DE3804643A1 - Hochtemperaturreaktor mit einem kern aus vorzugsweise kugelfoermigen brennelementen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft einen Hochtemperaturreaktor mit einem Kern aus vorzugsweise kugelförmigen Brennelementen, der von un­ ten nach oben von Helium als Kühlmittel durchströmt wird, und mit einem aus Deckenreflektor, Seitenreflektor und Bodenreflek­ tor bestehenden Graphitreflektor, der einen zylindrischen Hohl­ raum zur Aufnahme des Kerns bildet.

Derartige Kernreaktoren sind beispielsweise aus den DE-OS 32 45 022 und 33 45 113 sowie aus der DE-PS 32 12 266 bekannt.

Bei einem (als hypothetisch einzustufenden) Kernaufheizstörfall eines derartigen Hochtemperaturreaktors stellt sich in allen Situationen und für alle Druckbereiche eine durch Naturkonvek­ tion bedingte Strömung des Heliums nach oben durch den Reaktor­ kern und durch den Deckenreflektor ein. Wie neuere Experimente zeigen, wird bei diesem Vorgang das Spaltprodukt Cäsium für ei­ ne lange Zeit vollständig in dem Deckenreflektor zurückgehal­ ten. Die Versuche lassen außerdem erkennen, daß die mit diesem Vorgang verbundenen Diffusionsvorgänge und chemischen Vorgänge sehr schnell in Gleichgewichtszustände übergehen. Da Strontium und die übrigen metallischen Spaltprodukte noch besser absor­ biert werden, ist der Rückhalteeffekt für diese Spaltprodukte noch günstiger. Die Messungen zeigen aber auch, daß ein solcher Rückhalteeffekt bei Jod und auch bei Cäsium-Jodid sehr viel schwächer ist.

Die Absorption von Jod an einem chemischen Element oder einer chemischen Verbindung durch eine einfache Reaktion innerhalb des Deckenreflektors kann offenbar nicht realisiert werden, weil alle Jodverbindungen, insbesondere die Jodide, eine zu hohe Flüchtigkeit im Temperaturbereich von 1000 bis 1200°C haben. Dieser Temperaturbereich entspricht der Störfalltempera­ tur des Deckenreflektors. Weiterhin ist noch zu bedenken, daß die meisten Jodverbindungen in diesem Temperaturbereich bereits Zersetzungserscheinungen zeigen, die es nicht gestatten, den für die Absorption von Jod erwünschten niedrigen Partialdruck zu erreichen.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, bei einem Hoch­ temperaturreaktor gemäß Oberbegriff auch in einem Kernaufheiz­ störfall die Belastung der Umgebung durch Spaltprodukte noch weiter zu reduzieren und damit den Schaden weitestmöglich zu begrenzen.

Gemäß der Erfindung wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß in dem oberen Teil des Deckenreflektors zum Abbinden von flüchti­ gem Jod und Cäsium-Jodid geeignete Metallatome oder Moleküle von Verbindungen dieser Metalle einzeln eingelagert sind, wobei sie in großer Verdünnung in dem gecrackten Bindermaterial des Graphits gelöst sind.

Neuere Untersuchungen haben bestätigt, daß auch die Rückhaltung von Jod und Cäsium-Jodid möglich ist, wenn das Material des oberen Deckenreflektors, insbesondere das gecrackte Bindermate­ rial, mit bestimmten Metallatomen oder deren Verbindungen do­ tiert ist. Dabei werden solche Metallatome verwendet, deren Jodide relativ schwer flüchtig sind. Nach experimentellen Er­ fahrungen ist auch die Bindung des an sich flüchtigen Cäsium- Jodids, das sich aus den Spaltprodukten bildet, möglich. Da­ durch, daß Cäsium in bekannter Weise in dem gecrackten Binder­ material angelagert und Jod gleichzeitig durch die Dotierungs­ atome gebunden wird, wird auf diesem Wege Cäsium-Jodid zunächst durch die Dissoziation bei hohen Temperaturen gespalten, und seine beiden Komponenten werden einzeln angelagert.

Der erfindungsgemäße Hochtemperaturreaktor zeichnet sich somit durch einen stark verbesserten und zudem inhärenten Rückhalte­ effekt für Jod und Cäsium-Jodid aus, was mit dem Vorteil ver­ bunden ist, daß sich eine Reduzierung der Umgebungsbelastung ohne den Einbau zusätzlicher Störfall-Filter erreichen läßt.

Als Metallatome kommen für die vorgeschlagene Einlagerung Er­ dalkalimetalle und/oder Metalle der seltenen Erden in Betracht. Insbesondere können Oxide und Karbide des Bariums und/oder des Lanthans verwendet werden. Die genannten Substanzen müssen in einer Verdünnung von 1:100 bis 1:10000 in dem vercrackten Bin­ dermaterial vorliegen, wobei sie in dem Bindermaterial gelöst sind. Die hohe Verdünnung ist erforderlich, damit die eingela­ gerten Atome bzw. Moleküle einzeln vorliegen und freies Jod abbinden können. Unter dieser Voraussetzung wird Jod nicht nur chemisch an die Dotierungsatome bzw. -moleküle gebunden, son­ dern es tritt eine zusätzliche Haftung des so gebildeten Jodids in der Matrix des gecrackten Bindermaterials ein.

Als Ausgangsstoffe für die Einlagerungen können Alkoholate oder Metallsalze der betreffenden Metalle dienen. Im ersten Fall werden z. B. bei der Herstellung des dotierten Deckenreflektor- Graphits Ba (C₂H₅O)₂ oder La (C₂H₅O)₃ dem flüssigen Binderma­ terial zugegeben. Nach dem Cracken des Bindermaterials für die Graphitherstellung liegen dann die Dotierungsatome in Form von einzelnen, fein verteilten Oxiden vor. Will man die Dotierungs­ atome in Form von Karbiden in dem Bindermaterial unterbringen (zweiter Fall), so können zweckmäßigerweise Metallsalze der Cyklopenstadien, z. B. Ba (C₅H₅)₂ und La (C₅H₅)₃, verwendet werden. Nach der Vermischung dieser Stoffe mit dem flüssigen Bindermaterial wird bei der Herstellung des Graphits diese Mischung in üblicher Weise im Temperaturbereich zwischen 1500° und 1800°C gecrackt.

Bei den für einen Hochtemperaturreaktor herrschenden Störfall­ bedingungen kann davon ausgegangen werden, daß in einigen Fäl­ len vor der Kernaufheizung gleichzeitig Wasserdampf in dem Primärkreislauf vorhanden ist. Bevor die Freisetzung der Spalt­ produkte beginnt, ist allerdings dieser Wasserdampf praktisch vollständig umgesetzt; der dann noch vorhandene Wasserdampfpar­ tialdruck entspricht dem chemischen Gleichgewicht, das sich durch die Reaktion zwischen Dampf und den heißen Graphitober­ flächen im Bereich von mehr als 1600°C ergibt. Somit ist der Wasserdampfpartialdruck extrem klein, und das Verhalten der Spaltprodukte wird daher nur geringfügig durch diesen Rest von Wasserdampf beeinflußt. Es besteht aber trotzdem die Gefahr, daß das gecrackte Bindermaterial des Graphits durch diese Reste von Wasserdampf langsam korrodiert wird. Dabei kann es zu einer Ansammlung der Dotierungsatomkerne an den Oberflächen der Kri­ stallkörner des gecrackten Bindermaterials kommen. In diesem Fall würde eine Umsetzung von gasförmigem Jod, allerdings in geringem Umfang, mit diesen Dotierungsatomen zu einer Bildung von Jodiden führen, die nicht strukturell gebunden sind und so eine Zurückhaltung von Jod vermindern. Es würde nämlich das gebildete Jodid bei den angegebenen Temperaturen teilweise flüchtig sein.

In vorteilhafter Weiterentwicklung der Erfindung können daher zusätzlich zu den genannten Metallen Moleküle der Oxide von Silizium, Zirkon oder Titan oder von anderen hochwarmfesten Oxiden in dem gecrackten Bindermaterial des Graphits eingela­ gert sein, wobei das Mischungsverhältnis dieser Zusatzsubstan­ zen zu den erstgenannten Metallen im Bereich von 1:1 bis 5:1 liegt.

Wenn nun durch die Anwesenheit des Wasserdampfes das gecrackte Bindermaterial teilweise vergast wird, werden neben den dotier­ ten Metallatomen bzw. -molekülen auch Moleküle der zusätzlich eingelagerten Oxide freigelegt, z. B. Siliziumdioxid-Moleküle. Diese Substanzen bilden miteinander Verbindungen, z. B. Silika­ te, die vom Jod praktisch nicht angegriffen werden können. Da­ mit wird verhindert, daß über den Umweg eines Jodids das Jod flüchtig werden kann. Bei der Verwendung von Zirkon- und Titan­ oxid bilden die freigelegten Dotierungsatome bzw. -moleküle mit diesen zusätzlichen Substanzen Zirkonate und Titanate.

Als Ausgangsstoffe für die zusätzlichen Substanzen können im Falle von Siliziumdioxid Silikone verwendet werden. Im Fall von Oxiden des Titans oder Zirkons werden zweckmäßigerweise Alkoho­ late dieser Metalle als Ausgangsstoffe eingesetzt. Die Silikone und/oder Alkoholate werden zusammen mit den Ausgangsstoffen für die Dotierungsatome bzw. -moleküle dem flüssigen Bindermaterial zugegeben, und die Mischung wird dann - wie bereits beschrieben - bei der Produktion des Graphits in der üblichen Weise ge­ crackt.

Claims (7)

1. Hochtemperaturreaktor mit einem Kern aus vorzugsweise ku­ gelförmigen Brennelementen, der von unten nach oben von Helium als Kühlmittel durchströmt wird, und mit einem aus Deckenreflektor, Seitenreflektor und Bodenreflektor beste­ henden Graphitreflektor, der einen zylindrischen Hohlraum zur Aufnahme des Kerns bildet, dadurch gekennzeichnet, daß in dem oberen Teil des Deckenreflektors zum Abbinden von flüchtigem Jod und Cäsium-Jodid geeignete Metallatome oder Moleküle von Verbindungen dieser Metalle einzeln eingela­ gert sind, wobei sie in großer Verdünnung in dem gecrack­ ten Bindermaterial des Graphits gelöst sind.

2. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Verwendung von Atomen bzw. Molekülen der Erdalka­ limetalle und/oder der Seltenen Erdmetalle.

3. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch die Verwendung von Oxiden und Karbiden des Bariums und/oder Lanthans.

4. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 3, dadurch gekenn­ zeichnet, daß als Ausgangsstoffe für die Einlagerungen Alkoholate oder Metallsalze der betreffenden Metalle die­ nen.

5. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich zu den genannten Metallen Moleküle der Oxide von Silizium, Zirkon oder Titan oder von anderen hochwarmfesten Oxiden in dem gecrackten Bin­ dermaterial des Graphits eingelagert sind, wobei das Mi­ schungsverhältnis dieser Zusatzsubstanzen zu den erstge­ nannten Metallen im Bereich von 1:1 bis 5:1 liegt.

6. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 5, dadurch gekenn­ zeichnet, daß als Ausgangsstoffe für die zusätzlichen Substanzen Silikone verwendet werden.

7. Hochtemperaturreaktor nach Anspruch 5, dadurch gekenn­ zeichnet, daß als Ausgangsstoffe für die zusätzlichen Substanzen Alkoholate dieser Substanzen verwendet werden.