DE2601460C2 - Verfahren zum Entfernen von Verunreinigungen aus dem Kühlgas von Hochtemperatur-Kernreaktoren - Google Patents
Verfahren zum Entfernen von Verunreinigungen aus dem Kühlgas von Hochtemperatur-KernreaktorenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von Verunreinigungen, insbesondere korrosiver Verunreinigungen,
aus dem Kühlgas von HochtemperatUi·- Kernreaktoren, insbesondere von heliumgekühlten
Hochtemperatur-Kernreaktoren, deren Einbauten und/ oder Brennelemente überwiegend aus Graphit bestehen.
Die Reinheit des Kühlgases ist in vielfacher Hinsicht gerade bei Hochtemperatur-Kernreaktoren von besonderer
Bedeutung, und zwar sowohl im Hinblick auf ihre Auswirkungen nach außen als auch nach innen. Je nach
der Art der Führung des Kühlgaskreises können nämlich radioaktive Spaltprodukte oder Aktivierungsprodukte
an Stellen gelangen und sich dort niederschlagen, die unter Umständen gelegentlich zugänglich sein und
daher in mehr oder weniger aufwendiger Weise dekontaminiert werden müssen. Andererseits können bestimmte
Verunreinigungen zu erheblichen Korrosions-Schäden insbesondere im Kern und an dessen Aufbauten
führen.
Ein Kühlmittel, das sich in hervorragender Weise für Hochtemperätur-Reaktoren. .eignet, ist Helium. Zwar
werden die Reaktoren mit Reinsthelium gefüllt, jedoch sind Gasreinigungsanlagen nicht zu vermeiden, um den
betrieblich erforderlichen Reinheitsgrad des Heliums aufrechtzuerhalten. Dabei werden aus wirtschaftlichen
Gründen bis zu etwa 10% des gesamten Heliumvolumens pro Stunde in einem By-pass durch die Reini
gungsanlage geleitet
Außer den sich durch den nuklearen Betrieb des Reaktors ergebenden, bereits erwähnten radioaktiven
Spaltprodukten oder Aktivldrungsprodukten treten im
Kühlmittel Verunreinigungen gUnzlich anderer Herkunft im Betrieb auf.
Bei der Errichtung von Hochtemperatur-Reaktoren, deren Einbauten überwiegend aus Graphit bestehen,
werden große Mengen an Graphit benötigt, und zwar
ίο sowohl als Reflektorgraphit als auch als Moderatorgraphit;
beim THTR-300 (Thorium-Hochtemperatur-Reaktor) ungefähr 6001 Reflektorgraphit und 1301 Moderatorgraphit).
Darüber hinaus kann, der Moderator-Graphit gleichzeitig das Strukturmaterial der Brennelemente
bilden, was z. B. bei dem mit kugelförmigen Brennelementen bestückten, soeben erwähnten THTR-300 der
Fall ist
Während des Zusammenbaus gelangen durch diesen Graphit relativ große Mengen Wasser in den Reaktor,
und zwar durch die an der Oberfläche des zugänglichen Porenvolumens des Graphits adsorbierte Luftfeuchte;
im erwähnten Beispie! dürfte die Wassermenge ca. i t
betragen. Zwar wird dieses Wasser dem Graphit vor Inbetriebsetzen des Reaktors mit konventionellen Mkteln,
d. h. durch nichtnukleare Heizung zum überwiegenden Teil entzogen, indem trockne Luft und anschließend
trockner Stickstoff umgewälzt werden, jedoch verbleibt im Graphir noch Feuchtigkeit, die erst im nuklearen
Betrieb, bei dem Temperaturen erreicht werden können, die mit der erwähnten nichtnuklearen Fremdbeheizung
nicht möglich sind, desorbiert wird und den Heliumkreislauf dann verunreinigt
Aber auch nach Inbetriebnahme des Reaktors gibt es verschiedene Ursachen, die zu einer unerwünschten Zufuhr
von Wasser führen. So muß beispielsweise bei größeren Reparaturen und Inspektionen, bei denen das
Kühlmittel abgepumpt wird, mit größeren Lufteinbrüchen gerechnet werden und damit einer Zufuhr von
Luftfeuchte. Eine weitere Quelle für derartige Verunreinigungen ist für sämtliche Kügelhüufen-Reaktoren dadurch
gegeben, daß während des Vollastbetriebes verbrauchte Brennelemente kontinuierlich abgezogen und
neue zugegeben werden, im allgemeinen werden die neuen Brennelemente in den Heliumkreislauf über
Schleusen, die evakuiert und gespült werden, eingegeben. Diese Maßnahmen können jedoch nicht verhindern,
daß sowohl Luft als auch Feuchtigkeit kontinuierlich in den Heliumkreislauf gelangen. Da außer Stickstoff
auch Sauerstoff und Wasser besonders am Graphit adsorbieren, ist mit einer ständigen Zufuhr dieser Verunreinigungen
während des Be -iebes zu rechnen. Dies nicht zuletzt auch dadurch, weil nicht auszuschließen ist
aaß über Poren oder Mikrorisse an Wärmetauschern, die die im Reaktor erzeugte Wärme an einen Wassersekundärkreislauf
abgeben, ständig geringe Wassermengen in den Primärkreislauf eindringen können. In diesem
Zusammenhang ist auch zu erwähnen, daß das zum Kompensieren der Leckverluste erforderliche Nachfüllen
an Kühlmittel eine Zufuhr von Verunreinigungen mit sich bringt.
Die sich aus vorstehendem ergebende Vermutung, daß ein ständiger Zustrom von Wasser und Luft vorhanden
ist, konnte durch Messungen der Kuhlgasverunreinigungen eines im Betrieb befindlichen heliumgekühlten
Hochtemperatur-Reaktors bestätigt werden, wobei mit Sicherheit dzyon ausgegangen werden kann, daß die
dabei als zu den Hauptbestandteilen zählend ermittelten Komponenten H2, N2, CO und CO2 von den unbeab-
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sichtigt bzw. unerwünscht in den Kühlkreis gelangten Verunreinigungen Wasser bzw. Luft herrühren.
An kugelförmigen, eine Graphitmatrix besitzenden Brennelementen sind Oberflächenschäden in Art eines
»Pelleffekts« oder auch als Lochfraß festgestellt worden, deren Entstehen zwar auf verschiedene Einflüsse
zurückgeführt wird, unter Berücksichtigung der Reaktionsrichtung der Boudouard-Reaktion und der Wassergasreaktion
bei hohen Temperaturen der Einfluß der Korrosion jedoch als sicher unterstellt werden muß. Damit
sind bei einem stationären Kern während einer Beschickungsperiode stets die gleichen Brennelemente,
nämlich die heißesten Brennelemente, der Korrosionsgefahr ausgesetzt; bei einp.m nichtstationären Kern, wie
es beispielsweise im Kugelhaufenreaktor mit kontinuierücher
Beschickung gegeben ist werden zwar jeweils nur wenige Brennelemente, die stets nur kurze Zeit auf
hohem Temperaturniveau liegen, diesen Einflüssen ausgesetzt, jedoch wird sich statistisch die Korrosion auf
alle Brennelemente verteilen, was nicht zuletzt durch die zuvor erwähnten Untersuchungen bestätigt wurde.
Derartige Beschädigungen sind für einen kontinuierlichen, ungestörten Reaktorbetrieb außerordentlich
nachteilig und schon geraume Zeit ein ungelöstes Problem.
Aus der DE-OS 16 14 084 und der DE-OS 25 03 137 sind Reinigungsverfahren bekannt, bei denen das Kühlmittel
in einem Nebenkreis, z. B. durch eine Filterung, gereinigt wird. Dabei betrifft die erstgenannte Druckschrift
dampfgekühlte Kernreaktoren, bei denen den Verdampfern jeweils mindestens ein Filterkreislauf parallelgeschaltet
werden soll. Für den Hauptkühlkreis des aus der zweitgenannten Druckschrift bekannten heliumgekühlten
Kernreaktors wird ein Reinigungsnebenkreis vorgesehen.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren vorzuschlagen, das einen Angriff durch unerwünscht in den
Kühlkreislauf gelangte Verunreinigungen auf die Brennelemente sowie andere Graphiteinbauten auf ein
Minimum reduziert oder ganz vermeidet Der erfindungsgemäßen Lösung dieser Aufgabe liegt der Gedanke
zugrunde, eine quasi allgegenwärtige, homogen verteilte Senke im Einflußbereich der gefährdeten Gebiete
vorzusehen, die die Verunreinigungen anzieht und/oder inaktiviert Die Lösung der Aufgabe wird bei einem
Verfahren der eingangs genannten Ln darin gesehen,
daß dem Kühlkreislauf Kohlenstoffstaub in Koüoidkörnung
zugeführt und mindestens ein Teil des Kühlgases durch eine vorzugsweise in einem By-pass angeordnete
Reinigungsanlage geleite: wird. Unter »Kolloidkörnung« ist im vorliegenden Fall eine Teilchengröße zu
verstehen, die eine kolloide Lösung des Kohlenstoffstaubs ais Schwebeteilchen im Kühlmittel bewirkt bzw.
zuläßt, in Art der Aerosole, allerdings mit dem Kühlmittel als Dispersionsmittel. Die mögliche Teilchengröße ist
daher so bemessen, daß die Teilchen bei der im Reaktor jeweils herrschenden Gasdichte und Gasgeschwindigkeit
im Schwebezustand bleiben.
Durch die erfindungsgemäßen Verfahrensschritte wird erreicht daß das Kühlmittel, vorzugsweise Helium,
quasi homogen mit Kohlenstoffstaubpartikeln gemischt wird, so daß eine schnelle Anlagerung, vorzugsweise
von H2O- und O2-Molekülen, am Kohlenstoffstaub bewirkt
wird, bevor die Verunreinigungen die Brennelemente im Reaktorkern erreichen, sich dort anlagern und
mit dem Graphit reagieren können. Sobald der H2O- oder Ö2-Moleküie tragende Kohlenstoffstaub in die heißen
Zonen gelangt, werden die Wassermoleküle mit den angelagerten Kohlenstoffpartikeln gemäß der Wassergasreaktion
zu H2 + CO reagieren, und die O2-Molekü-Ie
zu CO uder CO2 verbrennen, ohne daß der Grapiät
der Brennelemente oder der Einbauten korrodiert wird. Da verschiedenartige Brennelemente unterschiedliche
Korrosionseigenschaften haben können, sollte der einzubringende Kohlenstoffstaub in seiner Sorte derart
gewählt werden, daß er nach Möglichkeit reaktiver ist als der Kohlenstoff der zu schützenden Teile. Besonders
geeignet im Rahmen der Erfindung ist feinkristalliner Kohlenstoff, wie beispielsweise Aktivkohle, Koks oder
Ruß. Die Menge des einzubringenden Kohlenstoffstaubs wird in Abhängigkeit von den gemessenen Verunreiniguiigswerten
geregelt und liegt wesentlich über der durch Abrieb oder den eingangs erwähnten »Pelleffekt«
entstehenden Partikelmenge.
Anhand der beigefügten Zeichnung, die das Schema eines Reaktors mit in einem By-pass angeordneter Reinigungsanlage
als bevorzugtes Ausführungsbeispiel zeigt wird die Erfindung nachfolgend näher erläutert:
Wenn das Kühlgas über einen Bypass durch eine aus
Reingasversorgung 11, Staubabscheidung 12, Verzögerungsadsorption
13, H2/CO-Oxydation 14, H2O/CO2 Adsorption
15, Tieftemperaturadsorber 16, Regeru-rativ-Wärmetauschern
17 und dem Gebläse 18 bestehende Reinigungsanlage geleitet wird, kann der Kohlenstoffstaub
vorteilhafterweise über eine das im By-pass gereinigte Gas in den Reaktorkühlkreislauf zurückführende
Druckleitung zugegeben werden. Für einen Reaktor vom Typ des THTR-300 oder mit ähnlichem Aufbau
ergibt sich durch diese Maßnahme für den Kohlenstoffstaub eine recht beträchtliche Strecke von der Einspeisungsstelle
6 bis zu den ersten Brennelementen im Kern 1; im Falle des THTR-300 beträgt diese Entfernung etwa
28 m. In diesem Bereich ist der Strömungsquerschnitt groß, so daß sich eine niedrige Strömungsgeschwindigkeit
ergibt und genügend Zeit für eine homogene Durchmischung des Kühlmittels Helium mit dem
Kohlenstoffstaub zur Bildung einer kolloiden Losung bleibt. Bei dem erwähnten Beispiel, für das die Erfindun
-; besonders geeignet ist, werden für den ersten Teil
des Weges von den Gebläsen 2 in dem Ringraum zwischen dem thermischen Schild 3 und der Auskleidungs-Isolierung
4, auf dem das Kühlgas abwärts Strömt und nur mit Stahloberflächen in Berührung kommt, wegen
des großen Strömungsquerschnittes etwa 14 Sekunden gebraucht, während für den zweiten Teil des Weges in
dem Ringraum zwischen thermischem Schild 3 und Außenoberfläche des Reflektors 5 bis zu den Brennelementen
im Kern 1 nur etwa 2 Sekunden benötigt werden. Auf dem letzten Teii des Weges kommt das Kühlgas mit
der Außenoberfläche des Reflektorgraphits und dem Graphit des Deckenreflektors 7 in Berührung. Durch
diese Verhältnisse ergibt sich der besondere Vorteil, daß den Verunreinigungen von der Einspeisungsstelle 6 des
Kohlenstoffstaubs während des ersten, wesentlich längeren Wegteils pur Kohlenstoff zur Verfugung steht
der für die Ablagerung vorgesehen ist d. h. hier die gewählte Einspeisungsstelle den mit der Erfindung angestrebten
Effekt besonders begünstigt. Im Vergleich dazu ist dis Strecke, in deren Bereich eine Anlagerung
ivon Verunreinigungen am Graphit ausgeschlossen oder
zumindest minimal gehalten werden soil, sehr kurz, nämlich im Vergleich der Strömungszeiten nur V7.
Bei einem vorzugsweise mit Helium gekühlten Reaktor,
das über einen By-pass durch eine Reinigungsanlage geleitet wird, bietet sich die vorteilhafte Möglichkeit an,
atomaren Kohlenstoff im By-pass an der Stelle 8 direkt
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M 5
zu erzeugen, was z. B. mit Hilfe eines Lichtbogens zwischen Elektroden aus Kohlenstoff erreicht werden kann.
In statu nascendi zunächst 1-atomiger Kohlenstoff ist im vorliegenden Zusammenhang am wirkungsvollsten. Er
entsteht, wenn Kohlenstoff im elektrischen Lichtbogen auf Temperaturen über 365O0C, der Sublimationstemperatur,
erhitzt wird.
Außer der bereits erwähnten »Senken«-Funktion des eingespeisten Kohlenstoffstaubs zur Verhinderung insbesondere
korrodierender Reaktionen der Verunreini- |ungen mit den Brennelementen und Graphiteinbauten
besitzt das erfindungsgemäße Verfahren den zusätzlichen Vorteil, daß ein gleichmäßig im Kühlgasstrom verteilter
Kohlenstoffstaub auch radioaktive Spaltprodukte oder Aktivierungsprodukte, die sich im Kühlgas be- is
finden, anlagen, so daß sich diese Produkte überwiegend nicht an den Stahlflächen, z. B. den Dampferzeugerrohren
9, anlagern können, sondern mit dem Staub zur Gasreinigungsanlage transportiert und dort zentral
abgeschieden werden. Es handelt sich hier z. B. um Fe,
Co, Cr, Sb, Cs, Ba. Ag, Zn.
Die letztgenannte Anlagerung wird nicht 100%ig erfolgen, so daß sich ein gewisser Anteil dieser Elemente
mit anderen Elementen, die sich nur schwer am Kohlenstoff anlagern können, weil sie bevorzugt an relativ kaiten
Flächen kondensieren — hierzu gehört beispielsweise Jod — an den verschiedenen, zur Verfügung stehenden
Metalloberflächen absetzen wird. Wenngleich zu erwarten ist, daß sich diese Oberflächen mit der Zeit mit
feinen Graphitstäuben adsorbtiv überziehen, und damit eine gewisse Behinderung des direkten Kontaktes der
radioaktiven Elemente mit den Stahloberflächen gegeben sein wird, sollte das Kühlmittel vorzugsweise schon
vor dem Anfahren bzw. Heißfahren des Reaktors mit Kohlenstoffstaub beladen und solange umgewälzt werden,
bis alle Metallflächen, insbesondere die des Dampferzeugers mit Kohlenstoffstaub bedeckt sind. Hierfür
wird eine Betriebszeit von ungefähr 2 Wochen benötigt werden, wenn etwa 2 weitere Wochen nach der ersten
Kritikalität während der aus anderen Gründen notwendigen physikalischen Messungen maximale Temperaturen
der Brennelemente gefahren werden, die unter etwa 6000C liegen. Eine unter Umständen später erforderlich
werdende Dekontamination der Oberflächen ist dann durch einfaches Abwischen oder Abwaschen mit mit
leicht flüchtiger Flüssigkeit getränkten Tüchern ohne weiteres möglich.
Das Beschichten bzw. Abdecken von für Spaltprodukte oder Aktivierungsprodukte als Niederschlagsflächen
besonders geeigneten Stellen mit Hilfe des für das Entfernen unerwünschter Verunreinigungen vorgesehenen
Kohlenstoffstaubs gewinnt insbesondere in den Fällen Bedeutung, in denen diese Nicderschlagsflächen,
beispielsweise die Dampferzeuger 9, getrennt von dem Reaktordruckgefäß 10 untergebracht sind und deshalb
durch direkte Neutronenstrahlung nicht aktiviert werden können.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
60
60
Claims (6)
1. Verfahren zum Entfernen von Verunreinigungen aus dem Kühlgas von Hochtemperatur-Kernreaktoren,
insbesondere von heliumgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktoren, deren Einbauten und/
oder Brennelemente überwiegend aus Graphit bestehen, dadurch gekennzeichnet, daß dem
Kühlkreislauf Kohlenstoffstaub in Kolloidkörnung zugeführt und mindestens ein Teil des Kühlgases
durch eine vorzugsweise in einem By-pass angeordnete Reinigungsanlage geleitet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Kohlenstoffstaub aus feinkristallisiem Kohlenstoff, wie Aktivkohle, Koks, Ruß oder
deren Mischungen, besteht
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in statu nascendi zunächst 1-atomiger
Kohlenstoff verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der feinkristalline Kohlenstotfstaub mit dem im By-pass gereinigten Gas, über die
zum Reaktorkühlkreislauf zurückführende Druckleitung zugegeben wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der zunächst 1 atomige Kohlenstoff
mit Hilfe eines Lichtbogens zwischen Graphitelektroden im By-pass erzeugt wird.
6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das
Kühlmittel schon vor dem Anfahren bzw. Heißfahren des Reaktors mit feinkri-'^llinem Kohlenstoffstaub
beladen und solarge umgewälzt wird, bis alle Metallflächen, insbesondere d': des Dampferzeugers,
mit Kohlenstoffstaub bedeckt sind.
Priority Applications (8)
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