JPH0634791A - 使用済燃料溶解液中のヨウ素を除去する方法 - Google Patents
使用済燃料溶解液中のヨウ素を除去する方法Info
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- JPH0634791A JPH0634791A JP4229099A JP22909992A JPH0634791A JP H0634791 A JPH0634791 A JP H0634791A JP 4229099 A JP4229099 A JP 4229099A JP 22909992 A JP22909992 A JP 22909992A JP H0634791 A JPH0634791 A JP H0634791A
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-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation
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- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 使用済燃料溶解液中のヨウ素の除去法
【構成】 使用済燃料の溶解液に、ＮＯｘを吹き込むこ
となく、そのまま、又は過剰のヨウ素酸塩を加えて９０
℃から沸点までの間の温度で加熱し、次にＮＯｘを供給
しながら９０℃から沸点までの間の温度で加熱すること
から成る使用済燃料溶解液中のヨウ素の除去法。
となく、そのまま、又は過剰のヨウ素酸塩を加えて９０
℃から沸点までの間の温度で加熱し、次にＮＯｘを供給
しながら９０℃から沸点までの間の温度で加熱すること
から成る使用済燃料溶解液中のヨウ素の除去法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は使用済燃料溶解液中のヨ
ウ素の除去法に関する。詳しくは、本発明は原子力分野
において使用済核燃料の再処理における使用済燃料溶解
液中のヨウ素の除去法に関する。
ウ素の除去法に関する。詳しくは、本発明は原子力分野
において使用済核燃料の再処理における使用済燃料溶解
液中のヨウ素の除去法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、使用済燃料中の残留ヨウ素は、主
として、ヨウ素酸イオン（ＩＯ３ −）と考えられてお
り、加熱した溶解液にＮＯｘを吹き込むことにより、こ
れを期待ヨウ素（Ｉ２）として効率良く気相に追い出す
ことができると考えられていた。このため、約１００℃
に加熱した溶解液中にＮＯｘを吹き込み、ヨウ素酸を単
体ヨウ素に換言して溶液から追い出す除去法が行われて
来た。
として、ヨウ素酸イオン（ＩＯ３ −）と考えられてお
り、加熱した溶解液にＮＯｘを吹き込むことにより、こ
れを期待ヨウ素（Ｉ２）として効率良く気相に追い出す
ことができると考えられていた。このため、約１００℃
に加熱した溶解液中にＮＯｘを吹き込み、ヨウ素酸を単
体ヨウ素に換言して溶液から追い出す除去法が行われて
来た。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、本願発
明者等は、使用済燃料溶解液中のヨウ素の化学種を詳細
に検討した結果、主要化学種は、ヨウ素酸ではなく、ヨ
ウ化銀（ＡｇＩ）、ヨウ化パラジウム（ＰｄＩ２）など
の難溶性ヨウ化物のコロイドでであることを突きとめ、
ＮＯｘ吹き込みによる追い出しはコロイド状ヨウ素に対
しては効果のないことを発見した。従って、使用済燃料
中のヨウ素を除去するには、先ず、コロイド状ヨウ素の
除去法を発見することが必要である。
明者等は、使用済燃料溶解液中のヨウ素の化学種を詳細
に検討した結果、主要化学種は、ヨウ素酸ではなく、ヨ
ウ化銀（ＡｇＩ）、ヨウ化パラジウム（ＰｄＩ２）など
の難溶性ヨウ化物のコロイドでであることを突きとめ、
ＮＯｘ吹き込みによる追い出しはコロイド状ヨウ素に対
しては効果のないことを発見した。従って、使用済燃料
中のヨウ素を除去するには、先ず、コロイド状ヨウ素の
除去法を発見することが必要である。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本願発明者等は、さらに
研究の結果、コロイド状ヨウ素はＮＯｘが存在しない状
態で加熱すると分解すること、この分解速度は過剰の非
放射性ＩＯ３ −を添加すると加速されることを見出し、
このプロセスをＮＯｘ吹き込み前に加えると、コロイド
状ヨウ素もＩ２として気相に追い出すことができ、使用
済燃料溶解液中のヨウ素をほぼ完全に除去することがで
きることに想到し、本発明の使用済燃料の溶解液に、ヨ
ウ素酸塩を加えて９０℃から沸点までの間の温度で加熱
し、次にＮＯｘを供給しながら９０℃から沸点までの間
の温度で加熱することから成る使用済燃料溶解液中のヨ
ウ素の除去法を発明するに到った。
研究の結果、コロイド状ヨウ素はＮＯｘが存在しない状
態で加熱すると分解すること、この分解速度は過剰の非
放射性ＩＯ３ −を添加すると加速されることを見出し、
このプロセスをＮＯｘ吹き込み前に加えると、コロイド
状ヨウ素もＩ２として気相に追い出すことができ、使用
済燃料溶解液中のヨウ素をほぼ完全に除去することがで
きることに想到し、本発明の使用済燃料の溶解液に、ヨ
ウ素酸塩を加えて９０℃から沸点までの間の温度で加熱
し、次にＮＯｘを供給しながら９０℃から沸点までの間
の温度で加熱することから成る使用済燃料溶解液中のヨ
ウ素の除去法を発明するに到った。
【０００５】ウラン及び模擬の核分裂生成物を含む模擬
溶解液を作り、これにヨウ素（放射性ヨウ素１３１Ｉで
標識したヨウ素イオンＩ−）を加えて加熱し、コロイド
状ヨウ素を生成する。このコロイド状ヨウ素の化学的性
質を調べ、分解するための条件を求める。この条件を実
燃料溶解液（使用済燃料溶解液）に適用し、溶液からの
ヨウ素除去効率を求めることによって、効果を確認す
る。
溶解液を作り、これにヨウ素（放射性ヨウ素１３１Ｉで
標識したヨウ素イオンＩ−）を加えて加熱し、コロイド
状ヨウ素を生成する。このコロイド状ヨウ素の化学的性
質を調べ、分解するための条件を求める。この条件を実
燃料溶解液（使用済燃料溶解液）に適用し、溶液からの
ヨウ素除去効率を求めることによって、効果を確認す
る。
【０００６】
【作用】コロイド状ヨウ素は、硝酸溶液中でＮＯｘが無
い状態で約１００℃に加熱すると、単体ヨウ素（Ｉ２）
に分解し、溶液から揮発する。予め、溶液に非放射性の
ヨウ素を過剰に加えておくと、この分解速度は加速され
る。ただし、Ｉ２ともに少量のヨウ素酸（非揮発性）が
生成するので、これを除去するために、次に溶液にＮＯ
ｘを吹き込む。この（１）ＮＯｘがない状態での加熱、
と（２）それに続くＮＯｘ吹き込み、の２段階操作で溶
液中のヨウ素を効率良く除去することができる。
い状態で約１００℃に加熱すると、単体ヨウ素（Ｉ２）
に分解し、溶液から揮発する。予め、溶液に非放射性の
ヨウ素を過剰に加えておくと、この分解速度は加速され
る。ただし、Ｉ２ともに少量のヨウ素酸（非揮発性）が
生成するので、これを除去するために、次に溶液にＮＯ
ｘを吹き込む。この（１）ＮＯｘがない状態での加熱、
と（２）それに続くＮＯｘ吹き込み、の２段階操作で溶
液中のヨウ素を効率良く除去することができる。
【０００７】図１及び図２は、いずれも１００℃に加熱
した模擬溶解液５０ｍｌからのヨウ素追い出しの際のヨ
ウ素化学種の挙動を示すもので、燃焼度４０ＧＷＤ／ｔ
の使用済燃料溶解液を想定した模擬溶解液（５０ｇ−Ｕ
／１のウランと相当量の模擬核分裂生成物ＦＰを含む）
に流量２０ｍｌ／分の窒素を吹き込みながら加熱した態
様が示されている。縦軸は溶液内のヨウ素化学種量（μ
ｇ−Ｉ／５０ｍｌ）、横軸は時間である。
した模擬溶解液５０ｍｌからのヨウ素追い出しの際のヨ
ウ素化学種の挙動を示すもので、燃焼度４０ＧＷＤ／ｔ
の使用済燃料溶解液を想定した模擬溶解液（５０ｇ−Ｕ
／１のウランと相当量の模擬核分裂生成物ＦＰを含む）
に流量２０ｍｌ／分の窒素を吹き込みながら加熱した態
様が示されている。縦軸は溶液内のヨウ素化学種量（μ
ｇ−Ｉ／５０ｍｌ）、横軸は時間である。
【０００８】図１は、ＮＯ２単独、すなわち、従来提案
されているヨウ素追い出し法に従って、１０％のＮＯ２
を吹き込みながら１００℃に４時間加熱したもので、コ
ロイド状ヨウ素がＮＯ２によって除去されないため、溶
解液からのヨウ素追い出し効率が低い。
されているヨウ素追い出し法に従って、１０％のＮＯ２
を吹き込みながら１００℃に４時間加熱したもので、コ
ロイド状ヨウ素がＮＯ２によって除去されないため、溶
解液からのヨウ素追い出し効率が低い。
【０００９】図２は、ＩＯ３ −添加の効果を示すもの
で、ＮＯ２を２時間吹き込んだ後これを止め、過剰のＩ
Ｏ３ −を加えて加熱すると、コロイド状ヨウ素が速やか
に分解し、次の段階でＮＯ２を供給すると、溶液中のヨ
ウ素が激減する。ＩＯ３ −を加えなくても、ＮＯｘがな
い状態で溶解液を加熱すると、コロイド状ヨウ素が分解
する。ＮＯｘがない状態で溶解液を加熱することが本発
明の必須の要件である。
で、ＮＯ２を２時間吹き込んだ後これを止め、過剰のＩ
Ｏ３ −を加えて加熱すると、コロイド状ヨウ素が速やか
に分解し、次の段階でＮＯ２を供給すると、溶液中のヨ
ウ素が激減する。ＩＯ３ −を加えなくても、ＮＯｘがな
い状態で溶解液を加熱すると、コロイド状ヨウ素が分解
する。ＮＯｘがない状態で溶解液を加熱することが本発
明の必須の要件である。
【００１０】
【実施例】燃焼度２１〜３９ＧＷＤ／ｔの沸騰水型原子
炉（ＰＷＥ）使用済燃料棒を３〜５ｍｍ（〜３ｇ／個）
の長さに切り、１個を容量１００ｍｌの溶解フラスコに
入れた。これに４モル（Ｍ）硝酸３０ｍｌを加え、１０
０℃に加熱して溶解した。溶液と不溶性残査を遠心分離
法で分離した後、溶解液に残っているヨウ素の除去（追
い出し）を試みた。その中で、ＮＯｘを吹き込む従来の
方法と本発明の方法との比較を行った。結果は表１及び
表２に示す。
炉（ＰＷＥ）使用済燃料棒を３〜５ｍｍ（〜３ｇ／個）
の長さに切り、１個を容量１００ｍｌの溶解フラスコに
入れた。これに４モル（Ｍ）硝酸３０ｍｌを加え、１０
０℃に加熱して溶解した。溶液と不溶性残査を遠心分離
法で分離した後、溶解液に残っているヨウ素の除去（追
い出し）を試みた。その中で、ＮＯｘを吹き込む従来の
方法と本発明の方法との比較を行った。結果は表１及び
表２に示す。
【００１１】
【表１】
【００１２】
【表２】
【００１３】表１は、従来提案されている方法に従って
ＮＯｘ（ＮＯ）を先ず吹き込んだ場合を示す。ヨウ素は
揮発したが、更にヨウ素が残っていないかを調べるた
め、過剰のヨウ素酸（ＩＯ３ −）を加えた後、溶液を１
００℃に加熱し、再びＮＯを吹き込んだ。その結果、再
びヨウ素が揮発し、その量は溶液中の全ヨウ素量の２７
％から４６％に及んだ。これにより、溶解液中のヨウ素
除去には、ＮＯｘ吹き込みのみでは不十分であることが
分かる。
ＮＯｘ（ＮＯ）を先ず吹き込んだ場合を示す。ヨウ素は
揮発したが、更にヨウ素が残っていないかを調べるた
め、過剰のヨウ素酸（ＩＯ３ −）を加えた後、溶液を１
００℃に加熱し、再びＮＯを吹き込んだ。その結果、再
びヨウ素が揮発し、その量は溶液中の全ヨウ素量の２７
％から４６％に及んだ。これにより、溶解液中のヨウ素
除去には、ＮＯｘ吹き込みのみでは不十分であることが
分かる。
【００１３】溶液中の残留ヨウ素がＡｇＩ、ＰｄＩ２な
どのコロイド状ヨウ素である場合、その分解には、ＮＯ
ｘがない状態で加熱が効果的である。過剰の非放射性の
ヨウ素酸を加えると、この分解速度がさらに加速され
る。表２は、この効果を実証した結果を示す。先ず、過
剰のヨウ素酸を加えて加熱し、次にＮＯｘ（ＮＯ）を吹
き込む方法を取った。その結果、溶液中のヨウ素のほぼ
１０％が最初の段階で除去され、次のＮＯｘ吹き込みで
揮発するヨウ素は検出感度以下であった。
どのコロイド状ヨウ素である場合、その分解には、ＮＯ
ｘがない状態で加熱が効果的である。過剰の非放射性の
ヨウ素酸を加えると、この分解速度がさらに加速され
る。表２は、この効果を実証した結果を示す。先ず、過
剰のヨウ素酸を加えて加熱し、次にＮＯｘ（ＮＯ）を吹
き込む方法を取った。その結果、溶液中のヨウ素のほぼ
１０％が最初の段階で除去され、次のＮＯｘ吹き込みで
揮発するヨウ素は検出感度以下であった。
【００１４】従来のＮＯｘの単独吹き込みによる除去方
法が７３％から５４％のＮＯｘ除去率なのに対し、本発
明ではほぼ１００％のヨウ素除去率であることが分か
り、その有効性が実証された。本実施例では、検出され
なかったが、最初の段階でヨウ素の一部がヨウ素酸に酸
化されて溶液中に残るので、それを再びヨウ素（Ｉ２）
に還元して追い出すため、その後、引き続いて、ＮＯｘ
を供給する段階え必要である。
法が７３％から５４％のＮＯｘ除去率なのに対し、本発
明ではほぼ１００％のヨウ素除去率であることが分か
り、その有効性が実証された。本実施例では、検出され
なかったが、最初の段階でヨウ素の一部がヨウ素酸に酸
化されて溶液中に残るので、それを再びヨウ素（Ｉ２）
に還元して追い出すため、その後、引き続いて、ＮＯｘ
を供給する段階え必要である。
【図１】従来の方法における１００℃に加熱した模擬溶
解液（５０ｍｌ）からのヨウ素追い出しの際のヨウ素化
学種の挙動。
解液（５０ｍｌ）からのヨウ素追い出しの際のヨウ素化
学種の挙動。
【図２】本発明の方法における１００℃に加熱した模擬
溶解液（５０ｍｌ）からのヨウ素追い出しの際のヨウ素
化学種の挙動。
溶解液（５０ｍｌ）からのヨウ素追い出しの際のヨウ素
化学種の挙動。
１ 全ヨウ素 ２ コロイド状ヨウ素 ３ ＩＯ３ −添加（２ｍｇ−１）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小牧 睦英 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４ 日本原子力研究所 東海研究所内 (72)発明者 大貫 守 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４ 日本原子力研究所 東海研究所内 (72)発明者 安達 武雄 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４ 日本原子力研究所 東海研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 使用済燃料の溶解液に、ＮＯｘを吹き込
むことなく、そのまま、又は過剰のヨウ素酸塩を加えて
９０℃から沸点までの間の温度で加熱し、次にＮＯｘを
供給しながら９０℃から沸点までの間の温度で加熱する
ことから成る使用済燃料溶解液中のヨウ素の除去法。 - 【請求項２】 該ヨウ素酸塩の量は、ヨウ素量で、使用
済燃料中のヨウ素量以下である請求項１に記載の使用済
燃料溶解液中のヨウ素の除去法。 - 【請求項３】 該ＮＯｘはＮＯ、又はＮＯ２、又はそれ
らの混合系である請求項１に記載の使用済燃料溶解液中
のヨウ素の除去法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4229099A JPH0634791A (ja) | 1992-07-15 | 1992-07-15 | 使用済燃料溶解液中のヨウ素を除去する方法 |
| FR9308677A FR2697664B1 (fr) | 1992-07-15 | 1993-07-15 | Procede d'elimination de l'iode dans une solution de combustible use. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4229099A JPH0634791A (ja) | 1992-07-15 | 1992-07-15 | 使用済燃料溶解液中のヨウ素を除去する方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0634791A true JPH0634791A (ja) | 1994-02-10 |
Family
ID=16886739
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4229099A Pending JPH0634791A (ja) | 1992-07-15 | 1992-07-15 | 使用済燃料溶解液中のヨウ素を除去する方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0634791A (ja) |
| FR (1) | FR2697664B1 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101648075B1 (ko) * | 2016-01-29 | 2016-08-23 | 대구대학교 산학협력단 | 이산화탄소를 이용한 여과막의 스케일 저감 장치 및 그를 이용한 방법 |
| KR101681151B1 (ko) * | 2016-03-17 | 2016-12-01 | 한국건설기술연구원 | 입상 알칼리제를 활용한 물의 부식성 개선 시스템 및 방법 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE2951339C2 (de) * | 1979-12-20 | 1985-11-21 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zum Desorbieren von Spaltjod aus salpetersaurer Brennstofflösung |
| DE3940401A1 (de) * | 1989-12-06 | 1991-07-25 | Siemens Ag | Verfahren und anordnung zum vermindern des iodgehalts in einer salpetersauren kernbrennstoffloesung |
-
1992
- 1992-07-15 JP JP4229099A patent/JPH0634791A/ja active Pending
-
1993
- 1993-07-15 FR FR9308677A patent/FR2697664B1/fr not_active Expired - Fee Related
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101648075B1 (ko) * | 2016-01-29 | 2016-08-23 | 대구대학교 산학협력단 | 이산화탄소를 이용한 여과막의 스케일 저감 장치 및 그를 이용한 방법 |
| KR101681151B1 (ko) * | 2016-03-17 | 2016-12-01 | 한국건설기술연구원 | 입상 알칼리제를 활용한 물의 부식성 개선 시스템 및 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2697664B1 (fr) | 1995-06-09 |
| FR2697664A1 (fr) | 1994-05-06 |
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