JP2808970B2 - 原子力プラント及びその水質制御方法並びにその運転方法 - Google Patents

原子力プラント及びその水質制御方法並びにその運転方法

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JP2808970B2 JP4063147A JP6314792A JP2808970B2 JP 2808970 B2 JP2808970 B2 JP 2808970B2 JP 4063147 A JP4063147 A JP 4063147A JP 6314792 A JP6314792 A JP 6314792A JP 2808970 B2 JP2808970 B2 JP 2808970B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は水冷却直接サイクル型
原子力プラント(沸騰水型原子炉や新型転換炉のように
水を冷却材とし燃料棒表面において沸騰が起こるタイプ
の原子炉を有する原子力プラント)及びその水質制御方
に関する。
【0002】
【従来の技術】従来の給水中の腐食生成物の濃度制御方
法として、特開昭61−79194 号公報に記載されているよ
うに、給水中のFe/Ni濃度比を2〜10に調整する
ことによって、炉水中の58Coイオン濃度が低くなるよ
うにしたものがある。また、特開平1−316692 号公報に
記載されているように、燃料棒表面への鉄の蓄積率を指
標に給水中のFe濃度を制御することによって、炉水中
60Coイオン濃度が低くなるようにしたものがある。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】上記従来技術の一は、
給水中のFe/Ni濃度比のみに着目して最適な制御を
行なうようにしているが、この条件を満たして炉水中の
58Coイオン濃度が低いレベルを達成したときでも炉水
中の60Coイオン濃度が予想されるレベルよりも高くな
ることが考えられ、制御の指標として問題が残ってい
る。
【0004】また、燃料棒表面への鉄の蓄積率を指標と
した鉄濃度制御は、上記従来技術の一の問題点を改良し
たものであるが、炉内構造物の応力腐食割れ対策等のた
めに水素注入運転を行なった場合には、炉水環境が還元
雰囲気となって酸化物の溶解が加速され、その結果、燃
料棒表面に蓄積したCoの酸化物層からの60Coイオン
の溶出速度が増大し、再び炉水中の60Coイオン濃度が
高くなることが予測される。
【0005】また、燃料の有効利用という観点から長寿
命化(1運転サイクルの期間延長)あるいは燃料の燃焼
度の増加も計画されている。このように燃料からの出力
を多くとることは、燃料棒の表面に付着するCoの放射
化を促進し、比放射能が高くなることを意味する。従っ
て、これに伴い炉水中の60Coイオン濃度が高くなるこ
とも予測される。
【0006】しかしながら、従来、このような水素注入
運転や燃料の燃焼度の延長等といった将来的な運転環境
の変化に伴って生じる問題点に対しては、十分な考慮が
なされていなかった。
【0007】本発明の目的は、炉水中の 60 Coイオン濃
度が増大するように運転環境が変化した場合でも、炉水
中の 60 Coイオン濃度を低減できる原子力プラント及び
その水質制御方法並びにその運転方法を提供することに
ある。
【0008】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の第1の発明では、原子力プラントの給水中の鉄濃度を
0.1ppb以下に制御する。
【0009】第2の発明では、原子力プラントの給水中
の鉄濃度を0.05ppb以下に制御する。
【0010】第3の発明では、原子力プラントの給水中
の鉄濃度を0.1ppb以下に制御すると共に、原子炉内の
炉水の室温でのpHが5.6〜6.8の範囲となるように
制御する。
【0011】第4の発明では、原子力プラントに、給水
中の鉄濃度を0.1ppb以下にする浄化装置と、原子炉内
の炉水の室温でのpHが5.6〜6.8の範囲となるよう
に制御するpH制御装置を設ける。
【0012】第5の発明では、原子力プラントの定期検
査時に原子炉圧力容器内のCo酸化物を除去し、その後
給水中の鉄濃度を0.1ppb以下に維持しながら原子力プ
ラントを運転する。
【0013】
【0014】
【0015】
【0016】
【0017】
【0018】
【0019】
【0020】
【0021】
【0022】
【作用】炉水中の60Coイオン濃度は、主として燃料被
覆管表面に蓄積している60Coのインベントリと、酸化
物からのCoイオンの溶出速度の積に比例する。このた
め、炉水中の60Coイオン濃度を低減するためには、C
oイオンの溶出速度を低減するか、60Coのインベント
リを小さくするかの2通りの方法が考えられる。前者の
考え方が、従来の鉄を適量加えてCoイオンの溶出速度
を低減するものであった。これに対して後者の方法は、
本発明の方法であるが、この後者の方法としては、燃料
棒の被覆管上に蓄積するCoインベントリを減少すれば
良く、このためには、燃料棒の被覆管へのCoイオンの
付着速度を低下させるか、燃料棒の被覆管に付着してい
る酸化物からのCoイオンの溶出を加速させることの2
通りが考えられる。
【0023】燃料棒被覆管へのCoイオンの付着速度を
低下させるには、給水中の鉄濃度を極力低く維持するこ
とで、炉水中のFe/Ni濃度比をできるだけ小さくす
る。即ち、図2に示す実験結果から分かるように、燃料
棒へのCoイオンの付着速度係数は、Fe/Ni濃度比
依存性を持ち、図からFe/Ni濃度比が小さいほどC
oイオンは燃料棒に付きにくくなることがわかる。
【0024】鉄が存在しないときのCoイオンの付着物
の化学形態はCoOであることが確かめられている。こ
のCoOからのCoイオンの溶出速度は、フェライト酸
化物(CoFe24)からのそれに比べて約1桁ほど大
きい。このため、図3に示すように、溶存酸素濃度が約
200ppb 、中性の水質条件下では、給水中の鉄濃度が
0.1ppbまでは濃度を下げるほど炉水中の 60Coイオン
濃度が高くなり、それより低くなると、燃料棒の被覆管
へのCoイオン(放射性の 60 Coイオン及び非放射性の
59 Coイオン)の付着速度が低下する効果、即ち、燃料
被覆管上に蓄積するCo 60 Co及び 59 Co)のインベ
ントリが小さくなる効果が強く働き、炉水中の60Coイ
オン濃度は低下し始める。このことから、給水中の鉄濃
度を極力低く(0.1ppb以下)維持することで、炉水中
60Coイオン濃度を低く維持することができる。
【0025】しかしながら、上述の給水中の鉄濃度を極
力低く維持する方法では、従来技術のように鉄濃度が高
いときよりも低い60Coイオン濃度は達成されない。こ
の点において、従来技術に示すように、鉄分を加えて給
水中の鉄濃度を制御してCoFe24を積極的に生成す
ることにより酸化物からのCoイオンの溶出を抑制する
方法が、炉水中の60Coイオン濃度の低減を図る上で有
効であることが分かる。しかしながら、近年燃料の性能
を向上させるために採用しているZrライナー燃料で
は、オートクレーブ処理による酸化被膜の生成を行わな
くなり、この影響で燃料棒への付着が起こりにくくなっ
てきており、従来技術の方法では、これが炉水中の60
oイオン濃度の上昇を招く可能性がある。また、今後は
燃料の燃焼度を高くする方向にあることや、1運転サイ
クルの期間を延長しようとする動きもあり、これらが採
用されれば燃料に付着しているCoの放射化を促進し、
比放射能が高くなるので、従来技術の方法では、炉水中
60Coイオン濃度の上昇を導くことが避けられなくな
ると予想される。
【0026】これに対して、図4に示すように燃料棒の
付着物からのイオンの溶出速度が図3のときと比べて5
倍になったと仮定すると、今度は給水中の鉄濃度が低い
方が炉水中の60Coイオン濃度が低下するようになる。
これは、Coの溶出速度が大きくなったため、燃料棒へ
のCoイオンの付着速度が低下する効果とあいまって、
燃料棒に蓄積するCoインベントリが小さくなり、放射
化生成される60Coの量が極端に減少し、溶出速度が大
きくてもグロスとしての溶出量が小さくなったためであ
る。従って、上述のように将来的に運転環境の変化して
炉水中の60Coイオン濃度の上昇が予想される場合にお
いても、60Coイオン濃度を低減することが可能とな
る。
【0027】給水中の鉄濃度を0.01ppbと仮定し、燃
料棒からのイオンの溶出加速倍率をパラメータに炉水中
60Coイオン濃度を解析した結果を図5に示す。図よ
り溶出加速が約5倍以上になると、従来技術による放射
能抑制方法より、炉水中の60Coイオン濃度低減効果が
大きくなることが分かる。燃料棒上のCoインベントリ
が小さくなるためには、燃料棒へのCoイオンの付着係
数が小さくなってもよく、図5と同様に給水中の鉄濃度
を0.01ppbと仮定し、燃料棒へのイオンの付着係数を
パラメータに解析した結果を図6に示すが、これは図5
とほぼ同等の効果があることがわかる。即ち、図3〜図
6からすると、燃料棒へのCoイオンの付着係数が小さ
くなり、燃料棒からのCoイオンの溶出速度が加速され
る条件では、給水中の鉄濃度を0.1(好ましくは0.0
5)ppb 以下に低く維持することにより、従来技術によ
る放射能抑制方法に比べて炉水中の60Coイオン濃度を
低く維持することが可能となることが分かる。
【0028】燃料棒の付着物からのCoイオンの溶出速
度を増大させる方法としては、炉水のpHを酸性側にシ
フトさせればよい。コバルト酸化物からのCoイオンの
溶出速度に関しては、図7に示すようなpH依存性があ
るので、酸性不純物を用いて炉水pHを低下させるとC
oの溶出速度は大きくなる。
【0029】炉水のpHを酸性側にシフトさせると構造
材の腐食も加速される方向になるが、冷却水中に水素を
同時に注入すると、水の放射線分解で生成する酸素が少
なくなり、ステンレス鋼等の構造材料の腐食を抑制する
ことができる。
【0030】上述の本発明の知見をまとめると、給水中
の鉄濃度を極力低く維持することにより燃料棒表面への
Coイオンの付着を少なくすると共に、溶解しやすいC
oOの化学形態を維持し、さらに、炉水のpHを酸性側
に保つことによりコバルト酸化物からのCoイオンの溶
出を加速して、これらによって燃料棒表面に蓄積するC
oのインベントリを小さくすることが、炉水中の60Co
イオン濃度を低く維持する上で極めて有効であることが
分かる。
【0031】本発明では、燃料棒の被覆管上のCoイン
ベントリを低減させることが、炉水中の60Coイオン濃
度の抑制に有効であることから、炉水中のCoを積極的
に除去することも有効となる。この観点から、原子炉浄
化系(再循環系の浄化装置)によるCoの除去を増加さ
せる、すなわち、浄化系の容量を現行プラントで最も多
く採用されている2%よりも大きくすることにより、非
放射性のCoを多く除去して、燃料棒の被覆管上のCo
インベントリを低減させる。その結果、60Coイオン濃
度が抑制されて放射能を低く保つことが可能となる。
【0032】
【実施例】以下、本発明の一実施例を図1により説明す
る。図1は沸騰水型原子炉の系統を示した図であり、復
水器2を出た腐食生成物を含む復水は復水ポンプ3によ
り復水プレフィルタ4及び復水脱塩器5を通過する際そ
の腐食生成物の大部分が除去される。浄化された水は給
水ポンプ6,低圧給水加熱器7,昇圧ポンプ8,高圧給
水加熱器9を通って原子炉圧力容器10に導かれる。原
子炉圧力容器10に持ち込まれる腐食生成物は、復水脱
塩器5で除去されなかったものに、主として高圧給水加
熱器9の腐食によって発生するNi等が加わったものと
なる。その持ち込み量は給水サンプリングライン14を
通して採取された試料を濃度測定装置17により測定す
ることから知ることができる。本発明の実施例では、こ
の測定値の内、鉄濃度が0.1ppb(好ましくは0.05p
pb)以下になるように、復水プレフィルタ4に中空糸膜
フィルタを100%容量で用い、復水脱塩器5の下流側
で給水ポンプ6の上流側で給水中に酸素を注入し、給水
中の溶存酸素濃度を20ppbから200ppbの範囲に制御
して炭素鋼配管の腐食を低減することにより可能とな
る。復水脱塩器5における除鉄率が低下し、給水鉄濃度
が0.1ppbを越えそうな場合には復水脱塩器5の逆洗を
実施して脱塩器に蓄積している鉄のインベントリを減ら
してリークする鉄量を減らすことによって鉄濃度の低下
を図ることができる。
【0033】炉水の水質は、炉水サンプリングライン1
5を通して室温まで冷却された後、pH計や溶存酸素計
から構成される水質測定装置18において測定される。
給水の鉄濃度を0.1ppb以下に低減したときに、炉水中
60Coイオン濃度を低減させるためには燃料に付着す
るCoの量を減らす必要がある。これには、燃料付着物
からのCoの溶出速度を大きくすれば良い。図5から溶
出速度を現行プラントの5倍以上にすることで、上記目
的を達成することができるが、図7に示すようにCo溶
出速度を5倍にするためには、高温のpHを0.5 下げ
れば良いことがわかる。
【0034】現行プラントの炉水pHを室温で7と仮定
すると、炉水温度でのpHは5.63となるので、溶出速度
を5倍とするためには、炉水温度でのpHを5.13 と
すればよい。燃料被覆管上では沸騰が起こるため局所的
な不純物の濃縮が起こる。このため、ドライアウト面で
は瞬間的に濃縮倍率は無限大となるが、ここで平均的な
不純物の濃縮倍率を100倍と仮定すると室温における
pHは6.86 とごく僅かの酸性(濃縮倍率を10倍と
仮定すると、室温pHは6.17 )で、酸化物が付着し
ている被覆管表面近傍の高温pHは5.13 を示すこと
になる。そこで、このような弱酸性の炉水水質を維持す
るためには、冷却材に酸性を示す不純物あるいは放射線
化学反応によって酸性を示す不純物を生成する物質を加
えてやる必要がある。具体的には、復水脱塩器の出口側
で給水ポンプの上流側(現行プラントで酸素注入を行っ
ている所)に炭酸ガスを注入することによって達成でき
る。炭酸ガス以外にも放射線分解反応を介して硝酸イオ
ンを生成する窒素や一酸化二窒素といったガスを注入し
てもよい。ガスの注入量は、注入ガスが揮発性であるた
め実際に室温の炉水pHをモニタしながら6.8 より小
さい値となるように流量制御弁21を調節すればよい。
【0035】炉水pHの下限については、図5からわか
るように5倍を越えたあたりから放射能低減効果は飽和
傾向を示すこと、及び酸性側では構造材の腐食も加速さ
れるので、現在水質管理基準として考えられている室温
における炉水pH5.6 が適当である。
【0036】本実施例のように復水プレフィルタに中空
糸膜フィルタを用いるとプリコート型フィルタに比べて
廃棄物発生量が少なくてすむ効果がある。また、炭酸ガ
スを用いてpHを制御することは、炭酸が揮発性のため
局所的な濃縮が長時間続くようなことが起こりにくいの
で、構造材料の腐食を起こす可能性が小さいという特徴
がある。
【0037】先の実施例では、復水プレフィルタに中空
糸膜フィルタを用いたが、プリコート型のフィルタを用
いてもよい。すでに、このタイプの復水プレフィルタが
設置されている場合には、設備の変更が不要である。
【0038】また、先の実施例では、炉水pHを酸性と
するため、給水系から炭酸ガス等を注入したが、炉水浄
化系の1系統の陰イオン交換樹脂を硝酸型にイオン交換
基を置換しておき、流量を制御して硝酸イオンを炉水に
持ち込むようにして炉水pHを制御してもよい。本方法
では新たな設備を追加する必要がないという特徴がある
が、流量を絞った場合浄化系の除去率が低下してしまう
欠点がある。硝酸以外にも硫酸や燐酸でもpHを酸性に
制御できるが、ステンレス鋼の応力腐食割れにとっては
硝酸イオンが最も影響が小さいので、構造材の健全性を
高く維持するには硝酸が好ましい。
【0039】また、先の実施例では、炉水pHを酸性と
するため、給水系から炭酸ガス等を注入したが、直接硝
酸を給水系の復水脱塩器の出口側で給水ポンプの上流側
に注入してもよい。ただし、この場合は給水pHも酸性
にシフトするので給水系の構造材料の腐食が促進される
恐れがある。
【0040】実施例2 第1の実施例では構造材料の腐食がpHの低下に伴って
加速されるため、pHの下限値が決められてしまうが、
構造材料の腐食は炉水中の溶存酸素濃度を低下させるこ
とによって低減することができる。すなわち、通常ステ
ンレス鋼の応力腐食割れが起こらないとされる溶存酸素
濃度20ppb 以下にすることにより、pHを下げたとき
の構造材料の腐食加速を抑制できる。
【0041】炉水中の溶存酸素濃度を低減するために
は、炭酸ガス等の注入と同様にして、復水脱塩器の出口
側で給水ポンプの上流側に水素ガスを注入することによ
って達成できる。水素ガスの注入量は、溶存酸素濃度の
低減効果がプラント間で一般に異なるので、炉水溶存酸
素濃度をモニタしながら20ppb 以下になるように流量
制御弁23を調節すればよい。
【0042】本実施例では、pH低下に伴う腐食加速を
抑制できるのでプラントの信頼性が向上する。また、溶
出加速をより大きくするために現在の管理基準値pH
5.6より低いpHでの運転の可能性も生じる。
【0043】実施例3 既設プラントで既に鉄濃度が0.05ppbより高く、燃料
被覆管上に蓄積しているCoインベントリが多いプラン
トでは、急に給水鉄濃度を0.05ppb以下かつ炉水pH
を弱酸性にすると、燃料から溶出する60Coの量はイン
ベントリに対応して非常に多くなり、炉水中の60Coイ
オン濃度は高くなってしまう。したがって、実施例1に
示すような制御を始めるためには、事前に燃料上のCo
インベントリを低減する必要がある。具体的には、定検
時に全燃料を交換するか、あるいは非交換燃料について
は除染を行って燃料被覆管上に蓄積しているCoを除去
すればよい。
【0044】本実施例のように、燃料被覆管上に蓄積し
ているCoを全て除去することで、既設プラントでも炉
水中の60Coイオン濃度の過渡的な上昇を経験せずに水
質管理方法を変更することができる。
【0045】上記の本発明によれば、プラントの寿命中
の全期間を通じて炉水中の60Co濃度を低く維持するこ
とができる。また、60Coを始め、鉄を親核種とする54
Mn,59Feの生成量が少なくなるので、放射性廃棄物
の量の低減と炉水中の沈降性の放射性腐食生成物の濃度
の低減が達成される。炉水中の60Co,54Mn,59Fe濃
度が低ければ一次冷却系配管に付着する60Co,54
n,59Feの量も少なくなるので、定期点検時の一次系
の線量率を低くすることができ、作業員の受ける被曝線
量を少なくする効果がある。
【0046】
【発明の効果】本発明によれば、水素注入運転や燃料の
燃焼度の延長等といった将来的な運転環境の変化に伴っ
炉水中の 60Coイオン濃度が上昇するような状況にな
っても、炉水中の 60Coイオン濃度を低減することが可
能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例を示すための沸騰水型原子炉
の一次冷却系の系統図である。
【図2】燃料被覆管へのCoイオンの付着係数のFe/
Ni濃度比依存性を示した図である。
【図3】現行の通常水質における給水鉄濃度と炉水中の
60Coイオン濃度の関係を示した図である。
【図4】燃料付着酸化物からのイオンの溶出速度が5倍
となった場合における給水鉄濃度と炉水中の60Coイオ
ン濃度の関係を示した図である。
【図5】給水鉄濃度を0.01ppbとした場合に、燃料付
着酸化物からのイオンの溶出速度の加速倍率と炉水中の
60Coイオン濃度の関係を示した図である。
【図6】給水鉄濃度を0.01ppbとした場合に、燃料被
覆管へのCoイオンの付着係数と炉水中の60Coイオン
濃度の関係を示した図である。
【図7】高温のpHと酸化物からのCoイオンの溶出速
度の関係を示した図である。
【符号の説明】
1…タービン、2…復水器、3…復水ポンプ、4…復水
プレフィルタ、5…復水脱塩器、6…給水ポンプ、7…
低圧給水加熱器、8…昇圧ポンプ、9…高圧給水加熱
器、10…原子炉圧力容器、11…再循環ポンプ、12
…原子炉浄化装置、13…復水脱塩器出口サンプリング
ライン、14…給水サンプリングライン、15…炉水サ
ンプリングライン、16…溶存ガス濃度測定装置、17
…鉄濃度測定装置、18…炉水pH、溶存酸素濃度測定
装置、19…診断装置、20…水素注入量制御弁、21
…水素ガスタンク、22…炭酸ガスタンク、23…炭酸
注入量制御弁。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 沢 俊雄 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所 エネルギー研究所内 (72)発明者 内田 俊介 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所 エネルギー研究所内 (72)発明者 竹田 練三 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所 エネルギー研究所内 (72)発明者 大角 克巳 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (56)参考文献 特開 昭64−68696(JP,A) 特開 昭61−245093(JP,A) 特開 昭61−294398(JP,A) 特開 平1−197698(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) G21D 1/00 - 3/08

Claims (11)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】給水系配管から原子炉冷却用の水を供給す
    る原子力プラントの水質制御方法において、給水中の鉄
    濃度を0.1ppb以下に制御することを特徴とする原子力
    プラントの水質制御方法。
  2. 【請求項2】給水系配管から原子炉冷却用の水を供給す
    る原子力プラントの水質制御方法において、給水中の鉄
    濃度を0.05ppb以下に制御することを特徴とする原子
    力プラントの水質制御方法。
  3. 【請求項3】請求項1又は2において、原子炉内の炉水
    の室温でのpHが弱酸性となるように炉水の水質を制御
    することを特徴とする原子力プラントの水質制御方法。
  4. 【請求項4】請求項3において、前記室温でのpHが
    5.6〜6.8の範囲となるように制御することを特徴と
    する原子力プラントの水質制御方法。
  5. 【請求項5】請求項1又は2において、原子炉から取り
    出した炉水を浄化して原子炉へ戻す原子炉再循環系に設
    けられた浄化装置を流れる炉水の流量を、給水流量の2
    %よりも多くすることを特徴とする原子力プラントの水
    質制御方法。
  6. 【請求項6】請求項3又は4において、炉水中に窒素,
    一酸化二窒素,炭酸ガスのうち、少なくとも何れかのガ
    スを注入して前記室温でのpHを制御することを特徴と
    する原子力プラントの水質制御方法。
  7. 【請求項7】請求項3又は4において、原子炉再循環系
    の浄化装置に硝酸型の陰イオン交換樹脂を設け、この浄
    化装置を流れる炉水の流量を制御することにより前記室
    温でのpHを制御することを特徴とする原子力プラント
    の水質制御方法。
  8. 【請求項8】請求項3又は4において、炉水中の溶存酸
    素濃度を低下させて還元雰囲気に制 御することを特徴と
    する原子力プラントの水質制御方法。
  9. 【請求項9】給水系配管から原子炉冷却用の水を供給す
    る原子力プラントの水質制御方法において、給水中の鉄
    濃度を0.1ppb以下に制御すると共に、原子炉内の炉水
    の室温でのpHが5.6〜6.8の範囲となるように制御
    することを特徴とする原子力プラントの水質制御方法。
  10. 【請求項10】原子炉と、該原子炉で発生した水蒸気に
    より駆動されるタービンと、該タービンからの水蒸気を
    凝縮する復水器と、該復水器からの復水を浄化する浄化
    装置と、該浄化装置で浄化された水を加熱して前記原子
    炉に供給する給水加熱器とを備えた原子力プラントにお
    いて、 前記浄化装置として給水中の鉄濃度を0.1ppb以
    下にする浄化装置を設け、更に前記原子炉内の炉水の室
    温でのpHが5.6〜6.8の範囲となるように制御する
    pH制御装置を設けたことを特徴とする原子力プラン
    ト。
  11. 【請求項11】原子力プラントの定期検査時に原子炉圧
    力容器内のCo酸化物を除去し、その後給水中の鉄濃度
    を0.1ppb以下に維持しながら原子力プラントを運転す
    ることを特徴とする原子力プラントの運転方法。
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