DE2259569C3 - Kernbrennstoffelement und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents
Kernbrennstoffelement und Verfahren zu dessen HerstellungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1 sowie ein
Verfahren zu dessen Herstellung.
In der US-PS 31 41 830 ist ein Kernbrennstoffelement
beschrieben, daß die Merkmale des Oberbegriffes des Anspruches 1 aufweist, wobei sich der vom Kernbrennstoffmaterial
freigelassene innere Raum jedoch in dem Endverschluß befindet, so daß auch die Legierung in
diesem Hohlraum im Endverschluß angeordnet ist und die als Getter wirkenden Legierungsteilchen in Form
elastischer poröser Preßkörper vorliegen.
Diese Ausbildung der Endverschlüsse bedingt eine teuere und aufwendige Herstellung. Auch führt die
Form, in der die Legierungsteilchen vorliegen, zu einer verminderten Aktivität da deren Oberfläche geringer
ist, als die nicht gepreßter Teilchen. Und schließlich sind auch die verwendeten Legierungsarten hinsichtlich
ihrer Aktivität verbesserungsfähig.
Ein Kernbrennstoffelement, das innerhalb des Behälters neben dem Kernbrennstoffmaterial noch ein
Material, wie Zirkonium oder Titan, zum Absorbieren von Gas, insbesondere Wasserstoff, enthält, ist auch in
der GB-PS 8 42 317 beschrieben. Ein konkretes Beispiel
ist der Einsatz einer Scheibe aus Niob, die an einem Ende des Kernbrennstoffstabes anliegt.
In der DE-OS 20 39 457 ist ein Kernbrennstoffelement mit einem bereits vor seiner Inbetriebnahme
aufgebrachten Innendruck von 7 —70atü beschrieben, das einen inneren Raum im Behälter aufweist, in dem
sich neben einem Körper aus einer thermisch zersetzbaren Verbindung auch eine Schraubenfeder
befindet, um den Kernbrennstoff zusammenzuhalten.
In der US-PS 29 26 981 ist unter anderem ein Zirkonium-Titan-Getter beschrieben.
In einer älteren, inzwischen als DE-OS 21 44 192 veröffentlichten Patentanmeldung sind ternäre Legierungen
aus Zirkonium, Nickel und Titan vorgeschlagen, die mit Wasser, Wasserdampf und reaktionsfähigen
Gasen bei Temperaturen im Bereich von etwa 200 bis etwa 6500C reagieren. Die Legierungen bestehen aus
etwa 3 bis etwa 12 Gew.-% Nickel und etwa 3 bis 30 '■ew.-% Titan, Rest Zirkonium. Sie lagen jedoch
allenfalls in Form dünner Bleche vor.
Der Erfindung lag nun die Aufgabe zugrunde, das
Kernbrennstoffelement der eingangs genannten Art hinsichtlich der Art und Unterbringung der Legierung
zu verbessern, um ein billigeres und dauerhaftes Element zu erhalten.
Diese Aufgabe wird gemäß dem kennzeichnenden r,
Teil des Anspruches 1 gelöst
Die Teilchenform der ternären Legierung Zirkonium,
Nickel und Titan reagiert bei den Reaktorbetriebstemperaturen wirksam mit Wasser, Wasserdampf und
Gasen, die in bezug auf den Behälter eines Kernbrennstoffelemenies
reaktionsfähig sind, wenn sie in dem gasdurchlässigen Behälter in dem inneren Raum des
Kernbrennstoffelementes angeordnet ist. Diese Ausführungsform eines Kernbrennstoffelementes nutzt die
Gettereigenschaften der ternären Legierung in der Weise, daß die Lage und die Form der Legierung
erlauben. Wasser, Wasserdampf und Gase, die bezüglich der Umhüllung reaktionsfähig sind, von dem Brennstoffelement
zu der Legierung hin abzuziehen, sie hindert die Legierung und deren Reaktionsprodukte
jedoch an der freien Bewegung innerhalb des Brennstoffelementes. Auf diese Weise ist die Legierung
an einer der während des Betriebes kältesten Stellen in dem Brennstoffelement angeordnet, und diese Stellung
schließt im wesentlichen jegliche Umkehrung der Getterreaktion der Legierung mit Wasser, Wasserdampf
und reaktionsfähigen Gasen aus.
Vorteilhafte Ausführungsformen der Erfindung finden sich in den Unteransprüchen.
Im folgenden wird die Erfindung unter Bezugnahme so auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigt
Fig. 1 eine Teilschnittansicht einer Kernbrennstoffkassette,
die erfindungsgemäße Kernbrennstoffelemente enthält, wobei ein Element im Teilschnitt dargestellt
ist, yi
Fig. 2 in Teilschnittansicht den inneren Raum des Kernbrennstoffelementes mit dem Getter in einem
gasdurchlässigen Behälter, der innerhalb einer Schraubenfeder angeordnet ist und
Fig. 3 im Teilschnitt den gasdurchlässigen Behälter,
der den Getter aus einer ternären Legierung in Teilchenform enthält.
In F i g. 1 ist eine Teilschnittansicht einer Kernbrennstoffkassette
10 dargestellt, die einen röhrenförmigen Durchflußkanal 11 mit quadratischem Querschnitt
aufweist, der an seinem oberen Ende mit der Hebevorrichtung 12 und an seinem unteren Ende mit
einem nicht dargestellten Ansatzstück versehen ist. Das obere Ende des Kanals 11 ist bei 13 offen, und cias untere
Ende des Ansatzstückes ist mit Kühlmitteldurchflußöffnungen versehen. Der Kanal 11 enthält eine Anordnung
von Brennstoffelementen 14, die darin mittels einer oberen Endplatte 15 und einer nicht dargestellten
unteren Endplatte gehalten ist. Das flüssige Kühlmittel tritt gewöhnlich durch die öffnungen in dem unteren
Ende des Ansatzstückes ein, strömt um die Brennstoffelemente 14 nach oben und tritt am oberen Auslaß 13 im
Falle von Siedereaktoren in teilweise verdampftem Zustand oder im Falle von Druckreaktoren in
unverdampftem Zustand mit erhöhter Temperatur aus. eu
In Fig. 2 ist ein Kernbrennstoffelement 14' in Teilschnittansicht dargestellt. Das Brennstoffelement
enthält Brennstoffmaterial 16, welches hier als eine Vielzahl von Brennstofftabletten aus spaltbarem
und/oder brütbarem Material dargestellt ist, die in einem Behälter 17 angeordnet sind. Die Brennstofftabletten
können verschiedenartige Gestalt haben, oder es können verschiedene Brennstofformen, wie z. B.
teilchenförmiger Brennstoff, verwendet werden. Die gegenständliche Form des Brennstoffes ist für diese
Erfindung unwesentlich. Es können auch verschiedene Kernbrennstoffmaterialien, einschließlich Uranverbindungen,
Plutoniumverbindungen, Thoriumverbindungen und Mischungen derselben verwendet werden. Ein
bevorzugter Brennstoff ist Urandioxid oder eine Mischung, die Urandioxid und Plutoniumdioxid enthält.
Der Behälter ist an seinen Enden durch -otopfenförmige
Endverschlüsse 18 dicht verschlossen, die Stutzen 19 aufweisen können, um die Halterung der Brennstoffelemente
in der Kassette zu erleichtern. An einem Ende des Brennstoffelementes ist ein innerer Raum 20 vorhanden,
um die Längsausdehnung des Brennstoffmaterials und die Ansammlung von Gasen, die aus dem Brennstoffmaterial,
freigesetzt werden, zu erlauben. Eine Schraubenfeder 21 ist in dem Raum 20 angeordnet, um eine innere
Stütze für den Teil des Behälters 17 zu bieten, der den Raum 20 umgibt und der nicht auf andere Art gegen den
äußeren Druck von als Moderator und/oder Kühlmittel benutzten Strömungsmitteln gestützt ist. Die Schraubenfeder
dient auch zum Aufrechthalten der Lage des Brennstoffes während der Handhabung und des
Transportes der Brennstoffelemente. Der Behälter 17 ist an den Endverschlüssen 18 durch umlaufende Schweißungen
22 befestigt.
Das Brennstoffelement ist ausgelegt für einen hervorragenden thermischen Kontakt zwischen dem
Behälter und dem Brsnnstoffmaterial, eine minimale parasitäre Neutronenabsorption und einen Widerstand
gegen Biegen und Schwingen, was gelegentlich durch den Fluß des Kühlmittels bei hohen Geschwindigkeiten
hervorgerufen wird.
Aus den F i g. 2 und 3 ist ersichtlich, daß innerhalb der Schraubenfeder 21 in dem inneren Raum 20 ein hoher,
gasdurchlässiger Behälter 23 angeordnet ist, vorzugsweise ein metallischer Behälter, wie z. B. ein Behälter
aus rostfreiem Stahl, der eine Vielzahl von Öffnungen besitzt, die den in den inneren Raum eintretenden
Gasen und Flüssigkeiten den Eintritt in den Behälter gestatten. Im Behälter 23 ist ein Getter aus der ternären
Legierung in Teilchenform angeordnet, um eine maximale Oberfläche pro Gewichtseinheit des Getters
für die Reaktion mit den in den Behälter 23 eintretenden Gasen und Flüssigkeiten zu haben.
Der Behälter 23 liegt vorzugsweise in der Form eines rechtwinkligen kreisrunden Zylinders vor, obgleich eine
beliebige andere Konfiguration ebenfalls geeignet ist. Der Behälter 23 ist vorzugsweise aus einem Drahtgitter
einer mit lichten Maschenweite von etwa 0,037 bis etwa 0,56 mm hergestellt und er wird durch Schweißen, Löten
oder eine andere Art des Verbindens von Streifen aus dem Drahtgittermaterial zu der gewünschten Konfiguration
zusammengebaut. Eine wirksame Menge des Getters wird in den Behälter gefüllt, wobei ein Ende
offen und eines verschlossen ist. Vorzugsweise werden etwa 4±lg Getter in einem Brennstoffelement
verwendet, der etwa 5 kg gesintertes Kernbrennstoffmaterial enthält. Größere Gettermengen werden bei
pulverförmigen Brennstoffelementen und bei solchen Brennstoffelementen eingesetzt, von denen angenommen
wird, daß sie große Mengen zu entfernender Gase enthalten.
Der erfindungsgemäß eingesetzte Getter hat einen geringen Neutronenabsorptionsquerschnitt ist billig
herzustellen und reagiert mit Wasserstoff und anderen reaktionsfähigen Gasen, wie Kohlenstoffmonoxid, Kohlenstoffdioxid,
Sauerstoff und Stickstoff, und wasser-
stoffhaltigen Verbindungen, wie Kohlenwasserstoffen.
Der Verunreinigungsgehalt in den Legierungen ist nicht kritisch für die Entwicklung der vorstehend
genannten Gettereigenschaften, und es können wesentliche Mengen an Verunreinigungen in den hergestellten
Legierungen eingeschlossen sein, solange die Oberfläche der Legierungen die wirksame ternäre Zirkonium-Nickel-Titan-Bcschaffenheit
aufweist. In der Praxis wurde gefunden, daß Sauerstoffgehalte bis herauf zu
einigen tausend Teilen pro Million in den Legierungen tolerierbar sind. Stickstoffgchalte von bis zu etwa 750
Teilen pro Million sind tolerierbar und sogar wünschenswert bei der Verwendung der Legierungen als
Feuchtigkeitsgetter. Die anderen in den eingesetzten ternären Legierungen gefundenen Verunreinigungen,
die die Anwendung der Legierung als Getter nicht beeinträchtigen, schließen Wasserstoff und Kohlenstoff
ein. In der Legierung gefundene metallische Verunreinigungen, die die Verwendung der Legierungen als Getter
nicht behindern, sind Hafnium in Mengen bis zu etwa 10 000 Teilen pro Million, Eisen in Mengen von bis zu
etwa 1100 Teilen pro Million, und Chrom in Mengen bis
zu etwa 1000 Teilen prc Million. Die Tatsache, daß der Verunreinigungsgehalt der Legierungen für ihre Verwendung
als Feuchtigkeitsgetter nicht kritisch ist, ermöglicht die Herstellung der Legierung aus billigeren
Ausgangsmaterialien mit höheren Verunreinigungsgehalten. Ein Beispiel wäre die Verwendung von unreinem
Zirkon, das aus einer Zirkonherstellungseinrichtung erhältlich ist, mit dem Kostenvorteil gegenüber hoch
gereinigtem Zirkon. Die Verwendung der Legierungen dieser Erfindung bei nuklearen Anwendungen kann die
Kontrolle auf Verunreinigungen mit hohem Neutronenabsorptionsquerschnitt in den Legierungen notwendig
machen.
Die oben angeführten Legierungen haben die Eigenschaft, für lange Zeit mil Wasser bei einer hohen
Reaktionsgeschwindigkeit in einem Temperaturbereich von etwa 200 bis etwa 6500C zu reagieren, ohne passiv
in zu werden. Eine gemessene Reaktionsgeschwindigkeit
mit Wasserdampf bei etwa 15 Torr betrug etwa 1 bis etwa 2 Mikrogramm pro cm2 Oberflächengröße pro
Minute bei etwa 3000C. Die Langzeitreaktionsdaten mit Wasser wurden durch Erhitzen der in Kontakt mit
is Wasserdampf stehenden Legierungsproben erhalten,
und die Legierung zeigte keine Passivität während Zeiten, die länger als 30 Stunden waren. Während der
Reaktion mit Wasser erlauben die Legierungen im wesentlichen kein Freiwerden von Wasserstoff für
;>o Gewichtszunahmen bis zu etwa 6% des anfänglichen
Gettergewichtes, so daß ein Behälter eines Kernbrennstoffelementes der in Verbindung mit den oben
angegebenen Gettern verwendet wird, im wesentlichen keinem Wasserstoff ausgesetzt sein würde, wodurch
Bildung metallischer Hydride, die schließlich zur Beschädigung des Behälters führen, ausgeschlossen
wird. Dieses minimale Freisetzen von Wasserstoff während der Reaktion der Legierungen mit Wasser
weist auf eine im wesentlichen stöchiometrische
jo Reaktion der Legierungen mit Wasser hin.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (13)
- Patentansprüche:!. Kernbrennstoffelement, bestehend aus
einem länglichen Behälter, einem Körper aus Kernbrennstoffmaterial, der innerhalb des Behälters angeordnet ist und diesen teilweise füllt und einen inneren Raum freiläßt,
einem Endverschluß, der vollständig an dem Behälter befestigt ist und jeweils das Ende des Behälters abdichtet undeiner Vielzahl von Teilchen einer Legierung, die als Komponenten unter anderem Zirkonium und Titan enthält und in dem inneren Raum angeordnet ist,dadurch gekennzeichnet, daßiminneren Raum (20) in an sich bekannter Weise eine Schraubenfeder (21) angeordnet ist und daß sich in diesem Raum (20) ein hohler gasdurchlässiger Behälter (23) befindet, der die Vielzahl von Legierungsteilchen enthält, die aus einer ternären Legierung aus Zirkonium, Titan und Nickel bestehen. - 2. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (23) innerhalb der Schraubenfeder (21) in dem Raum (20) angeordnet ist.
- 3. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ternäre Legierung etwa 3 bis etwa 12 Gew.-% Nickel, etwa 3 bis etwa 30 Gew.-% Titan und als Rest Zirkonium enthält.
- 4. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ternäre Legierung etwa 4 Gew.-% Nickel, etwa 11 Gew.-% Titan und als Rest Zirkonium enthält.
- 5. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ternäre Legierung etwa 12 Gew.-% Nickel, etwa 11 Gew.-% Titan und als Rest Zirkonium enthält.
- 6. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ternäre Legierung etwa 5 Gew.-% Nickel, etwa 10 Gew.-°/o Titan und als Rest Zirkonium enthält.
- 7. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (23) und die Schraubenfeder (21) aus rostfreiem Stahl bestehen.
- 8. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der längliche Behälter (17) aus einem Metall wie Zirkonium, Zirkoniumlegierungen, rostfreiem Stahl, Aluminium, Aluminiumlegierungen, Niob, Nioblegierungen und Magnesiumlegierungen, besteht.
- 9. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kernbrennstoffmaterial (16) aus Uranverbindungen, Plutoniumverbindungen, Thoriumverbindungen oder Mischungen derselben besteht.
- 10. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kernbrennstoffmaterial (16) aus Urandioxid besteht.
- 11. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kernbrennstoffmaterial (16) aus einer Mischung besteht, die Urandioxid und Plutoniumdioxid enthält.
- 12. Verfahren zur Herstellung des Kernbrennstoffelementes gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Umhüllungsbehälter teilweise mit Kernbrennstoffmaterial gefüllt wird und an seinem offenen Ende ein Raum freigelassen wird, daß eine Schraubenfeder in diesen Raum eingesetzt wird, daß ferner eine Vielzahl von Teilchen einer ternären Legierung, deren wesentliche Komponenten Zirkonium, Titan und Nickel sind, in einen hohen, gasdurchlässigen Behälter gebracht werden, daß dieser hohle, gasdurchlässige Behälter in den freien Raum eingesetzt wird, daß ein Endverschluß an dem Ende des Umhüllungsbehälters angebracht wird, der den freien Raum mit dem Kernbrennstoff in Verbindung beläßt, und daß dann das Ende des Umhüllungsbehälters mit dem Endverschluß verbunden wird, um eine feste Abdichtung zwischen beiden herzustellen, wobei die ternäre Legierung den reaktionsfähigen Gasen, die innerhalb des Umhüllungsbehälters freigesetzt werden, ausgesetzt ist
- 13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß der hohle, gasdurchlässige Behälter in das schraubenförmige Glied eingesetzt wird.
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