還元速度の実現を可能にすることであることが分かる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の方法を組み入れたピューレックス式再処理法の概略フローチャートである。
Claims (16)
- Np(VI)を含む有機相を、化学式R2C=NOH
〔式中の各Rは、別個にH又は有機置換基である。〕
で表されるオキシムと接触させて、Np(VI)を還元してNp(V)とした後、該Np(V)を水性相中に逆洗流入することを特徴とする使用済み燃料の再処理方法。 - 前記オキシムが、化学式R1HC=NOHで表されるアルキルオキシムであり、R1は有機置換基であることを特徴とする請求項1記載の方法。
- 前記有機置換基の各々が、アルキル又は置換アルキルであることを特徴とする請求項1又は2に記載の方法。
- 前記置換アルキルが、HONH−もしくはヒドロキシにより置換されていることを特徴とする請求項3に記載の方法。
- 前記有機置換基の各々が、1,2又は3つの炭素原子を含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の方法。
- 前記オキシムが、ブチルアルドキシムであることを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記オキシムが、アセトアルドキシムであることを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 前記有機相がU,Pu及びNpを含んでおり、前記オキシムがPuを還元してPu(III)とし、同様にNp(VI)を還元してNp(V)とし、該Pu(III)及び該Np(V)を前記水性相中に逆洗流入することを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の方法。
- 前記オキシムを使用する還元が、前記有機相からのプルトニウムの逆洗後に行われることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の方法。
- ピューレックス式再処理方法において、U/Pu分離工程に入る活性溶媒フィードを、化学式R2C=NOH
〔式中のR2は、H又は有機置換基である。〕
で表されるオキシムで処理して、Puを還元してPu(III)とし、Np(VI)を還元してNp(V)とした後、還元種を水性相中に逆洗流入することを特徴とするピューレックス式再処理方法。 - 前記オキシムが、化学式R 1 HC=NOHで表されるアルキルオキシムであり、R 1 は有機置換基であることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記有機置換基の各々が、アルキル又は置換アルキルであることを特徴とする請求項10又は11に記載の方法。
- 前記置換アルキルが、HONH−もしくはヒドロキシにより置換されていることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記有機置換基の各々が、1,2又は3つの炭素原子を含むことを特徴とする請求項10〜13のいずれかに記載の方法。
- 前記オキシムが、ブチルアルドキシムであることを特徴とする請求項14に記載の方法。
- 前記オキシムが、アセトアルドキシムであることを特徴とする請求項14に記載の方法。
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