JPH0374356B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、溶液容器内にある溶解液内において
固形物資、特に固形原子核燃料物質を溶解する方
法とこの方法を実施するための溶解容器とに関す
る。

比較的溶けにくい酸化ウランUO₂、酸化ブルト
ニウムPuO₂、酸化トリウムThO₂およびたとえば
（Ｕ／Pu）O₂のような混合酸化物のような原子核
燃料物質は、溶液容器内にある硝酸で溶解するこ
とが一般的である。その溶液容器はいわゆる平形
タンクであり、これは細長く延びて比較的小さな
底面と特に大きな面積の両側面とを有し、したが
つて反応室として空隙状の内部空間を有してい
る。この形状のために溶解液容器は臨界に対し安
全となつている。

このいわゆる平形タンクは非連続的に運転され
る。すなわち平形タンクはまず硝酸で充満されそ
して加熱され、それから原子核燃料物質が供給さ
れる。硝酸および原子核燃料物質は平形タンクを
通つて導かれる空気流によつて混合される。

この平形タンクの装填と荷明け、並びにその中
にある反応混合物ないし生成物の加熱および冷却
は、かなりの無駄時間を生じるので、平形タンク
によつては比較的僅かな出力しか得られない。

機械的に充分な安定性を得るために、この平形
タンクは鋼だけで作られる。したがつてこの平形
タンクにおける反応経過の目視制御はできず、し
たがつて平形タンク内における反応混合物の過度
の泡立ちは、溶解すべき原子核燃料物質が平形タ
ンクの中に少しづつ装填される場合の時だけ確実
に防止される。反応混合物の過度の泡立ちを確実
に防止するために、硝酸濃度および反応温度並び
に平形タンクの充填率が本来許される値よりも数
倍小さくされ、このことは平形タンクによる出力
をさらに減少させてしまう。

本発明の目的は、比較的溶けにくい固形物質を
溶解する際に安全の確実性を犠牲にすることなく
出力を高めること、およびそれに伴つてかかる固
形物の溶解を経済的に実施することにある。

本発明によればこの目的は、冒頭に述べた形式
の方法において、溶液容器として濾床棚段とこの
濾床棚段の下端にある液溜めとを持つた蒸留塔が
用いられ、その際濾床棚段にはオーバフロー管を
備え多数の穴があけられた濾床が上下に配置され
ており、固形原子核燃料物質および溶解液が濾床
棚段に供給されそして同一流れ方向において濾床
棚段を通つて液溜めに案内され、他方ではガスが
固形原子核燃料物質および溶解液の流れと逆向き
に液溜めから出て濾床棚段を通つて導かれ、溶解
液が溶解された固形原子核燃料物質と共に蒸留塔
の液溜めから引き抜かれることによつて達成され
る。

かかる蒸留塔において固形原子核燃料物質は蒸
留塔を通る移送中において溶解液内において溶解
されるので、溶解すべき固形原子核燃料物質およ
び溶解液の溶解容器への連続的な供給が可能とな
り、さらに溶解液を溶解された固形原子核燃料物
質と共に連続的に引き出すことが可能となる。さ
らに蒸留塔は非常にすらりとした形となり、ガラ
スから作ることができるので、特別な経費をかけ
ずに臨界に対する安全性が達成され、さらに蒸留
塔における反応経過の目視制御が可能となる。

濾床棚段と液溜めとを持つた容器はたとえば原
油のような多成分混合物を精留するための蒸留塔
として知られている。しかしこの周知の容器は原
子核燃料物質を硝酸に溶解するような化学的な溶
解反応に対しては考慮されておらず、純粋な物理
的分解反応に対して考慮されているだけである。

以下図面に示す実施例に基づいて本発明を詳細
に説明する。

図面は本発明に基づく方法に用いる蒸留塔２を
示し、この蒸留塔２は濾床棚段３を持つた垂直に
配置されたガラス管を有している。このガラス管
は濾床棚段３の下端に液溜め４を有し、一方ガラ
ス管内における上端には冷却コイル５からなる凝
縮器がある。ガラス管の濾床棚段３には穴があけ
られた濾床６が上下に一列に配置され、各濾床６
は濾床を貫通して導かれる管からなるオーバーフ
ロー管７を有し、このオーバーフロー管７はその
都度の濾床６の下側に配置された濾床６にないし
は液溜め４に導かれている。

最上位の濾床６の上側において、溶解液として
の硝酸の供給管８が蒸留塔のガラス管の濾床棚段
３に開口している。最上位の濾床６とこの最上位
の濾床のすぐ下側に配置された濾床６との間にお
いて、粉末状の原子核燃料物質（UO₂，PuO₂）
の供給管９が蒸留塔２の濾床棚段３に開口してい
る。

最上位の濾床６と冷却コイル５との間において
蒸留塔２のガラス管内には中央貫通穴１１を持つ
た凝縮液集合板１０がある。

この凝縮液集合板１０には凝縮液排出管１２が
接続され、この凝縮液排出管１２には、止め弁１
３が設けられかつ蒸留塔２の液溜め４に開口して
いるバイパス管１４、並びに止め弁１５が設けら
れている抽出管１６がそれぞれ接続されている。
凝縮液接合板１０から出ている不図示のバイパス
管が濾床棚段３にも開口することが出来る。

濾床棚段３の最下位の濾床６と液溜め４との間
において、止め弁を持つたガス供給管１７および
スライダ形止め弁を持つた固形原子核燃料物質の
供給管１８がそれぞれ蒸留塔のガラス管に開口し
ている。このガラス管にはさらに最下位の濾床６
と液溜め４との間に液溜め４の充填レベル調節装
置１９が設けられている。

蒸留塔２の液溜め４は、その中に電気加熱装置
２１が配置されているバイパスコラム室２０を有
している。さらに液溜め４において互いに垂直に
上下に配置されたバイパスコラム室２０の開口個
所２０ａと２０ｂとの間に、たとえば金網からな
つている溶解籠２２がガラス管の内部に配置され
ている。さらにバイパスコラム室２０の両開口個
所２０ａ，２０ｂの下側において液溜め４から排
出管２３が出ており、この排出管２３には蒸留塔
２のガラス管内にフイルタ２４が付属されてい
る。なおこの排出管２３の出発個所の下側におい
て、圧縮空気供給管２５および懸濁液排出管２６
が液溜め４において蒸留塔２のガラス管に導かれ
ている。冷却コイル５の上側において蒸留塔２の
ガラス管の外側上端にはガス出口管２７が接続さ
れている。

供給管８を介して液状硝酸HNO₃が、供給管９
を介して粉末状の酸化ウランUO₂および酸化プル
トニウムPuO₂がそれぞれ蒸留塔２の濾床棚段３
に供給される。粉末状の原子核燃料物質OUO₂と
PuO₂は供給管９内において空気圧式に搬送され、
好ましくは粒度＜300μmを有している。バイパス
コラム室２０を含む液溜め４は、バイパスコラム
室２０の上側接続個所２０ａの高さにまで硝酸
HNO₃で満たされる。この硝酸HNO₃は加熱装置
２１によつて電気的に加熱される。このごとによ
つて液溜め４内における硝酸に循環流が発生され
るだけでなく、所望の溶解温度、すなわち使用さ
れる硝酸HNO₃の沸騰温度が生ずる。更に液溜め
４内において蒸気が発生され、この蒸気は濾床棚
段３の濾床６にある穴を通過し、このようにして
機械的な可動部品を採用することなしに、各濾床
にある懸濁液を流動する。

静止運転において、供給管８を通して供給され
た硝酸および供給管９を通して供給された粉末状
の酸化ウランおよび酸化ブルトニウムは重力によ
つて同方向の流れにおいて各濾床６を介してこれ
らの濾床６を接続するオーバーフロー管７を通つ
て液溜め４に案内される。これに対し逆向きの流
れで液溜め４内において加熱装置２１によつて発
生された蒸気は、蒸留塔２の濾床棚段３を通つて
下から冷却コイル５を持つたガラス管の最上位部
分にまで流れる。この蒸気が濾床棚段３内に滞在
している間に、粉末状の酸化ウランおよび酸化ブ
ルトニウムは、最終的に溶解されない残留成分の
懸濁液が液溜め４に達するまで、NOxを生成し
ながら硝酸に溶解する。

供給管９を通つて供給された酸化ウランおよび
酸化ブルトニウムの粉末の残留成分は液溜め４に
集まり、この残留成分は蒸留塔２内における長い
滞在時間にもかかわらず溶解されないまま蒸留塔
２の底の近くの死領域にとどまり、一方溶解され
た核燃料物質を含みきれいに濾過された硝酸溶液
は、連続して排出管２３を介して引き出される。
たとえば最終焼結されたThO₂およびPuO₂のよう
な硝酸に溶けていない残留成分残渣の抽出は、各
濾床６の穴を通る流出によつて空にされそして液
溜め４も排出管２３を介して空にされた後、溶解
工程を中断した状態において行われる。蒸留塔２
のガラス管の底に集められた不溶性の成分は、液
溜め４内にまだ残つている溶液の残留物に供給管
２５を介して圧縮空気を吹き込むことによつて撹
乱され、そのようにして発生された懸濁液は懸濁
液排出管２６を通して吸い出される。

粉末状の酸化ウランおよび酸化プルトニウムの
溶解度はその熱的な前処理に左右される。したが
つて酸化ウランおよび酸化プルトニウムの溶解の
際の泡立ちも、この酸化物の熱的な前処理に応じ
て異なる。硝酸濃度、温度、溶液の濃度、圧力お
よび別の輸送量のような運転変数の他に、酸化物
粉末の表面積が直接酸化物の溶解速度を決定する
ので、溶液についての生成出力を高めるために
は、たとえばペレツトを対象とする場合には、装
填される酸化ウランおよび酸化プルトニウムを溶
解前に粉砕することが有利である。硝酸の高い濃
度は酸化ウランおよび酸化プルトニウムの溶解を
早めるけれども、溶液容器として用いる蒸留塔２
における激しすぎる泡立ちを防止するために、
時々薄められた硝酸が採用されなければならな
い。蒸留塔２はガラスからできているので、泡立
ち状態は容易に目で見て制御できる。

蒸留塔２内の溶媒として濃縮硝酸が使用される
場合、残留水は弱酸凝縮液として冷却コイル５に
よつて凝縮され、凝縮液排出管１２を介して凝縮
液集合板１０から引き抜かれる。

蒸留塔２における泡立ちを防止するために薄め
られた硝酸が用いられねばならない場合、凝縮液
は排出管１２から供給管１４を介して再び液溜め
４に戻され、そして濾床棚段３における硝酸濃度
状態は、上から２番目の濾床６において固形の酸
化ウランおよび酸化プルトニウムが最も多いこと
から最も大きな反応が行われるがしかし最低の硝
酸濃度が存在し、それによつて溶解反応が制動さ
れるように、調整される。後続接続されている濾
床６において、溶液内の硝酸濃度も酸化ウランお
よび酸化プルトニウムの濃度も進行する反応によ
つて上昇する。

溶けにくい酸化ウランおよび酸化プルトニウム
は蒸留塔２で長い滞在時間を必要とする。この場
合濾床棚段３を通る液体流量は供給管１４を通つ
て液溜め４に送られる凝縮液の帰還流によつて制
御され、詳しくは単位時間あたりにおいて液溜め
４内において蒸発されると同じ量の液体量が供給
管１４を通して液溜め４に導かれるように制御さ
れる。

粉砕されていない酸化ウランおよび酸化プルト
ニウムのペレツトは、供給管１８を通して半連続
的に液溜め４内の溶解籠２４に供給され、一方濾
過された酸化ウランおよび酸化プルトニウムの溶
液は連続的に排出管２３から抽出される。液状の
硝酸はこの場合においても供給管８を介して濾床
棚段３に有利に供給され、それによつて供給管９
を通つて濾床棚段３に供給される酸化ウランおよ
び酸化プルトニウムの粉末並びに供給管１８を介
して供給される酸化ウランおよび酸化プルトニウ
ムのペレツトは互いに平行して溶解される。

本発明に基づく方法によれば、蒸留塔２には９
の濃縮された硝酸と、300μm以下の粒度の2.34
KgのUO₂／PuO₂−粉末混合物が供給される。液
溜め４内において１時間あたり７の硝が蒸発さ
れる場合、１時間毎に１の蒸留液が排出管１６
を介して蒸留塔２から取り出され、残る６の蒸
留液は、供給管９を介して濾床棚段３に供給され
た酸化ウランおよび酸化プルトニウムの粉末の液
溜め４内における滞在時間を高めるために、供給
管１４を介して液溜め４に戻され、必要な場合に
は濾床棚段８にも戻される。濾床棚段３内におい
て行われる混合を支援するためおよびNOx酸化
反応のために供給管１７を介して１時間あたり
0.5m³の空気、必要な場合には酸化を促進する反
応ガスも、濾床棚段３と液溜め４との間の蒸留塔
２の中に供給される。１あたり52ｇの濃度の酸
化ウランおよび酸化プルトニウムの硝酸溶液が、
充填レベル調節装置１９によつて制御されて排出
管２８から連続して８運び出される。蒸留塔２
に供給された酸化ウランおよび酸化プルトニウム
の粉末の混合物が約３％の不溶性の成分を含んで
いるので、蒸留塔２のガラス管の底の近くにある
死領域には１時間あたり約70ｇの固形物質が溜ま
り、これは堆積し、溶解工程を中断した際に懸濁
液として時々懸濁液排出管２６を介して取り出さ
れる。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明に基づく方法を実施するための蒸
留塔の概略断面図である。 ２……蒸留塔、３……濾床棚段、４……液溜
め、５……冷却コイル、６……濾床、７……オー
バーフロー管、２０……バイパスコラム室、２１
……加熱装置、２４……フイルタ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 溶液容器内にある液体の中において固形原子
   核燃料物質を溶解する方法において、溶液容器と
   して濾床棚段３とこの濾床棚段３の下端にある液
   溜め４とを持つた蒸留塔２が用いられ、その際濾
   床棚段３にはオーバーフロー管７を備え多数の穴
   があけられた濾床６が上下に配置されており、固
   形原子核燃料物質および溶解液が濾床棚段３に供
   給されそして同一流れ方向において濾床棚段３を
   通つて液溜め４に案内され、他方ではガスが固形
   原子核燃料物質および溶解液の流れと逆向きに液
   溜め４から出て濾床棚段３を通つて導かれ、溶解
   された固形原子核燃料物質と共に溶解液が蒸留塔
   ２の液溜め４から引き抜かれることを特徴とする
   固形原子核燃料物質の溶解方法。 ２ 溶解液が液溜め４内において気化されること
   を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 液溜め４内において溶解液に循環流が発生さ
   れることを特徴とする特許請求の範囲第２項記載
   の方法。 ４ 循環流が溶解液の加熱によつて発生されるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第３項記載の方
   法。 ５ 溶解すべき固形原子核燃料物質が液溜め４内
   における溶解液の中に供給され、溶解された固形
   原子核燃料物質と共に溶解液が、フイルタ２４を
   介して液溜め４から引き抜かれることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１項記載の方法。 ６ 蒸留塔２の上端において濾床棚段８から出て
   くるガスが凝縮用冷却器５を介して導かれ、そし
   て凝縮液が排出されることを特徴とする特許請求
   の範囲第１項記載の方法。 ７ 凝縮用冷却器５からの凝縮液が蒸留塔２の濾
   床棚段３に戻されることを特徴とする特許請求の
   範囲第６項記載の方法。 ８ 凝縮用冷却器５からの凝縮液が蒸留塔２の液
   溜め４に戻されることを特徴とする特許請求の範
   囲第６項記載の方法。 ９ 蒸留塔２の濾床棚段３を通つて逆向きに流れ
   るガスに反応ガスが添加されることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項記載の方法。 １０ 溶液容器内にある液体の中において固形原
   子核燃料物質を溶解する方法であつて、溶液容器
   として濾床棚段３とこの濾床棚段３の下端にある
   液溜め４とを持つた蒸留塔２が用いられ、固形原
   子核燃料物質および溶解液が濾床棚段３に供給さ
   れ、同一流れ方向において濾床棚段３を通つて液
   溜め４に案内され、一方ガスが固形原子核燃料物
   質および溶解液の流れと逆向きに液溜め４から濾
   床棚段３を通つて導かれ、溶解液が溶解された固
   形原子核燃料物質と共に蒸留塔２の液溜め４から
   引き抜かれるような方法を実施するための溶液容
   器において、濾床棚段３の下端に配置された液溜
   め４が加熱装置２１を有していることを特徴とす
   る溶液容器。 １１ 加熱装置２１が液溜め４にあるバイパスコ
   ラム室２０の中にあることを特徴とする特許請求
   の範囲第１０項記載の溶液容器。