DE1767487C3 - - Google Patents
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21H—OBTAINING ENERGY FROM RADIOACTIVE SOURCES; APPLICATIONS OF RADIATION FROM RADIOACTIVE SOURCES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; UTILISING COSMIC RADIATION
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Rückgewinnung von radioaktiver· gasförmigen Leitisotopen
aus einem Gasstrom unter Verwendung einer Reaktionsäule, die eine Anzahl von Kammern mit sanft
gewölbten Wandungen aufweist, die jeweils über einen verengten Halsteil mit ebenfalls sanft gewölbten
Wandungen verbunden sind und bei der die Kammern und Halsteile weich ineinander übergehen.
Aus der CUPS J 22 9/1 ist eine Vorrichtung zur
Erzielung eines Stoffaustausches zwischen gasförmigen und flüssigen Stoffen bekannt, die eine Reaktionssäule
umfaßt, bei welcher eine Anzahl von Kammern mit sanft gewölbten Wandungen vorgesehen sind, die in einem
weichen Konturübergang ineinander übergehen. Die einzelnen Reaktionskammern sind aber von unter
schiedlicher und erheblich unregelmäßiger Grolle und Form. Es folgen jeweils abwechselnd aufeinander runde
und ovale Kammern, wobei die langen Achsen der ovalen Kammern aufeinanderfolgend gegeneinander
um 90 versetzt angeordnet sind, (line solche Reakiiuns
säule läßt sich bestimmungsgemäß bei der Destillation. Absorption oder bei chemischen Austauschreaktionen
verwenden, wobei die ein/einen Stoffe die Reaktionssäule
im Gegenfluß passieren. Als Beispiel ist in dieser CHPS die Trennung «on I4N Ammoniak und IiN-Am
iiiom.ik angegeben. Diese Ammoniak Isotope sind nicht
radioaktiv. Nachteilig bei der bekannten Vorm hliing ist.
slitLJ diese fur dig I miming und Wiedergewinnung vtm
radioaktiven Isotopen nicht verwendet werden kann; außerdem ist nicht angegeben, wie hierzu vorzugehen
wiire.
lick,HItH ist weiterhin aus dein IJuch von Vogel
»Practical Organic Chemistry«. ). Ausgabe auf S. (K, die
Ausbildung von Rückfltißkondensutoreii mit doppeller
(ihcrfliichc, wobei ein in I·' ig. lld dargestellter duppel
flächiger Kondensator ein mittleres Rohr umfaßt, welches aus einer Anzahl von Kammern mit sanft
gewölbten Wandungen besteht, die jeweils über einen verengten Halsteil mit ebenfalls sanft gewölbten
Wandungen verbunden sind und bei der die Kammern und Haisieile weich ineinander übergehen. Solche
Kondensatoren eigenen sich zur Verflüssigung von gekühlten Dämpfen, wobei wegen der hermetischen
Trennung der beiden Rohrsysteme eine Anwendung bei
to der Rückgewinnung von radioaktiven gasförmigen Leitisotopen nicht möglich ist; auch enthält diese
Veröffentlichung keine Hinweise in dieser Richtung.
Schließlich läßt sich in einem Referat von P. H a a c k in »Chemische Fabrik«, 5. Jahrgang 1932, S. 217, eine
is Rsaktionsäule als bekannt entnehmen, die der Waschung
größerer Gasmengen mit kleinen Mengen einer Absorptionsflüssigkeit dient Bei dieser Reaktionsäule
sind kugelförmige einzelne Kammern vorgesehen, die schlagartig und abrupt in untereinander gleich große,
Μ verengte Halsteile übergehen. Durch die nahezu
senkrecht zu der eigentlichen Strömungsrichtung der Reaktionsäule verlaufenden Obergangsbereiche gelingt
eine gleichmäßige Verteilung der Stoffe in einer solchen Säule nicht.
Eine ähnliche Ausbildung von Reaktionsäulen, die zur Absorption von Gasen in Flüssigkeiten bestimmt sind,
läßt sich der DE-PS 7 25 121 entnehmen. Die bekannte Vorrichtung umfaßt ein inneres gekühltes Kernrohr,
welches gewellt ist und so von einem ebenfalls gewellten Mantelrohr umgeben ist, daß jeweils dem Wellenberg
des einen Rohres eis Wellental des anderen Rohres gegenübersteht Die Übergänge zwischen den einzelnen,
auf der Welligkeit beruhenden, von Verbreiterungen gebildeten Kammern in jeweils verengte Halsteile
)5 erfolgt auch hier abrupt ohne sanfte Wölbung.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zur Rückgewinnung von radioaktiven
gasförmigen Leitisotopen aus einem Gasstrom zu schaffen, wobei mit Hilfe der eingangs beschriebenen
groß ist daß kein radioaktiver Rückstand verbleibt und über 99% des Leitisotops wiedergewonnen werden
können.
kennzeichnenden Merkmale des Hauptanspruchs gelöst.
Der Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt in der Erzielung einer innigen Reaktion zwischen dem
Gas und der Flüssigkeit und in der Möglichkeit, das
K) Reaktionsprodukt praktisch rückstandsfrei aus der Säule in ein Sammelgefäß auszutreiben.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand der Zeichnung, die eine .Schnittdarstellung einer Reaktionssäule
mit den zugeordneten Einrichtungen schematisch zeigt, beschrieben. Dabei sollen die radioaktiven
Leilisotope durch Reaktion nut einer das Leitisotop bindenden Flüssigkeit, im folgenden kurz Bindestoff
genannt, erfaßt werden, der wahrend des Gasdiirchflus
ses dun h die Säule eingebracht wird. Die Reaktionssäu
Wl Ie 74 ist auch mit einer Einrichtung (Ventil) 70 zur
Richtungsumkehr des (iusflusses durth die Säule
verbunden, um den Hindestoff und das Reaktionsprodukt
aus der Säule zu entfernen. Auch ist eine Meßprobenphiole 11 mit der Reaktionssätile 74
h'' verbunden und dient zur Aufnahme des ßindestoffes
und des Keaklionsproduktes aus der Säule in Abhängigkeit
von der Umkehr des Gasfltisscs. Zu diesem Zweck werden in der dargestellten Zeichnung die Gase durch
das Ventil 70 hindurchgeleitet, das bei seiner aus der
Zeichnung ersichtlichen Stellung die Gase durch ein Verbindungsstück 71 hindurch in eine Probenphiole 72
leitet. Aus der Probenphiole 72 gelangen die Gase zum unteren Ende eines nach unten gerichteten Stutzens 73
der Reaktionssäule 74, die eine Reihe von Reaktionskammern 74a mit gewölbten Wandungen aufweist, die
miteinander über sanft geschwungene verengie Halsteile 74b verbunden sind, wobei die Verbindungswände
zwischen den Ka.nmern 74a und den anschließenden verengten Halsteilen 74b weich ineinander übergehen
und insgesamt eine weiche Kurvenlinie ergeben.
Beim Rückgewinnen des radioaktiven Leitisotops durch Reaktion mit dem Bindestoff wird ein Ventil 75
um 90° gedreht, wodurch eine vorgegebene Menge des Bindestoffes in einen Einlaßstutzen 76 im Mittelteil der
Reaktionssäule 74 eingegeben wird, sofort nachdem die Sauerstoffzufuhr in einen Verbrennungsraum für eine
Materialprobe eingeschaltet worden ist Es fließt also schon das Gas durch die Reaktionssäule 74 nach oben,
wenn der Bindestoff zum erstenmal in die Säule eintritt.
Bei der besonderen Formgebung der Reaktionssäule in der erfindungsgemäß ausgebildeten Einrichtung hat sich
herausgestellt, daß der Bindestoff auf die verschiedenen Reaktionskammern 74a der Säule gleichmäßig verteilt
wird und eine solche Verteilung aufrechterhalten bleibt, solange Gas kontinuierlich durch die Säule 74 nach oben
fließt. Das heißt also, daß der nach oben gerichtete Gasfluß durch die Reaktionssäule eine gleichmäßige
Verteilung des flüssigen Bindestoffes über die Wände der ballonförmigen verbreiterten Reaktionskammern
74a bewirkt und dabei ein Ausfließen des flüssigen Bindestoffes durch den verlängerten und nacn unten
abstehenden Stutzen 73 am unteren Ende der Reaktionssäule hindurch verhindert, so daß kein
flüssiger Bindestoff in die Phiole 72 gelangt.
Um die vorgewählte Menge von Bindestoff in die Reaktionssäule einzuführen, wird die Flüssigkeit über
eine nicht dargestellte Dosiervorrichtung geliefert, die einen beweglichen Kolben mit einer einstellbaren
Haltestellung enthält. Dadurch wird dieser Kolben bei jedem Zuführungsschritt an dergleichen Stelle angehalten,
so daß immer die gleiche Menge von flussigem Bindestoff geliefert wird. Zwar kann ein handbetätigter
Kolben verwendet werden, doch kann dies auch automatisch in Abhängigkeit von der Verstellung des
Ventils 75 erfolgen. Nachdem die abgemessene Menge von ßindesinff in die Reaktionssäule geliefert worden
ist, wird das Ventil 75 in seine Normallage lurückge
dreht und die Dosiervorrichtung wird automatisch mit neuem flüssigem Bindestoff aus der Vorratsflasche 78
aufgefüllt. Die Flüssigkeit wird aus der Vorratsflasche 78 mit Hilfe von Stickstoff in die Dosiervorrichtung
gefördert, der in den oberen Raum der Flasche 78 eingedrückt wird.
Die Gase, die das radioaktive l.eitisotnp, ι. B. 14CO,,
enthalten, werden durch die Reaktionssa.ile nach oben
grleitet, und es reagiert die radioaktive Komponente mit dem Bindestoff, ι. B. Äthanolamin uni<
bildet ein Reaklionsprodukt. das innernalb der Reaktionskam
mern 74a zusammen mit item flüssigen Bmilestoff
gehalten wird. Die Menge des Reaktionsprodukte1;, das
in den verschiedenen Kcaktionskammcrn 74a gehalten wird, ändert sich über die Länge der Rcuktionssäule. Es
hat sich aber herausgestellt, dal) die in der besonders
geformten Reaktionssai'le bewirkte Reaktion über WVo
des Leitisotops erfaßt. Die (iast1, die keine Reaktion
eingegangen sind, werden am oberen Ende der Reaktionssäule durch ein Verbindungsglied 79 und
durch ein Ventil 80 hindurch in die Atmosphäre abgeleitet
Um die Reaktionstemperatur innerhalb der Säule 74 zu steuern, wird durch einen die Säule 74 umgebenden
Ringraum eine wärmeübertragcnde Flüssigkeit hindurchgeleitet
In diesem Zusammenhang hat sich herausgestellt daß diese Reaktionssäule eine wirkungsvolle
Wärmeübertragung mit einem hohen Wirkungsgrad gewährleistet Es darf angenommen werden, daß
das Zusammenwirken des aufwärts strömenden Gases mit der innerhalb der verbreiterten Reaktionskammern
74a gehaltenen Flüssigkeit die gesamte Flüssigkeit in innigen Kontakt mit den Säulenwänden bringt und
dadurch einen wirkungsvollen Wärmeübergang zwischen der Flüssigkeit und den Säulenwänden bewirkt
Nach Beendigung der Verbrennung der Materialprobe wird eine Stickstoffgasspülung während einer
geeigneten Rcinigungszeitspanne fortgeführt beispielsweise 30 Sekunden lang. Dann wird das Ventil 70 um 90"
gedreht so daß das reinigende Stiel..offgas in das obere Ende der Reaktionssäule 74 geleite: wird und
dadurch eine Umkehr der Richtung des Gasflusses durch die Säule bewirkt Wenn der Gasfluß durch die
Reaktionssäule 74 hindurch nach unten erfolgt wird mit ihm die in' 'ir Säule enthaltene Flüssigkeit einschließlich
des Reaktionsproduktes, das bei der Reaktion des Bindestoffes mit der das Leu isotop enthaltenden
Gaskomponente entstanden ist in die Meßprobenphiole
w 72 befördert Die Gase treten aus der Phiole 72 nach
oben durch das Verbindungsstück 71 hindurch und über den Durchlaß 70ades Ventils 70 ins Freie.
Das Ventil 70 wird dann in seine Ursprungsstellung zurückgedreht so daß wieder der Gasfluß durch die
Reaktionssäule 74 nach oben erfolgt. Das Verbindungsglied 79 am oberen Ende der Reaktionssäule 74 kann
anschließend mit einem Paar von mit 83 und 82 bezeichneten Flüssigkeitsversorgungssystemen verbunden
werden.
Das erste Versorgungssystem 81 liefert über ein Ventil 84 eine Flüssigkeit, die zum lx>sen des
Reaktionsproduktes dient, das durch die Reaktion der Isotopenkomponente mit dem Bindestoff gebildet
worden ist. Das Lösungsmittel fließt nach unten in die Reaktionssäule 74 und wird darin in der gleichen Weise
verteilt, wie bereits im Zusammenhang mit der Zuführung des Mussigen Bindestoffes durch den
Einlaüstutzen 76 hindurch erläutert worden ist. Es hat sich gezeigt, daß die Kombination des nach oben
gerichteten Gasflusses und die Eingabe des Lösungsmittels an der Spitze der Säule an den Innenwänden der
Reaktionssäule zu einer Scheuerwirkung führt, so daß das restliche Reaktionsprodukt, das in der Säule
enthalte·, st, von den Wänden der Reaktionssäule
Nachdem das lösungsmittel an der Spit ic der
Reaktionssäule eingegeben worden ist. wird der durih
die Säule hindurch .lach oben gerichtete SlickstofffluU
über eine Zeitdauer von ungefäh' 15-*5 Sekunden
Mi fortgeführt. Die Zeitdauer hängt ab von der hei der
Reaktion verwendeten Koiuentrution von ( O.>
relativ zum Bindestoff. Das Ventil 70 wird dann wieder υπ, 90'
gedreht, um den GasfluU durch die Kcaktionssaule
umzukehren und dadurch das flüssige lösungsmittel
»> nach unten durch die Keaktionssaulc lnndiirih in die
Meßprobenphiole 11 auszuführen. D.i. Ventil 70 wird
Jann wieder in seine llrsprungsstelliint-' /iiniikhiAfgt
so dal! das inerte (i.is noch einni.is n.i<
h .»den dun Ii die
Reaktionssäule strömt, und am oberen Ende der Reaktionssäule wird ScintillalorflUssigkeit aus dem
zweiten Versorgungssystem 82 durch das Ventil 87 in das Verbindungsglied 79 an der Spitze der Reaktionssäule 74 befördert. Wegen des nach oben gerichteten
Gasstromes in der Reaktionssäule bewirkt diese Flüssigkeit wieder eine Scheuerwirkung an den Wänden
der Rcaktionssäule 74. Nachdem die Flüssigkeit in die
Säule eingegeben worden ist, wird der Stickstofffluß etwa 5—10 Sekunden lang aufrechterhalten. Anschließend
wird der Gasfluß in der Säule 74 wieder umgekehrt, indem da* Ventil 70 gedreht wird, um die
Scihtillatorflüssigkeit aus der Säule in die Phiole 72 zu
befördern. Die mit der Reaktionssäule 74 zusammenwirkenden Flüssigkeitsversorgungssysteme bewirken eine
schnelle und wirkungsvolle Einrichtung mit einem Wiedergewinnungseffekt, der über 99% liegt, so daß nur
ganz geringe radioaktive Rückstände in der Größenordnung von 1/1000 oder weniger verbleiben. Darüber
hinaus wird das Leitisotop nur durch ein einziges Ventil 70 befördert, und auch nur dann, wenn es sich in
Gasform befindet, wodurch eine weitere Erleichterung einer vollständigen Rückgewinnung des radioaktiven
Leitisotops gegeben ist.
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Rückgewinnung von radioaktiven gasförmigen Leitisotopen aus einem Gasstrom unter Verwendung einer Reaktionsäule, die eine Anzahl von Kammern mit sanft gewölbten Wandungen aufweist, die jeweils über einen verengten Halsteil mit ebenfalls sanft gewölbten Wandungen verbunden sind und bei der die Kammern und Halsteile weich ineinander übergehen, dadurch gekennzeichnet, daß man den durch Verbrennung einer Materialprobe erhaltenen Gasstrom in die Säule unten einführt und man sofort, nachdem eine Sauerstoffzufuhr zum Verbrennungsraum eingeschaltet worden ist, eine vorgegebene Menge einer das Leitisotop bindenden Flüssigkeit in die Säule einführt und man die Flüssigkeit durch den Gasstrom über die ganze Länge der Säule gleichmäßig verteilt und in der Säule hält und daß man nach Beendigung der Verbrennung der Materialprobe eine Zeitlang eine Stickstoffgasspülung durchführt und dann das Stickstoffgas zum Austreiben des Reaktionsprodukts sowie der Flüssigkeit aus der Säule der Säule oben aufgibt und daß man anschließend den Stickstoffgasfluß umkehrt, am oberen Ende der Säule ein flüssiges Lösungsmittel für das Reaktionsprodukt einleitet und über die Säule verteilt und danach durch erneute Umkehr des Gasflusses das Lösungsmittel aus der Säule austreibt.
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