JPS58100793A - 固形原子核燃料物質の溶解方法およびこの方法を実施するための溶液容器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、溶液容器内にある溶解液内において固形物質
特に固形原子核燃料物質を溶解する方法とこの方法を実
施するための溶液容器とに関する。

比較的溶けにくい酸化ウランＵＯ２、酸化プルトニウム
ｐｔｙｏ２．ｆｆ化トリウムＴｈｏ２およびたとえば（
Ｕ／Ｐｕ）０２　　のような混合酸化物のような原子核
燃料物質は、溶液容器内にある硝酸で溶解することが一
般的である。その溶液容器はいわゆる平形タンクであり
、これは細長く延びて比較的小さな底面と特に大きな面
積の両側面とを有し。

したがって反応室として空隙状の内部空間を有してｂる
。この形状のために溶解液容器は臨界に灼し安全となっ
ている。

このいわゆる平形タンクは非連続的に運転される。すな
わち平形タンクは才ず硝酸で充満されそして加熱され、
それから原子核燃料物質が供給される。硝酸および原子
核燃料物質は平形タンクを通って導びかれる空気流によ
って混合される。

この平形タンクの装填と荷明け、並びにその中にある反
応混合物ないし生成物の加熱および冷却は、かなりの無
駄時間を生じるので、平形タンクによっては比較的僅か
な出力しか得られない。

機械的に充分な安定性を得るために、この平形タンクは
鋼だけで作られる。したがってこの平形タンクにおける
反応経過の目視制御はできず、したがって平形タンク内
における反応混合物の過度の泡立ちは、溶解すべき原子
燃料物質が平形タンクの中に少しづつ装填される場合の
時だけ確実に防止される。反応混合物の過度の泡立ちを
確実に防止するために、硝酸濃度および反応温度並びに
平形タンクの充填率が本来許される値よりも数倍も小さ
くされ、このことは平形タンクによる出力をさらに減少
してしまう。

本発明の目的は、比較的溶けにぐい固形物質を溶解する
際に安全性を犠牲にすることなく出力を高めること、お
よびそれに伴なってかかる固形物の溶解が生産段階であ
るような生産方法を経済的に形成することにある。

本発明によればこの目的は、冒頭に述べた形式の方法に
おいて、溶液容器としてＦ床棚段とこのＦ床棚段の下端
にある液溜めとを持った蒸留塔が用いられ、固形物質お
よび溶解液がｐ床棚段に供給され、同−流れ方向におい
てＦ床棚段を通って液溜めに案内され、一方ガスが固形
物質および溶解液の流れと逆向きに液溜めから出てＦ床
棚段を通って導びかれ、溶解液が溶解された固形物質と
共に蒸留塔の液溜めから引き抜かれることによって達成
される。

かかる蒸留塔において固形物質は蒸留塔を通る移送中に
おいて溶解液内において溶解されるので、溶解すべき固
形物質および溶解液の溶液容器への連続的な供給が可能
となり、さらに溶解液を溶解された固形物質と共に連続
的に引き出すことが可能となる。さらに蒸留塔は非常に
すらりとした形となり、ガラスから作ることができるの
で、特別な経費をかけずに臨界に対する安全性が達成さ
れ。

さらに蒸留塔における反応経過の目視制御が可能となる
。

Ｅ床棚段と液溜めとを持った容器はたとえば原油のよう
な多成分混合物を精留するための蒸留塔として知られて
いる。しかしこの周知の容器は原子核燃料物質を硝酸に
溶解するような化学的な溶解反応に対しては考慮されて
おらず、純粋な物理的分解反応に対して考意されている
だけである。

以下図面に示す実施例に基ついて本発明の詳細な説明す
る。

図面は本発明に基づく方法に用いる蒸留塔２を示し、こ
の蒸留塔２はｐ床棚段３を持った垂直に配置されたガラ
ス管を有している。このガラス管はＦ床棚段３の下端に
液溜め４を有し、一方ガラス管内における上端には冷却
コイル５からなる凝縮器がある。ガラス管のＦ床棚段３
には穴が明けられたＦ床６が上下に一列に配置され、各
Ｆ床６はＰ床を貫通して導びかれる管からなるオーバー
フロー管７を有し、このオーバーフロー管７はその都度
のＦ床６の下側に配置されたＦ床６にないしは液溜め４
に導びかれている。

最上位のＥ床６の上側において、溶解液としての硝酸の
供給管８が蒸留塔のガラス管のＦ床棚段３に開口してい
る。最上位のＦ床６とこの最上位のＦ床のすぐ下側に配
置されたＦ床６との間において、粉末状の原子核燃料物
質（ＵＯ２、ＰｕＯ２）の供給管９が蒸留塔２のＦ床棚
段３に開口している。

最上位のＰ床６と冷却コイル５との間において蒸留塔２
のガラス管内には中央貫通穴ｌｌを持った凝縮液集合板
ｌＯがある。

この凝縮液集合板ｌＯには凝縮液排出管１２が接続され
、この凝縮液排出管１２には、止め弁１３が設けられか
つ蒸留塔２の液溜め４に開口しているバイパス管１４、
並びに止め弁１５が設けられている抽出管１６がそ−れ
ぞれ接続されている。

Ｆ床棚段３の最下位のＰ床６と液溜め４との間ておいて
、止め弁を持ったガス供給管１７およびスライダ形止め
弁を持った固形原子核燃料物質の供給管１８がそれぞれ
蒸留塔のガラス管に開口している。このガラス管はさら
に最下位のＰ床６と液溜め４との間に液溜め４の充填レ
ベル調節装置１９が設けられている。

蒸留塔２の液溜め４は、その中に電気加熱装置２１が配
置されているバイパスコラム室２０を有している。さら
に液溜め４において互に垂直に上下に配置されたバイパ
スコラム室２０の開口個所２Ｕ＆と２０ｔ）との間に、
たとえば金網からなっている溶解液２２がガラス管の内
部に配置されている。さらにバイパスコラム室２０の両
開口個所２０ａ、２０ｂの下側において液溜め４から排
出管２３が出ており、この排出管２３には蒸留塔２のガ
ラス管内にフィルタ２４が付属されている。

なおこの排出管２３の出発個所の下側において、圧縮空
気供給管２５および懸濁液排出管２６が液溜め４におい
て蒸留塔２のガラス管に導ひかれている。冷却コイル５
の上側（Ｃおいて蒸留塔２のガラス管の外側上端にはガ
ス出口管２７が接続されている。

供給管８を介して液状硝酸ＨＮＯ３が、供給管９を介し
て粉末状の酸化ウランｕｏ２および酸化プルトニウムＰ
ｕＯ２がそれぞれ蒸留塔２のＦ床棚段３に供給される。

粉末状の原子核燃料物質ＵＯ２とＰｕＯ２は供給管９内
において空気圧式に搬送され。

好ましく゛は粒度く３００μｍを有している。）くイパ
スコラム室２０を含む液溜め４は、バイパスコラム室２
０の上側接続個所２０ａの高さに１で硝酸ＨＮＯ３で満
される。この硝酸Ｈ’ＮＯ３は加熱装置２１によって電
気的に加熱される。このことによつて液溜め４内におけ
る硝酸に循環流が発生されるだけでなく、所望の溶解温
度、すなわち使用される硝酸ＨＮＯ３の沸騰温度が生ず
る。更に液溜め４内において蒸気が発生され、この蒸気
はＦ床棚段３の炉床６にある穴を通過し、このようにし
て機械的な可動部品を採用することなしに、各Ｆ床にあ
る懸濁液を流動する。

静止運転において、供給管８を通して供給された硝酸お
よび供給管９を通して供給された粉末状の酸化ウランお
よび酸化プルトニウムは重力によって同方向の流れにお
いて各炉床６を介してこれらの炉床６を接続するオーバ
ーフロー管７を通って液溜め４に案内される。これに対
し逆向きの流れで液溜め４内において加熱装置２１によ
って発生された蒸気は、蒸留塔２のＦ床棚段３を通って
下から冷却コイル５を持ったガラス管の最上位部分にま
で流れる。この蒸気がｒ床棚段３内に滞在している間に
、粉末状の酸化ウランおよび酸化プルトニウムは、最終
的に溶解されない残留成分の懸濁液が液溜め４に達する
まで、　ＮＯｘを生成しながら硝酸に溶解する。

供給管９を通って供給された酸化ウランおよび酸化プル
トニウムの粉末の残留成分はここに集まり、この残留成
分は蒸留塔２内における長い滞在時間にもかかわらず溶
解されないまま蒸留塔２の底の近くの死領域に溶解され
ずにとどまり、一方溶解された核燃料物質を含みきれい
に濾過された硝酸浴ｔｉ、は、連続して排出管２３を介
して引き出される。たとえば最終焼結されたＴｈ０２お
よびＰｕＯ２のような硝酸に溶けていない残留成分残渣
の抽出は、各炉床６が炉床６の穴を通る流出によって空
にされ、液溜め４も排出管２３を介して空にされた後、
溶解工程を中断した状態において行なわれる。蒸留塔２
のガラス管の底に集められた不溶性の成分は、液溜め４
内にまだ残っている溶液の残留物に供給管２５を介して
圧縮空気を吹き込むことによって撹乱され、そのよう・
にして発生された懸濁液はに間歇排出管２６を通して吸
い出される。

粉末状の酸化ウランおよび酸化プルトニウムの溶解度は
その熱的な前処理に左右される。したがって酸化ウラン
および酸化プルトニウムの溶解の際の泡立ちも、この酸
化物の熱的な前処理に応じて異なる。硝酸濃度、温度、
溶液の濃度、圧力および別の輸送量のような運転変数の
他に、酸化物粉末の表面積が直接酸化物の溶解速度を決
定するので、溶液についての生成出力を高めるためには
、たとえばペレットを対象とする場合には、装填される
酸化ウランおよび酸化プルトニウムを溶解前に粉砕する
ことが有利である。硝酸の高い濃度は酸化ウランおよび
酸化プルトニウムの溶解を早めるけれども、溶液容器と
して用いる蒸留塔２における激しすぎる泡立ちを防止す
るために１時々薄められた硝酸が採用されなければなら
ない。蒸留塔２はガラスからできているので、泡立ち状
態は容易に目で見て制御できる。

蒸留塔２において溶媒として濃縮された硝酸カニ採用さ
れる場合、残留水は弱酸凝縮液として冷却コイル５によ
って凝縮され、凝縮液排出管１２を介して凝縮液集合板
１０から引き抜かれる。

蒸留塔２における泡立ちを防止するために薄められた硝
酸が用いられねばならない場合、排出管１２からの凝縮
液は供給管１４を介して再び液溜め４に戻され、炉床棚
段３における硝酸濃度状態は、上から２査目の炉床６に
おいて固形の酸化ウランおよび酸化プルトニウムが最も
多いことから最も大きな反応が行なわれるが、最低の硝
酸濃度が存在し、それによって俗解反応が制動されるよ
うに調整される。次に接続されている炉床６において、
溶液内における硝酸濃度湛びに酸化ウランと酸化プルト
ニウムの濃度は進行する反応によって上昇する。

可溶性の重い酸化ウランおよび酸化プルトニウムは蒸留
塔２における長い滞在時間を必要とする。

この場合Ｆ床棚段３を通る液体流量は供給管１４を通っ
て液溜め４に送られる凝縮液の帰還流によって制御され
、詳しくは単位時間あたりにおいて液溜め４内において
蒸発されると同じ量の液体量が供給菅１４全通して液溜
め４に導びかれるように制御される。

粉砕されてない酸化ウランあるいは酸化プルトニウムペ
レットは、供給管１８を通して半連続的に液溜め４内に
おける溶解部２４に供給され、一方沖過された酸化ウラ
ンあるいは酸化プルトニウム溶液は連続的に排出管２３
から抽出される。液状の硝酸はこの場合においても供給
管８を介してｒ床棚段３に有利に供給さｎ、それによっ
て供給管９を通ってＦ床棚段３に供給される酸化ウラン
および酸化プルトニウム粉末並びに供給管１８を介して
供給される酸化ウランおよび酸化プルトニウムペレット
は互に並行して溶解される。

本発明に基づく方法にしたがって、蒸留塔２にＩ″ｉ９
ｔの濃縮された硝酸と、３（３０８ｍ以下の粒度の２．
３４ＫｆのＵ　Ｏ２，／’Ｐｕ　Ｏ２−粉末混合物が供
給される。液溜め４内において１時間あたり７ｔの硝酸
が蒸発される場合、１時間毎に１ｔの蒸留液が排出管１
６を介して蒸留塔２から取シ出され、したがって残る６
ｔの蒸留液は、供給管９を介してＰ床棚段３に供給され
た酸化ウランおよび酸化プルトニウム粉末の液溜め４内
における滞在時間を高めるために、供給管１４を介して
液溜め４に戻され、必要な場合にはＦ床棚段３にも戻さ
れる。

Ｅ床棚段３内において行なわれる混合を支援するためお
よびＮＯｘ酸化反応のために供給管１７を介して１時間
あたり０．５ｍ３　の空気、必要な場合には酸化を促進
する反応ガスも、Ｆ床棚段３と液溜め４との間において
蒸留塔２の中に供給される。

１ｔあたり５２ｙの濃度の酸化ウランおよび酸化プルト
ニウムの硝酸溶液が、充填１ベル調節装置２９によって
制御して排出管２３から連続して８を運び出される。蒸
留塔２に供給された酸化ウランおよび酸化プルトニウム
粉末の混合物が約３％の不溶性の成分を含んでいるので
、蒸留塔２のガラス管の底の近くにある死領域には１時
間あたり約７０Ｐの固形物質が溜まシ、これは堆積し、
溶解工程を中断した際に１！！濁液として時々懸濁液排
出管２６を介して堆り出される。

【図面の簡単な説明】

図面σ本発明に基づく方法を実施するための蒸留塔の概
略断面図である。 ２・・蒸留塔、３・・Ｆ床棚段、４・・・液溜め、５・
・冷却コイル、６・・・Ｐ床、７・・・オーバーフロー
管、２０・・バイパスコラム室、２１・・加熱装置！、
　　２４・・・フィルタ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）溶液容器内にある液体の中において固形物質を溶解
   する方法において、溶液容器としてＰ床棚段（３）とこ
   のＦ床棚段（３）の下端にある液溜めめ（４）とを持っ
   た蒸留塔（２）が用いられ、同形物質および溶解液がＦ
   床棚段（３）に供給され、同−流れ方向においてｒ床棚
   段（３）を通って准溜め（４）に案内され、一方ガスが
   固形物質および溶解液の流れと逆向きにｇ蟹め（４）か
   ら出てＦ床棚段（３）を通って導ひかれ、溶解液が溶解
   された固形物質と共に蒸留塔（２）の液面め（４）から
   引き抜かれることを特徴とする固形物質の溶解方法。 ２）溶解液が液溜め（４）内において気化されることを
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方、宍。 ３）液溜め（４）内において溶解液に循環流が発生され
   ることを特徴とする特許請求の範囲第２項記載の方法。 ４）循環流が溶解液の加熱によって発生されることを特
   徴とする特許請求の範囲第３項に記載の方法。 ５）溶解すべき固形物質が液溜め（４）内における溶解
   液の中に供給され、溶解液が、溶解された固形物質と共
   にフィルタ（２４〕を介して液溜め（４）から引き抜か
   れることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法
   。 ６）蒸留塔（２）の上端においてＦ床棚段（３）から出
   てくるガスが凝縮用冷却器（５）を介して導びかれ、凝
   縮液が排出されることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項記載の方法。 ７）凝縮用冷却器（５）からの凝縮液が蒸留塔（２）の
   Ｆ床棚段（３）に戻されることを特徴とする特許請求の
   範囲第６項記載の方法。 ８）凝縮用冷却器（５）からの凝縮液が蒸留塔（２）の
   液溜め（４）に戻されることを特徴とする特許請求の範
   囲第６項記載の方法。 ９）　Ｍ留塔（２）のＦ床棚段（３）を通って逆向きに
   流れるガスに反応ガスが給加されることを特徴とする特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 １０）溶液容器内にある液体の中において固形物質を溶
   解する方法であって、溶液容器としてＦ床棚段（３）と
   このＦ床棚段（３）の下端にある液溜め（４）とを持っ
   た蒸留塔（２）が用いられ、固形物質および溶解液がＰ
   床棚段（３）に供給され、同−流れ方向においてＦ床棚
   段（３）を通って液溜め（４）に案内され、一方ガスが
   固形物質および溶解液の流れと逆向きに液溜め（４）か
   らｒ床棚段（３）を通って導びかれ、溶解液が溶解され
   た固形物質と共に蒸留塔（２）の液溜め（４）から引き
   抜かれるような方法を実施するための溶液容器において
   、Ｆ床棚段（３）の下端に配置された液溜め（４）が加
   熱装置（２１）を有していることを特徴とする溶液容器
   。 １１）加熱装置（２１）が液溜め（４）にあるバイパス
   コラム室（２０）の中にあることを特徴とする特許請求
   の範囲第１υ項記載の溶液容器。