DE2501505C2

DE2501505C2 - Kernbrennstoffelement und Verfahren zu seiner Herstellung

Info

Publication number: DE2501505C2
Application number: DE2501505A
Authority: DE
Inventors: Harold Holmes San Jose Calif. Klepfer
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1974-02-11
Filing date: 1975-01-16
Publication date: 1984-09-13
Also published as: JPS6048713B2; IL45794A0; DE2501505A1; NL7414266A; IL45794A; SE7413488L; US3925151A; FR2260850B1; FR2260850A1; CH585453A5; SE412970B; IT1031365B; AU7419774A; NO750407L; GB1491373A; ES431000A1; DK596474A; BE825364A; JPS50109396A

Description

Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement bestehend aus einem länglichen zyiinderförmigen Metallbehälter, einem Körper aus Kernbrennstoffmaterial in demselben und Verschlußteilen, die beide Enden des Behälters abdichten, wobei zwischen dem Behälter und dem Körper aus Kernbrennstoffmaterial zwei Schichten angeordnet sind, von denen die eine aus Metall und die andere aus einem Material hoher Schmierfähigkeit besteht, vgl. FR-PS 15 11 075.

Üblicherweise ist bei Kernreaktoren das Kernbrennstoffmaterial in einem korrosionsbeständigen, wärmeleitenden Behälter eingeschlossen und bildet das Kernbrennstoffelement; vgl. die DE-OS 15 89 853. Die Elemente werden mit festen Abständen voneinander in einer Gitteranordnung in einem Kühlmittelkanal zusammengefügt und bilden dann ein Brennstoffbündel. Eine ausreichende Zahl von Brennstoffbündeln wird zur Bildung des Reaktorkerns zusammengestellt. Der Kern ist seinerseits im Innern eines Reaktorgefäßes eingeschlossen, durch das ein Kühlmittel geleitet wird.

Der Behälter des Kernbrennstoffelements erfüllt zwei Hauptaufgaben:

(1) Erstens verhindert er den direkten Kontakt zwischen dem Kernbrennstoff und dem Kühlmittel, und

(2) zweitens verhindert er, daß die radioakiven Spaltungsprodukte, von denen einige Gase sind, aus dem Brennstoff heraus in das Kühlmittel abgegeben werden.

Übliche Materialien für den Behälter sind rostfreier Stahl, Aluminium und seine Legierungen, Zirkonium und seine Legierungen, Niob sowie bestimmte Magnesiuml?gierungen. Insbesondere Zirkonium und seine Legierungen sind unter normalen Umständen ausgezeichnete Materialien für den Behälter, da sie geringe Ncutronenabsorptionsquerschnitte aufweisen und bei Temperaturen unterhalb etwa 315°C sehr fest duktil, äu-

ßerst stabil und bei Anwesenheit von entmineralisiertem Wasser oder Dampf, die gewöhnlich als Reaktorkühlmittel und Moderatoren verwendet werden, nicht reagierend sind. Ein Defekt des Behälters, d. h. ein Verlust der Abdichtung gegen Materialdurchtritt kann zu einer Verunreinigung des Kühlmittels und der zugeordneten Systeme mit langlebigen radioaktiven Produkten in einem Ausmaß führen, welches den Betrieb der Anlage beeinträchtigt
Derartige Defekte können durch lokale, mechanische Belastungen aufgrund der unterschiedlichen Ausdehnung des Brennstoffes und des Behälters hervorgerufen werden, zumal korrosive Gase aus Rissen (Ritzen) in dem Brennstoff gerade an dem Punkt der lokalen Belastung an der Schnittstelle der Brennstoffrisse mit der

Oberfläche des Behälters freigesetzt werden. Diese örtliche Belastung wird noch gesteigert durch eine hohe Reibung zwischen dem Brennstoff und dem Behälter.

Man hat deshalb bei einem aus der CH-PS 3 94 413 bekannten Kernbrennstoffelement zur Verminderung der Reibungskräfte zwischen dem Körper aus Kernbrennstoffmaterial und dem Behälter dem Körper an den Endabschnitten einen verminderten Durchmesser gegeben und zwischen dem Körper und dem Behälter ein Schmiermittel, wie Graphit oder Molybdändisulfid, angeordnet Hierbei kommt es im Betrieb wegen des direkten Kontaktes zwischen dem Schmiermittel und dem Kernbrennstoff zu einer Umsetzung.

Diesen Nachteil weist auch das aus der FR-PS 1511075 bekannte Kernbrennstoffelement der eingangs genannten Art auf, bei dem sich eine Metallschicht aus Kupfer oder Chrom innenseitig an den Metallbehälter anschließt. Die andere Schicht die aus Graphit bestehen kann, befindet sich zwischen der Metallschicht und dem Körper aus Kernbrennstoffmaterial entweder auf der Metallschicht oder dem genannten Körper. Nachteilig ist zudem, daß die Metallschicht nicht als direkter Reaktionsort für flüchtige Verunreinigungen oder Spaltprodukte des Kernbrennstoffes zur Verfügung steht und daß ihr Neutroneneinfangquerschnitt nicht vernachlässigbar ist.

Demgegenüber lag der vorliegenden Erfindung die Aufgabe zugrunde, das eingangs genannte Kernbrennstoffelement dahingehend zu verbessern, daß die Reibung und lokalisierte hohe Belastungen des Behälters vermindert sind.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß diese andere Schicht zwischen der inneren Oberfläche des Behälters und der Metallschicht angeordnet ist und daß die Metallschicht aus Zirkonium, Zirkoniumlegierungen, Niob oder Nioblegierungen besteht.

Dadurch, daß die Metallschicht direkt neben dem Körper aus Kernbrennstoffmaterial liegt, dient sie als bevorzugter Reaktionsort für die Umsetzung der flüchtigen Verunreinigungen oder Spaltprodukte und stützt auf diese Weise den äußeren Behälter vor dem Kontakt mit dem Angriff durch die flüchtigen Verunreinigungen oder Spaltprodukte. Während der Kernspaltungsreaktion in einem Kernreaktor hat die Metallschicht eine

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höhere Betriebstemperatur als der Behälter. Bei dem erfindungsgemäßen Kernbrennstoffelement wirkt das Material mit hoher Schmierfähigkeit als eine Zwischenschicht zwischen der Metallschicht und den Behälter und vermindert die Reibung und lokalisiert hohe Belastungen des Behälters. Bevorzugte Schmiermaterialien enthalten Graphit, MolybdändisulFid und andere anorganische Zusammensetzungen mit einer kristallinen Schichtstruktur. Das erfindungsgemäße Kernbrennstoffelement hat den zusätzlichen Vorteil, daß kein Material hoher Schmierfähigkeit (insbesondere kein kohlenstoffhaltiges Material) während der Kernspaltungs-Kettenreaktionen in Kontakt mit dem Kernbrennstoff ist, wodurch die Möglichkeit einer Reaktion unter Erzeugung von Gasen, wie Kohlenmonoxid und Kohlendioxid bei Graphit als Material hoher Schmierfähigkeit und das Auftreten eines übermäßig starken Anschwellens oder eines hohen inneren Gasdruckes in dem Brennelement vermieden wird

Die Eigenschaften der Metallschicht können unabhängig von dem Behältermaterial gewählt werden. Insbesondere kann die Zusammensetzung und die Struktur der Metallschicht so gewählt werden, daß ihre Wirksamkeit zum Schutz vor Spaltprodukten und gasförmigen Verunreinigungen im Kernbrennstoffelement maximal ist Ebenso können die Zusammensetzung, die Textur und das Temperaturverhalten der Metallschicht auf leichte Weise unabhängig von dem Behälter so gewählt werden, daß die Duktilität der Metallschicht gewährleistet ist Die Metallschicht kann auch noch so gewählt werden, daß sie einen hohen Verfestigungskoeffizienten und eine hohe Beständigkeit gegen die Auslösung und Fortpflanzung von Rissen besitzt, wobei diese Werte größer sind als die für den Behälter möglichen Wert

Vorteilhafte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Kernbrennstoffelementes finden sich in den Unteransprüchen 2 und 3.

Die Erfindung umfaßt auch ein Verfahren zur Herstellung des erfindungsgemäßen Kernbrennstoffelementes, wie es in den Ansprüchen 4 und 5 gekennzeichnet ist.

Im folgenden wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigt

F i g. 1 ein Teilschnittansicht eines Kernbrennstoffbündels, das Kernbrennstoffelemente nach der Erfindung enthält

F i g. 2 eine Ansicht in verschiedenen aufeinanderfolgenden Schnittebenen eines Kernbrennstoffelementes nach der Erfindung und

F i g. 3 eine vergrößerte Querschnittansicht des Kernbrennstoffelementes nach F i g. 2.

F i g. 1 zeigt eine Teilschnittansicht eines Kernbrennstoffbündels 10. Dieses Kernbrennstoffbündel besteht aus einem rohrförmigen Strömungskanal 11 mit allgemein quadratischem Querschnitt, der an seinem oberen Ende einen Griff 12 zum Anheben und an seinem unteren Ende ein nicht gezeigtes Fußteil aufweist. Das obere Ende des Kanals 11 ist bei 13 offen, und das untere Ende des Fußteils ist mit öffnungen für den Kühlmittelstrom ausgestattet Eine Anordnung von Kernbrennstoffelementen 14 ist im Kanal U eingeschlossen und darin mit Hilfe einer oberen Endplatte 15 und einer nicht gezeigten unteren Endplatte gehaltert. Das flüssige Kühlmittel tritt normalerweise durch die öffnungen in dem unteren Ende des Fußteils ein, strömt um die Kernbrennstoffelemente 14 herum nach oben und tritt am oberen Auslaß 13 bei Siedewasserreaktoren i;i teilweise verdampftem Zustand ober bei Druckwasserreaktoren mit höherer Temperatur in unverdampftem Zustand aus.

Die Kernbrennstoffelemente 14 sind an ihren Enden mit Hilfe von mit dem Behälter 17 verschweißten Endstopfen 18 verschlossen, die zur Erleichterung der HaI-terung des Kernbrennstoffelementes in dem Bündel Ansätze 14 enthalten können. An einem Ende des Elementes ist ein Sammelraum 20 vorgesehen, um eine Längsdehnung des Kernbrennstoffmaterials und die Ansammlung der aus dem Kembrennstoffmaterial freigesetzten

ίο Gase zu gestatten. Eine Einrichtung 24 zur Festlegung des Kernbrennstoffmaterials in Form einer Spirale ist in dem Raum 20 angeordnet, um eine axiale Bewegung des Körpers 16 aus Brennstofftabletten besonders während der Handhabung und des Transportes des Kernbrenn-Stoffelementes zu vermindern.

Das Kernbrennstoffelement ist so aufgebaut, daß ein ausgezeichneter thermischer Kontakt zwischen dem Behälter und dem Kembrennstoffmaterial, ein Mindestmaß an parasitärer Neutronenabsorption und eine Beständigkeit gegen Durchbiegen und Vibration erhalten werden, wie sie gelegentlich die Strömung des Kühlmittels mit hoher Geschwindigkeit verursacht

Ein Kernbrennstoffelement 14 ist in F i g. 2 zur Darstellung einer Ausführungsform der Erfindung mit aufeinanderfolgenden Teilschnitten in verschiedenen Ebenen gezeigt. Das Kernbrennstoffelement enthält einen Körper 16 aus Kembrennstoffmaterial. Dieses ist hier in Form einer Vielzahl von Kernbrennstofftabletten aus spaltbarem und/oder brütbarem Material gezeigt, die im Innern des Behälters 17 angeordnet sind. Verschieden Kernbrennstoffmaterialien können verwendet werden einschließlich Uranverbindungen, Plutoniumverbindungen, Thoriumverbindungen und Gemische derselben. Ein bevorzugter Brennstoff ist Urandioxid oder ein Gemisch, das Urandioxid und Plutoniumdioxid enthält.

Es wird nunmehr aus die F i g. 2 und 3 Bezug genommen. Das Kembrennstoffmaterial 16, das den mittleren Kern des Kernbrennstoffelementes 14 bildet, ist von einer in hohem Maße reaktionsfähigen Metallschicht 21 mit einem geringen Neutronenabsorptionsquerschnitt umschlossen. Die Metallschicht dient als bevorzugter Reaktionsort für die Reaktion mit flüchtigen Verunreinigungen oder Spaltprodukten im Innern des Kernbrennstoffelementes, und dient in dieser Weise zum Schutz des Behälters 17 vor dem Kontakt mit dem Angriff durch die flüchtigen Verunreinigungen oder Spaltprodukte im Innern des Kernbrennstoffelementes. Die Metallschicht besteht vorzugsweise aus Zirkonium oder einer Legierung des Zirkoniums. Zu den anderen für die

so Verwendung als Metallschicht geeigneten Materialien gehören Niob und Legierungen des Niob. Die Dicke der Metallschicht wird so gewählt, daß sie größer ist als die maximale Reichweite der Spaltprodukte ist. Die Betriebstemperatur des Kernbrennstoffelementes liegt oberhalb der Temperatur, bei der durch Neutronenbestrahlung eine bedeutungsvolle Beschädigung an der Metallschicht auftritt, und die Metallschicht ist duktil, hat einen hohen Verfestigungskoeffizienten und eine hohe Beständigkeit gegenüber der Bildung und Fortpflanzung von Rissen.

Die Metallschicht 21 ist von einer Schicht 22 eines Materials hoher Schmierfähigkeit umgeben, und die Schici>l 22 ist ihrerseits von dem Behälter 17 umschlossen. Das Material hoher Schmierfähigkeit ermöglicht einen leichten Zusammenbau des Kernbrennstoffelementes, da es als Schmiermittel zur Erleichterung des Einpassens der Metallschicht in den Behälter wirkt. Die Schicht 22 aus Material hoher Schmierfähigkeit kann in

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der Form eines Überzuges auf der äußeren Oberfläche der Metallschicht 21 (d. h. der Oberfläche der Metallschicht 21, die dem Behälter 17 zugewandt ist) oder aus einem Überzug auf der inneren Oberfläche des Behälters 17 oder aus einem Hohlzylinder bestehen, der dann zwischen der Metallschicht und dem Behälter angeordnet ist. Weiterhin kann die Schicht 22 in Form einer hohlzylindrischen Folie oder einer zur Bildung eines Hohlzylinders gewickelten Folie vorliegen und kann dann in den Behälter eingesetzt werden. Das Material hoher Schmierfähigkeit kann aus Graphit und anorganschen Verbindungen mit einer geschichteten Kristallstruktur bestehen, beispielsweise Molybdändisulfid. Das bevorzugte Material hoher Schmierfähigkeit ist Graphit.

Der Behälter 17 ist ein Metallbehälter, der dazu dient, einen Kontakt und chemische Reaktionen zwischen dem Kernbrennstoff und dem Kühlmittel des Reaktors zu verhindern und weiterhin zu verhindern, daß die in dem Kernbrennstoff während der Kernspaltungsreaktionen auftretenden radioaktiven Spaltprodukte in das Kühlmittel des Reaktors gelangen. Die bevorzugten Bchältermaterialien sind Zirkonium und Zirkoniumlegicrungen.

Die folgenden Abmessungen seien als Beispiele genannt Das Kernbrennstoffelement hat einen Behälter mit einer Länge im Bereich von etwa 38 cm bis etwa 430 cm, einen Innendurchmesser von etwa 8 bis etwa 13 mm und eine Dicke von etwa 0,25 mm bis etwa 1,8 mm. Ein Körper aus Kernbrennstoffmaterial ist in dem Behälter angeordnet und füllt diesen teilweise aus unter Bildung eines inneren Hohlraumes. Bei einer Ausführungsform liegt der Kernbrennstoff in Form von Tabletten mit einem Durchmesser im Bereich von etwa 7,6 mm bis 12,7 mm und einer Länge von etwa 5 bis etwa 23 mm vor. Der Körper aus Kernbrennstoff läßt einen Hohlraum an einem Ende des Behälters frei und eine Einrichtung zur Festlegung des Kernbrennstoffmaterials ist in dem Hohlraum angeordnet. Eine Metallschicht in Form eines hohlen Zylinders mit einem Innendurchmesser im Bereich von etwa 7,5 mm bis etwa 13 mm und einer Dicke im Bereich von etwa 0,13 mm bis etwa 0,4 mm besteht aus einem Material mit niedrigem Neutroneneinfang-Querschnitt und ist zwischen dem Kernbrennstoffkörper und dem Behälter angeordnet Eine Schicht aus Material hoher Schmierfähigkeit ist zwischen dem Behälter und der Metallschicht angeordnet und hat eine Dicke im Bereich von etwa 0,0013 mm bis etwa 0,013 mm.

Im folgenden werden Beispiele für Kernbrennstoffbrennstoff und ein spiralförmiges Teil in den Behälter eingesetzt und es wurde ein Endstopfen am offenen Ende des Behälters an seinem Platz verschweißt. Der Behälter hatte einen Außendurchmesser von etwa 14,3 mm und eine Dicke von etwa 0,94 mm und es ergab sich ein Abstand von etwa 0,28 mm zwischen dem Kernbrennstoff und dem Behälter.

Dann wurden an dem zusammengebauten Kernbrennstoffelement geeignete Instrumente zur Messung der Längenänderung des Behälters während des Reaktorbetriebes angebracht. Die Prüfung der Kernbrennstoffelemente ergab sehr günstige Ergebnisse, und der Vergleich der axialen Längenänderungen des Kernbrennstoffelementes mit der mit Graphitüberzug versehenen Zirkoniumfoüe mit einem Kernbrennstoffelement ohne Metallschicht zeigte, daß die mit einem Graphitüberzug versehene Metallschicht sehr wirksam die Wechselwirkung zwischen Kernbrennstoff und Behälter verringert.

Beispiel Il

Das Verfahren nach Beispiel I wurde wiederholt zum Zusammenbau mehrerer Kernbrennstoffelemente mit der Ausnahme, daß der Graphit auf die innere Oberfläche des Behälters aus Zircaloy-2 aufgebracht wurde und daß man eine unbeschichtete Niobfolie in die Behälter einsetzte. Der Behälter hatte einen Außendurchmesser von etwa 12,5 mm und eine Dicke von etwa 0,86 mm.

Die Dicke des Graphitüberzuges lag im Bereich von etwa 0,0025 bis etwa 0,013 mm. Die Dicke der Niobfolie betrug etwa 0,013 mm.

Wie im Beispiel I wurden an den zusammengebauten Kernbrennstoffelementen Instrumente zur Messung der Längenänderung des Behälters während des Reaktorbetriebes angebracht Die Erprobung der Kernbrennstoffelemente verlief sehr günstig und der Vergleich der axialen Längenänderungen eines Kernbrennstoffelementes mit einem Graphitüberzug versehenen Behälter und eines Kernbrennstoffelementes ohne Metallschicht und ohne einen Graphitüberzug versehenen Behälter zeigte, daß das Kernbrennstoffelement mit der Metallschicht und dem mit einem Graphitüberzug versehenen Behälter die Wechselwirkung mit dem Brennstoff reduzierte.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Beispiel I

Mehrere Kernbrennstoffelemente mit Metallschichten und Schichten aus einem anorganischen Schmiermittel wurden für den Betrieb in einem Versuchsreaktor konstruiert Bei einem Versuch bestand die Metallschicht und die Schicht aus Material hoher Schmierfähigkeit aus einer zylindrischen Zirkoniumfolie, die an der äußeres Oberfläche mit Graphit überzogen war. Die Folie hatte eine Dicke von etwa 0,025 mm, wobei die Dicke des Graphitüberzuges im Bereich von etwa 0,0025 bis 0,013 mm lag. Die mit dem Graphitüberzug versehene Zirkoniumfolie wurde in einen an einem Ende offenen Behälter aus Zircaloy-2 eingesetzt, und der Graphitüberzug trennte die Metallschicht von dem Behälter. Anschließend wurden die Tabletten aus Kern-

Claims

25 Ol 505 Patentansprüche:

1. Kernbrennstoffelement bestehend aus einem länglichen zyiinderförmigen Metallbehälter, einem Körper aus Kernbrennstoffmaterial in demselben und Verschlußteilen, die beide Enden des Behälters abdichten, wobei dem Behälter und dem Körper aus Kernbrennstoff material zwei Schichten angeordnet sind, von denen die eine aus Metall und die andere aus einem Material hoher Schmierfähigkeit besteht, dadurch gekennzeichnet, daß diese andere Schicht (22) zwischen der inneren Oberfläche des Behälters (17) und der Metallschicht (21) angeordnet ist und daß die Metallschicht (21) aus Zirkonium, Zirkoniumlegierungen, Niob oder Nioblegierungen besteht

2. Kernbrennstoffelement' nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die andere Schicht (22) ein HohJzylinder ist, welcher zwischen der Metallschicht (21) und dem Behälter (17) angeordnet ist

3. Kernbrennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet daß die andere Schicht (22) aus Graphit oder Molybdändisulfid besteht

4. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffelements nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf die innere Oberfläche des Behälters (17) das Material hoher Schmierfähigkeit als Überzug aufgebracht wird.

5. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffelements nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf die äußere Oberfläche der Metallschicht (21) das Material hoher Schmierfähigkeit als Überzug aufgebracht wird.