DE1773434A1

DE1773434A1 - Verfahren und Einrichtung zur Behandlung von Proben zur Verwendung bei Untersuchungen mit radioaktiven Isotopen

Info

Publication number: DE1773434A1
Application number: DE19681773434
Authority: DE
Inventors: Dr Kaartinen Hannes Niilo
Original assignee: Packard Instrument Co Inc
Current assignee: PerkinElmer Health Sciences Inc
Priority date: 1967-05-16
Filing date: 1968-05-15
Publication date: 1972-08-31
Also published as: NL6806943A; FR1573284A; IL30002A0; IL30002A; IL30003A0; DK131746C; IL30004A; DE1767487C3; SE362963B; SE356132B; IL30005A0; IL30003A; DE1769369A1; DE1751349B2; DE1751349A1; DE1767487A1; GB1200832A; SE368625B; DE1769369B2; GB1222589A

Description

OR.-IN·. DIPL.-IN«. M.»C. ΟΙ«.·^ΗΪ·. Ο«. OIRL.-ΡΜΥβ. HÖGER - STELLRECHT -"ofciEBSBACH - HAECKER PATtNTANWtLTE IN STUTTGART 1770/0/

A 36 436 h I//3434

Packard Instrument Company, Inc., Downers Grove, Illinois, U.S.A.

Verfahren -und Einrichtung zur Behandlung von Proben zur Verwendung bei Untersuchungen mit radioaktiven Isotopen.

Die Erfindung betrifft eine Einrichtung und ein Verfahren zur Behandlung von Proben zur Verwendung bei Untersuchungen mit radioaktiven Isotopen.

Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren und eine verbesserte Einrichtung zur Behandlung von solchen Proben zu entwickeln, bei welchem die Proben zur Rückgewinnung der Isotope verbrannt werden. Dabei sollte die Behandlungszeit gegenüber derjenigen bei bereits bekannten früheren Verfahren und Vorrichtungen verkürzt werden, um in einer bestimmten Zeiteinheit eine größere Anzahl von Proben untersuchen zu können. Dabei sollte außerdem der Wirkungsgrad der Rückgewinnung der Isotope aus dem Ausgangsmaterial verbessert werden.

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Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Einrichtung gelöst, die dadurch gekennzeichnet ist, durch eine Verbrennungskammer zum Verbrennen einer mindestens ein radioaktives Leitisotop enthaltenden Materialprobe, eine Einrichtung zur kontinuierlichen Ableitung der Verbrennungsprodukte aus der Verbrennungskammer in einen Wärmetauscher mit angeschlossener Trennungseinrichtung zur Abscheidung der im Wärmetauscher kondensierten Dämpfe von den übrigen aus dem Wärmetauscher austretenden Produkten; durch eine Einrichtung zur gesteuerten Zuführung von Sauerstoff in die Verbrennungskammer während der Verbrennung der Materialprobe; durch eine Einrichtung zur Zuführung eines inerten Gases in die Verbrennungskammer nach abgeschlossener Verbrennung der Materialprobe, und durch Steuereinrichtungen zum Ein- und Ausschalten der Sauerstoffzufuhr oder der Inertgas zufuhr zur Verbrennungskammer. Die Einrichtung kann zusätzlich eine dem Wärmetauscher nachgeschaltete Reaktionssäule, die in Verbindung mit Einrichtungen f zum Einbringen eines flüssigen Bindestoffes in die Reaktionssäule steht, und eine an die Reaktionssäule angeschlossene Meßprobenphiole zur Aufnahme des Bindestoffes und des Reaktionsproduktes in Abhängigkeit von der Umkehr des Gasflusses in der Reaktionssäule aufweisen.

Dabei werden erfindungsgemäß folgende Verfahrensschritte angewandt:

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a) Verbrennen einer ein radioaktives Isotop enthaltenden Materialprobe in einer Verbrennungskammer unter Erzeugung von Verbrennungsprodukten, welche das radioaktive Leitisotop in Gasform enthalten, wobei während der Verbrennung des Materials der Verbrennungskammer gesteuert Sauerstoff zugeführt wird;

b) kontinuierliches Ableiten der Verbrennungsprodukte während des Verbrennungsvorganges und deren Abkühlung in einem Wärmetauscher zur Ausscheidung der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe durch Kondensation;

c) Beendigung der Sauerstoffzufuhr nach Abschluß der Verbrennung und Einleiten eines inerten Gases in die Verbrennungskammer zum Austreiben von Verbrennungsproduktrückständen aus der Kammer durch den Wärmetauscher hindurch,wodurch eine vollständige Rückgewinnung de3 radioaktiven Leitisotops und eine Reinigung der Einrichtung vor der Verbrennung einer nächsten Probe erreicht wird.

Praktische Versuche haben ergeben, daß mit dem Verfahren und der Einrichtung gemäß der Erfindung eine praktisch 100?6ige Rückgewinnung des in dem Ausgangsmaterial enthaltenen Isotops ermöglicht wird, so daß die Einrichtung praktisch überhaupt nicht oder nur in vernachlässigbar

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geringem Umfange radioaktiv verseucht wird, also in der Einrichtung keine radioaktiven Rückstände des Isotops auftreten. Dies hat den großen Vorteil, daß in der Einrichtung nacheinander mehrere Materialproben behandelt werden können, ohne daß die Gefahr besteht, daß das Meßergebnis der einzelnen Proben durch radioaktive Rückstände der früheren Proben beeinflußt wird.

Ein weiterer großer Vorteil einer Einrichtung gemäß der Erfindung besteht darin, daß mit ihrer Hilfe Untersuchungsproben bei der Rückgewinnung der radioaktiven Isotope erhalten werden, die nur sehr wenig oder überhaupt keinen Sauerstoff enthalten, wodurch der bei der Analyse solcher Proben durch den Sauerstoff ausgeübte Unterdrückungseffekt auf die radioaktive Strahlung auf ein Minimum reduziert oder ganz beseitigt wird.

Die angeführten Vorteile werden erfindungsgemäß durch eine neue und technisch fortschrittliche Ausbildung der einzelnen die Gesamteinrichtung bildenden Einrichtungsteile, nämlich der Verbrennungskammer, des Wärmetauschers und der nur in bestimmten Anwendungsfällen erforderlichen Reaktionssäule erzielt. Wichtig sind dabei insbesondere die Maßnahmen und Zusatzeinrichtungen, die ein wirkungsvolles Spülen der drei genannten Einrichtungsteile bewirken und damit die vollständige Entfernung radioaktiver Produkte

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und deren Weiterleitung in Auffangbehälter gewährleisten.

Die Einrichtung gemäß der Erfindung erlaubt einen sehr raschen Ablauf des Verbrennungsvorganges und der gleichzeitigen "und nachfolgenden Schritte zur Erfassung und Trennung der Verbrennungsprodukte und zur Reinigung der einzelnen Anlagenteile. Dabei ist der Aufbau der Einrichtung relativ einfach gehalten und aus lauter zuverlässig arbeitenden Anlagenteilen zusammengesetzt, so daß sich die Einrichtung preiswert herstellen läßt.

Die neuen Merkmale der einzelnen Anlagenteile mit ihren besonderen Vorteilen gegenüber früher bekannten gleichartigen Einrichtungsteilen lassen sich einzeln oder in Kombination auch auf anderen Gebieten mit besonderem Erfolg anwenden, wo es ebenfalls u.a. auf einen hohen Wirkungsgrad bei der Erfassung von Produkten, insbesondere Verbrennungsprodukten, und eine gründliche Säuberung der Anlagenteile von den Produkten ankommt.

Weitere Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung in Verbindung mit der Zeichnung, auf der ein Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäß ausgebildeten Einrichtung weitgehend schematisch im Gesamtbild und in der Einzeldarstellung der verschiedenen Einrichtungsteile wiedergegeben ist.

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Im einzelnen zeigen:

Pig. 1 eine schematische Darstellung eines Systems zum Behandeln von Proben für Studien mit radioaktiven Leitisotopen;

Pig. 2 eine Draufsicht, teilweise im Schnitt, auf eine Verbrennungsvorrichtung der Einrichtung nach Pigu 1, einschließlich einer schematischen Darstellung eines Teiles des dieser Vorrichtung zugeordneten Flüssigkeitssystems und elektrischen Systems;

Pig. 3 eine Schnittdarstellung eines Wärmetauschers und einer Vorrichtung zur Kondensatabseheidung zur Verwendung in einer Einrichtung nach Figur 1, einschließlich einer schematischen Darstellung eines Teiles des zugeordneten Flüssigkeitssystems;

Pig. 4 eine Schnittdarstellung einer Reaktionssäule zur Verwendung in einer Probenbehandlungseinrichtung nach Figur 1, einschließlich einer schematischen Darstellung eines Teiles des zugeordneten Flüssigkeitssystems.

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Figur 1 zeigt einen Teil einer Einrichtung zur Verwendung bei der Behandlung von Materialproben für Studien mit radioaktiven Leitisotopen. Solche Studien erstrecken sich beispielsweise auf die Stoffverteilung und die Stärke von Rückständen von Düngemitteln oder Drogen in Pflanzen und Tieren. Bei der Behandlung zwecks Zubereitung von Meßproben wird eine Materialprobe des das radioaktive Leitisotop enthaltenden Auagangsmaterials, beispielsweise eine Probe des pflanzlichen oder tierischen Stoffes, verbrannt, um den im Ausgangsmaterial enthaltenen Kohlenstoff in Kohlenstoffdioxyd und den Wasserstoff in Wasser zu verwandeln. Anschließend wird das radioaktive Leitisotop aus den sich ergebenden Verbrennungsprodukten zurückgewonnen. Wenn beispielsweise als besonderes radioaktives Leitisotop C verwendet wird, enthalten die Verbrennungsprodukte CO₂ Gas. Dient als Träger Tritium ( H), tritt bei der Verbrennung HgO in Form von kondensierbarem Dampf auf. Obwohl

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C und ^H die gebräuchlichsten Leitisotope sind, können

natürlich auch eine Reihe anderer radioaktiver Isotope verwendet werden, beispielsweise S, das bei der Verbrennung in Sulfat umgewandelt wird.

Um Meßproben anzufertigen, die auf ihren Radioaktivitätsgrad analysiert werden können, werden die Komponenten, welche die Leitisotope enthalten, aus den Verbrennungsprodukten wiedergewonnen und von allen anderen darin ent-

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haltenen Materialien getrennt, die bei der Radioaktivität sbeStimmung störend wirken könnten. Beispielsweise wird

HpO durch ein Abkühlen der Verbrennungsprodukte und eine Kondensation der darin enthaltenen Dämpfe, einschließlich dem HpO, gewonnen, und anschließend werden die konden-

14 sierten Dämpfe von den verbleibenden Gasen getrennt. COp kann auch durch Kondensation oder Ausfrieren bei extrem niedrigen Temperaturen gewonnen werden, beispielsweise durch die Anwendung von flüssigem Stickstoff. Es ist jedoch geläufiger, COp mit einem flüssigen Bindestoff, wie Ethanolamine, in Reaktion zu bringen. Das Reaktionsprodukt wird dann aufgefangen und mit einem flüssigen Scintillator zu einer Meßprobe gemischt, die bei der Durchführung einer Radioaktivitätsbestimmung verwendet werden kann.

Bei der in Figur 1 dargestellten Einrichtung wird die zu verbrennende Materialprobe in einem Probenkorb 10 angeordnet, der einen Teil eines elektrischen Zündsystems darstellt und außerdem als Katalysator für eine wirkunsvolle Verbrennung der in ihm enthaltenen Materialprobe dient. Der Korb 10 ist zweckmäßig aus Platin oder einer Platin-Ihodium-Legierung gefertigt, so daß er sowohl als elektrischer Widerstand in einem Zündsystem als auch als Katalysator beim Verbrennen der Probe dienen kann. Von einer Tragplatte 13 stehen zwei elektrische Leiter 11 und 12 nach oben ab und halten den Probenkorb 10 an seinem unteren

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und an seinem oberen Ende. Sie bilden gleichzeitig elektische Anschlüsse am Probenkorb, die ihn mit einem elektrischen Zündsystem verbinden. Die Leiter 11 und 12 verlaufen in vertikaler Richtung durch die Platte 13 hindurch nach unten und enden in unterhalb der Tragplatte 13 angeordneten Yerbindungsstiften.

Um das aufeinanderfolgende Einbringen von Materialproben zu erleichtern, ist die Tragplatte 13 auf der Oberseite einer kleinen Plattform 14 angebracht, die ihrerseits auf das Ende der Kolbenstange 15 eines pneumatisch betätigten Kolbens aufgeschraubt ist. Zum Einbringen einer Materialprobe in den Probenkorb 10 wird der Kolben mit seiner Kolbenstange 15 in den Druckluftzylinder 16 eingeschoben, wodurch der Probenkorb 10 durch eine öffnung 17 im Boden einer Verbrennungskammer 18 hindurch nach außen bewegt wird. Die Materialprobe läßt sich nun in den Korb einbringen, anschließend wird der Druckluftzylinder 16 in umgekehrtem Sinne betätigt und dadurch der Kolben mit der Kolbenstange 15 zum Einschieben des Korbes 10 durch die öffnung 17 in die Verbrennungskammer 18 bewegt. Beim Eintauchen der Plattform 14 in die Öffnung 17 kommt ein in einer Nut am Außenrand der Plattform 14 angeordneter Dichtungsring 19 zur Anlage gegen die geneigten Wände der öffnung 17 und gewährleistet einen gasdichten Verschluß dieser öffnung, wie aus den Figuren 1 und 2 ersichtlich iat.

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Zum Entzünden einer im Probenkorb 10 untergebrachten Probe nach dem Einbringen des Korbes in die Verbrennungskammer 18, werden die von der Tragplatte 13 abstehenden Verbindungsstecker in zugeordnete elektrische Steckbuchsen 20 auf der Oberseite der Plattform 14 eingesetzt. Die Buchsen 20 sind ihrerseits mit einem elektrischen Zündkreis verbunden, der eine Stromquelle, beispielsweise eine Batterie 21, und einen Zündschalter 22 aufweist, mit dessen Hilfe eine elektrische Spannung an den Korb 10 gelegt werden kann. Der Probenkorb wirkt als Widerstandsheizelement im Zündsystem. Zum Entzünden der Materialprobe braucht also nur der Schalter 22 geschlossen werden, der nach dem Einleiten des VerbrennungsVorganges wieder geöffnet werden kann.

Zur Zuführung des für die Verbrennung benötigten Sauerstoffes, wird reiner Sauerstoff über ein Ventil 23» ein Dosiergerät 24 und ein Paar ineinandermündende Durchlaßkanäle 25 und 26 in der Plattform 14 und der Tragplatte hindurch in die Verbrennungskammer 18 geleitet. Der Gasauslaßkanal 26 in der Tragplatte 13 ist direkt unterhalb des Zentrums des Probenkorbes 10 angeordnet, so daß der Sauerstoff direkt in die Verbrennungszone hineingeleitet wird. Die Stärke der Sauerstoffzufuhr läßt sich mit Hilfe des Ventils 23 und des Dosiergerätes 24 auf eine Stärke einstellen, die etwas oberhalb des Wertes liegt, der zur

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Unterstützung der Verbrennung der im Korb 10 angeordneten Probe erforderlich ist. Damit ist ein leichter Sauerstoffüberschuß in der Verbrennungskammer gewährleistet. Polglich befindet sich im allgemeinen eine relativ dünne Schicht einer sauerstoffreichen Atmosphäre zwischen der Verbrennungsflamme und den Innenwänden der Verbrennungskammer 18, welche Schicht in Figur 1 durch Pfeile angedeutet ist. Der überschüssige Sauerstoff steigt durch die Verbrennungskammer nach oben und wird zusammen mit den Verbrennungsprodukten durch einen seitlichen Auslaß 27 an der Spitze der Kammer abgeführt.

Die Verbrennungskammer ist am oberen Ende offen und die Seitenwände sind nach oben hin oberhalb des Probenkorbes nach einwärts geneigt, so daß der Querschnitt der Kammer etwa die Form der Flamme der brennenden Probe hat. Dadurch wird das Volumen der sauerstoffreichen Atmosphäre rund um die Flamme auf einem minimalen Wert gehalten. Die Wände der Verbrennungskammer sind vorgewärmt, so daß die Wandtemperatur oberhalb der Kondensationstemperatur der Dämpfe bleibt, die in den Verbrennungsprodukten enthalten sind. Bei dieser Ausbildung der Vorrichtung werden die Verbrennungserzeugnisse direkt in den Auslaß 27 befördert, wobei die aufsteigende Schicht von sauerstoffreicher Atmosphäre entlang der Kammerwände die Tendenz hat, die Verbrennungsprodukte von einer Berührung mit den Seitenwänden

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zu isolieren. Außerdem verbleiben irgendwelche Verbrennungsprodukt e, die mit den Kammerwänden in Berührung kommen, in ihrem gasförmigen Zustand selbst während der Anfangsphase der Verbrennung, da die Wände vorgewärmt und auf einer oberhalb der Kondensationstemperatur liegenden Temperatur gehalten sind. So verlaufen auch bei dem in den Figuren 1 und 2 dargestellten Ausführungsbeispiel einer Verbrennungskammer die Wände der Verbrennungskammer 18 am Probenkorb 10 vorbei vertikal nach oben und sind dann oberhalb des Korbes 10 nach einwärts geneigt, so daß die Wandung etwa die Form der mit unterbrochenen Linien eingezeichneten Flamme annimmt. Rund um die Verbrennungskammer 18 ist ein zylindrisches Gefäß 30 angeordnet, das mit der Außenwand der Verbrennungskammer 18 einen Ringraum begrenzt, in welchen eine vorerwärmte Flüssigkeit eingebracht werden kann. Zum Zentrieren der Verbrennungskammer 18 innerhalb .des Gefäßes 30 steht das obere Ende des Gefäßes mit einem komplementären Lagerorgan 31 der Verbrennungskammer in Berührung, während das untere Ende der Verbrennungskammer in einem komplementären Halter an der Bodenwand des Gefäßes 30 sitzt.

Vor dem Entzünden der in den Korb 10 eingebrachten Materialprobe wird die in dem Ringraum zwischen der Verbrennungskammer 18 und dem Gefäß 30 vorhandene Flüssigkeit mit Hilfe einer am unteren Ende des Ringraumes angebrach-

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ten Heizwindung 32 erwärmt. Die Flüssigkeit verteilt diese Wärme über die ganze Wandung der Verbrennungskammer 18, so daß diese Wandung gleichmäßig auf eine Temperatur erwärmt ist, die oberhalb der Kondensationstemperatur der in den erzeugten Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe liegt. Es hat sich gezeigt, daß das Vorwärmen der Verbrennungswände zum Halten der Verbrennungsprodukte in gasförmigem Zustand selbst während des Zündvorganges, in Verbindung mit der Flammenform der Kammer, eine gleichmäßige Abführung der Verbrennungsprodukte aus der Verbrennungskammer erlaubt, und zwar so wirkungsvoll, daß tatsächlich kein Rückstand von an den Kammerwänden niedergeschlagenen Verbrennungsprodukten vorhanden ist. Bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel wird auch eine Kondensation innerhalb des Auslaßteils 27 der Verbrennungskammer 18 vermieden, da der Auslaßteil ebenfalls von der vorerwärmten Flüssigkeit im Ringraum zwischen der Verbrennungskammer 18 und dem Gefäß 31 umgeben ist.

Die ausströmenden Gase gelangen vom Auslaß 27 in eine Rohrleitung 34 und über ein T-Verbindungsstück 40 in einen Wärmetauscher 41 zum Kühlen der Verbrennungsprodukte und zum Kondensieren der darin enthaltenen Dämpfe. Der Wärmetauscher weist einen Innenkörper 42 auf, der einen Flüssigkeitsdurchlaß bildet und zur Aufnahme der Verbrennungsprodukt e aus der Rohrleitung 34 dient. Der Innen-

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körper ist von einem Außenmantel 43 umgeben, der mit ihm einen Ringraum begrenzt, der zur Aufnahme einer Kühlflüssigkeit dient, um die Wände des Innenkörpers auf einer Temperatur zu halten, die mindestens so tief liegt wie die Kondensationstemperatur der den Innenkörper durchströmenden Dämpfe. Wenn das radioaktive Leitisotop die Form eines kondensierbaren Dampfes hat, wie beispiels-

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weise HpO, bewirkt der Wärmetauscher 41 eine Umwandlung des Leitisotops vom Dampfzustand in den flüssigen Zustand. In Fällen, in denen das radioaktive Leitisotop in Gasform auftritt, das beispielsweise mit einem Bindestoff zur Reaktion gebracht werden muß, dient der Wärmetauscher dazu, die kondensierbaren Dämpfe von dem gasförmigen Leitisotop zu trennen, bevor das Leitisotop mit dem Bindestoff zur Reaktion gebracht wird.

Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung ist der Flüssigkeitsdurchgangsweg des Wärmetauschers aus wärmeleitendem Material gefertigt, das einen laminaren Fluß der hindurchgeführten Gase und Dämpfe bei nicht erfolgender Kondensation gewährleistet, und der Querschnitt des Flüssigkeitsdurchgangsweges ist mindestens in einer Richtung quer zum Flüssigkeitsfluß ausreichend klein gehalten, um eine Kapillarwirkung auf die im Durchlaßweg kondensierte Flüssigkeit - .-...-.-

. zu erzielen. Daher ist bei einer bevor-

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zugten Ausführungsform der Erfindung'der Innenkörper 42 als geradliniges dünnwandiges Metallrohr ausgebildet, das einen Innendurchmesser von ungefähr 1,25 mm bei einer Wanddicke von ungefähr 0,1mm und einer Länge von ungefähr 125 mm aufweist. Obgleich sowohl das Volumen als auch der eine Wärmeübertragung bewirkende Oberflächenbereich eines solchen Rohres offensichtlich sehr klein sind, hat sich herausgestellt, daß ein derartiger Wärmetauscher ausreicht, die Temperatur der Verbrennungsgase auf die Kondensationstemperatur mit einem solch hohen Wirkungsgrad zu vermindern, daß tatsächlich 100$ der kondensierbaren Dämpfe am Auslaßende des Wärmetauschers in flüssiger Form gewonnen werden können. Darüber hinaus läßt sich der Wärmeaustausch ohne das Auftreten eines großen Rückdruckes oder anderer Nebenwirkungen erzielen, welche das Ausströmen der Verbrennungsprodukte aus der Verbrennungskammer direkt vor dem Einlaß des Wärmetauschers verhindern könnten. Obgleich dieser Gesichtspunkt der Erfindung nicht auf eine besondere Theorie beschränkt werden soll, sei hier bemerkt, daß angenommen wird, daß der erfindungsgemäß ausgebildete Plüssigkeitsdurchgangsweg eine Tröpfchenbildung von flüssigem Kondensat entlang der Wände des Durchlaßweges verursacht und dadurch extrem günstige Wärmeübertragungsbedingungen schafft. Diese tropfenchenweise Kondensation kann der Kapillarnatur des_

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Durchlaßweges zugeschrieben werden. Wenn der Flüssigkeitsdurchlaßkanal wie "beim Ausführungsbeispiel rohrförmig ist, läßt sich an seinem Eingang ein pulsierender Druck feststellen, von welchem angenommen werden darf, daß er auf die tropfenweise Kondensation zurückzuführen ist. Der Flüssigkeitsdurchlaßkanal kann aber auch nicht rohrförmig sein und beispielsweise die Form eines schmalen Schlitzes haben, da eine Kapillarwirkung immer auftritt, wenn die Oberfläche einer Flüssigkeit an der Berührungsstelle mit einem festen Körper durch die relative Anziehung der Flüssigkeitsmoleküle unter- ' einander und der Moleküle des festen Körpers angehoben wird.

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Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung ist mit dem Auslaßend-e des Wärmetauschers eine Trennvorrichtung verbunden, welche die Verbrennungsprodukte einschließlich der kondensierten Dämpfe aus dem Wärmetauscher empfängt und die kondensierten Dämpfe von den restlichen gasförmigen Produkten trennt. Mit der Verbrennungskammer ist eine Steuer- oder Regeleinrichtung gekoppelt, welche die Sauerstoffzufuhr einstellt und die Zufuhr eines inerten Gases in die Verbrennungskammer bewirkt, sobald die Verbrennung einer jeden Probe beendet ist, um damit eventuelle Reste von Verbrennungsprodukten aus der Brennkammer hinaus und durch den Wärmetauscher hindurch in die Trennvorrichtung zu führen. So ist bei der dargestellten Einrichtung ein elastisches Verbindungsstück 50 am unteren Ende des Wärmetauschers 41 vorgesehen, mit welchem der Auslaß des einen Durchlaßweg bildenden Innenkörpers 42 des Wärmetauschers mit einer üblichen Meßproben- oder Zählphiole 51 verbunden ist. Die Phiole 51 ist auf einer Platte 52 befestigt, die in Richtung auf das Verbindungsstück 50 mittels einer Feder 53 vorgespannt ist, um rund um den oberen Rand der Phiole eine gasdichte Abdichtung zu gewährleisten. Wenn die Verbrennungsprodukte aus dem unteren Ende des Wärmetauschers 41 ausströmen, fließen sie nach unten in

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die Phiole 51, so daß die Flüssigkeit infolge der Schwerkraft in der Phiole zurückbleibt, während die Gase durch einen im elastischen Verbindungsstück 50 ausgebildeten Auslaßkanal 54 weiterströmen.

Wenn die Verbrennung einer bestimmten Probe beendet ist, wird das Ventil 23 geschlossen, um die Sauerstoffzufuhr in die Verbrennungskammer zu beenden. Dann wird ein Ventil 60 geöffnet, um ein inertes Gas, wie Stickstoff, über das gleiche Dosiergerät 24 und die Durchlaßkanäle 25 und 26, die vorher zur Zuführung des Sauerstoffs gedient haben, in die Verbrennungskammer zu leiten. Dieses inerte Gas, das unter leichtem Druck zugeführt wird, strömt durch die Verbrennungskammer 18 nach oben und reinigt so die Kammer von jedem Rest an Verbrennungsprodukten und strömt weiter durch den Kammerauslaß 27, die Rohrleitung 34 und den Wärmetauscher 41. Das gesamte System von der Verbrennungskammer 18 bis zu der Phiole 51 wird also nach jeder Probenverbrennung sofort von allen gasförmigen Verbrennungsprodukten gesäubert. Das Reinigungsgas hat auch die Neigung, Reste von flüssigem Kondensat aus dem Wärmetauscher zu entfernen. Da das inerte Reinigungsgas aus dem Wärmetauscher 41 in den oberen Raum der Meßphiole 51 ausströmt, die als ein Teil der Flüssigkeits/Gas-Trenn-▼orrichtung dient, kann es auch dazu verwendet werden, Sauerstoff aus dem oberen Raum der Phiole auszutreiben,

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um eine ünterdrückungswirkung dieses Sauerstoffes während der Analyse der gewonnenen Meßprobe auf Radioaktivität zu vermeiden. Wenn also die Keßprobenphiole 51 von dem elastischen Verbindungsstück 15 gelöst wird, um die Phiole mit einer Abdeckkappe zu verschließen, kann der Hals der Phiole zunächst direkt unter dem Einfluß des aus dem Verbindungsstück 50 ausströmenden Stickstoffes verbleiben, indem einfach die Phiole seitlich geneigt wird, so daß der Stickstoff den oberen Raum der Phiole reinigt und von dort jeden Sauerstoffrückstand in die Atmosphäre austreibt. Jeder Fachmann wird erkennen, daß dies ein wesentli eher Punkt ist, da Sauerstoff eine starke Unterdrückungswirkung ausübt, d.h. er stört die Radioaktivitätsmessung, die durch eine bei Flüssigkeitsscintillation angewandte Zähltechnik durchgeführt wird, wenn nicht gewisse Vorkehrungen getroffen werden, mit denen der Einfluß des Unterdrückungsmittels kompensiert werden kann. Zwar sind verschiedene Methoden zur Kompensation solcher Unterdrückungseffekte bekannt, doch komplizieren sie den Vorgang der Radioaktivitätsmessung.

Nach der Reinigung der Verbrennungskammer und des Wärmetauschers wird der Zustrom des inerten Reinigungsgases durch ein Schließen des Ventils 60 beendet und der Einlaß des Wärmetauschers 41 kann anschließend an ein Paar von Fltisaigkeitsversorgungssystemen angeschlossen werden,

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die in der Zeichnung als Ganzes mit den Bezugsziffern 61 und 62 bezeichnet sind. Das erste Versorgungssystem 61 weist einen Versorgungsbehälter 63 auf, der ein flüssiges Lösungsmittel einer Art enthält, wie es üblicherweise bei der Behandlung von Proben verwendet wird, die Mindesttemperaturen unterworfen werden sollen, um so die Probe in einem flüssigen Zustand zu halten. Das erste Flüssigkeitsversorgungssystem 61 wird normalerweise bei der Behandlung .von Proben, die auf Plus-Temperaturen gehalten werden müssen, nicht verwendet. In dem.System 61 wird ein inertes Gas, Stickstoff, in den oberen Raum des Versorgungsbehälters 63 unter leichtem Druck eingeführt, so daß das flüssige Lösungsmittel durch ein Ventil 64 in einen Meßverteiler 65 gedrückt wird, der einen beweglichen Kolben 65a aufweist. Solange das Ventil 64 in der aus Figur 1 ersichtlichen Stellung ist, bleibt der Kolben 65a im Meßverteiler 65 in seiner in Figur 1 dargestellten Stellung und \ es fließt keine Flüssigkeit aus dem Verteiler, da dessen Auslaß verschlössen ist. Wenn jedoch das Ventil 64 um 90° in seine zweite Stellung verdreht wird, zwingt der Druck der aus dem Versorgungsbehälter 63 gelieferten Flüssig- ' keit den Kolben 65a in Figur 1 nach links, bis er eine vorgewählte Haltestellung erreicht und dadurch eine vorgewählte Flüssigkeitsmenge durch das Ventil 64 und das T-Verbindungsstück 40 hindurch in den Wärmetauscher 41 befördert. Wenn der Kolben 65a sich nach links bewegt,

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wird die Flüssigkeit im Verteiler 65 an dessen in der Figur rechtem Ende kontinuierlich ergänzt. Wenn also die abgemessene Menge an Lösungsmittel abgegeben worden ist, ist das System schon wieder bereit, die gleiche vorgewählte Menge an Flüssigkeit abzugeben, sobald das Ventil 64 wieder um 90 gedreht wird. Dabei wird der Kolben 65a abwechselnd während aufeinanderfolgender Ausgabeschritte nach links und nach rechts bewegt.

Das zweite Flüssigkeitsversorgungssystem 62 dient zur Lieferung einer vorbestimmten Menge von Scintillatorflüssigkeit in den Wärmetauscher 41. Die Abgabe erfolgt in gleicher Weise wie vorstehend im Zusammenhang mit dem Versorgungssystem 61 beschrieben worden ist. Die Scintillatorflüssigkeit wird also aus einem Versorgungsbehälter 66 über ein Vier-Wege-Ventil 67 in einen Meßverteiler 68 gefördert und abwechselnd an entgegengesetzten Enden des Verteilers infolge von aufeinanderfolgenden 90°-Drehungen des Ventils 67 .abgegeben. Aus dem Ventil 67 gelangt die Flüssigkeit in das T-Verbindungsstück 40 und weiter abwärts durch den Wärmetauscher 41 in die Phiole 51.

Um zu gewährleisten, daß die gesamte, dem T-Verbindungsatück 40 aus den Flüssigkeitsversorgungssystemen 61 und 62 zugeführte Flüssigkeit durch den Wärmetauscher 41 nach unten fließt, kann in der Rohrleitung 34 eine nicht dar-

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gestellte Einschnürung vorgesehen sein, mit welcher verhindert wird, daß Flüssigkeit aus dem T-Verbindungsstück 4-Ö zurück in die Rohrleitung 34 fließen kann. Die von den Systemen 61 und 62 gelieferten Flüssigkeitsmengen fließen durch den Wärmetauscher 41 abwärts und werden durch das Verbindungsstück 50 hindurch in die Meßprobenphiole 51 entleert, wo sie zusammen mit den vorher gesammelten kondensierten Dämpfen verbleiben.

Die Verbindung der beiden Flüssigkeitsversorgungssysteme mit dem Eingang des Wärmetauschers bildet nicht nur eine geeignete Einrichtung zur Lieferung dieser Flüssigkeiten in die Meßprobenphiole, die mit dem Auslaß des Wärmetauschers verbunden ist, sondern gewährleistet auch, daß sämtliche kondensierten Dämpfe von den Wänden des rohrförmigen Wärmetauscher-Innenkörpers 42 entfernt und damit erfaßt werden. Bei dieser Verbindung besteht ein wichtiger Vorteil der dargestellten Einrichtung darin, daß das radioaktive Leitisotop durch kein Ventil oder andere Organe mit beweglichen Teilen hindurchgeleitet werden muß, wodurch die Wiedergewinnung des Leitisotops erleichtert und eine radioaktive Verseuchung des Geräts vermieden wird. Wegen des kleinen Volumens des Wärmetauschers wird eine darin enthaltene Flüssigkeit relativ schnell verdrängt, wenn mit einer anderen Flüssigkeit gespült wird. TJm sicherzustellen, daß alle Flüssigkeiten, die in den Wärmetau-

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scher 41 eingegeben werden, aus ihm auch wieder vollständig ausfließen, ist es vorteilhaft, den Stickstoffluß durch den Wärmetauscher über die Verbrennungskammer für eine kurze Zeitspanne von ungefähr 5 Sekunden wieder einzuschalten, nachdem der Flüssigkeitsfluß aus den beiden Versorgungssystemen 61 und 62 beendet worden ist. (Dieser Stickstoffstrom kann auch zum Reinigen des oberen Raumes der Phiole 51 verwendet werden, wenn sie vom Verbindungsstück 50 abgenommen wird und bevor sie durch eine Kappe verschlossen wird, wie vorstehend beschrieben worden ist). Bei dieser Einrichtung hat sich gezeigt, daß praktisch 100# des radioaktiven Leitisotops, das im Ausgangsmaterial vorhanden ist, in der Meßprobenphiole 51 wiedergewonnen werden kann, wenn das Isotop in Form eines kondensierbaren Dampfes anfällt.

In Übereinstimmung mit einem weiteren wichtigen Merkmal der Erfindung zur Wiedergewinnung von Leitisotopen durch Reaktion mit einem Bindestoff, werden die von den kondensierten Dämpfen getrennten Gase in eine Reaktionssäule geleitet, die eine Einrichtung zur Aufnahme eines flüssigen Bindestoffes aufweist und in welcher die Gase in Reaktion mit dem Bindestoff während des Gasdurchflusses durch die Säule gebracht werden. Die Reaktionssäule ist auch mit einer Einrichtung zur Richtungsumkehr des Gasflusses durch die Säule versehen, um den Bindestoff und

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das Reaktionsprodukt aus der Säule zu entfernen. Auch ist eine Meßprobenphiole mit der Reaktionssäule verbunden und dient zur Aufnahme des Bindestoffes und des Reaktionsproduktes aus der Säule in Abhängigkeit von der Umkehr des Gasflusses. Zu diesem Zweck werden in der dargestellten Einrichtung die aus der ersten Probenphiole 51 austretenden Gase durch den Auslaßkanal 54 im elastischen Verbindungsstück 50 und durch ein Ventil 70 hindurchgeleitet, das bei seiner aus Figur 1 ersichtlichen Stellung die Gase durch einen Verbindungsteil 71 hindurch in eine zweite Probenphiole 72 leitet. Aus der Probenphiole 72 gelangen die Gase zum unteren Ende eines nach unten gerichteten Stutzens 73 einer Reaktionssäule 74, die eine Reihe von Reaktionskammern 74a mit gewölbten Wandungen aufweist, die miteinander über sanft geschwungene verengte Zwischenabschnitte oder Halsteile 74b verbunden sind, wobei die Verbindungswände zwischen den Kammern 74a und den anschließenden verengten Halsteilen 74b weich ineinander übergehen und insgesamt eine weiche Kurvenlinie ergeben.

Wird die Reaktionssäule 74 benutzt, wenn ein radioaktives Leitisotop durch Reaktion mit einem Bindestoff zurückgewonnen werden soll, wird ein Ventil 75 um 90° aus seiner aus Figur 1 ersichtlichen Stellung gedreht, wodurch eine vorgewählte Menge eines flüssigen Bindestoffes in einen Einlaßstutzen 76 im Mittelteil der Reaktionssäul.e 74 ein-

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gegeben wird, sofort nachdem die Sauerstoffzufuhr in die Verbrennungskammer 18 eingeschaltet worden ist. Es fließt also schon Gas durch die Reaktionssäule 74 nach oben, wenn der flüssige Bindestoff zum erstenmal in die Säule eintritt.'Bei der besonderen Formgebung der Reaktionssäule in der erfindungsgemäß ausgebildeten Einrichtung hat sich herausgestellt, daß der flüssige Bindestoff auf die verschiedenen Reaktionskammern 74a der Säule gleichmäßig verteilt wird und eine solche Verteilung aufrechterhalten bleibt, solange Gas kontinuierlich durch die Säule 74 nach oben fließt. Das heißt also, daß der nach oben gerichtete Gasfluß durch die Reaktionssäule eine gleichmäßige Verteilung des flüssigen Bindestoffes über die Wände der ballonförmigen verbreiterten Reaktionskammern. 74a bewirkt und dabei ein Ausfließen des flüssigen Bindestoffes durch den verlängerten und nach unten abstehenden Stutzen 73 am unteren Ende der Reaktionssäule hindurch verhindert, so daß kein flüssiger Bindestoff in die Phiole 72 gelangt.

Um eine vorgewählte Menge von Bindestoff in die Reaktionssäule zu liefern, wird die Flüssigkeit über eine Dosiervorrichtung 77 geliefert, die einen beweglichen Kolben mit einer einstellbaren Haltestellung enthält. Dadurch wird der Kolben 77a bei jedem Zuführungsschritt an der gleichen Stelle angehalten, so daß bei jeder Probe immer

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die gleiche Menge von flüssigem Bindestoff geliefert wird. Solange sich das Ventil 75 in der aus Figur 1 ersichtlichen Stellung befindet, bleibt der Kolben 77a der Dosiervorrichtung 77 in der in Figur 1 dargestellten Lage und es fließt keine Flüssigkeit in den Einlaßstutzen 76. Wird das Ventil im Uhrzeigersinne um 90° gedreht, wird der Auslaß der Vorrichtung 77 mit dem Einlaßstutzen 76 verbunden und eine nachfolgende Verschiebung des Kolbens 77a liefert eine vorgewählte Menge von Bindestoff in die Reaktionssäule 74. In der Zeichnung ist zwar ein handbetätigter Kolben 77a dargestellt, doch kann die Ausgabe des flüssigen Bindestoffes auch automatisch in Abhängigkeit von der Verstellung des Ventils 75 erfolgen. Nachdem die abgemessene Menge von Bindestoff in die Reaktionssäule geliefert worden ist, wird das Ventil 75 in seine aus Figur 1 ersichtliche Normallage zurückgedreht und die Dosiervorrichtung 77 wird automatisch mit neuem flüssigem Bindestoff aus der Vorratsflasche 78 aufgefüllt. Die Flüssigkeit wird aus der Vorratsflasche 78 mit Hilfe von Stickstoff in die Dosiervorrichtung 77 gefördert, der in den oberen Raum der Flasche 78 eingedrückt wird.

Wenn die Gase, die das radioaktive Leitisotop, beispiels-

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weise GO₂* enthalten, durch die Reaktionssäule nach oben geleitet werden, reagiert die radioaktive Komponente mit dem Bindestoff, beispielsweise Ethanolamine, und bildet

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ein Reaktionsprodukt, das innerhalb der Reaktionskammern 74a zusammen mit dem flüssigen Bindestoff gehalten wird. Die Menge des Reaktionsproduktes, das in den verschiedenen Reaktionskammern 74a gehalten wird, ändert sieh über die Länge der Reaktionssäule. Es hat sich aber herausgestellt, daß die in der besonders geformten Reaktionssäule bewirkte Reaktion über 99 i° des Leitisotops erfaßt. Die Gase, die keine Reaktion eingegangen sind, werden am oberen Ende der Reaktionssäule durch ein Verbindungsglied 79 i und durch ein Ventil 80 hindurch in die Atmosphäre abgeleitet.

Um die Reaktionstemperatür innerhalb der Säule 74 zu steuern, wird durch einen die Säule 74 umgebenden Ringraum eine wärmeübertragende Flüssigkeit hindurchgeleitet. In diesem Zusammenhang hat sich herausgestellt, daß die erfindungsgemäß ausgebildete Reaktionssäule eine wirkungsvolle Wärmeübertragung mit einem hohen Wirkungsgrad bei der Durchführung von Gas/Flüssigkeitsreaktionen gewährleistet. Es darf ange- i nommen werden, daß das Zusammenwirken des aufwärts strömenden Gases mit der innerhalb der verbreiterten Reaktionskammern 74a gehaltenen Flüssigkeit die gesamte Flüssigkeit in innigen Kontakt mit den Säulenwänden bringt und dadurch einen wirkungsvollen Wärmeübergang zwischen der Flüssigkeit und den Säulenwänden bewirkt.

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liach Beendigung der Verbrennung der Materialprobe wird die Stickstoffgasspülung während einer geeigneten Reinigungszeitspanne fortgeführt, beispielsweise 30 Sekunden lang. Dann wird das Ventil 70 um 90° gedreht, so daß das reinigende Stickstoffgas in das obere Ende der Reaktionssäule 74 geleitet wird und dadurch eine Umkehr der Richtung des Gasflusses durch die Säule bewirkt. Wenn der Gasfluß durch die Reaktionssäule 74 hindurch nach unten erfolgt, wird mit ihm die in der Säule enthaltene Flüssigkeit einschließlich des Reaktionsproduktes, das bei der Reaktion des flüssigen Bindestoffes mit der das Leitisotop enthaltenden Gaskomponente entstanden ist, in die Meßprobenphiole 72 befördert. Die Gase treten aus der Phiole 72 nach oben durch den Verbindungsteil 71 hindurch

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und über den Durchlaß 70a und das Ventil 70 ins Freie.

Das Ventil 70 wird dann in seine Ursprungsstellung zurückgedreht, so daß wieder der Gasfluß durch die Reaktionssäule nach oben erfolgt, und das Verbindungsglied 79 am oberen Ende der Reaktionssäule 74 kann anschließend mit einem Paar von als Ganzem mit 81 und 82 bezeichneten Flüssigkeitsversorgungssystemen verbunden werden.

Das erste Versorgungssystem 81 weist ein Vorratsgefäß 83 auf, das ein flüssiges Lösungsmittel enthält, das zum Lösen des Reaktionsproduktes dient, das durch die Reaktion der Isotopenkomponente mit dem Bindestoff gebildet worden ist. Das Lösungsmittel kann auch dazu dienen, die gewonnene Meßprobe in einem flüssigen Zustand zu halten, während sie bei Minustemperaturen weiterbehandelt wird, wie dies vorstehend in Verbindung mit dem Flüssigkeitsversorgungssystem 61 beschrieben worden ist. In den oberen Raum des Vorratsgefäßes 83 wird ein inertes Gas, beispielsweise Stickstoff, unter leichtem Druck eingeleitet, so daß das flüssige Lösungsmittel durch ein Ventil 84 in einen Meßverteiler 85 geleitet wird, der einen verschiebbaren Kolben 85a aufweist. Wie bereits vorstehend in Verbindung mit den Flüssigkeitsverteilern 65 und 68 beschrieben worden ist, kann der Kolben 85a innerhalb des Verteilers 85 in Abhängigkeit von aufeinanderfolgenden Drehungen des

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Ventils 84 um jeweils 90° vor und zurückbewegt werden, wobei er jedesmal eine vorgewählte Menge von Lösungsflüssigkeit durch das Ventil 84 in das Verbindungsglied 79 liefert, wenn das Ventil 84 um 90° gedreht wird. Diese Flüssigkeit fließt nach unten in die Reaktionssäule 74 und wird darin in der gleichen Weise verteilt, wie bereits früher im Zusammenhang mit der Zuführung des flüssigen Bindestoffes durch den Einlaßstutzen 76 hindurch erläutert worden ist. Es hat sich gezeigt, daß die Kombination des nach oben gerichteten Gasflusses und die Eingabe der Flüssigkeit an der Spitze der Säule an den Innenwänden der Reaktionssäule zu einer Scheuerwirkung führt, so daß das gesamte Reaktionsprodukt, das in der Säule enthalten ist, in der Meßprobenphiole 72 aufgefangen werden kann. Es hat sich gezeigt, daß der mit Hilfe der erfindungsgemäß ausgebildeten Reaktionssäule erreichte Rückgewinnungseffekt so groß ist, daß kein radioaktiver Rückstand verbleibt und über 99$ des Leitisotops in der Phiole 72 wiedergewonnen werden kann.

Nachdem die erste Flüssigkeit an der Spitze der Reaktiönsaäule eingegeben worden ist, wird der durch die Säule hindurch nach oben gerichtete Stickstoffluß über eine Zeitdauer von ungefähr 15-45 Sekunden fortgeführt. Die Zeitdauer hängt ab von der Konzentration von CO₂ relativ zum Bindestoff. Das Ventil 70 wird dann wieder um 90°

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gedreht, um den Gasfluß durch die Reaktionssäule umzukehren und dadurch das flüssige Lösungsmittel nach unten durch die Reaktionssäule hindurch in die Meßprobenphiole 72 auszuführen. Das Ventil 70 wird dann wieder in seine Ursprungsstellung zurückbewegt, so daß das inerte Reinigungsgas noch einmal nach oben durch die Reaktionssäule strömt, und am oberen Ende der Reaktionssäule wird Scintillatorflüssigkeit aus dem zweiten Versorgungssystem 82 in bestimmtem Maße zugeführt. Die Scintillatorflüssigkeit wird aus einem Vorratsgefäß 86 über ein Vier-Wege-Ventil 87 in einen Meßverteiler 88 geleitet. Wird das Ventil 87 um 90° aus der in Figur 1 dargestellten Stellung verdreht, wird bei der dargestellten Stellung des Kolbens 88a des Meßverteilers eine vorbestimmte Menge von Scintillatorflüssigkeit aus dem Meßverteiler durch den Druck des
Stickstoffs im oberen Raum des Vorratsgefäßes 86 hinausgedrückt, wodurch der Kolben 88a in der Zeichnung nach
links bewegt wird und Flüssigkeit durch das Ventil 87 in das Verbindungsglied 79 an der Spitze der Reaktionssäule 74 befördert. Wegen des nach oben gerichteten Gasstromes in der Reaktionssäule bewirkt diese Flüssigkeit wieder
eine Scheuerwirkung an den Wänden der Reaktionssäule 74. Nachdem die Flüssigkeit in die Säule eingegeben worden
ist, wird der Stickstoffluß etwa 5-10 Sekunden lang
aufrechterhalten. Anschließend wird der Gasfluß in der
Säule 74 wieder umgekehrt, indem das Ventil 70 gedreht

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wird, um die Scintillatorflüssigkeit aus der Säule in die Phiole 72 zu befördern. Zusätzlich zu den passenden Einrichtungen zur Beförderung von Scintillatorflüssigkeit in die Phiole 72 bewirken die mit der Reaktionssäule 74 zusammenwirkenden Flüssigkeitsversorgungssysteme eine schnelle und wirkungsvolle Einrichtung mit einem Wiedergewinnungseffekt, der über 99$ liegt, so daß nur ganz geringe radioaktive Rückstände in der Größenordnung von 1/1000 oder weniger verbleiben. Darüber hinaus wird das Leitisotop nur durch ein einziges Ventil 70 befördert, und auch nur dann, wenn es sich in Gasform befindet, wodurch eine weitere Erleichterung einer vollständigen Rückgewinnung des radioaktiven Leitisotops gegeben ist.

Bei einem Anwendungsbeispiel des Erfindungsgegenstandes wurden nacheinander in der gleichen Einrichtung zehn mit Tritium versehene Materialproben von jeweils 1 Gramm verbrannt, wobei nach jeder radioaktiven Probe eine blanke Probe, d.h. eine kein radioaktives Leitisotop enthaltende Materialprobe, verbrannt worden ist. Die Verbrennung einer jeden Probe wurde durch die elektrische Zündvorrichtung eingeleitet, die Erhitzung auf eine Temperatur von etwa 1500° C getrieben und der Sauerstoffzulaß wurde auf etwa 2 Liter pro Minute eingestellt. Der Druck innerhalb der Verbrennungskammer während der Verbrennung war kleiner als 0,1 at über dem Atmosphärendruck. Die Wände der

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Verbrennungskammer wurden vorerwärmt und thermostatisch auf einem Wert von etwa 170° C gehalten, der ausreichte, um jede merkliche Kondensation von Verbrennungsprodukten auf den Innenwänden der Verbrennungskammer zu verhindern. Während der Verbrennung wurden die Verbrennungsprodukte fortlaufend durch das obere Ende der Verbrennungskammer in einen Wärmetauscher abgeführt, der eine geradlinige Röhre aus rostfreiem Stahl mit einem Innendurchmesser von 2,03 mm, einer Wandstärke von 0,5 mm und einer Länge von 254 mm aufwies. Die Wände der Röhre wurden auf einer Temperatur von etwa 0° C gehalten. Aus dem Wärmetauscher tropften kondensierte Dämpfe einschließlich dem kondensierten HpO in die Probenphiole, die mit dem unteren Ende des Wärmetauschers verbunden war, während die restlichen Gase durch die Phiole hindurchströmten und in die Atmosphäre abgeleitet wurden.

Die Verbrennung einer jeden Probe war nach etwa 45 Sekunden beendet. Daraufhin wurde die Sauerstoffzufuhr abgestellt und die Stickstoffzufuhr eingeschaltet, so daß Stickstoff in einer Menge von 7 Litern/pro Minute etwa ■ 5-10 Sekunden lang durch die Verbrennungskammer hindurchströmte. Die Stickstoffzufuhr wurde dann abgeschaltet und eine bestimmte Menge von Dioxane als Scintillatorflüssigkeit aus einem MeGverteiler in den Einlaß des Wärmetauschers gegeben. Der Meßverteiler war so eingestellt,

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daß er 10 Milliliter der Scintillatorflussigkeit in den Wärmetauscher während einer Zeitspanne von etwa 5 Sekunden lieferte. Anschließend wurde die Flüssigkeitszufuhr zum Einlaß des Wärmetauschers geschlossen und die Stickstoff zufuhr in die Verbrennungskammer für weitere 5 Sekunden bei einer Menge von etwa 4 Litern pro Minute wieder aufgenommen. Während dieser letzten Stickstoffzufuhr wurde die Probenphiole von dem elastischen Verbindungsstück am Auslaß des Wärmetauschers abgenommen und mit seinem oberen Ende geneigt unter den Auslaßkanal des Wärmetauschers gehalten, so daß der ausströmende Stickstoff, der zu der Phiole gelangt, während dieser Zeit den Gasraum der Phiole von Sauerstoff reinigte. Dann wurde schnell die Abdeckkappe der Phiole aufgeschraubt, um die in ihr enthaltene Meßprobe in einer Stickstoffatmosphäre zu halten, und die Meßprobe wurde auf Radioaktivität analysiert. Der Radioaktivitätsgrad des Leitisotops im Ausgangsmaterial, das in die Verbrennungskammer eingebracht worden war, betrug 100 000 Zerfallserscheinungen pro Min. (dpm). Bei der Analyse der in der Probenphiole gesammelten Probe auf Radioaktivität wurden 42 000 Zählwerte pro Minute (cpm) gemessen. Der Strahlungszähler wirkungsgrad bei der analytischen Methode wurde zu 42$ bestimmt, so daß der Zählwert von 42 000 cpm bedeutet, daß überhaupt kein Verlust auftrat, d.h., daß das radioaktive Material zu IOO96 zurückgewonnen wurde. Um die Genauigkeit der

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Radioaktivitätsmessung des zurückgewonnenen Materials zu prüfen, wurde der gleiche Betrag und die gleiche Art eines radioaktiven Leitisotopes, das dem Originalausgangsmaterial beigegeben war, in einer zweiten Zählphiole untergebracht und auf Radioaktivität in der gleichen Einrichtung untersucht, die zur Analyse der zurückgewonnenen Meßprobe verwendet worden war. Der ermittelte Zählwert für diese zweite Zählphiole war genau gleich wie bei der ersten Probe, d.h. es wurden 42 000 cpm in jedem Falle ermittelt. Dadurch wurde bestätigt, daß tatsächlich eine hundertprozentige Rückgewinnung erfolgt ist. Über die ganze Serie von zehn Proben wurde eine Standartabweichung des Rückgewinnungsgrades von 0,7$ ermittelt, was etwa dem gleichen Abweichungsgrad entspricht, wie er durch statistische Änderungen in den Meßproben einschließlich Änderungen der Genauigkeit von Untersuchungsinstrumenten ohne automatische Normierung gegeben ist. Bei einem Vergleich der Zählwerte der radioaktiven Proben und der anschließenden sauberen Proben wurde konstant eine radioaktive Verseuchung von 1/10 000 oder weniger während der ganzen TJntersuchungsserie gemessen. Der Strahlenzählerwirkungsgrad von 42$ verglichen mit maximalen Wirkungsgraden von 25$ bis 36$, wie sie bei vergleichbaren früheren Methoden erzielt werden, ist weitgehend darauf zurückzuführen, daß in den Proben kein oder nur sehr wenig Sauerstoff vorhanden ist, so daß Unterdrückungseffekte auf ein Minimum oder vielleicht sogar ganz eleminiert

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sind. Zusätzlich zu einer Verbesserung des Wirkungsgrades ergab sich eine entsprechende Verminderung der Hintergrundgeräusche, so daß die resultierende Güte (Wirkungsgrad im Quadrat dividiert durch die Hintergrundgeräusche) bedeutend erhöht wurde. Beispielsweise ergab sich bei einem Wirkungsgrad von 42$ ein Wert für das Hintergrundgeräusch von 27, so daß die Gütezahl 650 betrug im Vergleich zu einer Gütezahl von 370, die mit üblichen früheren Methoden erzielbar ist. Die zur Bearbeitung der oben genannten Proben erforderliche Gesamtzeit war so kurz, daß 30 bis 40 Proben in einer Stunde behandelt werden konnten.

Bei einem anderen Versuchsbeispiel wurden 300 mg von doppelt beladenem (H C) Material in die Verbrennungskammer gebracht und auf gleiche Weise wie im vorstehend beschriebenen Versuchsbeispiel verbrannt. Der einzige Unterschied im Verbrennungsschritt bestand bei diesem Versuchsbeispiel darin, daß die Stärke der Sauerstoffzufuhr anfänglich auf etwa 0,1 liter pro Min. gesetzt wurde, und daß unmittelbar nachdem die Sauerstoffzufuhr eingeschaltet wurde, 2,7 ml von Ethanolamine als Bindestoff von Hand in die Reaktionssäule eingegeben wurden. Nach dem Einbringen des Bindestoffes in die Reaktionssäule wurde die Stärke der Sauerstoffzufuhr allmählich bis auf 1 Liter pro Min. verstärkt.

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Während der gleichen Zeit wurde der Druck in der Gaszufuhrleitung zur Reaktionssäule durch ein Drehen des in der Entlüftungsleitung angeordneten Ventils in seine Schließstellung erhöht, bis der Druck einen Wert von 0,3 at über dem Atmosphärendruck erreichte. In diesem Punkt wurde die Probe in der Verbrennungskammer in der bereits vorstehend beschriebenen Weise entzündet. Zunächst ergab sich wegen des Verbrennens von Wasserstoff (der schneller brennt als Kohlenstoff und eine weiße Flamme erzeugt) eine weiße Flamme. Als diese weiße Flamme begann kleiner zu werden, wurde die Sauerstoffzufuhr langsam auf 0,3 Liter pro Minute erhöht, um die Verbrennung des Kohlenstoffes zu vollenden. Die aus der Verbrennungskammer abströmenden Gase waren zunächst reich an Wasser wegen der Verbrennung des Wasserstoffes und wurden nachfolgend reicher an Kohlendioxyd wegen der Verbrennung des Kohlenstoffes. Das Wasser wurde kondensiert und in der ersten Probenphiole gesammelt, während das COg - Gas· in die Reaktionssäule weitergeleitet wurde, welche Ethanolamine als Bindestoff enthielt. Beim Hochströmen des COo - Gases durch die Reaktionssäule reagierte es mit der Ethanolamine unter Bildung eines Reaktionsproduktes (carbamate). Nach Abschluß der Verbrennung wurde die Sauerstoffzufuhr abgeschaltet und die Stickstoff zufuhr mit einer Stärke von 0,3 Liter pro Minute begonnen und über etwa 15 Sekunden aufrechterhalten, um

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das System von gasförmigen Verbrennungsprodukten zu reinigen. Bei aufrechterhaltenem Stickstoffluß wurde dann das zwischen der ersten Phiole und der Reaktionssäule angeordnete Ventil in seine zweite Stellung gedreht, so daß der Stickstoffluß zur Spitze der Reaktionssäule geleitet wurde und nicht mehr zu deren unterem Ende. Dadurch wurde der Stickstoffluß durch die Säule umgekehrt, um das flüssige Reaktionsprodukt zusammen mit dem nicht in Reaktion getretenem Bindestoff aus der Säule zu entfernen. Diese Stoffe wurden durch die Reaktionssäule nach unten in die zweite Meßprobenphiole geleitet. Die überschüssigen Gase wurden durch den Verbindungsteil 71 und das Ventil 70 abgeleitet. Nach dem Sammeln des Reaktionsproduktes in der zweiten Meßprobenphiole wurde das Ventil 70 in seine Ursprungsstellung zurückgestellt und der Stickstoffluß von einer Stärke von 0,3 Liter pro Minute aufrechterhalten. Der Stickstoffluß wurde dann abgestellt und Scintillatorflüssigkeit in den Einlaß des Wärmetauschers - wie bereits vorstehend beschrieben gegeben. Dann wurde wieder die Stickstoffzufuhr eingeschaltet, um den oberen Raum der ersten Probenphiole auf die bereits im Zusammenhang mit dem ersten Versuchsbeispiel beschriebene Art zu reinigen, worauf dann die Phiole entfernt und durch eine neue Phiole ersetzt wurde, die einfach als leitungskanal für das Stickstoffgas diente, das durch das System fließen mußte, um das Behänd-

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lungsverfahren im Gleichgewicht zu halten. In diesem Punkt wurde das der Zumeßvorrichtung für das flüssige Lösungsmittel zugeordnete Vier-Wege-Ventil gedreht, um den Ausgang der Meßvorrichtung mit der Spitze der Reaktionssäule zu verbinden, so daß der Druck im oberen Teil des das Lösungsmittel enthaltenden Vorratsgefäßes eine vorbestimmte Menge von flüssigem Lösungsmittel in die Reaktionssäule drückte. Während diese Flüssigkeit durch die Säule nach unten lief, wirkte das nach oben strömende Stickstoffgas mit der nach unten fließenden Flüssigkeit zusammen und bewirkte Turbulenzbedingungen innerhalb der Reaktionssäule. Der Stickstoffluß wurde über 15 Sekunden aufrechterhalten und dann wieder zur Spitze der Reaktionssäule umgeschaltet, um die Flüssigkeit nach unten durch die Säule in die Probenphiole zu befördern. An dieser Stelle wurde das Ventil 70 in seine Ausgangslage zurückgestellt, so daß der Stickstoffluß wieder am Fuß der Säule einströmte und durch die Säule nach oben floß. Zur gleichen Zeit wurde das mit dem Scintillatorflüssigkeits-Versorgungssystem verbundene Vier-Wege-Ventil verstellt, um den Ausgang der Meßvorrichtung mit der Spitze der Reaktionssäule zu verbinden und eine vorbestimmte Menge von Scintillatorflüssigkeit in die Spitze der Reaktionssäule in gleicher Weise wie vorstehend im Zusammenhang mit dem flüssigen Lösungsmittel beschrieben einzugeben, mit der Ausnahme, daß der Stickstoffluß nur 5 Se-

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künden lang aufrechterhalten wurde. Danach wurde das Ventil 70 wieder in seine zweite Stellung geschaltet, um den Stickstoff an der Spitze der Säule einzugeben und die Flüssigkeit nach unten in die Phiole auszutreiben. Dann wurde der Stickstoffluß auf 4 Liter pro Minute verstärkt und die zweite Probenphiole von ihrem Verbindungsstück gelöst und unter der Ausströmöffnung geneigt, um den Luftraum in der Phiole in der bereits früher beschriebenen Weise zu reinigen. In diesem Punkt wurde der Stickstoffluß abgeschaltet und die Bearbeitung der Probe war beendet. Die Menge des in die Reaktionssäule eingegebenen flüssigen Lösungsmittels betrug 8 Milliliter und die Menge der verwendeten Scintillatorflüssigkeit war die gleiche. Die gesamte Probenbehandlungszeit bei dieser doppelt belegten Probe war sOj daß 10 bis 15 Proben pro Stunde bearbeitet werden konnten. Der Strahlungszählerwirkungsgrad war 70$, der Rückgewinnungsgrad lag über 99$, die Standartabweichung des Rückgewinnungsgrades betrug 0,9$ und der radioaktive Rückstand (Verseuchung) betrug im Maximum 1/1000. Der Hintergrundgeräuschpegel hatte den Wert 37, so daß die Güteziffer 133 betrug.

Aus der vorstehenden Beschreibung ergibt sich, daß bei der gezeigten Einrichtung Proben behandelt werden können, die aus einem Ausgangsmaterial bestehen, das nur mit ei-

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nem einzigen Leitisotop versetzt ist, das entweder als kondensierter Dampf oder durch Reaktion mit einem Bindestoff zurückgewonnen werden kann, daß die Einrichtung aber auch zur Behandlung von doppelt belegten Proben verwendet werden kann, die Leitisotope enthalten, die durch Anwendung beider Methoden zurückgewonnen werden müssen. Im Falle, daß das Material nur mit einem einzigen Leitisotop belegt ist, das als kondensierter Dampf zurückgewonnen werden soll, werden die auf der ersten Probenphiole 51 ausgeleiteten Gase natürlich einfach durch das Gleichgewicht des Systems weitergeleitet und in die Atmosphäre abgeleitet. Im Falle der Verwendung einer nur mit einem einzigen Leitisotop versehenen Probe, das durch Reaktion mit einem Bindestoff wiedergewonnen werden soll, ist die Zuführung einer Scintillatorflüssigkeit zum Wärmetauscher 41 nicht erforderlich, obgleich es wünschenswert sein kann, irgendeine andere Flüssigkeit durch den Wärmetauscher zu schicken, um zwischen aufeinanderfolgenden Verbrennungsvorgängen dort kondensierte Dämpfe zu entfernen. In gleicher Weise besteht kein Erfordernis, irgendeine Flüssigkeit in die Reaktionssäule 74 zu schicken, wenn die Probe nur mit einem einzigen Leitisotop versehen ist, das als kondensierter Dampf gewonnen werden soll, weil das die Phiole 51 durchströmende Gas normalerweise während der Behandlung solcher Proben über das Ventil 70 in die Atmosphäre abgeleitet wird. Falls

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nur die Behandlung von beispielsweise mit Tritium versehenen Proben gewünscht wird, kann auch der in Strömungsrichtung hinter der Phiole angeordnete Teil der Einrichtung weggelassen werden.

Es ist ohne weiteres einzusehen, daß jede beider vorstehend geschilderten Einrichtung durchgeführte Handbetätigung auch selbsttätig ausgeführt werden könnte, beispielsweise das öffnen und Schließen der Sauerstoff- und Stickstoff-Ventile 23 und 60. Diese Ventile könnten mittels einer Zeitschalteinrichtung nach einem für bestimmte Probentypen ausgearbeiteten Zeitplan gesteuert werden. In gleicher Weise könnten die Ventile 64, 67» 75» und 87, die den verschiedenen Flüssigkeitsversorgungssystemen zugeordnet sind, sowie das Ventil 70 durch Zeitschalteinrichtungen entsprechend einem vorbestimmten Zeitplan gesteuert werden.

Wie aus der vorstehenden detaillierten Beschreibung ersichtlich ist, betrifft die Erfindung ein verbessertes Verfahren und eine Einrichtung zur Behandlung von Materialproben, bei welcher die Behandlungszeit der Proben gegenüber früher bekannten Verfahren und Einrichtungen wesentlich vermindert wird, bei einem entsprechenden Anstieg der Menge der behandelten Proben. Folglich kann ein dieses System benutzender Techniker eine wesentlich

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größere Zahl von Proben in einer bestimmten Arbeitsperiode behandeln, wodurch der Wirkungsgrad der Behandlung erhöht und die Kosten des Behandlungsverfahrens vermindert werden. Die Erfindung erlaubt eine Verbesserung der Wirksamkeit der Rückgewinnung von Isotopen aus dem Ausgangsmaterial bei einem Rückgewinnungsgrad von praktisch 100$ des im Ausgangsmaterial enthaltenen Isotops. Dementsprechend ist die Verseuchung der Einrichtung zur Behandlung der Proben praktisch beseitigt, so daß die Zuverlässigkeit der erhaltenen Proben und der von ihnen abgeleiteten Daten in großem Maße verbessert ist. Die Erfindung erlaubt auch die Behandlung von Proben, die wenig oder keinen Sauerstoff enthalten, wodurch Unterdrückungseffekte auf ein Minimum beschränkt werden. Der zur Gewinnung der kondensierbaren Dämpfe vorgesehene verbesserte Wärmetauscher bewirkt einen extrem hohen Wärmeübergang bei einem nur geringen Volumen und einer geringen wirksamen Oberfläche während einer sehr kurzen Zeitspanne, und die verbesserte Reaktionssäule der Einrichtung bewirkt einen hohen Reaktionsgrad zwischen dem Gaa und der Flüssigkeit zur Rückgewinnung von Isotopen, die in Gasform mit einem flüssigen Bindestoff reagieren aollen.

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Claims

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Patentansprüche

1. Einrichtung zur Behandlung von Proben zur Verwendung bei Untersuchungen mit radioaktiven Isotopen, gekennzeichnet durch eine Verbrennungskammer (18) zum Verbrennen einer mindestens ein radioaktives Leitisotop enthaltenden MaterialprobeV eine Einrichtung zur kontinuierlichen Ableitung der Verbrennungsprodukte aus der Verbrennungskammer in einen Wärmetauscher (41) mit angeschlossener Trennungseinrichtung (51) zur Abscheidung der im Wärmetauscher kondensierten Dämpfe von den übrigen aus dem Wärmetauscher austretenden Produkten; durch eine Einrichtung (24) zur gesteuerten Zuführung von Sauerstoff in die Verbrennungskammer (18) während der Verbrennung der Materialprobe; durch eine Einrichtung (24) zur Zuführung eines inerten Gases in die Verbrennungskammer (1-8) nach abgeschlossener Verbrennung der Materialprobe, und durch Steuereinrichtungen (23, 60) zum Ein- und Ausschalten der Sauerstoffzufuhr oder der Inertgaszufuhr zur Verbrennungskammer.

2. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie zusätzlich eine dem Wärmetauscher (41) nachgeschaltete Reaktionssäule (74), die in Verbindung mit Einrichtungen zum Einbringen eines flüssigen Bindestoffes in die Reaktionssäule und zur Umkehrung einer ersten

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Durchflußrichtung des Gasstromes durch die Reaktionssäule steht, und eine an die Reaktionssäule (74) angeschlossene Meßprobenphiole (72) zur Aufnahme des Bindestoffes und des Reaktionsproduktes in Abhängigkeit von der Umkehr des Gasflusses in der Reaktionssäule aufweist.

3. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Trennungseinrichtung ein Verbindungsstück (50) für den Anschluß einer Meßprobenphiole (51) an den Wärmetauscher (41) und zur Aufnahme der ausgeschiedenen kondensierten Dämpfe aufweist, wobei dieses Verbindungsstück bei der Abnahme der Phiole ein Entlüften des oberen Innenraumes der Phiole unter Einströmung eines aus dem Wärmetauscher austretenden inerten Gases erlaubt, das allen im oberen Innenraum der Phiole enthaltenen Sauerstoff verdrängt.

4. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß innerhalb der Verbrennungskammer (18) ein Behältnis (10) zur Aufnahme der zu verbrennenden Materialprobe angeordnet ist und daß die Seitenwände der Verbrennungskammer sich oberhalb dieses Behältnisses aufwärts und einwärts erstrecken dergestalt, daß die Verbrennungskammer annähernd die Form der Flamme der brennenden Materialprobe annimmt.

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5. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1-4» dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Einrichtung zum Vorwärmen der Wände der Verbrennungskammer (18) aufweist, die das Halten dieser Wände auf einer Temperatur gewährleistet, die oberhalb der Kondensationstemperatur der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe liegt.

6. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Einrichtung zum Bewegen des Behältnisses (10) zum Einbringen von hintereinander zu verbrennenden Materialproben in die Verbrennungskammer und aus der Verbrennungskammer heraus aufweist.

7. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher (41) einen länglichen und als Plüssigkeitsdurchgangskanal dienenden Innenkörper (42) aus wärmeleitendem Material aufweist, der so gestaltet ist, daß er bei Nichtauftreten einer Kondensation einen laminaren Fluß der hindurchströmenden Gase und Dämpfe erlaubt, und daß der Querschnitt dieses Durchlaßkanals mindestens in einer Richtung quer zum Flüssigkeitsfluß ausreichend klein ist, um eine Kapillarwirkung auf die im Durchlaßkanal kondensierte Flüssigkeit zu er-

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zeugen, und daß der Wärmetauscher (41) eine Einrichtung zum Halten der Wände des Innenkörpers auf einer Temperatur aufweist, die mindestens so niedrig wie die Kondensationstemperatur der hindurchströmenden Dämpfe ist.

8. Einrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher (41) die Form einer geradlinigen Röhre aus einem wärmeleitendem Material aufweist, deren Innendurchmesser weniger als 2 mm beträgt.

9. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1-8, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher (41) eine Einrichtung (61) zum Eingeben einer Flüssigkeit auf der Einlaßseite des Durchgangskanals aufweist.

10. Einrichtung nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher mit Einrichtungen (61, 62) zur Eingabe von zwei unterschiedlichen Flüssigkeiten auf seiner Eingangsseite versehen ist, wobei eine der Flüssigkeiten eine Scintillatorflüssigkeit ist.

11. Einrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher mit einer Zusatzeinrichtung versehen ist, mit welcher die Flüssigkeit in einer Atmosphäre eines inerten Gases gehalten bleibt.

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12. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionssäule (74) eine weitere Einrichtung (81) zur Eingabe einer Flüssigkeit in die Reaktionssäule (74) bei gleichzeitigem Gasfluß durch die Säule in der ersten Richtung aufweist, wobei die Einrichtung zur Umkehr der Durchflußrichtung der Gase zum nachträglichen Entfernen der Flüssigkeit und von zurückgebliebenem Reaktionsprodukt in die Phiole (72) dient.

13. Einrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß Einrichtungen (81, 82) zur aufeinanderfolgenden Eingabe von zwei verschiedenen Flüssigkeiten in die Reaktionssäule (74) vorgesehen sind, wobei die Eingabe jeweils während eines Gasdurchflusses in der genannten ersten Richtung erfolgt, und daß die Einrichtung zur Durchführung einer Umkehr der Strömungsrichtung in beiden Fällen zur nachträglichen Entfernung der Flüssigkeit und zurückgebliebener Reaktionsprodukte in die Phiole (72) dient.

H. Einrichtung nach Anspruch 12 und/oder 13» dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Einrichtung zum Halten der Flüssigkeit in einer Atmosphäre eines inerten Gases aufweist.

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15. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionssäule (74) mit einer Einrichtung zur Verteilung des Bindestoffes über die ganze länge der Säule unter Beibehaltung dieser Verteilung bei einem Gasfluß durch die Säule in der ersten Richtung aufweist.

16. Einrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Verteilung des Bindestoffes durch die Ausbildung der Reaktionssäule (74) aus einer Reihe von Reaktionskammern (74a) mit geschwungenen Wänden bewirkt wird, die jeweils über verengte Halsteile (74b) mit ebenfalls geschwungenen Wänden miteinander verbunden sind, wobei die Wände der Reaktionskammern (74a) und der dazwischenliegenden verengten Abschnitte (74b) weich ineinander übergehen.

17. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher und/oder die Reaktionssäule (74) eine Einrichtung zur Eingabe eines inerten Gases in die Reaktionssäule zum Säubern der Säule nach dem Abschluß des Reaktionsprozesses aufweist.

18. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß sie mit vorzugsweise zeit-

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gesteuerten Steuervorrichtungen zur Steuerung der Zufuhr der gasförmigen oder flüssigen Stoffe in die Verbrennungskammer und/oder den Wärmetauscher und/oder die Reaktionssäule versehen ist.

19. Einrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß die in den Wärmetauscher (41) und/oder in die Reaktionssäule (74) eingebrachten Flüssigkeiten jeweils aua Vorratsbehältern (63, 66, 83, 86, 78) über Zumeßeinrichtungen (65, 68, 77, 85, 88), beispielsweise einen Zumeßzylinder mit veränderlichem Kolbenschlag, in die Einrichtungsteile geleitet werden.

20. Verfahren zum P^andeln von Proben zur Verwendung bei Untersuchungen mit radioaktiven Leitisotopen mit Hilfe einer Einrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 19» gekennzeichnet durch die aufeinanderfolgenden Verfahrensschritte:

a) Verbrennen einer ein radioaktives Isotop enthaltenden Materialprobe in einer Verbrennungskammer unter Erzeugung von Verbrennungsprodukten, welche das radioaktive Leitisotop in Gasform enthalten, wobei während der Verbrennung des Materials der Verbrennungskammer gesteuert Sauerstoff zugeführt wird;

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b) kontinuierliches Ableiten der Verbrennungsprodukte während des Verbrennungsvorganges und deren Abkühlung in einem Wärmetauscher zur Ausscheidung der in den Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe durch Kondensation;

c) Beendigung der Sauerstoffzufuhr nach Abschluß der Verbrennung und Einleiten eines inerten Gases in die Verbrennungskammer zum Austreiben von Verbrennungsproduktrückständen aus der Kammer durch den Wärmetauscher hindurch, wodurch eine vollständige Rückgewinnung des radioaktiven Leitisotops und eine Reinigung der Einrichtung vor der Verbrennung einer nächsten Probe erreicht wird.

21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die kondensierten Dämpfe in einer Meßprobenphiole (51) gesammelt werden und das inerte Gas aus dem Wärmetauscher (41) in die Phiole so geleitet wird, daß im freien oberen Raum der Phiole enthaltener Sauerstoff beim Abnehmen der Phiole vom Wärmetauscher ausgetrieben wird.

22. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Wände der Verbrennungskammer vorerwärmt werden, um sie auf einer Temperatur zu halten, die oberhalb der Kondensationstemperatur der in den

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Verbrennungsprodukten enthaltenen Dämpfe liegt.

23. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbrennungsprodukte auf einer oberhalb der Kondensationstemperatur der in ihnen enthaltenen Dämpfe liegenden Temperatur bis zu ihrer Abkühlung im Wärmetauscher gehalten werden.

24. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 23» dadurch gekennzeichnet, daß in dem Wärmetauscher eine laminare Strömung der hindurchgeführten Gase eingehalten wird, solange im Wärmetauscher keine Kondensatbildung auftritt, und daß beim Auftreten einer Kondensatbildung durch Abkühlung der Gase auf mindestens die Kondensationstemperatur der darin enthaltenen Dämpfe durch ausreichende Verengung des Durchlaßkanals eine Kapillarwirkung auf die Flüssigkeit ausgeübt wird.

25. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 24, dadurch

gekennzeichnet, daß nach Beendigung der Verbrennung der Materialprobe eine Flüssigkeit auf der Einlaßseite in den Wärmetauscher eingegeben wird, so- daß diese Flüssigkeit durch den Wärmetauscher zurückgebliebene kondensierte Dämpfe aufnimmt und aus dem Wärmetauscher herausführt.

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26. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß diese Flüssigkeit eine Scintillatorflüssigkeit ist.

27· Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß als Flüssigkeit ein Lösungsmittel für die kondensierten Dämpfe eingeführt wird.

28. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß eine Scintillatorflüssigkeit und ein flüssiges Lösungsmittel aufeinanderfolgend an der Einlaßseite des Wärmetauschers eingegeben werden.

29. Verfahren nach einem der Ansprüche 25 bis 28, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeit jeweils in einer Atmosphäre eines inerten Gases gehalten wird.

30. Verfahren nach einem der Ansprüche 25 bis 29, dadurch gekennzeichnet, daß nach der Kondensation der Dämpfe und/oder nach der Durchleitung von Flüssigkeiten durch den Wärmetauscher ein inertes Gas durch den Wärmetauscher hindurchgeleitet wird, um jeden Flüasigkeitsrest aus dem Durchlaßkanal des Wärmetauschers auszutreiben.

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31. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 30, dadurch gekennzeichnet, daß die nach dem Ausscheiden der Dämpfe durch Kondensation aus den Verbrennungsprodukten verbleibenden gasförmigen Verbrennungsprodukte mit einem flüssigen Bindestoff zur Reaktion in einer Reaktionssäule (74) gebracht werden, während diese Gase durch die Säule in einer ersten Richtung hindurchgeleitet werden, und daß zum Austreiben des Reaktionsproduktes und restlicher Bindestoffe aus der Reaktionssäule die Durchflußrichtung des Gasflusses durch die Säule umgekehrt wird.

32. Verfahren nach Anspruch 31, dadurch gekennzeichnet, daß der flüssige Bindestoff in der Reaktionssäule durch den Gr«.-⁺ m in der ersten Richtung über die ganze Länge der Reaktionssäule verteilt wird.

33· Verfahren nach Anspruch 31 und/oder 32, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Austreiben des Reaktionsproduktes aus der Reaktionssäule durch Umkehr der Strömungsrichtung des Gasdurchflusses gleichzeitig mit dem Durchfluß eines inerten Gases durch die Säule in der ersten Richtung eine Flüssigkeit eingegeben wird, mit deren Hilfe restliche Reaktionsprodukte von den Wänden der Säule abgelöst und nach einer erneuten Umkehrung der Strömungsrichtung zusammen

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mit der Flüssigkeit aus der Reaktionssäule ausgetrieben werden.

34· Verfahren nach Anspruch 33 _t dadurch gekennzeichnet, daß als Flüssigkeit eine Scintillatorflüssigkeit verwendet wird.

35· Verfahren nach Anspruch 33_f dadurch gekennzeichnet, daß als Flüssigkeit ein Lösungsmittel für das Reak- \ tionsprodukt verwendet wird.

36. Verfahren nach einem der Ansprüche 33 bis 35_f dadurch gekennzeichnet, daß nacheinander eine Scintillatorflüssigkeit und eine Lösungsflüssigkeit für da3 Reaktionsprodukt in die Reaktionssäule eingegeben werden.

37· Verfahren nach einem der Ansprüche 33 bis 36, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeiten in einer Atmosphäre eines inerten Gases gehalten werden.

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