DE3226403C2 - - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Brennelementhülse zur Aufnahme von Kern­ brennstoff, bei dem zunächst über die ganze Länge einer Hülse aus einer Zirkoniumlegierung eine Schutzschicht aus Zirkoniummetall auf der Innenwand der Hülse aufgebracht und mit dieser metallur­ gisch verbunden wird.

Schutzschichten, die mit der Innenwand einer Brennstoffhülse bezeichneten Kernbrennstoffbehältern verbunden sind, dienen zum Schutz des Metallbehälters vor Spaltproduktkorrosion, Spannungsrißkorrosion und/oder Flüssigmetallver­ sprödung. Das Auftreten von solchen zerstörerischen Vorgängen führt zum Ausfall des Brennelements. Die Ursache dieser Schädigungen ist allgemein auf eine Kombination aus mechanischen und chemischen Wech­ selwirkungen zurückzuführen, die zwischen dem Kernbrennstoff, dem Metallbehälter und den Kernspaltungsprodukten im Reaktorbetrieb auf­ treten. Beispielsweise bestrahlen Neutronen und Spaltungsprodukte aus dem Brennstoff das Metall des Behälters und treten mit dem Me­ tall in Wechselwirkung, während physikalische Kräfte auf das Metall durch die Wärmeausdehnung des Brennstoffes ausgeübt werden.

Ein gattungsgemäßes Verfahren ist in der DE-OS 30 03 610 beschrieben. Bei diesem Verfahren wird in einem Rohrhohlkörper aus einer Zirkoniumlegierung ein rohrförmiger Einsatz aus Zirkonium­ metall eingebracht und dann werden diese Teile durch Strangpressen miteinander verbunden, um eine Brennelementhülse herzustellen. Nach dem Strangpressen wurde die Innenfläche der Hülse gehornt, um Oberflächenfehler zu beseitigen.

Diese Hülse wird nach der DE-OS 30 03 610 für Brennelemente verwendet, in denen der spaltbare tablettenförmige Brennstoff nur einen Teil der Hülse ausfüllt, wodurch ein brennstofffreier Sammelraum verbleibt, um darin gas­ förmige Spaltprodukte, Wasserdampf usw. zu sammeln oder zu gattern. Der Sammelraum der Brennelementhülse kann mit Helium oder einem ähnlichen Inertgas als nichtreaktivem Wärmeüber­ tragungsmedium gefüllt sein.

In diesem Sammelraum kann eine Feder angeordnet werden, um die Brennstoffüllung festzuhalten.

Aus der US-PS 39 69 186 ist ein Brennelement bekannt, dessen Hülse aus einer Zirkoniumlegierung auf der Innenseite im Bereich des Brennstoffs mit einer Schutz­ schicht aus Molybdän metallurgisch verbunden ist. Jedoch im Bereich des Sammelraumes ist dort keine Schutz­ schicht vorgesehen.

Im Bereich des brennstofffreien Sammel­ raums oberhalb der Brennstoffüllung ist die Hülse auf einem Temperaturniveau, das im wesentlichen der Kühlmitteltemperatur entspricht, und zwar wegen des effek­ tiven Wärmeübertragungsvermögens des im Sammelraum enthaltenen Gasmediums. Durch den Leitungsbetrieb gibt es in der Wand der Hülse im Bereich des Brennstoffs einen Temperatur­ gradienten, entsprechend den über die Wand der Brennelemente merklich abfallenden Temperaturen zu dem umgebenden Kühlmittel.

Das Temperaturverhalten von Wasserstoff in Zirkoniumlegierungen ist dadurch geprägt, daß bei Konzentrationen des Wasserstoffs oberhalb seiner temperaturabhängigen Löslichkeit in der Zirkoniumlegierung zur Bildung von unbeweglichen Zirkoniumhydrid kommt, so daß bei Temperaturgradienten der Wasserstoff bei tieferen Temperaturen als Zirkoniumhydrid gebunden bleibt, und so insgesamt der Wasserstoff scheinbar tiefere Temperaturwerte sucht, vgl. CA-PS 8 05 850.

Da bei Betrieb eines wassergekühlten und/oder moderierten Kern­ reaktors durch Radiolyse Wasserstoff freigesetzt wird, kommt es zur Wasserstoffaufnahme durch die Zirkonium­ legierung der Hülse. Die Bildung von Zirkoniumhydrid führt zur Versprödung der Hülse.

Als Konsequenz dieser Eigenschaft des Wasserstoffs ergibt sich, daß bei Reaktorbetriebsbedingungen im Bereich des Brennstoffs sich das Zirkoniumhydrid im Außen­ bereich der Hülse konzentriert, während im Bereich des spaltstofffreien Sammelraumes der Wasserstoff wider Erwarten - seinem scheinbaren Bestreben nach, sich in Bereichen mit niedrigeren Temperaturen zu konzentrieren - tiefer in die eine konstante Temperatur aufweisende Hülsenwand hineinreicht.

Es scheint daher, daß bei solchen mit einer Schutzschicht versehenen Brennelementhülsen sich der in die Zirkoniumle­ gierungshülsenwand wandernde Wasserstoff innerhalb des Bereiches der Hülsenwand, die dessen Berührungsfläche mit der Zirkoniummetall­ schutzschicht benachbart ist, beträchtlich ansammelt und konzen­ triert.

Eine solche Konzentration von Wasserstoffatomen, die sich in­ nerhalb eines begrenzten Teils der Hülsenwand angesammelt haben, insbesondere an der Grenzfläche, wo die Schutzschicht mit der Hül­ seninnenwand verbunden ist, ist ein unerwünschter Effekt bei der Verbundhülse.

Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens der eingangs genannten Art, bei dem eine Brennelementhülse erhalten wird, die gegen freien Wasserstoff und dessen schädigende Auswirkun­ gen wiederstandsfähiger ist.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Zirkoniumschutzschicht in dem vorgesehenen kernstoffreien Bereich eines Sammelraumes wieder entfernt wird.

Die sich nach der Erfindung ergebende besondere Hülse des Brennelements widersteht der Hydrierung in dem und um den Sammel­ raum. Auf diese Weise wird je­ de wahrnehmbare Verkleinerung des Volumens des leeren Sammelraumes des Behälters, der zum Auffangen von Gas vorgesehen ist, vermieden, d. h. eine Verkleinerung, die auf die Wirkung von Wasserstoff zurück­ zuführen ist, der mit dem Zirkoniummetall reagiert und Zirkoniumhy­ dride innerhalb des Sammelraumes erzeugt.

Das Entfernen des Zirkoniummetalls der mit der Innenwand der Zirkoniumlegierungshülse verbundenen Schutzschicht in dem bezeichne­ ten Bereich des Sammelraumes kann durch irgendeine bekannte Technik erfolgen. Vorteilhaft kann das Zirkoniummetall durch mechanische Maßnahmen beseitigt wer­ den, beispielsweise durch Schleifen oder Honen. Das mechani­ sche Abtragen kann mit einem Werkzeug geeigneter Abmessungen erfol­ gen, mittels welchem das Zirkoniummetall von der Oberfläche der Le­ gierung im Bereich des Sammelraumes entfernt wird, der insgesamt die gleiche Ausdehnung wie der Abschnitt der Brennelementhülse hat. Zweckdienliche chemische Maß­ nahmen können ebenfalls benutzt werden, um das Zirkoniummetall zu entfernen, indem der Abschnitt, in welchem das Zirkoniummetall ent­ fernt werden soll, mit einem Lösungsmittel in Berührung gebracht wird, beispielsweise mit einer Säure, die mit dem Metall reagiert.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher beschrieben.

Die einzige Figur der Zeichnung zeigt eine Teilschnittansicht eines spaltbaren Brennstoff enthaltenden Brennelements mit der nach der Erfindung erhaltenen Hülse.

Das Brennelement 10 weist einen geschlossenen, langgestreckten Verbundbehälter 12 auf, mit einer Hülse 14 aus einer Zirkoniumlegie­ rung zum Einschließen des spaltbaren Brennstoffes 16 und zu dessen physikalischer Trennung von dem Kühlmittel (nicht dargestellt), wel­ ches das Brennelement 10 im Betrieb umgibt. Das Brennelement 10 ist rohrförmig, wie in der Zeichnung dargestellt. Der Behälter 12 hat Endstopfen, die in den Enden der rohrförmigen Hülse 14 befestigt sind und den Behälter verschließen.

Spaltbarer Brennstoff 16, wie beispielsweise ein Oxid oder eine andere Uran-, Plutonium- oder Thoriumverbindung, wird üblicherweise in Form von zylinderförmigen Tabletten, benutzt. Der Brennstoff 16 (oder Einheiten desselben) hat im allgemeinen dieselbe oder eine ähnliche Querschnittsform wie der Brennstoffbehälter oder die Hülse, der bzw. die typischerweise zylindrisch ist. Darüber hinaus hat der Körper der Brennstoffüllung eine etwas kleinere Querschnittsfläche als der innere offene Querschnitt des Verbundbrenn­ stoffbehälters 12, damit ein freier Zwischenraum 18 zwischen dem Brennstoff und dem Behälter vorhanden ist, der eine vorbestimmte, unbehinderte seitliche Wärmeausdehnung des Brennstoffes 16 gestattet. In einem typischen rohrförmigen Brennelement wird daher die darin enthaltene zylindrische Brennstoffüllung einen ausreichend kleineren Durchmesser gegenüber der Innenseite des Behälters haben, damit um die Brennstoffüllung herum ein ringförmiger Zwischenraum verbleibt.

Der Brennstoff 16, der in Tablettenform dargestellt ist, ist zu einer Säule gestapelt, die sich von der Basis oder dem unteren Ende des Verbundbehälters 12 aus so weit nach oben erstreckt, daß in dem Behälter eine vorbestimmte Menge an spaltbarem Material für die Brennstoffüllung enthalten ist, die den Innenraum des Behälters 12 nur teilweise einnimmt.

Der Brennstoffbehälter 12 wird daher durch seinen Inhalt und/ oder seine Funktion in zwei verschiedene Abschnitte oder Teile un­ terteilt, nämlich einen Brennstoffaufnahmeteil 22 und den Sammelraum 24 für Spaltprodukte.

Die Säule der Brennstoffüllung innerhalb des Behälters 12 wird typischerweise in fester Lage gehalten, und zwar mittels einer Feder 20, die innerhalb des Sammelraumes angeordnet ist, wie dargestellt.

Das Brennelement 10 hat eine Schutzschicht 26 aus im wesentli­ chen reinem Zirkoniummetall, das die Innenwand der Hülse 14 im Be­ reich des gesamten Brennstoffaufnahmeteils 22 durchgehend überlagert und mit dieser metallurgisch verbunden ist. Die Zirkoniummetall­ schutzschicht 26 bildet somit eine Auskleidung auf der Innenwand des Behälters 12 in sämtlichen Teilen desselben ungefähr an oder um den Körper des Brennstoffes 16, der darin enthalten ist.

Das Brennelement 10 wird aus einem Verbundbrennstoffbehälter hergestellt, der am Anfang eine mit ihm metallurgisch verbundene Schutzschicht aus Zirkoniummetall hat, die sich im wesentlichen über dessen gesamte Innenwand erstreckt. Das Brennelement wird deshalb durch im wesentlichen vollständiges Entfernen des Zirkoniummetalls der Schutzschicht 26 aus dem Inneren des Teils desselben gebildet, der den Sammelraum bildet und sich über dem Teil erstreckt, der dem Brennstoff benachbart ist. Ein Honwerkzeug mit geeigneten Abmessun­ gen und geeigneter Länge zum Beseitigen der Zirkoniummetallschicht herunter bis zu dem Innendurchmesser der sich unter ihr befindlichen Legierung und auf einer Strecke bis zu dem vorbestimmten Teil der Brennstoffüllung wird für diese Operation bevorzugt. Es kann daher mittels einer einfachen spanabhebenden Operation erzielt werden.

Das Zirkoniummetall der Schutzschicht 26 sollte nur in dem Teil des Brennstoffbehälters beseitigt werden, der den Sammelraum 24 bilden soll, und es sollte sich nicht über die ungefähre Grenze zwi­ schen dem Sammelraum und dem Brennstoffteil des Behälters hinaus er­ strecken, die sich ungefähr an der Brennstoffüllung befindet, wie es in der Zeichnung dargestellt ist.

Die Grenze zwischen dem Sammelraum und dem Brennstoffteil in­ nerhalb des Behälters befindet sich vorzugsweise ungefähr an der Stelle der Brennstoff/Sammelraum-Grenzfläche, wenn die Brennstoff­ säule als Ergebnis der Wärmeausdehnung, zu der es im Reaktorbetrieb kommt, innerhalb des Behälters in einem voll ausgedehnten Zustand ist. Die Genauigkeit der Lage der Brennstoff/Sammelraum-Grenzflächen und damit wiederum die Beseitigung der Zirkoniummetallschutzschicht ist nicht besonders kritisch, insbesondere bei Siedewasserreaktoren.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung einer Brennelementhülse zur Aufnahme von Kernbrennstoff, bei dem zunächst über die ganze Länge einer Hülse aus einer Zirkoniumlegierung ei­ ne Schutzschicht aus Zirkoniummetall auf der Innenwand der Hülse aufgebracht und mit dieser metallurgisch verbunden wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Zirkoniumschutzschicht in dem vorgesehenen kernstofffreien Be­ reich eines Sammelraumes wieder entfernt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Zirkoniummetall der Schutzschicht auf mechanischem Wege entfernt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Zirkoniummetall der Schutzschicht durch Honen entfernt wird.