DE2737532B1 - Verfahren zum Schutz der Huellrohre von Kernreaktorbrennstaeben - Google Patents
Verfahren zum Schutz der Huellrohre von KernreaktorbrennstaebenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Schutz der Hüllrohre von Kernreaktorbrennstäben aus einer Zirkonlegierung vor dem Angriff radioaktiver Spaltprodukte, insbesondere Jod.
Die Brennstäbe, insbesondere von Leichtwasser-Reaktoren, bestehen aus einem Hüllrohr, das beiderseits mit Endkappen verschweißt ist mit einer Füllung
aus im allgemeinen tablettenförmigen Kernbrennstoff, beispielsweise aus Urandioxid bzw. einer Mi
schung aus Urandioxid und Plutoniumdioxid. Die Wandstärke der Hüllrohre beträgt dabei etwa 0,3 bis
0,7 mm, ihre Betriebstemperatur im Kernreaktor liegt in der Größenordnung von 400° C, wobei diese Tem-">
peratur allerdings auch bei Störfällen kurzzeitig überschritten werden kann. Die inzwischen langjährige
Betriebserfahrung mit solchen Kernreaktorbrennstäben hat gezeigt, daß die heute verwendeten Brennstabkonstruktionen ein hohes Maß an Zuverlässigkeit
ίο besitzen. Auftretende Schäden an Kernreaktorbrennstäben waren selten und erforderten in den meisten
Fällen keine sofortige Betriebsunterbrechung des betreffenden Kernreaktors. Diese Erfahrungen galten
insbesondere für solche Kernreaktoren, die mit
is gleichmäßiger Belastung gefahren wurden. Da in der
Kernreaktortechnik der Gesichtspunkt der Sicherheit auch in extremen Situationen Priorität hat, wurde
auch schon überlegt, wie Brennstabhüllrohre bei Temperaturen von 900° C und evtl. Wassereinbrii
chen geschützt werden können. Zur Lösung dieses
Problems wurde aus der DE-OS 2429447 bekannt, auch die Innenwand von Hüllrohren aus Zirkonlegierungen mit einer Oxidschicht zu versehen. Das Problem einer evtl. chemischen Reaktion von Spaltstoff
bzw. Spaltprodukten bei Hochtemperaturreaktoren mit einem Hüllrohr aus Molybdän wurde in der DE-OS 1489899 angesprochen, und aus ihr wurde eine
innere Schutzschicht aus Rhenium bekannt.
3u chen Kraftwerksreaktoren verwendeten Hüllrohre
aus Zirkonlegierungen durch während des Betriebes sich bildende Spaltprodukte konnten diese Überzüge
jedoch nicht geben.
den vermehrt auftraten, wenn Kernreaktoren mit wechselnder Last gefahren werden mußten. Diese
wechselnde Last hatte wechselnde Temperaturen der Kernreaktorbrennstäbe zur Folge, die somit auch zusätzlich wärmedehnungsmäßig zyklisch beansprucht
wurden. Es zeigte sich dabei, daß an der Innenwandung der Hüllrohre eine Spannungsrißkorrosion einsetzte, wobei als korrodierende Medien radioaktive
Spaltprodukte, insbesondere Jod, festzustellen waren. Es stellte sich daher die Aufgabe, Mittel und Wege
zu finden, eine derartige Spannungsrißkorrosion weitestgehend zu unterbinden und damit die Brennstäbe
auch bei wechselndem Lastbetrieb genauso zuverlässig wie bei konstanter Last zu machen.
Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Hüllrohre bei einer Temperatur von 300 bis 500° C
einem solchen Innendruck ausgesetzt werden, daß sie sich in Abhängigkeit von ihrer geometrischen Dimensionierung im elastischen Bereich bis nahe der Fließ-
grenze verformen und während dieses Zustandes in an sich bekannter Weise ein vorher in das Hüllrohrinnere eingebrachtes Medium mit der Hüllrohrinnenwandung unter Bildung einer Schutzschicht reagiert.
Nach Beendigung der empirisch zu ermittelnden
bo Zeit für die Schutzschichtbildung wird die Temperatur
sowie der Druck wieder abgesenkt, so daß das Hüllrohr praktisch wieder seine ursprüngliche Dimensionierung annimmt. Die während dieser Behandlung
entstandene Schutzschicht wird dabei zusammenge
preßt und befindet sich unter einer starken inneren
Druckspannung. Diese Spannung löst sich auch nicht während des Reaktorbetriebes, da im Verlaufe desselben eine ähnliche Hüllrohrverformung wegen des
von außen einwirkenden hohen Kühlmitteldruckes nicht stattfinden kann. Es hat sich nun gezeigt, daß
derartig behandelte Hüllrohre von Kernbrennstoffstäben praktisch unempfindlich gegen Spannungsrißkorrosion
geworden sind. Dies entspricht auch der Erfahrung, die man aus anderen Gebieten der Technik
mit Werkstücken gemacht hat, die zum Schütze gegen Spannungsrißkorrosion mit einer inneren Druckspannungszone
versehen worden sind. In diesem Zusammenhang sei auf Wärmetauscherrohre hingewiesen,
die auf ihrer Außenseite mit einer Druckspannungsschicht durch Walzen oder Sandstrahlen mit Glasperlen
versehen werden.
Das Verfahren gemäß der Erfindung sei nun anhand der Fig. 1 bis 5 näher erläutert.
Die Fig. 1 zeigt ein Brennstabhüllrohr 2 im Schnitt,
vor der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung. In seinem Inneren herrscht der Druck P0,
der auch dem Außendruck entspricht.
Die Fig. 2 zeigt nun, daß durch Aufbringen eines hohen Innendruckes P1 sowie der Temperatur von
300 bis 500° C eine Aufweitung des Hüllrohres stattgefunden hat. Dieses ist hier mit 2' bezeichnet. In diesem
aufgeweiteten Hüllrohr, dessen Verformung noch im elastischen Bereich bis nahe der Fließgrenze vorgenommen
wurde, findet nun durch ein eingebrachtes Medium die Ausbildung einer Schutzschicht 3 statt.
Dieser Zustand ist in Fig. 3 dargestellt. Nach Ausbildung dieser Schutzschicht und Wegnahme von Druck
und Temperatur geht entsprechend Fig. 4 das Brennstabhüllrohr 2 wieder auf seine ursprüngliche Gestalt
zurück, wobei die innen gebildete Schutzschicht 3' zusammengepreßt
wird, also unter einer Druckspannung steht. Die in den Figuren dargestellte Durchmesservergrößerung
ist selbstverständlich nicht maßstäblich, sie wurde zur Verdeutlichung des Erfindungsprinzips
sehr stark übertrieben.
Die Fig. 5 zeigt nun zwei Möglichkeiten für die praktische Durchführung dieses Verfahrens. Die
Brennstabhüllrohre 1 werden auf der einen Seite mit dem richtigen Endstopfen 4 dicht verschweißt. Auf
der anderen Seite werden sie mit einem provisorischen Endstopfen 5 verschweißt, der über eine Leitung 51
mit einer Druckgasquelle 52 in Verbindung steht. Zur gleichmäßigen Aufheizung dieses Brennstabes wird
dieser für die Durchführung des Verfahrens in einem Ofen 8 gelagert, der hier nur schematisch angedeutet
ist. Selbstverständlich könnte auch eine andere Wärmequelle, wie z. B. die induktive Erwärmung, zu diesem
Zweck herangezogen werden. Zur Aufbringung des benötigten hohen Innendruckes, der bei den üblichen
Abmessungen eines Brennstabhüllrohres für die Erzeugung der elastischen Dehnung über 100 Atmosphären
beträgt, wird Druckgas über die Leitung 51 aufgegeben. Dieses enthält außerdem einen gewissen
Anteil des die Schutzschicht bildenen Stoffes, wie z. B. Sauerstoff. Durch diesen mitgeführten Sauerstoff wird
die Innenwandung des Hüllrohres oxidiert, es bildet sich ZrO2. Der gleiche Effekt wird auch durch Einbringen
von hochgespanntem Wasserdampf erreicht. Der Bildungsmechanismus für die Schutzschicht entspricht
dabei jenem, der aus der Technik des Autoklavierens von Zirkonhüllrohren her bekannt ist. Bei jenem
Vorgang allerdings wird das Hüllrohr selbst mechanisch nicht beansprucht, so daß die dort gebildeten
Schutzschichten keine inneren Eigenspannungen aufweisen.
Eine weitere elegante Methode zur Durchführung des Verfahrens ist in Fig 5 an dem unteren Hüllrohr 1
dargestellt. Dieses befindet sich im gleichen Ofen 8 '' und ist mit einem provisorischen Endstopfen 6 verschlossen.
Dieser ist absolut dicht, ein Anschluß an eine Druckgasquelle ist nicht vorhanden. Vor dem
Aufbringen dieses Stopfens jedoch wurde eine bestimmte Menge Wasser, siehe der Tropfen 7, in das
Innere des Hüllrohres eingebracht. Diese Wassermenge wurde dabei so bemessen, daß bei der durch
den Ofen gegebenen Temperatur der benötigte Innendruck zur elastischen Verformung des Hüllrohres
entsteht.
1' Anstelle des Wassertropfens 7 könnte auch eine
entsprechende Menge Wasserstoffsuperoxid Verwendung finden. Bei dessen Verdampfung entsteht atomarer
Sauerstoff, der eine gegenüber den bisher genannten Methoden raschere Oxidierung der Hüll-
^o rohrinnenwand bewirkt.
Anstelle von Flüssigkeiten könnten selbstverständlich auch andere gasabgebende Stoffe eingebracht
werden, wesentlich ist dabei, daß diese Stoffe zuverlässig dosiert werden können.
^ Die mit diesem Verfahren erzielte hervorragende
Schutzwirkung gegen Spannungsrißkorrosion läßt sich nicht nur durch die Druckspannungsschicht erklären,
sondern auch durch die Verfahrensführung, nach der die Schutzschicht auf das aufgeweitete Hüllrohr auf-
so gebracht wird. Dabei bildet sich diese Schutzschicht
auch z. B. in Fugen zwischen den Endstopfen und den Hüllrohren sowie an der Grenze der Verbindungsschweißnaht. Das gleiche gilt auch für Oberflächenfehler, die vom Herstellungsprozeß der Hüllrohre
selbst herrühren können. Es entsteht somit im Vergleich zur normalen Autoklaviertechnik ein bis in dem
mikroskopischen Bereich hineinragender vollständiger Überzug, dessen Dicke zweckmäßigerweise bis zu
5 μπι beträgt.
Ein weiterer mit diesem Verfahren verbundener Vorteil soll nicht unerwähnt bleiben. Dieser besteht
darin, daß bei der Durchführung dieses Verfahrens gleichzeitig die Möglichkeit gegeben ist, die Dichtigkeit
der Schweißnaht zwischen dem Endstopfen 4 und dem Hüllrohr 2 zu überprüfen. Dies läßt sich dadurch
bewerkstelligen, daß man den Innenraum des Ofens 8 dicht abschließt und dessen Druck überwacht. Dabei
soll auch darauf hingewiesen werden, daß sich dieses Verfahren nicht nur auf die Bildung von Oxidschichten
erstreckt, vielmehr könnten auch Karbid- un J SiIizidschichten usw. zur Erzielung der Spannungsrißkorrosionsfestigkeit
herangezogen werden. Die Auswahl der geeignetsten Schutzschichten hängt dabei von der
Wahl des Hüllrohrwerkstoffes ab, der stets eine Zirkonlegierung sein dürfte sowie von der Spezifikation
des Kernbrennstoffes.
Abschließend sei darauf hingewiesen, daß es auch möglich ist, bereits fertiggestellte Kernbrennstoffstäbe,
also solche, die bereits ihre Kernbrennstoffüllung enthalten, nach diesem Verfahren zu behandeln.
In diesem Fall muß z. B. das oxidierende Mittel bereits vor dem endgültigen Verschluß des Hüllrohres eingebracht
werden. Dieses kann dabei dann so zusammengesetzt sein, daß es gleichzeitig während des Betriebes
des Kernreaktorbrennstabes für dessen sogenannten Vorinnendruck sorgt.
Claims (7)
1. Verfahren zum Schutz der Hüllrohre von Kernreaktorbrennstäben aus einer Zirkonlegierungvordem Angriff radioaktiver Spaltprodukte,
insbesondere Jod, dadurch gekennzeichnet, daß die Hüllrohre bei einer Temperatur von 300
bis 500° C einem solchen Innendruck ausgesetzt werden, daß sie sich in Abhängigkeit von ihrer
geometrischen Dimensionierung im elastischen Bereich bis nahe der Fließgrenze verformen und
während dieses Zustandes in an sich bekannter Weise ein vorher in das Hüllrohrinnere eingebrachtes Medium mit der Hüllrohrinnenwand unter Bildung einer Schutzschicht reagiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das eingebrachte Medium
gleichzeitig zum Druckaufbau in dem beiderseits verschlossenen Hüllrohr dient.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Medium eine entsprechend abgestimmte Menge Wasser dient, dessen
Dampf eine Schutzschicht aus Zirkondioxid auf der Hüllrohrinnenwand bildet.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Medium eine entsprechend abgestimmte Menge H2O2 dient, dessen
Dampf und freiwerdender, zunächst atomarer, Sauerstoff eine Schutzschicht aus Zirkondioxid auf
der Hüllrohrinnenwand bildet.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Hüllrohr auf der
einen Seite bereits mit dem richtigen Brennstabendstopfen verschweißt wird, dann das Medium
in entsprechender Menge eingebracht und das andere Hüllrohrende mit einem provisorischen Verschluß versehen wird und durch anschließende Erwärmung mit an sich bekannten Mitteln das
eingebrachte Medium verdampft und zur Reaktion mit der Hüllrohrinnenwand gebracht wird und
daß der Verschluß nach Ablauf der empirisch ermittelten Aufbauzeit für die Schutzschicht und
Abkühlung des Hüllrohres wieder entfernt wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 5, dadurch gekennzeichnet, daß für den Druckaufbau
und die Schutzschichtbildung verschiedene, insbesondere gasförmige Stoffe bzw. gasabgebende
Stoffe, in das Hüllrohr eingebracht werden.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Hüllrohr bereits
vor der Erzeugung der Schutzschicht mit Kernbrennstofftabletten gefüllt und beiderseits endgültig mit den richtigen Endstopfen versehen ist.
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