DE69013255T2

DE69013255T2 - Kernbrennstoffelement und Verfahren zu seiner Herstellung.

Info

Publication number: DE69013255T2
Application number: DE69013255T
Authority: DE
Inventors: Patric Mason Magee; Ira Nelson Taylor
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1989-06-23
Filing date: 1990-06-18
Publication date: 1995-05-11
Anticipated expiration: 2010-06-19
Also published as: US4971753A; JPH0658414B2; JPH0375591A; EP0409405A3; EP0409405B1; DE69013255D1; EP0409405A2

Description

Diese Erfindung bezieht sich auf spaltbares Brennstoffmaterial enthaltende Brennstoffelemente zum Einsatz in Kernreaktoren. Die Erfindung ist besonders auf eine Verbesserung in Kernreaktor-Brennstoffelementen gerichtet, die spaltbaren Brennstoff in metallischer Form und Legierungen von Mischungen von Metallen enthalten, die sich in Behältern aus korrosionsbeständigem Stahl befinden.
Spaltbarer Kernbrennstoff für Kernreaktoren hat üblicherweise eine von zwei chemischen Hauptformen.
Eine Art besteht aus Keramik oder nichtmetallischen Oxiden von spaltbaren und/oder brütbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, und deren Mischungen. Diese Kategorie von Keramik- oder Oxid-Brennstoffen ist zum Beispiel in den US-A-4,200,492 vom 29. April 1980 und 4,372,817 vom 8. Februar 1983 offenbart. Zu bestimmten unterscheidenden Aspekten und Vorteilen von Keramik-Brennstoffen gehören ihre relativ hohen Schmelztemperaturen und ihre geringe Reaktionsfähigkeit mit anderen Materialien selbst bei hohen Temperaturen und Drucken, wie sie in Kernreaktoren angetroffen werden. Keramik-Brennstoffe, die üblicherweise Urandioxid umfassen, werden am häufigsten in derzeitigen kommerziellen, elektrische Leistung erzeugenden, wassergekühlten und -moderierten Kernreaktoren eingesetzt. Die sehr hohen Schmelzeigenschaften und die geringe Reaktionsfähigkeit dieser Oxid-Brennstoffe gestattet den Betrieb des Reaktors bei höheren Temperaturen und Drucken für eine verbesserte Effiziens und Wirtschaftlichkeit. Typische Oxidformen des Brennstoffes, wie Urandioxid, haben Schmelztemperaturen von etwa 2.760ºC (5.000ºF).
Keramik- oder nichtmetallische Brennstoffe leiden jedoch neben anderen Nachteilen an einer geringen Wärmeleitfähigkeit und weniger spaltbaren Atomen pro Einheitsvolumen.
Die andere Hauptart von Kernreaktor-Brennstoff umfaßt spaltbare Elemente, wie Uran, Plutonium und Thorium sowie deren Mischungen in metallischer, nichtoxidischer Form. Spezifisch umfaßt diese Kategorie Uran-, Plutonium- usw., -metall und Mischungen solcher Metalle, nämlich Legierungen solcher Metalle. Spaltbare Brennstoffmaterialien in Metallform haben eine lange Geschichte auf dem Kernreaktorgebiet, doch wegen deutlicher Nachteile werden sie derzeit primär in sogenannten Brutreaktoren eingesetzt, die flüssiges Metall als Kühlmittel benutzen.
Die primären Nachteile bei dem Einsatz metallischen spaltbaren Materials als Brennstoff, sind ihre relativ geringen Schmelztemperaturen und der damit in Verbindung stehende Verlust struktureller Eigenschaften, wie Zugfestigkeit, bei relativ geringen Temperaturen und ihre starke Reaktionsfähigkeit mit anderen Elementen, einschließlich der Empfindlichkeit gegenüber Korrosion. Zum Beispiel schmilzt Uran, das vorherrschendste spaltbare Brennstoffmaterial als ein Metall bei nur 1.132ºC (2.070ºF) und legierter Metallbrennstoff, der Uran und Plutonium enthält, hat normalerweise noch geringere Schmelztemperaturen, wie etwa 610ºC (1.130ºF) für eine Legierung aus 88 Gew.-% Uran und 12 Gew.-% Plutonium.
Spaltbare Brennstoffe in Metallform haben andererseits neben anderen Eigenschaften eine ausgezeichnete Wärmeleitfähigkeit für eine sehr wirksame Wärmeübertragung und eine maximale Konzentration spaltbarer Atome pro Einheitsvolumen,. Es kann daher mit metallischem Brennstoff mehr Energie pro Einheitsgröße erzeugt werden, und sie kann wirksamer zu dem Wärme abführenden Kühlmittel übertragen werden.
Legierende Mischungen aus Uranmetall und/oder Plutoniummetall wurden vorgeschlagen und eingesetzt, um Metall-Brenntoffe zu verbessern und solche Nachteile zu überwinden. So wurden zum Beispiel geringe Mengen legierender Metalle, wie Molybdän, Niob, Titan, Zirkonium oder Chrom, eingesetzt, um Phasenstrukturen und die diesen zuzuschreibenden Eigenschaften bei metallischen Brennstoffen zu stabilisieren.
So offenbart zum Beispiel der Artikel "Properties of Uranium-Plutonium-Base Metallic Alloys" von R.J. Dunworth et al., Argonne National Laboratory, Annual Progress Report For 1965, ANL-7155, 1965, Seiten 14-25, das Legieren von metallischem Brennstoff mit Zirkonium oder Titan, um die Schmelztemperatur von Uran-Plutonium-Brennstoff zu erhöhen. Solche legierten Brennstoff-Zusammensetzungen, insbesondere solche, die einen Hauptteil von Uranmetall mit untergeordneten Anteilen von Plutonium- und Zirkonium-Metall umfassen, waren Gegenstand ausgedehnter Betrachtung, wie der Artikel "Performance of Advanced U-Pu-Zr Alloy Fuel Elements under Fast-Reactor Conditions" von W.N. Beck et al., Argonne National Laboratory, Trans. Ans., 10, Seiten 106 und 107, 1967, zeigt. Zirkonium ist als eine legierende Komponente auch in solchen metallischen Brennstoffen eingeschlossen, um eine erhöhte Solidus-Temperatur für den Brennstoff zu schaffen und seine chemische Verträglichkeit mit korrosionsbeständigem Stahl zu verbessern, der üblicherweise in Brennstoff-Behältern zum Gebrauch in mit flüssigen Metall gekühlten Kernreaktoren benutzt wird.
Nachfolgende Untersuchungen haben jedoch zusätzliche Probleme identifiziert, die durch legierende Mischungen solcher konventionellen spaltbaren Metall-Brennstoffe mit Nichtbrennstoff-Elementen, wie Zirkoniummetall, nicht angemessen gelöst werden. Es wurde festgestellt, daß, augenscheinlich aufgrund der dem Reaktor innewohnenden Bedingungen der intensiven Bestrahlung und der hohen Temperaturen, Metallegierungs-Brennstoffe, die anfänglich in einer im wesentlichen gleichmäßigen Mischung der legierten Bestandteile geschaffen werden, chemisch in nicht gleichmäßige Mischungen der legierten Komponenten umverteilt werden. Diese Umstrukturierungs-Erscheinung in metallischem legiertem Brennstoff hat eine deutliche Auswirkung auf seine Eigenschaften und seine Verteilung in der Masse des Brennstoffkörpers.
Ein signifikanter Aspekt dieser chemischen Umverteilung der legierten Bestandteile, wie Zirkonium, ist die Wanderung des Zirkoniummetalles nach innen zum inneren oder zentralen Bereich des Brennstoffkörpers mit einer Zunahme in der Solidus-Temperatur des inneren oder zentralen Bereiches und einer entsprechend verringerten Solidus-Temperatur im äußeren oder peripheren Bereich der Einheit. Die Schmelzbedingungen der verbliebenen legierenden Bestandteile, wie Uran und/oder Plutonium, im peripheren Bereich des Brennstoffkörpers werden daher vermindert, und die Wirkung des zugegebenen Zirkoniums, die Bildung niedrigschmelzender Phasen zu vermeiden, wird verringert oder beseitigt. Ein Schmelzen der Oberflächenbereiche der Brennstoffeinheiten bei geringerer Temperatur erhöht das Potential für eine chemische Wechselwirkung mit benachbarten Materialien.
Diese Umverteilungs-Erscheinung in legiertem Metall-Brennstoff, bei dem Zirkonium als ein Bestandteil vom peripheren Bereich des Brennstoffkörpers nach innen wegwandert, resultiert in der Bildung niedriger schmelzender Legierungen oder eutektischer Zusammensetzungen bei den übrigen Legierungsbestandteilen. Komponenten, die im peripheren Bereich des Brennstoffes, der an Zirkonium verarmt ist, zurückbleiben, wie Plutonium und durch Spaltung erzeugtes Cäsium, führen zu niedriger schmelzenden Bestandteilen, die den korrosionsbeständigen Stahl des Brennstoff-Behälters angreifen und/oder mit den Komponenten der korrosionsbeständigen Stahllegierung, wie Eisen, reagieren können und dadurch die Integrität des Behälters vermindern. Eine gegenseitige Reaktion zwischen den Brennstoffkomponenten und dem Behälter des Brennstoffes aus korrosionsbeständigem Stahl oder seinen Bestandteilen, wie Eisen, beeinträchtigt die strukturelle Festigkeit der relativ dünnen Wandungen des Behälters aufgrund einer verringerten Dicke, geänderten Zusammensetzung oder resultierenden Durchlässigkeit.
Ein Vortrag "Chemical Interaction of Metallic Fuel with Austenitic and Ferritic Stainless Steel Cladding", von G.L. Hofman et al., Argonne National Laboratory, Tucson Konferenz, Seiten 4-121 bis 131, September 1986, diskutiert eine gegenseitige Diffusionserscheinung zwischen metallischem Brennstoff, umfassend Uran/Plutonium/Zirkonium und Komponenten von Brennstoffbehältern aus ferritischem, korrosionsbeständigem Stahl. Es wird bemerkt, daß die Erscheinung eine nachteilige Auswirkung auf die Leistungsfähigkeit einer solchen Brennstoff-Zusammensetzung haben könnte, die innerhalb konventioneller Behälter aus korrosionsbeständigem Stahl eingeschlossen ist. Das Potential dieser Erscheinung umfaßt die Bildung von die Festigkeit verringernden Diffusionszonen innerhalb des korrosionsbeständigen Stahls, das intergranuläre Eindringen von Brennstoff-Bestandteilen in korrosionsbeständigen Stahl und die Bildung eutektischer Bereiche geringer Schmelztemperaturen unterhalb denen der Betriebstemperaturen.
Die ungleichmäßigen Schmelzbedingungen von Metallegierungs-Brennstoffen im Reaktorgebrauch und die potentielle Auswirkung ist ein Gegenstand eines Artikels "Postirradiation Examination of U-Pu-Zr Fuel Elements Irradiated in EBR-11 to 4,5 Atomic Percent Burnup", von W.F. Murphy et al., Argonne National Laboratory, ANL- 7602, November 1969. Dieser Artikel diskutiert zusätzlich die ausgedehnten physikalischen Änderungen, die während der Spaltung in Metallegierungs-Brennstoff auftreten, wie seine ausgedehnte Deformation, einschließlich Ausdehnung oder Quellen bis zu etwa 30 Vol.-%, einschließlich der thermischen Ausdehnung und der Ausdehnung aufgrund der internen Erzeugung von durch Spaltung erzeugten Gasen.
Aufgrund dieses ausgedehnten Grades des Quellens von metallischem Brennstoff während der Spaltung im Reaktoreinsatz wird der Körper aus Brennstoffmaterial typischerweise in Form langer dünner Stäbe und manchmal als "Slugs" (zylindrische Brennstoffblöcke) bezeichnet, mit einer Querschnittsabmessung versehen, die beträchtlich geringer ist als die innere Querschnittsfläche des Behältergehäuses des Brennstoffes, um an das vergrößerte Volumen des resultierenden, durch Spaltgas aufgeblähten Brennstoffkörpers anzupassen.
Zusätzlich wird das Potential zur Verursachung eines Versagens von Behältern aus korrosionsbeständigem Stahl, die Metallegierungs-Brennstoff enthalten, in einem kurzen Artikel "Metallic Fuel Cladding Eutectic Formations During Postirradiation Heating", von B.R. Seidel, Argonne National Laboratory, Trans. Ans. 34, Seiten 210 und 211, Juni 1980, betrachtet.
Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit Verfahren zum Hemmen einer Wechselwirkung zwischen einem spaltbaren Metallegierungs-Brennstoff für einen Kernreaktor und einem Behälter aus korrosionsbeständigem Stahl für den Brennstoff durch Kompensieren der chemischen Umverteilung der nützlichen Legierungsbestandteile im Metallegierungs-Brennstoff, gemäß den Ansprüchen 1 und 5, und mit einem nach diesen Verfahren erhaltenen Kernbrennstoffelement.
In der beigefügten Zeichnung ist
Figur 1 eine vergrößerte Querschnittsansicht eines Kernbrennstoffelementes, das die Ausführung nach dem Stand der Technik zeigt;
Figur 2 eine vergrößerte Querschnittsansicht einer Ausführungsform eines Kernbrennstoffelementes dieser Erfindung;
Figur 3 eine vergrößerte Querschnittsansicht einer anderen Ausführungsform eines Kernbrennstoffelementes dieser Erfindung und
Figur 4 eine vergrößerte Querschnittsansicht noch einer anderen Ausführungsform eines Kernbrennstoffelementes dieser Erfindung.
In der Zeichnung veranschaulicht Figur 1 ein typisches Brennstoffelement 10 im Querschnitt. Das Brennstoffelement 10 umfaßt einen langgestreckten Körper aus Brennstoff 12, wie einen Stab, der manchmal als ein Stift oder zylindrischer Brennstoffblock (slug) bezeichnet wird und ein spaltbares Material in Form eines Metalles, einer Mischung von Metallen oder Legierung enthält. Typische spaltbare Brennstoffe in Metallform umfassen Uran, Plutonium und Thorium, die allein oder legiert eingesetzt werden können. Am häufigsten umfassen solche Brennstoffe in erster Linie Uranmetall, und häufig umfaßt ein bevorzugter Brennstoff Kombinationen eines Hauptteiles von Uran, legiert mit einem untergeordneten Teil von Plutonium, zum Beispiel etwa 60 bis etwa 98 Gew.-% Uranmetall mit etwa 2 bis etwa 40 Gew.-% Plutoniummetall. Ein bevorzugter Metallegierungs-Brennstoff, der für den kommerziellen Einsatz in Betracht gezogen ist, umfaßt eine legierte Zusammensetzung von etwa 64 Gew.-% Uranmetall,etwa 26 Gew.-% Plutoniummetall und etwa 10 Gew.-% Zirkonium. Eine solche Legierung hat einen Schmelzpunkt von etwa 1.020ºC (1.868ºF).
Der langgestreckte Körper aus metallischem Brennstoff 12 oder verschiedene Abschnitte von Brennstoffkörpern oder -stäben ist innerhalb eines abgedichteten rohrartige Metallbehälters 14 eingeschlossen, der manchmal als "Brennstoffumhüllung" bezeichnet wird. Der abgedichtete Behälter 14 isoliert den Brennstoffkörper 12 vom Kühlmittel, das über die äußere Oberfläche des Brennstoffelementes 10 strömt, um Wärme davon abzuführen, und er schützt den Brennstoff vor einer Reaktion mit dem Kühlmittel oder vor einer Verunreinigung dadurch. Darüber hinaus dichtet der Behälter Spaltprodukte ab und verhindert ihr Entweichen in das Kühlmittel.
Typische, mittels flüssigem Metall gekühlte Kernreaktoren, wie das in der US-PS 4,508,677 vom 2. April 1985 offenbarte System, benutzen konventionellerweise korrosionsbeständigen Stahl für ihre Metallbrennstoff-Behälter. Legierungen korrosionsbeständigen Stahls, umfassend solche, die unter den kommerziellen Bezeichnungen HT9 oder D9 vermarktet werden, sind derzeit die bevorzugten Zusammensetzungen für den Einsatz. Typische Legierungszusammensetzungen für diesen korrosionsbeständigen Stahl sind in der folgenden Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1 Legierungszusamensetzungen für Behälter aus korrosionsbeständigem Stahl Bestandteil-Gew.-%
Der Metallbrennstoff-Körper 12 ist in seinen Abmessungen für eine radiale Ausdehnung von etwa 25 bis 30 Vol.-% in erster Linie aufgrund intern erzeugter, durch Spaltung gebildeter Gase, vorgesehen. Die anfänglich erzeugten Metallbrennstoff-Einheiten haben daher einen beträchtlich geringeren Durchmesser im Querschnitt als die Querschnittsfläche innerhalb des Brennstoffbehälters 14. Dieser Unterschied in den Querschnittsabmessungen zwischen dem anfänglichen Metallbrennstoff-Körper 12 und dem Brennstoffbehälter 14 läßt einen leeren Zwischenraum 16 oder einen Spalt zwischen der äußeren Oberfläche des Brennstoffkörpers 12 und der inneren Oberfläche des Brennstoffbehälters 14 frei. Dieser anfängliche Zwischenraum 16 ist vorgesehen, um die Anpassung an die ausgedehnte Ausdehnung der Brennstoffeinheiten 12 zu gewährleisten, die den Gasen zuzuschreiben ist, die während des Betriebes erzeugt werden, und er schützt den Brennstoffbehälter 14 vor physikalischer Spannung und möglichem Bruch aufgrund des internen Druckes von einem eingeschlossenen Körper sich ausdehnenden Brennstoffes.
Der leere Raum 16 des Brennstoffelementes 10 wird anfänglich während des Zusammenbaus mit Natriummetall gefüllt, das bei normalen Reaktor-Betriebstemperaturen geschmolzen ist, und durch den sich ausdehnenden Brennstoff ersetzt wird. Das Natrium wird benutzt, um die Wärmeübertragung vom Brennstoff nach außerhalb des Behälters zu fördern, während sich der Brennstoff unter Ausfüllung des Zwischenraumes ausdehnt.
Ein typisches Brennstoffelement 10, umfassend einen metallischen Brennstoff 12, der in einem Behälter 14 aus korrosionsbeständigem Stahl zum Einsatz in einem durch flüssiges Metall gekühlten Kernreaktor eingeschlossen ist, hat zylindrische Brennstoffeinheiten von etwa 4,83 mm (0,19 inches)* Durchmesser innerhalb eines abgedichteten, rohrförmigen Behälters mit einer Wandstärke von etwa 0,51 mm (20 mils)* und etwa 6,60 mm (0,26 inches) Außendurchmesser. * 1 inch = 25,4 mm; 1 mil = 10&supmin;³ inch
Wie oben ausgeführt, bilden sich die einen geringen Schmelzpunkt aufweisenden Metallegierungen an der Grenzfläche zwischen Uran-Zirkonium- bzw. Uran-Plutonium- Zirkonium-Metallegierungs-Brennstoffen und den Materialien des Brennstoffbehälters aus korrosionsbeständigem Stahl, wie den kommerziellen HT9- und D)-Legierungen. Diese, einen geringen Schmelzpunkt aufweisenden Legierungen können die Leistungsfähigkeit von Brennstoffbehältern während kurzzeitiger hoher Reaktortemperatur ernsthaft beeinträchtigen, weshalb es die Vernunft erfordert, konservative Reaktor-Betriebs- und Sicherheitsgrenzen einzuhalten.
Obwohl es festgestellt wurde, daß Zirkonium als ein Zusatz zu den Uran- und Uran-Plutonium-Metallegierungs-Brennstoffen einen höheren Schmelzpunkt aufweisende Brennstofflegierungen erzeugt, wurde auch festgestellt, daß sich die gleichmäßigen Legierungen dieser Brennstoffe während der Bestrahlung im Verlaufe ihrer Spaltreaktion unter Bildung von Bereichen mit geringem Zirkoniumgehalt innerhalb der Brennstoffmasse oder des Brennstoffkörpers umstrukturieren . Zusammensetzungs-Messungen, zum Beispiel von restrukturierten Brennstoffmaterialien von verschiedenen Probenstellen, sind in der folgenden Tabelle 2 für eine anfänglich gleichmäßige Legierung aus 71 Gew.-% Uran, 19 Gew.-% Plutonium und 10 Gew.-% Zirkonium nach einem Abbrand von 2,0 Atom-%, gezeigt. Tabelle 2 ZUSAMMENSETZUNG DER ZWISCHENZONEN AUS U-Pu-Zr- BRENNSTOFFLEGIERUNG BEI EINEM SPITZENABBRAND VON 2,9% Probenort Normalisierte Zusammensetzung (Gew.-%)
Die Probe D der Brennstofflegierung, enthaltend etwa 0,4 Gew.-% Zirkonium, würde einen Schmelzpunkt von etwa 670ºC (1.238ºF) aufweisen. Das Umstrukturieren der Brennstofflegierung aufgrund der Bestrahlung, die sich aus der Spaltung ergibt, vermindert somit die Wirkung des Zirkoniumzusatzes merklich.
Brennstoffbehälter-Materialien werden im Hinblick auf ihre Beständigkeit gegenüber einer Wechselwirkung mit Uran-Plutonium-Zirkonium- und Uran-Zirkonium-Legierungs-Brennstoffen ausgewählt. Trotzdem haben Diffusionspaar-Untersuchungen und Bestrahlungsauswertungen gezeigt, daß die Diffusion von Plutonium, Uran und Spaltprodukten in das Behältermaterial ohne eine entsprechende Diffusion von genug Zirkonium stattfindet, um die erwünschte, einen hohen Schmelzpunkt aufweisende Legierungszusammensetzung an der Grenzfläche zwischen Brennstoff und Behälter beizubehalten.
Bestrahlungsuntersuchungen zeigen, daß die Behälter aus korrosionsbeständigem Stahl der HT9-Zusammensetzung in Kontakt mit einem Legierungsbrennstoff aus 71 Gew.-% Uran, 19 Gew.-% Plutonium und 10 Gew.-% Zirkonium zu einer 7 bis 10 um tiefen Reaktionszone in der Stahllegierung bei 2,9 Atom-% Abbrand führten, die angereichert war an Plutonium und dem Spaltprodukt Cäsium. Sowohl Plutonium als auch Cäsium bilden einen geringen Schmelzpunkt aufweisende Legierungen mit den Legierungsbestandteilen von korrosionsbeständigem Stahl, wie in der folgenden Tabelle 3 veranschaulicht. Tabelle 3 SCHMELZPUNKTE UND ZUSAMMENSETZUNGEN VON BRENNSTOFFLEGIERUNGEN Legierung Schmelzpunkt ºC Zusammensetzung Gew.-% * Bilden feste Lösung, Pu und U haben die geringsten Schmelzpunkte im System.
Gemäß einem Aspekt dieser Erfindung ist ein verbrauchbarer Körper aus legierendem Metall, wie Zirkonium, das die Eigenschaft hat, die Schmelztemperatur des metallischen Brennstoffes zu erhöhen, in der Grenzfläche zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff und dem aus korrosionsbeständigem Stahl bestehenden Behältergehäuse des Brennstoffes angeordnet. Dieser zwischengefügte Körper aus legierendem Metall innerhalb des Brennstoffelementes schützt den Brennstoffbehälter aus korrosionsbeständigem Stahl vor den nachteiligen Auswirkungen von einen niedrigen Schmelzpunkt aufweisenden Legierungen, die aus der Bestrahlung resultieren, durch Erhöhen des Schmelzpunktes solcher Legierungen durch seine Verfügbarkeit zur Erhöhung des Schmelzpunktes der Legierungen, die an der kritischen Grenzfläche Brennstoff/Behälter gebildet werden.
Legierende Metalle, die die Eigenschaft haben, die Schmelztemperatur von metallischen Brennstoffen zu erhöhen, umfassen Zirkonium, Titan, Niob, Molybdän und ähnliche. Zirkonium ist ein bevorzugtes legierendes Metall zur Ausführung dieser Erfindung.
Ein fundamentaler Aspekt dieser neuen Brennstoffelemente ist es, daß der verbrauchbare Körper aus legierendem Metall innerhalb des Brennstoffelementes so angeordnet wird, daß sichergestellt ist, daß der Metallegierungs-Brennstoff oder Komponenten davon mit dem Zwischenkörper aus verbrauchbarem legierenden Metall in Wechselwirkung treten und nicht der korrosionsbeständige Stahl des Brennstoffbehälters. Ein Schmelzen von Plutonium und/oder Uran des Brennstoffes und/oder irgendwelcher durch Spaltung erzeugter Materialien oder Legierungen an der Grenzfläche des Brennstoffes mit dem eingefügten Körper aus verbrauchbarem, legierendem Material verursacht ein Auflösen des legierenden Metalles, was den Schmelzpunkt der resultierenden kombinierten Materialien oder Legierung erhöht, wodurch diese erstarren. Diese Wirkung der Einführung von Zirkonium, zum Beispiel an der kritischen Grenzfläche, wird durch Phasendiagramme für Uran- Zirkonium und Plutonium-Zirkonium demonstriert. Siehe, zum Beispiel, Seiten 1250-1253 der Constitution Of Binary Alloys von Max Hansen, 2. Auflage, McGraw-Hill Book Co., 1958 bzw. Seiten 764-767 von Constitution of Binary Alloys, First Supplement, von Rodney P. Elliot, McGraw- Hill Book Co., 1965.
Der eingefügte, verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall kann zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff und dem Brennstoffbehälter in irgendeiner von mehreren Ausführungen oder Formen aufgebracht werden. Wie zum Beispiel in Figur 2 der Zeichnung veranschaulicht, kann der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall im Raum 16 in Form einer umhüllenden Schicht 18' auf der äußeren Umfangsoberfläche des Brennstoffes 12 installiert werden. Diese Ausführungsform ist jedoch aufgrund des ausgedehnten Quellens des einer Spaltung unterliegenden Brennstoffes am wenigsten erwünscht, weil dadurch die Deckumhüllungsschicht 18' brechen kann, wodurch ungeschützte Bereiche auf der äußeren peripheren Oberfläche der geblähten Brennstoffeinheit gebildet werden.
Eine andere Ausführungsform dieser Erfindung ist in Figur 3 veranschaulicht, umfassend die Einführung einer kreisförmigen Hülse 18", wie eines hohlen Zylinders aus Zirkoniummetall, in den zwischen dem Brennstoff 12 und dem Brennstoffbehälter 14 befindlichen Raum 16. Die Hülse 18" kann aus gerollter Zirkoniummetallfolie oder einem starren, rohrförmigen Abschnitt gebildet werden, der den Brennstoff 12 umgibt. Eine solche Ausführungsform kann so gebildet werden, daß sie an das Quellen des Brennstoffes angepaßt ist und dadurch ihre Wirksamkeit während langdauernder Einsätze beibehält.
Eine bevorzugte Ausführungsform für die Praxis dieser Erfindung ist in Figur 4 der Zeichnung dargestellt. Bei dieer Ausführungsform ist der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall zwischen dem Brennstoff 12 und dem Brennstoffbehälter 14 im Raum 16 durch Aufbringen des Zirkoniummetalles als einer Hüllschicht 18"' auf der inneren Oberfläche des Brennstoffbehälters 14 aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet. Durch das Quellen des Brennstoffes 12 kann daher der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall 18"' nicht zerbrochen oder von zwischen dem Brennstoff 12 und dem Brennstoffbehälter 14 verschoben werden, wodurch er für seine wesentliche Legierungsfunktion verfügbar ist.
Die Dicke und zu einem gewissen Grad die Metallzusammensetzung des verbrauchbaren Zirkoniumkörpers 18 dieser Erfindung kann bei der wirksamen Ausführung dieser Erfindung variiert werden. Typischerweise sollte die Dicke des verbrauchbaren Körpers aus Zirkonium 18, der zwischen dem Brennstoff 12 und dem Behälter 14 angeordnet ist, mindestens etwa 5,08 x 10&supmin;² mm (2 mils) und vorzugsweise etwa 0,127 mm (5 mils) betragen. Ein geeigneter Dickenbereich für das verbrauchbare Zirkoniummetall 18 umfaßt etwa 5,08 x 10&supmin;² bis 0,254 mm (2 - 10 mils), da eine größere Dicke den Brennstoffbehälter 14 nicht besser schützen und mehr des erforderlichen Hohlraumes 16 einnehmen würde, der für die Brennstoffausdehnung geschaffen ist, und dadurch die physikalische Spannung auf den Behälter 14 erhöhen würde.
Ein Beispiel des Mechanismus dieser Erfindung ist folgender. Eine 7,62 x 10&supmin;² mm (0,003 inch) dicke Schicht aus Plutonium würde nach dem Auflösen einer 2,54 x 10&supmin;² mm (0,001 inch) dicken Schicht aus Zirkoniummetall einen von 640ºC (1.184ºF) auf 880ºC (1.616ºF) erhöhten Schmelzpunkt aufweisen und eine Legierung aus 90 Gew.-% Plutonium und 10 Gew.-% Zirkonium bilden. Der Schutz vor der Bildung niedrigschmelzender Legierungen wird auch geschaffen durch die Diffusion im festen Zustand von Zirkoniummetall aus dem verbrauchbaren Zirkoniumkörper in die Uran/Plutonium/Zirkonium-Brennstofflegierungen.
Die Grenzfläche zwischen Brennstoffbehälter und verbrauchbarem Zirkoniummetall ist durch Bestandteile charakterisiert, die relativ hochschmelzende binäre Legierungen bilden. Zirkonium und Eisen, ein Bestandteil der Legierung aus korrosionsbeständigem Stahl, bilden ein Eutektikum, das bei 934ºC (1.713ºF) schmilzt und etwa 16 Gew.-% Eisen enthält. Dies wäre die binäre Legierung mit dem tiefsten Schmelzpunkt, die aus Bestandteilen des Brennstoffbehälters aus korrosionsbeständigem Stahl HT9 oder D9 gebildet wird, und sie liegt gut oberhalb irgendeiner Temperatur, die für den Betrieb oder die Sicherheit von Energie erzeugenden, mit flüssigem Metall gekühlten Kernreaktoren vorgesehen ist.

Claims

1. Verfahren zum Hemmen einer Wechselwirkung zwischen einem Körper (12) aus spaltbarem Brennstoff aus einer Metallegierung für einen Kernreaktor und einem Behälter (14) für den Brennstoffkörper, der aus korrosionsbeständigem Stahl besteht, wobei der Brennstoffkörper anfänglich eine geringere Querschnittsabmessung als der Innenquerschnitt des Behälters aus korrosionsbeständigem Stahl aufweist, wodurch ein anfänglicher Zwischenraum (16) zwischen dem Brennstoffkörper und dem ihn enthaltenden Behälter geschaffen ist, gekennzeichnet durch Schaffen eines verbrauchbaren Körpers (18) aus mindestens einem Legierungsmaterial für den spaltbaren Brennstoff (12) aus der Metallegierung, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Zirkonium, Titan, Niob und Molybdän, in einer Dicke von mindestens 5,08 x 10&supmin;² mm (2 mils) der in dem Raum (16) zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff, umfassend metallisches Uran und Plutonium, und dem den Brennstoff enthaltenden Behälter (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Körper ein Überzug (18') aus verbrauchbarem Legierungsmaterial ist, der auf der äußeren peripheren Oberfläche des Metallegierungs-Brennstoffes (12) vorgesehen ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Körper eine Hülse (18") aus verbrauchbarem Legierungsmaterial ist, die in dem Raum (16) zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff (12) und dem Behälter (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

4. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Körper ein Überzug (18"') aus verbrauchbarem Legierungsmaterial ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Zirkonium, Titan, Niob und Molybdän, der auf der inneren Oberfläche des den Brennstoff enthaltenden Behälters (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

5. Verfahren zum Hemmen einer Wechselwirkung zwischen einem Korper (12) aus spaltbarem Brennstoff aus Metallegierung für einen Kernreaktor, umfassend Uran und Plutonium, und einem Behälter (14) für den Brennstoffkörper aus korrosionsbeständigem Stahl, wobei der Metall-Brennstoffkörper anfänglich geringere Querschnittsabmessungen als das Innere des Behälters aus korrosionsbeständigem Stahl aufweist, wodurch ein anfänglicher Zwischenraum (16) zwischen dem Brennstoffkörper und dem ihn enthaltenden Behälter geschaffen wird, gekennzeichnet durch Schaffung eines verbrauchbaren Körpers (18) aus mindestens einem Legierungsmaterial in einer Dicke von etwa 5,08 x 10&supmin;² bis 0,254 mm (2 bis 10 mils), der in dem Raum (16) zwischen dem Metallegierungs- Brennstoff (12) und dem ihn enthaltenden Behälter (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

6. Verfahren nach Anspruch 5, worin der Körper ein Überzug (18"') aus verbrauchbarem Legierungsmaterial mit einer Dicke von etwa 0,127 mm (5 mils) auf der inneren Oberfläche des den Brennstoff enthaltenden Behälters (14) aus korrosionsbeständigem Stahl ist.

7. Brennstab für einen Kernreaktor, erhalten nach dem Verfahren des Anspruches 5, bestehend im wesentlichen aus einem langgestreckten Körper (12) aus einem spaltbaren Brennstoff aus Metallegierung, umfassend Uran- und Plutoniummetall, der innerhalb eines abgedichten langgestreckten Behälters (14) aus korrosionsbeständigem Stahl enthalten ist, wobei der langgestreckte Körper aus Brennstoff anfänglich eine geringere Querschnittsabmessung als der innere Querschnitt des Behälters aus korrosionsbeständigem Stahl aufweist, wodurch ein anfänglicher Zwischenraum (16) zwischen dem Brennstoffkörper (12) und dem Behälter (14), der den Brennstoffkörper enthält, geschaffen wird, gekennzeichnet durch einen verbrauchbaren Körper (18) aus Zirkoniummetall zum Legieren mit dem spaltbaren Brennstoff aus Metallegierung, der in dem Raum (16) zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff (12) und dem ihn enthaltenden Behälter (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

8. Brennstab nach Anspruch 7, worin der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall im wesentlichen aus einem Überzug (18') auf der äußeren Umfangsoberfläche des Metallegierungs-Brennstoffes besteht.

9. Brennstab nach Anspruch 7, worin der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall im wesentlichen aus einer Hülse (18") aus verbrauchbarem Zirkoniummetall besteht, die in dem Raum (16) zwischen dem Metallegierungs-Brennstoff (12) und dem Behälter (14) aus korrosionsbeständigem Stahl angeordnet ist.

10. Brennstab nach Anspruch 7, worin der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall im wesentlichen aus einem Überzug (18"') auf der inneren Oberfläche des den Metallegierungs-Brennstoff (12) enthaltenden Behälters (14) aus korrosionsbeständigem Stahl besteht.

11. Brennstab nach einem der Ansprüche 7 bis 10, worin der verbrauchbare Körper (18) aus Zirkoniummetall mindestens eine Dicke von etwa 5,08 x 10&supmin;² mm (2 mils) aufweist.

12. Brennstab nach Anspruch 7, worin der langgestreckte Körper (12) aus spaltbarem Brennstoff aus Metallegierung Uran-, Plutonium- und Zirkoniummetall umfaßt und worin der verbrauchbare Körper (18) aus Zirkoniummetall eine Dicke von etwa 5,08 x 10&supmin;² bis 0,254 mm (2 bis 10 mils) aufweist.

13. Brennstab nach Anspruch 12, worin der verbrauchbare Körper aus Zirkoniummetall im wesentlichen aus einem Überzug mit einer Dicke von etwa 0,127 mm (5 mils) auf der Innenoberfläche des den Metallegierungs-Brennstoff enthaltenden Behälters (14) aus korrosionsbeständigem Stahl besteht.