DE2434971A1 - Verfahren zum desaktivieren von natrium und/oder zum lagern von bestrahlten kernbrennelementen - Google Patents

Verfahren zum desaktivieren von natrium und/oder zum lagern von bestrahlten kernbrennelementen

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Description

DR. MÜLLER-BORE DIPL.-iNG. GROEN I NG DIPL.-CHEM. DR. DEUFEL
DIPL.-CHEM. DR. SCHÖN DIPL.-PHYS. HERTEL
PATENTANWÄLTE
1 9. Juli \2
Case 2856
Centre d'Etude de 1'Energie nucleaire, C.E.N.,
Brüssel/Belgien,
E.N.I. - Electrische Nijverheids - Installaties, Aartselaar/ßelgien
und
BELGONUCLEAIRE, Brussei/Belgien
Verfahren zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen
Unionspriorität: Belgien Nr. 802 637 vom 20.7.1973
509808/0311
Dr. Müller-Bore Dipl.-Ing. Groening · Dr. Deufel ■ Dr. Schön ■ Dlpl.-Phys. Hertel
Braunschweig, Am Bürgerpark 8 8 München 22, Robert-Koch-StraBe 1
Telefon (0531) 7 38 87 Telefon (089) 29 36 45, Telex 5-22 050 mbpat, Kabel: Muebopat München
Bank: Zentralkasse Bayer. Volksbanken München, Kto.-Nr. 9822 - Postscheck: München 954 95 - 802
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen durch Inberührungbringen der Elemente mit einem Fluid.
Nach der Bestrahlung in einem natriumgekühlten Kernreaktor werden die Brennelemente oder die gebündelten Brennstoffstäbe im allgemeinen zum Zwecke der Abkühlung in das Natriumbad des Reaktors eingebracht. Sie verbleiben beispielsweise während 30 Tagen in diesem Bad.
Nach dem Austreten aus diesem Natriumbad müssen die Brennelemente von dem anhaftenden Natrium befreit werden, was die Desaktivierungsbehandlung des Natriums darstellt.
Nach der Desaktivierung und der gegebenenfalls durchgeführten Vermessung können die Elemente gelagert werden, bevor sie zu der Stelle der Nachbehandlung oder der Aufarbeitung transportiert werden.
Zum Transport werden die Brennelemente in das Innere eines Behälters eingebracht, der ein Nichtkritischwerden der transportierten spaltbaren Materialien, die Zurückhaltung der Spaltprodukte im Inneren des Behälters, die Abführung der abfallenden radioaktiven Wärme sowie die Absorption der Gammastrahlung und der Neutronenstrahlung, die von dem bestrahlten Brennstoff freigesetzt werden, garantiert.
Vor dem Transport wird im allgemeinen die Desaktivierung durchgeführt, wobei häufig zwischen der Desaktivierung und dem Transport eine Zwischenlagerung oder Pufferlagerung durchgeführt wird, wobei dieser Ablauf nicht in jedem Fall angewandt werden muß, wenngleich die Desaktivierung normalerweise dem Transport vorausgeht, wodurch der gleichzeitige Transport von Natrium, einem brennbaren Material, und stark radioaktiven Spaltproduk— ten., die in dem bestrahlten Brennstoff vorhanden sind, vermieden wird.
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Die bislang zur Desaktivierung von Natrium verwendeten Fluide sind im allgemeinen Mischungen aus Argon und Wasserdampf oder Stickstoff und Wasserdampf, die über eine stark exotherme Reaktion einwirken.
Der Hauptnachteil der Verwendung dieser Fluide zur Desaktivierung von Natrium beruht auf der Tatsache, daß diese Reaktionen exotherm sind und daß sich gegebenenfalls als Folge einer zufälligen schlechten Evakuierung der Gase eine explosive Gasmischung aus Wasserstoff und Sauerstoff bildet.
Für die Zwischenlagerung zwischen der Desaktivierung des Natriums einerseits und dem Transport andererseits verwendete man bislang die folgenden wärmeabführenden Fluide: ein Inertgas, wie Argon oder Helium, und eine Flüssigkeit, wie Wasser, eine organische Flüssigkeit oder ein geschmolzenes Metall, wie Natrium, oder eine Mischung aus Natrium und Kalium.
Die Anwendung jedes dieser Fluide führt zu erheblichen Nachteilen.
Der Hauptnachteil der Anwendung eines Inertgases als wärmeabführendes Fluid ist in der sehr geringen thermischen Leitfähigkeit zu suchen, so daß demzufolge komplizierte Einrichtungen zur zwangsweisen Zirkulation der Gase notwendig sind und die radioaktive Abklingdauer in dem Natriumbad des Reaktors größer sein muß.
Der Nachteil der Verwendung von Wasser als wärmeabführendes Fluid liegt in der Beschränkung auf eine Temperatur von 100 C bei Atmosphärendruck. Es gibt weiterhin das Risiko des Siedens des Wassers im Zentrum der bestrahlten Elemente. Es ist daher ebenfalls notwendig, die Brennelemente während längerer Zeit in dem Natriumbad des Reaktors abkühlen zu lassen.
Die organischen Flüssigkeiten leiden ebenfalls an dem Nachteil einer unzureichenden thermischen Leitfähigkeit und eines rela-
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tiv niedrig liegenden Siedepunkts. Der große Nachteil dieser Flüssigkeiten ist jedoch ihre Zersetzung durch die Einwirkung "der Gammastrahlen, die von den Spaltprodukten freigesetzt werden.
Die geschmolzenen Metalle, die Natrium oder Natrium-Kalium, bergen das Risiko von Bränden oder Explosionen in sich, insbesondere, wenn sie mit Luft oder Wasser in Berührung gebracht werden.
Aufgabe der Erfindung ist es, diese Nachteile der bekannten Verfahren zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen zu beseitigen.
Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kern— brennelementen durch Inberuhrungbringen der Elemente mit einem Fluid, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man als Fluid eine Mischung von geschmolzenen Salzen verwendet, die auf die rostfreien Stähle der Elemente nicht korrodierend wirkt, die bei der Desaktivierungstemperatur gegenüber den Oxiden von Uran und Plutonium inert ist und die ohne Bildung explosiver Gase mit dem metallischen Natrium reagiert..
Vorzugsweise verwendet man eine eutektische Mischung.
Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung verwendet man eine Mischung aus NaNO3, KNO3 und NaNO2-
Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung setzt man eine Mischung aus Na2CO3, K2CO3 und Li2CO3 ein.
Einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung zufolge benützt man eine Mischung aus NaCl, KCl und ZnCl2.
Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung verwendet man für das Desaktivieren des Natriums und für das Lagern die gleiche Mischung.
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Gemäß einer sehr vorteilhaften Ausführung der Erfindung transportiert man die Elemente in einem die gleiche Mischung enthaltenden Behälter.
Weitere Ausführungsformen, Gegenstände und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung eines erfindungsgemäßen Verfahrens zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen sowie den Zeichnungen.
In der Fig. 1 ist eine teilweise im Aufriß und teilweise im Schnitt gezeigte Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen dargestellt.
Fig. 2 zeigt eine Draufsicht auf einen Teil der in Fig. 1 dargestellten Einrichtung.
Fig - 3 zeigt teilweise im Schnitt und teilweise als Aufriß einen Transportbehälter für bestrahlte Kernbrennelemente, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren von Natrium desaktiviert und/ oder gelagert worden sind, wobei dieser Behälter auch zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Desaktivieren von Natrium verwendet werden kann.
In der Fig. 4 ist ein Schnitt längs der Linie IV-IV der Fig. 3 gezeigt.
In den verschiedenen Fig. stehen die gleichen Bezugsziffern für identische Elemente.
Hierin werden als bestrahlte Kernbrennelemente entweder Stäbe oder Nadeln, die aus einem Kern aus spaltbarem Material und einer Hülle bestehen, oder Bündel derartiger Stäbe oder Anordnungen derartiger Stäbe oder auch äquivalente Elemente verstanden.
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Im folgenden handelt es sich um die Desaktivierung von Natrium, die Lagerung und den Transport von Elementen oder Elementanordnungen, wobei es sich jedoch versteht, daß sämtliche beschriebenen Maßnahmen auch auf die Einzelstäbe oder Stabbündel angewandt -werden können.
Die in den Fig. 1 und 2 dargestellte Einrichtung wird entweder zur Lagerung der bereits in einer getrennten Vorrichtung von Natrium desaktivierten Elemente oder zur eigentlichen Desaktivierung des Natriums der Elemente verwendet.
In dieser Einrichtung können 90 Elemente gelagert werden, die im Kern des Reaktors SNR-300 bestrahlt worden sind. Die Einrichtung ist für den Fall ausgelegt, gemäß dem die Brennelemente nach 10 Tagen der Abkühlung entnommen werden und eine abklingende radioaktive Restwärme im Bereich von 10 kW besitzen.
Die Einrichtung umfaßt einen Behälter 1 aus rostfreiem Stahl (AISI 316 L) mit einem Innendurchmesser von 5,5 m und einer Innenhöhe von 6,5 m, der von einer biologischen Abschirmung 2 umgeben, ist. Dieser Behälter ist mit einem Deckel 3 versehen, der mit einem Kanal 4 zur Beschickung und Entnahme versehen ist.
Die bestrahlten Kernbrennelemente· oder Kernbrennelementanordnungen 5 werden zum Zwecke der Desaktivierung des Natriums und/oder ihrer Lagerung über den Kanal 4 in den Behälter 1 eingeführt; nach der Lagerung werden sie ebenfalls über den gleichen Kanal aus dem Behälter entnommen.
Der Behälter enthält ein Karussell 6 aus rostfreiem Stahl (AISI 316 L), das mit einem Antrieb 7 und Halterungen versehen ist, in die 90 Brennelemente mit einem Abstand von 30 cm in zwei konzentrischen Reihen angeordnet werden können. Durch den Antrieb 7 kann das Karussell so verdreht werden, daß nacheinander jeweils ein Paar von Lagerpositionen sich an einer geeigneten Stelle des Kanals 4 befindet, so daß die Brennelemente eingeführt oder entnommen werden können.
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-er.
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Teilweise im Inneren des Behälters 1 und teilweise außerhalb dieses Behälters ist ein geschlossener Kreislauf 8 aus rostfreiem Stahl (AISI 316 L) vorgesehen, der mit einem wärmeabführenden Fluid, beispielsweise geschmolzenen Salzen der gleichen Zusammensetzung wie jene, die den Behälter 1 füllen und deren Zusammensetzung im folgenden genauer erläutert werden wird, gefüllt ist.
Außerhalb des Behälters ist der Kreislauf 8 von einem elektrischen Widerstand 9 mit einer Leistung von 1 MW umgeben, der für das anfängliche Schmelzen der Salze notwendig ist und der sich teilweise in das Innere eines Kamins 10 erstreckt, durch den Kühlluft mit Hilfe des Gebläses 11 in Pfeilrichtung geblasen werden kann.
Der Behälter ist somit mit Heiz- und Kühl-Einrichtungen versehen, so daß die Temperatur der in dem Behälter befindlichen geschmolzenen Salze auf einem Wert gehalten werden kann, der geringfügig oberhalb ihrer im folgenden angegebenen Schmelztemperatur liegt.
Dieser Behälter ist bis zu dem Niveau 13 von 5,5 m mit geschmolzenen Salzen gefüllt, deren Zusammensetzung im folgenden genauer angegeben ist. Mit Hilfe des elektrischen Widerstands und des geschlossenen Kreislaufs 8 für die wärmeabführende Flüssigkeit können die Salze im Inneren des Behälters auf eine Temperatur oberhalb ihres Schmelzpunkts erhitzt werden.
Während der Lagerung der Brennelemente in dem Behälter kann die abklingende Wärme maximal 900 kW betragen. Die Wärme wird durch die in dem Kreislauf 8 zirkulierende Flüssigkeit abgeführt, welche dann mit Hilfe der in dem Kamin 10 durch das Gebläse 11 geförderten Luft abgekühlt wird, oder es kann über ' den elektrischen Widerstand Wärme zugeführt werden, damit die Salze auf einer Temperatur oberhalb des Schmelzpunkts gehalten werden.
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Ein Inertgas-Kreislauf, dessen maximaler Durchsatz etwa 100 m / Stunde beträgt, führt die gegebenenfalls oberhalb des Bades vorhandenen gasförmigen Spaltprodukte in eine Gasreinigungseinrichtung ab. Dieses Spülgas wird über eine Zuführungsleitung 14, die einen Innendurchmesser von 60 mm aufweist, in den Behälter eingeführt und über eine Abführungsleitung 15 mit dem gleichen Durchmesser in eine nicht dargestellte Gasreinigungseinrichtung überführt. Das Gas zirkuliert demzufolge in Richtung der Pfeile 16 und 17.
Die bei der Lagerung verwendeten Salze zirkulieren im Sinne der Pfeile 19 durch die Röhren 18 aus rostfreiem Stahl (AISI 316 L). In einerder Röhren 18 ist eine Pumpe 20 angeordnet, deren Förderleistung etwa 12 m /stunde betragen kann. In parallelen Abschnitten der Röhren 18 sind auswechselbare Filter 21 aus rostfreier Stahlwolle der Norm AISI 316 zwischengeschaltet. Die Ventile 22 ermöglichen die Einschaltung des einen oder des anderen Filters dieser Art in den Kreislauf. Bei dem nicht im Kreislauf befindlichen Filter.kann die herausnehmbare Kartusche aus Stahlwolle durch eine neue Kartusche ersetzt werden. Diese Filter befreien die für die Lagerung verwendeten Salze von unlöslichen Teilchen, die aus festen Bruchstücken des Kernbrennstoffs, Bruchstücken aus rostfreiem Stahl, beispielsweise der Norm W. Nr. 1.49.81 oder der Norm AISI 304 L, die von den Brennelementen herrühren, sowie aus Produkten, die bei der Reaktion zwischen dem Natrium und den geschmolzenen Salzen gebildet werden, bestehen können.
Das mit den Brennelementen 5 in Berührung stehende, in dem Behälter 1 vorhandene Bad besteht aus einer eutefctischen Mischung von geschmolzenen Salzen, die auf die rostfreien Stähle der Elemente nicht korrodierend wirkt, die bei der Desaktivierungstemperatur gegenüber den Oxiden von Uran und Plutonium inert ist und die ohne Bildung explosiver Gase mit dem metallischen Natrium reagiert.
Drei Mischungen sind für dieses Bad besonders geeignet.
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Die erste Mischung ist eine ternäre eutektische Mischung aus Alkalinitraten und -nitriten. Sie enthält etwa 6 Gewichts-% NaNO3, etwa 52 Gewichts-% KNO3 und etwa 42 Gewichts-% NaNOp. Die Schmelztemperatur dieses Bades beträgt etwa 15O°C.
Die zweite Mischung ist eine ternäre eutektische Mischung aus stabilen Alkali- und Erdalkali-carbonaten. Sie enthält etwa 33,5 Gewichts-% Na2CO3, etwa 34,5 Gewichts-% K3CO3 und etwa 32 Gewichts-% Li2CO3. Die Schmelztemperatur dieser Mischung beträgt etwa 395 C.
Eine dritte Mischung, die ebenfalls verwendet werden kann, ist eine ternäre eutektische Chloridmischung. Sie enthält etwa 20 Mol-% NaCl, etwa 20 Mol-% KCl und etwa 60'Mol-% ZnCl2. Die Schmelztemperatur dieses Bades beträgt etwa 2O3°C.
Es ist festzuhalten, daß jede der drei beschriebenen Mischungen eine Desaktivierungswirkung auf das Natrium ausübt, mit der letzten Phase der Zwischenlagerung und auch mit der Phase des 'Transports unter den geschmolzenen Salzen verträglich ist.
Die „von Natrium desaktivierten und gegebenenfalls entweder in einer in den Fig. 1 und 2 gezeigten Einrichtung oder in einer anderen Einrichtung gelagerten Brennelemente können mit Hilfe des in den Fig. 3 und 4 dargestellten Behälters oder mit Hilfe anderer Behälter transportiert werden.
Der in den Fig. 3 und 4 dargestellte Behälter kann auch zur Desaktivierung des Natriums verwendet werden.
Der Behälter'umfaßt eine Hülle 23 aus rostfreiem Stahl, der sechs Kernbrennelemente 24 aufnehmen kann. Hierzu ist die Hülle 23 mit Trägern.25 versehen, die eine Konvektion des wärmeabführenden Fluids 26 ermöglichen. Um die das wärmeabführende Fluid bildende Salzmischung auf ihre Schmelzten)-
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-Ίο.
peratur zu erwärmen, ist die Hülle mit Heizpatronen 27 versehen. Die Heizpatronen 27 werden im Augenblick der Einführung der Kernbrennelemente mit einer elektrischen Energiequelle verbunden.
In der Fig. 3 ist der Behälter in seiner geneigten Transportstellung dargestellt. Während des Befüllens befindet er sich in vertikaler Stellung.
Als wärmeabführendes Fluid verwendet man eine der drei oben beschriebenen Mischungen. Diese geschmolzenen Salze können die Desaktivierung des Natriums bewirken. Wenn der Behälter mit den Elementen beschickt ist und das gegebenenfalls noch an dem Brennstoff anhaftende Natrium vollständig in den geschmolzenen Salzen verschwunden ist, bedecken die beiden Dekkel 28 und 29 nacheinander den Behälter in vertikaler Stellung. Der Sicherheitsdeckel 29 verschließt den Behälter mit Hilfe von Halterungen 30. Der Deckel 29 wird mit Hilfe von Kühlrippen 31 gekühlt, die auch einen Schutz gegen Stöße ermöglichen. Die Dichtheit der Deckel wird mit Hilfe der Dichtungen 32 sichergestellt. Zwei Expansionskammern 33 und 34 ermöglichen die Ausdehnung der eingeschlossenen Gase und der geschmolzenen Salze 26. Der Behälter ist mit einer biologischen Abschirmung 35 aus Uran versehen. "Das Uran ist vollständig mit einem Blech 36 aus duktilem rostfreien Stahl bedeckt, dessen äußere Oberfläche mit Kühlrippen 3 7 aus Kupfer versehen ist.
Am unteren Ende sind ebenfalls Kühlrippen und Stoßabsorptionsrippen 38 vorgesehen.
Der Behälter ist ferner an den Seiten durch einen aus Scheiben 39 und 40 und Stäben 41 gebildeten Käfig gegen Stöße geschützt.
Außerhalb der biologischen Abschirmung 35 aus Uran ist ein mit borhaltigem Wasser, das mit einem Frostschutzmittel versetzt ist, gefüllter Mantel 42 vorgesehen, der ein Sicherheitsventil 43 aufweist.
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Im Fall eines Brandes verdampft das die Neutronenabschirmung bildende, mit einem Frostschutz versetzte bprhaltige Wasser über dieses Ventil 43 unter Absorption von Wärmeenergie.
Es ist besonders wichtig, festzuhalten, daß die gleichen eutektischen Salzmischungen sowohl für das Verfahren zum Desaktivieren von Natrium als auch zur gegebenenfalls durchgeführten Zwischenlagerung und auch für den Transport verwendet werden können.
Wenn im Falle eines Unfalls die in den Fig. 1 und 2 dargestellte Einrichtung oder der in den Fig. 3 und 4 gezeigte Behälter einen Riß aufweisen würde, würde dieser durch die Salzmischung verstopft werden.
In jedem Fall ist anzunehmen, daß in dem Fall einer Natrium-"Verstopfung" dieses durch die eutektische geschmolzene Salzmischung neutralisiert würde.
Es ist festzuhalten, daß die Erfindung nicht auf die oben beschriebenen Ausführungsformen beschränkt ist und daß Abänderungen getroffen werden können, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen.
So kann beispielsweise das Verfahren in einer anderen Einrichtung und mit Hilfe eines anderen Behälters als den oben beschriebenen Vorrichtungen durchgeführt werden.
Die Anzahl der in die Einrichtung einzubringenden Elemente, die Abmessungen des Behälters, die Leistung des elektrischen Widerstands* der Durchsatz des die gasförmigen Spaltprodukte abführenden Inertgases, die Art der Filter und andere quantitative und qualitative Nenngrößen, die in der obigen Beschreibung angegeben sind, sollen keine Einschränkung der Erfindung darstellen.
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Claims (13)

  1. - «- 2434371
    Patentansprüche
    1J Verfahren zum Desaktivieren von Natrium und/oder zum Lagern von bestrahlten Kernbrennelementen durch Inberührungbringen der Elemente mit einem Fluid, dadurch gekennzeich net, daß man als Fluid eine Mischung aus geschmolzenen Salzen verwendet, die auf die rostfreien Stähle der Elemente nicht korrodierend wirkt, die bei der Desaktivierungstemperatur gegenüber den Oxiden von Uran und Plutonium inert ist und die ohne Bildung explosiver Gase mit dem metallischen Natrium reagiert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine eutektische Mischung verwendet.
  3. 3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , daß man eine Mischung aus geschmolzenen Alkalinitraten und -nitriten verwendet.
  4. 4. Verfahren gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus NaNO3, KNO3 und NaNOp einsetzt.
  5. 5. Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung verwendet, die etwa 6 Gewichts-% NaNO3, etwa 52 Gewichts-% KNO3 und etwa 42 Gewichts-% NaNO2 enthält.
  6. 6. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß man eine Mischung aus stabilen Alkali- und Erdalkali-carbonaten verwendet.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus Na2CO3, K2CO3 und Li einsetzt.
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  8. 8. Verfahren gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung verwendet, die etwa 33,5 Gewichts-% Na2CO3, etwa 34,5 Gewichts-% K2CO3 und etwa 32 Gewichts-% Li2CO3 enthält.
  9. 9. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß man eine Chloridmischung verwendet.
  10. 10. Verfahren gemäß Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus NaCl, KCl und ZnCIp einsetzt.
  11. 11. Verfahren gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung verwendet, die etwa 20 Mol-% NaCl, etwa 20 Mol-% KCl und etwa 60 Mol-% ZnCl3 enthält.
  12. 12. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , daß man die gleiche Mischung für das Desaktivieren des Natriums und für das Lagern verwendet.
  13. 13. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet ," daß man die Elemente in einem Behälter transportiert, der eine der genannten Mischungen enthält.
    509808/0311
DE2434971A 1973-07-20 1974-07-19 Verfahren zum desaktivieren von natrium und/oder zum lagern von bestrahlten kernbrennelementen Withdrawn DE2434971A1 (de)

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