DE3344525C2

DE3344525C2 -

Info

Publication number: DE3344525C2
Application number: DE3344525A
Authority: DE
Inventors: Werner Dr. 4000 Duesseldorf De Mallener
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1983-12-09
Filing date: 1983-12-09
Publication date: 1989-09-07
Also published as: FR2556490A1; GB8430987D0; US4756869A; DE3344525A1; US4756871A; FR2556490B1; GB2151068A; GB2151068B; JPS60140191A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein im Oberbegriff des Patentanspruches 1 angegebenes Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente. Brenn elemente dienen in Kernreaktoren als Kernbrenn stoffträger.

Von der in den Brennelementen enthaltenen Kernbrennstoffmenge wird bei Betrieb im Reaktorcore nur ein verhältnismäßig geringer Anteil ver braucht. Ursache hierfür sind die bei der Kernspaltung entstehenden Spaltprodukte, die zumindest teilweise als Neutronengifte wirken und die Reaktivität herabsetzen. Im allgemeinen beträgt der erzielte Abbrand des Kernbrennstoffes im Kernreaktor, d. h. der Anteil der durch Kernspaltung zu Spaltprodukten zerfallenen Nuklide, nur etwa 3-4 Gew.-% der in das Reaktor core eingebrachten Kernbrennstoffmenge. Der größte Teil des Kernbrennstoffes bleibt somit unverbraucht und kann wiedergewonnen werden.

Wegen ihrer Radioaktivität sind abgebrannte Brennelemente nach Entnahme aus dem Reaktor core in strahlungsabschirmenden Lagern unterzubringen, in denen die Radioaktivität allmählich abklingt. Die Lagerung hat derart zu erfolgen, daß Kriti kalität im Lager auszuschließen ist. Dies kann durch eine geeignete geometrische Anordnung der Brennelemente erfolgen. Lager für eine Unterbringung abgebrannter Brennelemente zum Abklingen ihrer ersten Strahlungsaktivität befinden sich unmittelbar innerhalb der Kern reaktoranlage. Im Anschluß an diese Lagerung sind die Brennelemente zur Wiederaufarbeitung geeignet. Zur Beförderung der Brennelemente zur Wiederaufbereitungsanlage oder zu der Wieder aufarbeitung vorgeschalteten weiteren Lagern sind Transporte in speziellen, behördlich genehmig ten Transportbehältern erforderlich, die so beschaffen sein müssen, daß weder während des Transportes noch bei möglichen Transportunfällen eine Schädigung der Umgebung durch Strahlung oder austretendes radioaktives Material möglich ist. Zur Strahlenabschirmung ist bereits vorge schlagen worden, die Brennelemente in bei Raum temperatur starren Medien, wie Metallen oder Salzen und Salzgemischen, einzubetten, DE-OS 28 06 353.

Als Abklinglager für die Kernbrennstoffelemente nach Entnahme aus dem Reaktorcore ist es bekannt, Wasserbecken zu benutzen. Auch in diesen Wasser becken muß durch geeignete räumliche Anordnung der Brennelemente ein Kritischwerden durch Anhäufung von Brennelementen ausgeschlossen sein. Aus AT-PS 2 24 771 ist es bekannt, die Brennelemente in organischen Substanzen, wie Diphenyl oder Paraffin mit Schmelzpunkten zwischen 20 und 40°C zu lagern. Ohne zusätzliche Maßnahmen ist jedoch auch hier inbesondere dann, wenn in Störfällen das Abklinglager ausläuft, keine sichere Lagerung gegeben.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine sichere Lagerung abgebrannter Brennelemente auch in solchen Störfällen zu erreichen, bei denen Abschirmungen, die die Brennelemente in Brenn elementlagern oder bei Transporteinrichtungen umgeben, zerstört werden und durch Anhäufung ungeschützter Brennelemente ein Kritischwerden zu befürchten ist.

Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung durch die in Patentanspruch 1 angegebenen Maß nahmen gelöst. Danach werden die neutronen absorbierenden Substanzen zumindest auf der Oberfläche der Brennelemente derart und in solcher Menge angelagert, daß ein Kritischwerden jeder Ansammlung und Anordnung von abgebrannten Brennelementen ausgeschlossen ist. Zum Auftragen der neutronenabsorbierenden Substanz lassen sich die abgebrannten Brennelemente in eine Lösung oder Emulsion oder Schmelze der neutronen absorbierenden Substanz tauchen oder mit einer solchen Lösung oder Emulsion oder Schmelze besprühen oder übergießen. Die Menge der sich anlagernden Substanz wird im wesentlichen durch die Konzentration der Substanz in der aufzutra genden Lösung oder Emulsion und durch die Behand lungszeit der Brennelemente (Tauchzeit, Dauer des Besprühens) bestimmt. Ein wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Maßnahme besteht darin, daß selbst für einen Störfall, bei dem ein die Brennelemente enthaltendes Abklinglager zerstört würde, keine sicherheitstechnischen Probleme mit den Brennelementen bezüglich einer Kritikalität auftreten, denn die Brennelemente tragen selbst die neutronenabsorbierende Substanz in einer solchen Menge, daß ein Kritischwerden verhindert wird.

Die Erfindung weiter ausgestaltende Maßnahmen sind in Patentansprüchen 2 bis 5 angegeben.

Danach ist es vorgesehen, die Brennelemente nach Anlagerung der Substanz zu trocknen, wobei die neutronenabsorbierende Substanz auf der Oberfläche haften bleibt.

Für die genannte Behandlung sind insbesondere Brennelemente aus Graphit geeignet. Beim Ein tauchen der Brennelemente oder bei deren Besprühen oder Übergießen bleibt die flüssige neutronenabsorbierende Substanz nicht nur auf der Oberfläche der Brenn elemente haften, sondern dringt auch in Poren des Graphits ein und füllt diese nach dem Trocknen aus. Die derart eingelagerte Substanz erhöht nicht nur die Sicherheit bei Lagerung der abge brannten Brennelemente, es wird in vorteilhafter Weise auch die Gefahr bei Störfällen beim Transport solcher Brennelemente weitgehend herabgesetzt.

Um die anhaftende neutronenabsorbierende Substanz davor zu schützen, daß sie abgewaschen werden kann, ist es zweckmäßig, die getrockneten Brenn elemente mit einer wasserabweisenden Schicht zu überziehen. Als Material für eine solche Schicht sind beispielsweise Lacke, Harze, Kunststoff, Bitumen usw. oder auch nichtwasserlösliche Gadoliniumverbindungen, insbesonder Gadolinium acetylacetonat geeignet. Werden die Brennelemente in eine Gadoliniumacetylacetonatlösung getaucht, sind die getrockneten Brennelemente auch ohne zusätzlichen Überzug mit einer Schutzschicht indolent gegenüber einer späteren Berührung mit Wasser.

Brennelemente, in denen die Kernbrennstoffe in Graphit eingebettet sind, werden nach Entnahme aus dem Kernreaktor bevorzugt in eine wäßrige Gadoliniumacetatlösung getaucht. Das Eindringen dieser Lösung in den Graphit wird durch Behandeln der Brennelemente bei Siedetemperatur der Gadoliniumacetatlösung und durch nachfolgendes Abkühlen der Brennelemente in der Lösung gefördert.

Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.

Ausführungsbeispiel 1

Für abgebrannte Brennelemente mit metallischer Umhüllung ist ein mit Kühlwasser gefülltes Lagerbecken vorgesehen. Dem Kühlwasser sind wasserlösliches Gadoliniumsalz, beispielsweise Gadoliniumnitrat, Gadoliniumchlorid o. dgl., oder andere wasserlösliche Salze anderer neutronen absorbierender chemischer Elemente beigegeben.

Das Anlagern von Gadolinium auf der metallischen Umhüllung der Brennelemente erfolgt galvanisch durch Anlegen einer Niedervolt-Gleichspannung. Die Umhüllung der Brennelemente bildet dabei die Kathode. Auf der Umhüllung wird so viel Gadolinium angelagert, daß ein Kritischwerden der Brennelemente auch bei einem störfallbedingten Abfließen des Kühlwassers verhindert ist.

Ausführungsbeispiel 2

Zum Tauchen abgebrannter Brennelemente oder zum Besprühen ist ein Ein- oder Mehrkomponenten lack, beispielsweise auf Epoxidharz-Basis, vermischt mit Gadoliniumoxid vorgesehen. Das Gadoliniumoxid wird in Pulverform mit dem Lack vermengt.

Ausführungsbeispiel 3

Die Brennelemente werden mit Gadoliniumacetyl acetonat durch Tauchen in eine Schmelze oder in eine Lösung dieser Substanz oder durch Besprühen oder Übergießen überzogen. Nach Trocknung des Überzugs sind die Brennelemente wasserabweisend.

Ausführungsbeispiel 4

Abgebrannte graphitische Brennelemente werden in eine Schmelze von Gadoliniumacetylacetonat oder in eine wäßrige Gadoliniumacetat-Lösung eingebracht und in der Schmelze oder Lösung erhitzt. Hierbei werden in den Poren im Graphit enthaltene Gase, beispielsweise Luft, weitgehend ausgetrieben. Beim anschließenden Abkühlen der Brennelemente in der Schmelze oder Lösung wird nicht nur die Oberfläche der Brennelemente beschichtet, die Schmelze oder Lösung dringt auch in die Poren im Graphit ein und füllt diese ganz oder teilweise aus. Nach Trocknen der Brennelemente konnte elektronenmikroskopisch, autoradiographisch und mit Hilfe der Neutronen aktivierungsanalyse im Kernreaktor eine Ab lagerung neutronenabsorbierender Substanz in tieferen Schichten der graphitischen Brenn elemente nachgewiesen werden. Die Oberfläche der Brennelemente war bei Brennelementen, die einige Stunden in heiße, gesättigte wäßrige Gadoliniumacetatlösung getaucht, abgekühlt und getrocknet waren, dicht mit Gadoliniumacetat- Kristallinen belegt.

Erhitzt man mit Gadoliniumacetatlösung behandelte graphitische Brennelemente über ca. 750°C hinaus, so zerfällt das Gadoliniumacetat. Zurück bleibt Gadoliniumoxid, das wasserunlöslich und in Graphit auch bei hohen Temperaturen unbeweglich ist. Gadoliniumoxid ist damit integrierter Bestandteil der abgebrannten Brennelemente geworden und wird auch bei schweren Störfällen während eines Transportes oder beim Lagern der Brennelemente beispielsweise bei Wasser- oder Temperatureinwirkung oder bei einem Bruch der Brennelemente nicht mehr von den Brennelementen getrennt.

Ausführungsbeispiel 5

Mit Ausführungsbeispiel 4 vergleichbare Er gebnisse wurden auch bei Einlagerung graphitischer Brennelemente in eine wäßrige Gadoliniumacetat lösung bei Raumtemperatur und unter Atmosphären druck erzielt. Die vom Brennelement aufgenommene Menge neutronenabsorbierender Substanz nahm mit der Lagerzeit der Brennelemente in der Lösung zu.

Claims

1. Verfahren zur Lagerung abge brannter Brennelemente eines Kernreaktors, bei dem die den Kernbrennstoff enthaltenden Brennelemente an ihrer Ober fläche mit einer neutronenab sorbierenden Substanz umgeben werden, dadurch gekennzeichnet, daß eine flüssige Gadolinium enthaltende Substanz zumindest auf der Ober fläche der Brennelemente durch Verfestigung der Substanz in solcher Menge ange lagert wird, daß ein Kritischwer den jeder Ansammlung und Anordnung der Brennelemente ausgeschlossen ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfestigen der Substanz durch Trocknen erfolgt.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die getrockneten Brennelemente mit einer wasserabweisenden Schicht überzogen werden.

4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß eine Gadoliniumacetylacetonatlösung verwendet wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß bei gra phitischen Brennelementen eine Gadoliniumacetatlösung verwendet wird, die zum Anlagern der Substanz auf Siedetemperatur gehalten wird, und daß die sich in der Lösung befinden den Brennelemente zum weiteren Eindringen der Lösung in den Graphit der Brennelemente zusammen mit der Lösung abgekühlt werden.