JP2660147B2 - ワンス・スルー型原子炉燃料化合物 - Google Patents
ワンス・スルー型原子炉燃料化合物Info
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
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- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、原子炉用燃料となる化
合物に関する。さらには、現用の軽水炉及び高速炉で核
分裂に供する事が出来る酸化物系の、ワンス・スルー型
（使い捨て型：ｏｎｃｅ−ｔｈｒｏｕｇｈ型）のプルト
ニウム燃料化合物に関する。
合物に関する。さらには、現用の軽水炉及び高速炉で核
分裂に供する事が出来る酸化物系の、ワンス・スルー型
（使い捨て型：ｏｎｃｅ−ｔｈｒｏｕｇｈ型）のプルト
ニウム燃料化合物に関する。
【０００２】
【従来の技術】現用の軽水炉及び高速炉で使用されてい
る核燃料化合物は、二酸化ウラン（ＵＯ2）、ガドリニ
ア（Ｇｄ2Ｏ3）添加二酸化ウラン及びウラン・プルトニ
ウム混合二酸化物（（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2）である。これら
核燃料化合物はペレット状に加工され、軽水炉ではジル
コニウム合金製被覆管に密閉されて核燃料となり、ま
た、高速炉ではステンレス製被覆管に密閉されて核燃料
となり原子炉で使用される。核燃料は原子炉中で中性子
で照射され、核燃料化合物中のウラン及びプルトニウム
の一部は核分裂し、核分裂生成物（ＦＰ）と称する一群
の元素となる。この際に発生する熱エネルギーが発電に
利用される。
る核燃料化合物は、二酸化ウラン（ＵＯ2）、ガドリニ
ア（Ｇｄ2Ｏ3）添加二酸化ウラン及びウラン・プルトニ
ウム混合二酸化物（（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2）である。これら
核燃料化合物はペレット状に加工され、軽水炉ではジル
コニウム合金製被覆管に密閉されて核燃料となり、ま
た、高速炉ではステンレス製被覆管に密閉されて核燃料
となり原子炉で使用される。核燃料は原子炉中で中性子
で照射され、核燃料化合物中のウラン及びプルトニウム
の一部は核分裂し、核分裂生成物（ＦＰ）と称する一群
の元素となる。この際に発生する熱エネルギーが発電に
利用される。
【０００３】燃料化合物中のウラン及びプルトニウムが
核分裂する割合は燃焼度と称され、パーセント（％）で
表示する。燃焼度は、主に原子炉の運転条件、被覆管の
安定性等から決定され、３〜５％である。換言すれと、
上記燃料化合物中において３〜５％のウラン及びプルト
ニウムが核分裂する。使用済みの核燃料は、酸に溶解さ
れ、燃料となるウラン及びプルトニウムと核分裂生成物
を分離する。これを再処理と称する。得られたウラン及
びプルトニウムは再び核燃料化合物に転換され利用され
る。一方、核分裂生成物はガラスに溶融し固化される。
このガラス固化体は高レベル放射性廃棄物と称され深地
層中に埋設処分される。ウラン及びプルトニウムの流れ
がサイクルを形成することから、上記物質の流れを核燃
料サイクルと称する。
核分裂する割合は燃焼度と称され、パーセント（％）で
表示する。燃焼度は、主に原子炉の運転条件、被覆管の
安定性等から決定され、３〜５％である。換言すれと、
上記燃料化合物中において３〜５％のウラン及びプルト
ニウムが核分裂する。使用済みの核燃料は、酸に溶解さ
れ、燃料となるウラン及びプルトニウムと核分裂生成物
を分離する。これを再処理と称する。得られたウラン及
びプルトニウムは再び核燃料化合物に転換され利用され
る。一方、核分裂生成物はガラスに溶融し固化される。
このガラス固化体は高レベル放射性廃棄物と称され深地
層中に埋設処分される。ウラン及びプルトニウムの流れ
がサイクルを形成することから、上記物質の流れを核燃
料サイクルと称する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】核燃料サイクルによる
プルトニウムの生産に加えて核軍縮の推進もあり、過剰
のプルトニウムを軽水炉及び高速炉以外で利用又は処理
する方法が世界的に検討されている。これ迄に以下の提
案があった（Ｗ．Ｊ．Ｂｒｏａｄ，Ｉｎｔｅｒ．Ｈｅｒ
ａｌｄ Ｔｒｉｂｕｎｅ，Ａｐｒｉｌ ７，１９９
３）。
プルトニウムの生産に加えて核軍縮の推進もあり、過剰
のプルトニウムを軽水炉及び高速炉以外で利用又は処理
する方法が世界的に検討されている。これ迄に以下の提
案があった（Ｗ．Ｊ．Ｂｒｏａｄ，Ｉｎｔｅｒ．Ｈｅｒ
ａｌｄ Ｔｒｉｂｕｎｅ，Ａｐｒｉｌ ７，１９９
３）。
【０００５】新型炉燃料としての利用 プルトニウムを燃料とするヘリウム冷却型の新型炉を新
たに開発する。新型炉の開発には巨額の費用と時間を要
することが大きな問題となる。
たに開発する。新型炉の開発には巨額の費用と時間を要
することが大きな問題となる。
【０００６】ガラス固化による廃棄処理 過剰プルトニウムを未利用のまま廃棄物に転換する。処
理費用は上記の利用法の開発より小さいが、プルトニ
ウムの有効利用を目指す核燃料サイクルの観点からは、
資源の損失が極めて大きく、かつ多量のプルトニウムを
溶融したガラス固化体の長期安定性が大きな問題とな
る。
理費用は上記の利用法の開発より小さいが、プルトニ
ウムの有効利用を目指す核燃料サイクルの観点からは、
資源の損失が極めて大きく、かつ多量のプルトニウムを
溶融したガラス固化体の長期安定性が大きな問題とな
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、過剰プ
ルトニウムを減量処理する為にこれ迄に提案された利用
法及び処理法の問題点を排除した、即ち、（１）開発費
用が小さく、また、（２）廃棄物処理が不要であり、現
在の核燃料サイクルへの影響が小さい新しいプルトニウ
ム燃料化合物を提供することである。
ルトニウムを減量処理する為にこれ迄に提案された利用
法及び処理法の問題点を排除した、即ち、（１）開発費
用が小さく、また、（２）廃棄物処理が不要であり、現
在の核燃料サイクルへの影響が小さい新しいプルトニウ
ム燃料化合物を提供することである。
【０００８】更には、本発明の目的は、 現用の原子力技術をそのまま利用し、軽水炉又は高速
炉中でほぼ完全に核分裂し発電に供することができ、 使用済みの際は再処理及び固化処理すること無くその
まま高レベル放射性廃棄物となる特徴をもった、ワンス
・スルー型（使い捨型）の新しいプルトニウム燃料化合
物を提供する事である。
炉中でほぼ完全に核分裂し発電に供することができ、 使用済みの際は再処理及び固化処理すること無くその
まま高レベル放射性廃棄物となる特徴をもった、ワンス
・スルー型（使い捨型）の新しいプルトニウム燃料化合
物を提供する事である。
【０００９】換言すれと、本発明のプルトニウム燃料化
合物は、 現用の酸化物系の燃料製造技術を利用して製造可能で
あり、 現用の軽水炉又は高速炉で発電に利用することによ
り、新しい炉の開発に伴う巨額の費用と時間を節減でき
るとともに、 使用済みの際は再処理及び固化処理する必要の無いよ
う組成と相状態を調整したものであり、被覆管に密閉し
たまま高レベル放射性廃棄物となる。この高レベル放射
性廃棄物は、化学的安定性及び耐風化性に極めて優れて
いると期待できるため、過剰プルトニウムの減量処理の
ためにこれ迄に提案された方法の問題点を排除できる。
合物は、 現用の酸化物系の燃料製造技術を利用して製造可能で
あり、 現用の軽水炉又は高速炉で発電に利用することによ
り、新しい炉の開発に伴う巨額の費用と時間を節減でき
るとともに、 使用済みの際は再処理及び固化処理する必要の無いよ
う組成と相状態を調整したものであり、被覆管に密閉し
たまま高レベル放射性廃棄物となる。この高レベル放射
性廃棄物は、化学的安定性及び耐風化性に極めて優れて
いると期待できるため、過剰プルトニウムの減量処理の
ためにこれ迄に提案された方法の問題点を排除できる。
【００１０】さらに、該燃料化合物は、世界が進める核
燃料サイクル路線を阻害するものでなく、現用の核燃料
と併せて使用できる利点がある。
燃料サイクル路線を阻害するものでなく、現用の核燃料
と併せて使用できる利点がある。
【００１１】それ故に、本発明のプルトニウム燃料化合
物の組成及び相状態は以下の３燃料条件を満足する必要
がある。
物の組成及び相状態は以下の３燃料条件を満足する必要
がある。
【００１２】燃料条件−１：該燃料化合物は酸化物系で
あり、単相でプルトニウムを３〜５モル％固溶するプル
トニウムホスト相と成り得るか、又はプルトニウムホス
ト相が熱力学的に安定に存在できる多相平衡化合物であ
ること。
あり、単相でプルトニウムを３〜５モル％固溶するプル
トニウムホスト相と成り得るか、又はプルトニウムホス
ト相が熱力学的に安定に存在できる多相平衡化合物であ
ること。
【００１３】燃料条件−２：該プルトニウムホスト相の
核分裂における挙動及び照射挙動は、これ迄に蓄積され
た技術情報から推定・評価できること。
核分裂における挙動及び照射挙動は、これ迄に蓄積され
た技術情報から推定・評価できること。
【００１４】燃料条件−３：使用済の際は、核分裂生成
物は何等の処理を経る事無く該燃料化合物中の成分と反
応し安定な高レベル放射性廃棄物となること。
物は何等の処理を経る事無く該燃料化合物中の成分と反
応し安定な高レベル放射性廃棄物となること。
【００１５】本発明者は、軽水炉及び高速炉における酸
化物系核燃料の核分裂に伴う物理・化学的性質の変化の
研究、高レベル放射性廃棄物の安定な固化体の研究、種
々の化合物の熱力学的性質等を比較・検討し、二酸化
プルトニウム−トリア−アルミナ系及び二酸化プルト
ニウム−安定化ジルコニア−アルミナ系が、上記燃料条
件を満足する事を見出した。以下に詳しく述べる。
化物系核燃料の核分裂に伴う物理・化学的性質の変化の
研究、高レベル放射性廃棄物の安定な固化体の研究、種
々の化合物の熱力学的性質等を比較・検討し、二酸化
プルトニウム−トリア−アルミナ系及び二酸化プルト
ニウム−安定化ジルコニア−アルミナ系が、上記燃料条
件を満足する事を見出した。以下に詳しく述べる。
【００１６】二酸化プルトニウム−トリア−アルミナ
系 二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）、トリア（ＴｈＯ2）及
びアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の三化合物を成分とし、二酸化
プルトニウムとトリアの固溶体である蛍石型構造相とア
ルミナ相の二相平衡状態にある化合物。本化合物系では
蛍石型構造相を持ったトリアがプルトニウムホスト相と
なり燃料条件−１が満足される。
系 二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）、トリア（ＴｈＯ2）及
びアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の三化合物を成分とし、二酸化
プルトニウムとトリアの固溶体である蛍石型構造相とア
ルミナ相の二相平衡状態にある化合物。本化合物系では
蛍石型構造相を持ったトリアがプルトニウムホスト相と
なり燃料条件−１が満足される。
【００１７】該プルトニウムホスト相は従来の燃料と同
じ蛍石型の結晶構造をもち、従って、その照射に伴う物
理・化学的変化は従来の燃料に関する技術情報から推定
・評価できることから燃料条件−２が満足される。
じ蛍石型の結晶構造をもち、従って、その照射に伴う物
理・化学的変化は従来の燃料に関する技術情報から推定
・評価できることから燃料条件−２が満足される。
【００１８】該プルトニウムホスト相はアルミナ（Ａｌ
2Ｏ3）と反応しない。一方、アルミナは該プルトニウム
ホスト相に固溶が制限されるアルカリ金属元素、アルカ
リ土類稀金属元素等の核分裂生成物と反応し安定な化合
物を生成する。このことは燃料条件−３を満足できる。
2Ｏ3）と反応しない。一方、アルミナは該プルトニウム
ホスト相に固溶が制限されるアルカリ金属元素、アルカ
リ土類稀金属元素等の核分裂生成物と反応し安定な化合
物を生成する。このことは燃料条件−３を満足できる。
【００１９】二酸化プルトニウム−安定化ジルコニア
−アルミナ系 二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）、安定化ジルコニア及
びアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の三化合物を成分とし、二酸化
プルトニウムと安定化ジルコニアの固溶体である蛍石型
構造相とアルミナ相の二相平衡状態にある化合物。本化
合物系では蛍石型構造相を持った安定化ジルコニアがプ
ルトニウムホスト相である。このことは燃料条件−１を
満足できる。
−アルミナ系 二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）、安定化ジルコニア及
びアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の三化合物を成分とし、二酸化
プルトニウムと安定化ジルコニアの固溶体である蛍石型
構造相とアルミナ相の二相平衡状態にある化合物。本化
合物系では蛍石型構造相を持った安定化ジルコニアがプ
ルトニウムホスト相である。このことは燃料条件−１を
満足できる。
【００２０】該プルトニウムホスト相は従来の燃料と同
じ蛍石型の結晶構造をもち、従って、その照射に伴う物
理・化学的変化は従来の燃料に関する技術情報から推定
・評価できる。このことは燃料条件−２を満足する。
じ蛍石型の結晶構造をもち、従って、その照射に伴う物
理・化学的変化は従来の燃料に関する技術情報から推定
・評価できる。このことは燃料条件−２を満足する。
【００２１】該プルトニウムホスト相はアルミナ（Ａｌ
2Ｏ3）と反応しない。一方、アルミナは該プルトニウム
ホスト相に固溶が制限されるアルカリ金属元素、アルカ
リ土類金属元素等の核分裂生成物と反応し安定な化合物
を生成する。このことは燃料条件−３を満足できる。
2Ｏ3）と反応しない。一方、アルミナは該プルトニウム
ホスト相に固溶が制限されるアルカリ金属元素、アルカ
リ土類金属元素等の核分裂生成物と反応し安定な化合物
を生成する。このことは燃料条件−３を満足できる。
【００２２】
【作用】本発明のプルトニウム燃料化合物は、蛍石型構
造相を持ったトリア（ＴｈＯ2）又は安定化ジルコニア
をプルトニウムホスト相とし、該プルトニウムホスト相
アルミナ相（Ａｌ2Ｏ3）の二相が平衡状態にある。その
特徴ある有用性は、該燃料化合物が（イ）燃料としての
物理・化学的安定性を備えていると共に、使用済みの状
態で既に（ロ）高レベル放射性廃棄物としての安定性を
備えている事である。更に詳しく述べる。
造相を持ったトリア（ＴｈＯ2）又は安定化ジルコニア
をプルトニウムホスト相とし、該プルトニウムホスト相
アルミナ相（Ａｌ2Ｏ3）の二相が平衡状態にある。その
特徴ある有用性は、該燃料化合物が（イ）燃料としての
物理・化学的安定性を備えていると共に、使用済みの状
態で既に（ロ）高レベル放射性廃棄物としての安定性を
備えている事である。更に詳しく述べる。
【００２３】燃料としての物理・化学的安定性について 本発明のプルトニウム燃料化合物の原子炉中において安
定性は、プルトニウムを固溶したプルトニウムホスト相
の照射に対する安定性と、該プルトニウムホスト相への
核分裂生成物の固溶性に帰着する。
定性は、プルトニウムを固溶したプルトニウムホスト相
の照射に対する安定性と、該プルトニウムホスト相への
核分裂生成物の固溶性に帰着する。
【００２４】該プルトニウムホスト相は、蛍石型構造を
持っており、照射に対する安定性が高い事は広く知られ
ている。また、該プルトニウムホスト相は、種々の元
素、就中、核分裂生成物の４０％以上を占めるジルコニ
ウム、希土類元素、アルカリ土類金属元素等の固溶性に
富むことは広く知られているところである。
持っており、照射に対する安定性が高い事は広く知られ
ている。また、該プルトニウムホスト相は、種々の元
素、就中、核分裂生成物の４０％以上を占めるジルコニ
ウム、希土類元素、アルカリ土類金属元素等の固溶性に
富むことは広く知られているところである。
【００２５】以上より、該プルトニウム燃料化合物が照
射安定性及び核分裂生成物の固溶性に優れていると推察
できる。
射安定性及び核分裂生成物の固溶性に優れていると推察
できる。
【００２６】高レベル放射性廃棄物としての安定性につ
いて 本発明のプルトニウム燃料化合物は使用済みの状態で
は、以下の四相が平衡状態にある。各々の性質と安定性
は以下の通りである。
いて 本発明のプルトニウム燃料化合物は使用済みの状態で
は、以下の四相が平衡状態にある。各々の性質と安定性
は以下の通りである。
【００２７】プルトニウムホスト相 トリア（ＴｈＯ2）又は安定化ジルコニアが主成分であ
り、プルトニウムは核分裂で消滅している。核分裂生成
物のうちジルコニウム、希土類元素（セリウム、ネオジ
ム等）、一部のアルカリ土類金属元素（ストロンチウ
ム、バリウム）等を固溶できる。
り、プルトニウムは核分裂で消滅している。核分裂生成
物のうちジルコニウム、希土類元素（セリウム、ネオジ
ム等）、一部のアルカリ土類金属元素（ストロンチウ
ム、バリウム）等を固溶できる。
【００２８】トリア（ＴｈＯ2）及び安定化ジルコニア
は、ともに化学的に最も安定なセラミックスであること
は広く知られており、少量の上記核分裂生成物を固溶し
ても、なお、耐風化性、耐水性等に優れていると推察で
きる。
は、ともに化学的に最も安定なセラミックスであること
は広く知られており、少量の上記核分裂生成物を固溶し
ても、なお、耐風化性、耐水性等に優れていると推察で
きる。
【００２９】マグネトプランバイト型相 本発明のプルトニウム燃料化合物では、核分裂生成物の
うちアルカリ金属元素（セシウム、ルビジウム）、アル
カリ土類金属元素（ストロンチウム、バリウム）等と該
燃料化合物中のアルミナが反応し、マグネトプランバイ
ト型相（例：ＳｒＯ・６Ａｌ2Ｏ3）が生成する。
うちアルカリ金属元素（セシウム、ルビジウム）、アル
カリ土類金属元素（ストロンチウム、バリウム）等と該
燃料化合物中のアルミナが反応し、マグネトプランバイ
ト型相（例：ＳｒＯ・６Ａｌ2Ｏ3）が生成する。
【００３０】該マグネトプランバイト型相は、天然の安
定なヒボナイト（ＣａＯ・６Ａｌ2Ｏ3）と同じ結晶構造
をもち耐風化性、耐水性等に優れていると推察できる。
定なヒボナイト（ＣａＯ・６Ａｌ2Ｏ3）と同じ結晶構造
をもち耐風化性、耐水性等に優れていると推察できる。
【００３１】合金相 本発明のプルトニウム燃料化合物を密閉する燃料被覆管
中は、現用の燃料と同様に低酸素ポテンシャル雰囲気で
ある。このため、核分裂生成物のうちモリブデン、ルテ
ニウム、パラジウム、ロジウム等は金属に還元され合金
相を生成する。
中は、現用の燃料と同様に低酸素ポテンシャル雰囲気で
ある。このため、核分裂生成物のうちモリブデン、ルテ
ニウム、パラジウム、ロジウム等は金属に還元され合金
相を生成する。
【００３２】該合金相は、いわゆる貴金属合金でありそ
の化学安定性は広く知られている。また、同種の合金相
は現用燃料中にも生成し、酸に難溶性であることが知ら
れている。
の化学安定性は広く知られている。また、同種の合金相
は現用燃料中にも生成し、酸に難溶性であることが知ら
れている。
【００３３】アルミナ相 本発明のプルトニウム燃料化合物では、アルミナはマグ
ネトプランバイト型相の生成を速やかに進めるため過剰
に加えることが望ましくその様に組成を調整する。従っ
て、使用済み燃料中ではアルミナの８０％以上が未反応
で存在する。
ネトプランバイト型相の生成を速やかに進めるため過剰
に加えることが望ましくその様に組成を調整する。従っ
て、使用済み燃料中ではアルミナの８０％以上が未反応
で存在する。
【００３４】アルミナは、トリア及び安定化ジルコニア
とともに化学的に最も安定なセラミックスであることは
広く知られている。
とともに化学的に最も安定なセラミックスであることは
広く知られている。
【００３５】従って、上述の四相が平衡状態にある高レ
ベル放射性廃棄物は、天然で数百万年に亘り安定な岩石
・鉱物の類似化合物及び化学的に安定なセラミックスで
構成されており、また、同様な相構成の化合物の耐水性
が既に示されている事から、耐風化性、耐水性等に富む
と期待できる（Ｔ．Ｍｕｒｏｍｕｒａ，“ＴＨＥ ＧＥ
ＯＬＯＧＩＣＡＬ ＤＩＳＰＯＳＡＬ ＯＦ ＨＩＧＨ
ＬＥＶＥＬ ＲＡＤＩＯＡＣＴＩＶＥ ＷＡＳＴＥ
Ｓ”，（Ｅｄ）Ｄ．Ｇ．Ｂｒｏｏｋｉｎｓ，ｐｐ２６５
−２８９，ＴＨＥＯＰＨＲＥＳＴＵＳ ＰＵＢＬＩＣＡ
ＡＴＩＯＮＳ，Ｓ．Ａ．Ａｔｈｅｎｓ（１９８７））。
ベル放射性廃棄物は、天然で数百万年に亘り安定な岩石
・鉱物の類似化合物及び化学的に安定なセラミックスで
構成されており、また、同様な相構成の化合物の耐水性
が既に示されている事から、耐風化性、耐水性等に富む
と期待できる（Ｔ．Ｍｕｒｏｍｕｒａ，“ＴＨＥ ＧＥ
ＯＬＯＧＩＣＡＬ ＤＩＳＰＯＳＡＬ ＯＦ ＨＩＧＨ
ＬＥＶＥＬ ＲＡＤＩＯＡＣＴＩＶＥ ＷＡＳＴＥ
Ｓ”，（Ｅｄ）Ｄ．Ｇ．Ｂｒｏｏｋｉｎｓ，ｐｐ２６５
−２８９，ＴＨＥＯＰＨＲＥＳＴＵＳ ＰＵＢＬＩＣＡ
ＡＴＩＯＮＳ，Ｓ．Ａ．Ａｔｈｅｎｓ（１９８７））。
【００３６】
【実施例】本発明のプルトニウム燃料化合物が、プルト
ニウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平
衡状態であり、また、使用済みの状態では主として、プ
ルトニウムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプラン
バイト型相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態である
ことを確認する実施例を以下に示すとともに、その結果
を基に本発明のプルトニウム燃料化合物の組成範囲を決
定した。
ニウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平
衡状態であり、また、使用済みの状態では主として、プ
ルトニウムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプラン
バイト型相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態である
ことを確認する実施例を以下に示すとともに、その結果
を基に本発明のプルトニウム燃料化合物の組成範囲を決
定した。
【００３７】
【実施例１】 二酸化プルトニウム−トリア−アルミナ系のプルトニウ
ム燃料化合物の成立性の確認実験 以下の三種類の試料を作り、該燃料化合物の成立を検討
した。
ム燃料化合物の成立性の確認実験 以下の三種類の試料を作り、該燃料化合物の成立を検討
した。
【００３８】試料１−：プルトニウムを含まない試料 トリウム及びアルミニウムの硝酸酸性溶液をモル％でト
リア：アルミナ＝４７．４：５２．６の割合に混合し蒸
発乾固した。乾固物を大気中で８００℃で加熱熱し酸化
物とした。この酸化物を、現用の核燃料製造条件に倣い
外径７ｍｍ、約５００ｍｇのペレットに成型し水素（Ｈ
2）気流中、１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得
た。この焼結体を粉砕しＸ線回折に供し生成相を同定し
た。
リア：アルミナ＝４７．４：５２．６の割合に混合し蒸
発乾固した。乾固物を大気中で８００℃で加熱熱し酸化
物とした。この酸化物を、現用の核燃料製造条件に倣い
外径７ｍｍ、約５００ｍｇのペレットに成型し水素（Ｈ
2）気流中、１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得
た。この焼結体を粉砕しＸ線回折に供し生成相を同定し
た。
【００３９】Ｘ線回折像から、反応生成物は格子定数
５．５９６オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）であるトリア相＋アルミナ相の二相平
衡状態にある事が明らかとなった。
５．５９６オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）であるトリア相＋アルミナ相の二相平
衡状態にある事が明らかとなった。
【００４０】試料１−：プルトニウムを含む試料 プルトニウム、トリウム及びアルミニウムの硝酸酸性溶
液をモル％で二酸化プルトニウム：トリア：アルミナ＝
５：４５：５０の割合に混合し蒸発乾固した。乾固物を
大気中で８００℃で加熱し酸化物とした。この酸化物
を、現用の核燃料製造条件に倣い外径７ｍｍ、約５００
ｍｇのペレットに成型し水素（Ｈ2）気流中、１，５０
０℃で四時間加熱し焼結体を得た。この焼結体を粉砕し
Ｘ線回折に供し生成相を同定した。
液をモル％で二酸化プルトニウム：トリア：アルミナ＝
５：４５：５０の割合に混合し蒸発乾固した。乾固物を
大気中で８００℃で加熱し酸化物とした。この酸化物
を、現用の核燃料製造条件に倣い外径７ｍｍ、約５００
ｍｇのペレットに成型し水素（Ｈ2）気流中、１，５０
０℃で四時間加熱し焼結体を得た。この焼結体を粉砕し
Ｘ線回折に供し生成相を同定した。
【００４１】Ｘ線回折像から、反応生成物は格子定数
５．５７５オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態である事
が明らかとなった。
５．５７５オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態である事
が明らかとなった。
【００４２】試料１−：模擬核分裂生成物を含む試料 下記の表１に示される模擬核分裂生成物、トリウム及び
アルミニウムの硝酸酸性溶液をモル％で模擬核分裂生成
物：トリア：アルミナ＝５：４５：５０の割合に混合し
蒸発乾固した。ここで模擬核分裂生成物量は、試料１−
におけるプルトニウムが全て核分裂した事に相当す
る。換言すると、１グラムのプルトニウムの核分裂に１
グラムの核分裂生成物が相当する。表１に模擬核分裂生
成物の組成を示す。核分裂生成物のうちアルカリ金属元
素及びアルカリ土類金属元素とアルミナの反応を促進す
るため、マグネトプランバイトの生成必要量の約５倍の
アルミナが添加した。得られた乾固物を４％水素
（Ｈ２）＋９６％ヘリウム（Ｈｅ）混合気流中で５００
℃で加熱し仮焼体とした。この仮焼体を外径７ｍｍ、約
５００ｍｇのペレットに成型し、５０％炭酸ガス（ＣＯ
２）＋５０％一酸化炭素（ＣＯ）混合気流中において
１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。この混合気
流は核燃料中の酸素ポテンシャル（約−３００ＫＪ／ｍ
ｏｌ Ｏ２）を模擬するものである。得られた焼結体は
粉砕し、Ｘ線回折に供しその構成相を同定した。
アルミニウムの硝酸酸性溶液をモル％で模擬核分裂生成
物：トリア：アルミナ＝５：４５：５０の割合に混合し
蒸発乾固した。ここで模擬核分裂生成物量は、試料１−
におけるプルトニウムが全て核分裂した事に相当す
る。換言すると、１グラムのプルトニウムの核分裂に１
グラムの核分裂生成物が相当する。表１に模擬核分裂生
成物の組成を示す。核分裂生成物のうちアルカリ金属元
素及びアルカリ土類金属元素とアルミナの反応を促進す
るため、マグネトプランバイトの生成必要量の約５倍の
アルミナが添加した。得られた乾固物を４％水素
（Ｈ２）＋９６％ヘリウム（Ｈｅ）混合気流中で５００
℃で加熱し仮焼体とした。この仮焼体を外径７ｍｍ、約
５００ｍｇのペレットに成型し、５０％炭酸ガス（ＣＯ
２）＋５０％一酸化炭素（ＣＯ）混合気流中において
１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。この混合気
流は核燃料中の酸素ポテンシャル（約−３００ＫＪ／ｍ
ｏｌ Ｏ２）を模擬するものである。得られた焼結体は
粉砕し、Ｘ線回折に供しその構成相を同定した。
【００４３】Ｘ線回折像から、反応生成物はプルトニウ
ムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプランバイト型
相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態にある事が明ら
かとなった。
ムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプランバイト型
相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態にある事が明ら
かとなった。
【００４４】
【表１】 実施例１のまとめ 試料１−及び１−のプルトニウムホスト相（蛍石型
構造相）の格子定数が５．５９６オングストロームから
５．５７５オングストロームへと縮小することは、プル
トニウムの該プルトニウムホスト相への固溶を示す。ま
た、試料１−から、使用済み燃料は設計どおりの高レ
ベル放射性廃棄物の相平衡状態となることが確認され
た。
構造相）の格子定数が５．５９６オングストロームから
５．５７５オングストロームへと縮小することは、プル
トニウムの該プルトニウムホスト相への固溶を示す。ま
た、試料１−から、使用済み燃料は設計どおりの高レ
ベル放射性廃棄物の相平衡状態となることが確認され
た。
【００４５】従って、組成がモル％で二酸化プルトニウ
ム：トリア：アルミナ＝５：４５：５０でありプルトニ
ウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡
状態のプルトニウム燃料化合物の成立が確認された。
ム：トリア：アルミナ＝５：４５：５０でありプルトニ
ウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡
状態のプルトニウム燃料化合物の成立が確認された。
【００４６】
【実施例２】 二酸化プルトニウム−安定化ジルコニア−アルミナ系の
プルトニウム燃料化合物の成立性の確認実験 以下の三種類の試料を作り、実施例１と同様に該プルト
ニウム燃料化合物の成立を確認した。
プルトニウム燃料化合物の成立性の確認実験 以下の三種類の試料を作り、実施例１と同様に該プルト
ニウム燃料化合物の成立を確認した。
【００４７】試料２−：プルトニウムを含まない試料 組成が１１モル％ガドリニア（Ｇｄ2Ｏ3）＋８９モル％
ジルコニア（ＺｒＯ2）の硝酸酸性溶液を混合調製し、
これを安定化ジルコニア硝酸酸性溶液とした。該安定化
ジルコニア硝酸酸性溶液及びアルミニウムの硝酸酸性溶
液をモル％で安定化ジルコニア：アルミナ＝４７．４：
５２．６の割合に混合し蒸発乾固した。乾固物を大気中
で８００℃で加熱し酸化物とした。この酸化物を現用の
核燃料製造条件を模擬し外径７ｍｍ、約５００ｍｇのペ
レットに成型し、水素気流中において１，５００℃で四
時間加熱し焼結体を得た。この焼結体を粉砕しＸ線回折
に供し、生成相を同定した。
ジルコニア（ＺｒＯ2）の硝酸酸性溶液を混合調製し、
これを安定化ジルコニア硝酸酸性溶液とした。該安定化
ジルコニア硝酸酸性溶液及びアルミニウムの硝酸酸性溶
液をモル％で安定化ジルコニア：アルミナ＝４７．４：
５２．６の割合に混合し蒸発乾固した。乾固物を大気中
で８００℃で加熱し酸化物とした。この酸化物を現用の
核燃料製造条件を模擬し外径７ｍｍ、約５００ｍｇのペ
レットに成型し、水素気流中において１，５００℃で四
時間加熱し焼結体を得た。この焼結体を粉砕しＸ線回折
に供し、生成相を同定した。
【００４８】Ｘ線回折像から、反応生成物は格子定数
５．１６２オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態にある事
が明らかとなった。
５．１６２オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態にある事
が明らかとなった。
【００４９】試料２−：プルトニウムを含む試料 プルトニウム、安定化ジルコニア及びアルミニウムの硝
酸酸性溶液を、モル％で二酸化プルトニウム：安定化ジ
ルコニア：アルミナ＝５：４５：５０の割合に混合し蒸
発乾固した。乾固物を大気中で８００℃で加熱し酸化物
とした。この酸化物を現用の核燃料製造条件を模擬し外
径７ｍｍ、約５００ｍｇのペレットに成型し、水素気流
中において１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。
得られた焼結体は粉砕しＸ線回折に供した。
酸酸性溶液を、モル％で二酸化プルトニウム：安定化ジ
ルコニア：アルミナ＝５：４５：５０の割合に混合し蒸
発乾固した。乾固物を大気中で８００℃で加熱し酸化物
とした。この酸化物を現用の核燃料製造条件を模擬し外
径７ｍｍ、約５００ｍｇのペレットに成型し、水素気流
中において１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。
得られた焼結体は粉砕しＸ線回折に供した。
【００５０】Ｘ線回折像から、反応生成物は格子定数
５．１８６オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態にある事
が明らかとなった。
５．１８６オングストロームのプルトニウムホスト相
（蛍石型構造相）＋アルミナ相の二相平衡状態にある事
が明らかとなった。
【００５１】試料２−：模擬核分裂生成物を含む試料 試料１−にならい、模擬核分裂生成物、安定化ジルコ
ニア及びアルミニウムの硝酸酸性溶液をモル％で模擬核
分裂生成物：安定化ジルコニア：アルミナ＝５：４５：
５０の割合に混合し蒸発乾固した。得られた乾固物を４
％水素＋９６％ヘリウム混合気流中で５００℃で加熱し
仮焼体とした。この仮焼体を同上のペレットに成型し、
５０％炭酸ガス＋５０％一酸化炭素混合気流中において
１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。この焼結体
を粉砕し、Ｘ線回折に供しその構成相を同定した。
ニア及びアルミニウムの硝酸酸性溶液をモル％で模擬核
分裂生成物：安定化ジルコニア：アルミナ＝５：４５：
５０の割合に混合し蒸発乾固した。得られた乾固物を４
％水素＋９６％ヘリウム混合気流中で５００℃で加熱し
仮焼体とした。この仮焼体を同上のペレットに成型し、
５０％炭酸ガス＋５０％一酸化炭素混合気流中において
１，５００℃で四時間加熱し焼結体を得た。この焼結体
を粉砕し、Ｘ線回折に供しその構成相を同定した。
【００５２】Ｘ線回折像から、反応生成物はプルトニウ
ムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプランバイト型
相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態にある事が明ら
かとなった。
ムホスト相（蛍石型構造相）＋マグネトプランバイト型
相＋合金相＋アルミナ相の四相平衡状態にある事が明ら
かとなった。
【００５３】実施例２のまとめ 試料２−及び２−のプルトニウムホスト相（蛍石型
構造相）の格子定数が５．１６２オングストロームから
５．１８６オングストロームへと増大することは、プル
トニウムの該相への固溶を示すものである。また、試料
２−から、使用済み燃料は設計どおりの高レベル放射
性廃棄物の相状態となることが確認された。
構造相）の格子定数が５．１６２オングストロームから
５．１８６オングストロームへと増大することは、プル
トニウムの該相への固溶を示すものである。また、試料
２−から、使用済み燃料は設計どおりの高レベル放射
性廃棄物の相状態となることが確認された。
【００５４】従って、組成がモル％で二酸化プルトニウ
ム：安定化ジルコニア：アルミナ＝５：４５：５０であ
りプルトニウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相
の二相平衡状態のプルトニウム燃料化合物の成立が確認
された。
ム：安定化ジルコニア：アルミナ＝５：４５：５０であ
りプルトニウムホスト相（蛍石型構造相）＋アルミナ相
の二相平衡状態のプルトニウム燃料化合物の成立が確認
された。
【００５５】プルトニウム燃料化合物の組成範囲につい
て 本発明のプルトニウム燃料化合物が成立する組成範囲を
二酸化プルトニウム−プルトニウムホスト相−アルミ
ナ系の三成分系平衡状態、アルミナ量から得られる組
成範囲、プルトニウムホスト相へのプルトニウム固溶
量から得られる組成範囲及び燃料中のプルトニウム密
度から得られる組成範囲から決定した。以下に詳しく述
べる。
て 本発明のプルトニウム燃料化合物が成立する組成範囲を
二酸化プルトニウム−プルトニウムホスト相−アルミ
ナ系の三成分系平衡状態、アルミナ量から得られる組
成範囲、プルトニウムホスト相へのプルトニウム固溶
量から得られる組成範囲及び燃料中のプルトニウム密
度から得られる組成範囲から決定した。以下に詳しく述
べる。
【００５６】二酸化プルトニウム−プルトニウムホス
ト相−アルミナ系の三成分系平衡状態 図１は、実施例で得られた結果を基に構成した、１，９
００℃以下における二酸化プルトニウム−プルトニウム
ホスト相−アルミナ系の三成分系平衡状態を示す。成分
Ａはトリアまたは安定化ジルコニアであるプルトニウム
ホスト相を示し、成分Ｂは二酸化プルトニウムを示し、
成分Ｃはアルミナを示す。太線で示した線分ＡＢは、プ
ルトニウムホスト相と二酸化プルトニウムの固溶体を示
す。
ト相−アルミナ系の三成分系平衡状態 図１は、実施例で得られた結果を基に構成した、１，９
００℃以下における二酸化プルトニウム−プルトニウム
ホスト相−アルミナ系の三成分系平衡状態を示す。成分
Ａはトリアまたは安定化ジルコニアであるプルトニウム
ホスト相を示し、成分Ｂは二酸化プルトニウムを示し、
成分Ｃはアルミナを示す。太線で示した線分ＡＢは、プ
ルトニウムホスト相と二酸化プルトニウムの固溶体を示
す。
【００５７】図上の点Ｐは実施例の試料１−及び２−
、点Ｑは試料１−及び２−を示す。これら試料の
相平衡状態は、三角形ＡＢＣ内の化合物は二酸化プルト
ニウムを固溶したプルトニウムホスト相とアルミナの二
相平衡状態であることを明らかにした。
、点Ｑは試料１−及び２−を示す。これら試料の
相平衡状態は、三角形ＡＢＣ内の化合物は二酸化プルト
ニウムを固溶したプルトニウムホスト相とアルミナの二
相平衡状態であることを明らかにした。
【００５８】アルミナ量から得られる組成範囲 −ａ：核分裂生成物中のアルカリ金属元素及びアルカ
リ土類金属元素からマグネトプランバイト型相を生成す
るに必要なアルミナ量の化学当量を化学式から算出し、
図上に線分ＡＩで示す。従って、図上の三角形ＡＩＣ内
の組成が本発明のプルトニウム燃料化合物が成立する最
大組成範囲である。
リ土類金属元素からマグネトプランバイト型相を生成す
るに必要なアルミナ量の化学当量を化学式から算出し、
図上に線分ＡＩで示す。従って、図上の三角形ＡＩＣ内
の組成が本発明のプルトニウム燃料化合物が成立する最
大組成範囲である。
【００５９】−ｂ：実施例の試料１−、−及び試
料２−、−から、核分裂生成物中のアルカリ金属元
素及びアルカリ土類金属元素からマグネトプランバイト
型相を生成するに必要なアルミナの五倍量を添加した試
料が速やかに相平衡状態を達成する事を確認した。線分
ＡＶは該マグネトプランバイト型相を生成するに必要な
アルミナ量の五倍量線を示す。
料２−、−から、核分裂生成物中のアルカリ金属元
素及びアルカリ土類金属元素からマグネトプランバイト
型相を生成するに必要なアルミナの五倍量を添加した試
料が速やかに相平衡状態を達成する事を確認した。線分
ＡＶは該マグネトプランバイト型相を生成するに必要な
アルミナ量の五倍量線を示す。
【００６０】従って、実施例から図上の三角形ＡＶＣ内
の組成で該プルトニウム燃料化合物成立の可能性が明ら
かとなった。点Ｐ及びＱは該三角形上にある。
の組成で該プルトニウム燃料化合物成立の可能性が明ら
かとなった。点Ｐ及びＱは該三角形上にある。
【００６１】プルトニウムホスト相へのプルトニウム
固溶量から得られる組成範囲 点Ｐの実施例の試料１−及び２−が明らかにした二
相平衡状態より線分ＡＣはプルトニウムホスト相とアル
ミナの共役線である。また、点Ｑの実施例の試料１−
及び２−が明らかにした二相平衡状態より線分ＸＣは
二酸化プルトニウム固溶量が１０モル％のプルトニウム
ホスト相とアルミナの共役線であり、該プルトニウム燃
料化合物の成立を確認した。さらに、実施例の試料１−
及び２−から点Ｑの試料１−及び２−が使用済
みの際に設計どおりの高レベル廃棄物と成る事が示され
た。
固溶量から得られる組成範囲 点Ｐの実施例の試料１−及び２−が明らかにした二
相平衡状態より線分ＡＣはプルトニウムホスト相とアル
ミナの共役線である。また、点Ｑの実施例の試料１−
及び２−が明らかにした二相平衡状態より線分ＸＣは
二酸化プルトニウム固溶量が１０モル％のプルトニウム
ホスト相とアルミナの共役線であり、該プルトニウム燃
料化合物の成立を確認した。さらに、実施例の試料１−
及び２−から点Ｑの試料１−及び２−が使用済
みの際に設計どおりの高レベル廃棄物と成る事が示され
た。
【００６２】従って、図上の三角形ＡＸＣ内の組成で該
プルトニウム燃料化合物の成立の可能性が明らかとなっ
た。点Ｐ及びＱは該三角形上にある。
プルトニウム燃料化合物の成立の可能性が明らかとなっ
た。点Ｐ及びＱは該三角形上にある。
【００６３】燃料中のプルトニウム密度から得られる
組成範囲 軽水炉燃料の燃焼度は、先に述べたように３〜５％であ
る。図上の線分ＤＥは５モル％二酸化プルトニウムを示
し、線分ＦＧは３モル％二酸化プルトニウムを示す組成
線である。
組成範囲 軽水炉燃料の燃焼度は、先に述べたように３〜５％であ
る。図上の線分ＤＥは５モル％二酸化プルトニウムを示
し、線分ＦＧは３モル％二酸化プルトニウムを示す組成
線である。
【００６４】従って、図上の台形ＤＥＦＧ内の組成範囲
で本発明のプルトニウム燃料化合物の成立の可能性が明
らかとなった。点Ｑは該台形上にある。
で本発明のプルトニウム燃料化合物の成立の可能性が明
らかとなった。点Ｑは該台形上にある。
【００６５】以上の〜の組成範囲を合わせると、線
分ＡＶとＦＧの交点ａ、点Ｑ及び線分ＸＣとＦＧの交点
ｂで構成される三角形ａＱｂで囲まれる組成範囲が、本
発明のプルトニウム燃料化合物成立の成立組成範囲であ
る。ここで、点ａの組成は二酸化プルトニウム＝３モル
％、プルトニウムホスト相＝６７モル％、アルミナ＝３
０モル％、点Ｑの組成は二酸化プルトニウム＝５モル
％、プルトニウムホスト相＝４５モル％、アルミナ＝５
０モル％、また点ｂの組成は二酸化プルトニウム＝３モ
ル％、プルトニウムホスト相＝２７モル％、アルミナ＝
７０モル％である。
分ＡＶとＦＧの交点ａ、点Ｑ及び線分ＸＣとＦＧの交点
ｂで構成される三角形ａＱｂで囲まれる組成範囲が、本
発明のプルトニウム燃料化合物成立の成立組成範囲であ
る。ここで、点ａの組成は二酸化プルトニウム＝３モル
％、プルトニウムホスト相＝６７モル％、アルミナ＝３
０モル％、点Ｑの組成は二酸化プルトニウム＝５モル
％、プルトニウムホスト相＝４５モル％、アルミナ＝５
０モル％、また点ｂの組成は二酸化プルトニウム＝３モ
ル％、プルトニウムホスト相＝２７モル％、アルミナ＝
７０モル％である。
【００６６】安定化ジルコニアの組成について 実施例２では、安定化ジルコニアの組成は１１モル％Ｇ
ｄ2Ｏ3＋８９モル％ＺｒＯ2であるが、８〜５３モル％
Ｇｄ2Ｏ3＋９２〜４７モル％ＺｒＯ2の組成範囲で安定
ジルコニア相が存在することは当業者に明らかである。
ｄ2Ｏ3＋８９モル％ＺｒＯ2であるが、８〜５３モル％
Ｇｄ2Ｏ3＋９２〜４７モル％ＺｒＯ2の組成範囲で安定
ジルコニア相が存在することは当業者に明らかである。
【００６７】
【発明の効果】本発明は、調整した組成と相状態を有す
るワンス・スルー型（使い捨型）のプルトニウム燃料化
合物の提供であり、以下の効果がある。
るワンス・スルー型（使い捨型）のプルトニウム燃料化
合物の提供であり、以下の効果がある。
【００６８】本発明のプルトニウム燃料化合物は従来
の燃料技術で製造し、現用の軽水炉又は高速炉中で現用
の燃料と共に利用に供することができる。
の燃料技術で製造し、現用の軽水炉又は高速炉中で現用
の燃料と共に利用に供することができる。
【００６９】該燃料化合物の核燃料は、炉内での適切
な配置によりほぼ完全に燃焼することが出来るため再処
理の必要が無い。
な配置によりほぼ完全に燃焼することが出来るため再処
理の必要が無い。
【００７０】該燃料化合物は、使用済みの状態で特に
化学処理及び固化処理すること無く安定な高レベル放射
性廃棄物となるように組成と相状態を調整されている。
化学処理及び固化処理すること無く安定な高レベル放射
性廃棄物となるように組成と相状態を調整されている。
【００７１】該燃料化合物は、プルトニウムに代えて
濃縮ウラン及びネプツニウム、アメリシウム等の超ウラ
ン元素を用いる燃料にも利用できることは当業者に明ら
かである。
濃縮ウラン及びネプツニウム、アメリシウム等の超ウラ
ン元素を用いる燃料にも利用できることは当業者に明ら
かである。
【図１】二酸化プルトニウム−プルトニウムホスト相−
アルミナ系の三成分系平衡状態とプルトニウム燃料化合
物の成立組成範囲（モル％表示）とを示す図である。
アルミナ系の三成分系平衡状態とプルトニウム燃料化合
物の成立組成範囲（モル％表示）とを示す図である。
Ａ：プルトニウムホスト相、トリア（ＴｈＯ2）又は安
定化ジルコニア Ｂ：二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2） Ｃ：アルミナ（Ａｌ2Ｏ3） ＡＢ：プルトニウムホスト相と二酸化プルトニウムの固
溶体（蛍石型構造相） ＡＩ：核分裂生成物中のアルカリ金属元素及びアルカリ
土類金属元素からマグネトプランバイト型相を生成する
に必要なアルミナの化学当量を示す組成線。Ｉは６７モ
ル％アルミナ、３３モル％二酸化プルトニウムを示す。 三角形ＡＩＣ：本発明のプルトニウム燃料化合物成立可
能な最大組成範囲 ＡＶ：マグネトプランバイト型相を生成するに必要なア
ルミナ量の五倍量線。Ｖは９１モル％アルミナ、９モル
％二酸化プルトニウムを示す。 三角形ＡＩＣ：アルミナ量の検討から得られた本発明の
プルトニウム燃料化合物成立可能な組成範囲 ＸＣ：二酸化プルトニウム固溶量が１０モル％のプルト
ニウムホスト相とアルミナの共役線。Ｘは１０モル％二
酸化プルトニウム、９０モル％プルトニウムホスト相を
示す。 三角形ＡＸＣ：実施例のプルトニウムホスト相へのプル
トニウム固溶量から得られた本発明のプルトニウム燃料
化合物成立可能な組成範囲 Ｐ：試料１−、２−の組成、４７．４モル％プルト
ニウムホスト相、５２．６モル％アルミナ。 Ｑ：試料１−、２−の組成、５モル％二酸化プルト
ニウム、４５モル％プルトニウムホスト相、５０モル％
アルミナ。また、使用済み燃料の試料１−及び２−
にも相当する。 ＤＥ：５モル％二酸化プルトニウム組成線 ＦＧ：３モル％二酸化プルトニウム組成線 台形ＤＥＦＧ：燃料中のプルトニウム密度から得られる
本発明のプルトニウム燃料化合物成立可能な組成範囲 ａ：線分ＡＶとＦＧの交点、３モル％二酸化プルトニウ
ム、６７モル％プルトニウムホスト相、３０モル％アル
ミナ ｂ：線分ＸＣとＦＧの交点、３モル％二酸化プルトニウ
ム、２７モル％プルトニウムホスト相、７０モル％アル
ミナ 三角形ａＱｂ：本発明のプルトニウム燃料化合物成立の
組成範囲
定化ジルコニア Ｂ：二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2） Ｃ：アルミナ（Ａｌ2Ｏ3） ＡＢ：プルトニウムホスト相と二酸化プルトニウムの固
溶体（蛍石型構造相） ＡＩ：核分裂生成物中のアルカリ金属元素及びアルカリ
土類金属元素からマグネトプランバイト型相を生成する
に必要なアルミナの化学当量を示す組成線。Ｉは６７モ
ル％アルミナ、３３モル％二酸化プルトニウムを示す。 三角形ＡＩＣ：本発明のプルトニウム燃料化合物成立可
能な最大組成範囲 ＡＶ：マグネトプランバイト型相を生成するに必要なア
ルミナ量の五倍量線。Ｖは９１モル％アルミナ、９モル
％二酸化プルトニウムを示す。 三角形ＡＩＣ：アルミナ量の検討から得られた本発明の
プルトニウム燃料化合物成立可能な組成範囲 ＸＣ：二酸化プルトニウム固溶量が１０モル％のプルト
ニウムホスト相とアルミナの共役線。Ｘは１０モル％二
酸化プルトニウム、９０モル％プルトニウムホスト相を
示す。 三角形ＡＸＣ：実施例のプルトニウムホスト相へのプル
トニウム固溶量から得られた本発明のプルトニウム燃料
化合物成立可能な組成範囲 Ｐ：試料１−、２−の組成、４７．４モル％プルト
ニウムホスト相、５２．６モル％アルミナ。 Ｑ：試料１−、２−の組成、５モル％二酸化プルト
ニウム、４５モル％プルトニウムホスト相、５０モル％
アルミナ。また、使用済み燃料の試料１−及び２−
にも相当する。 ＤＥ：５モル％二酸化プルトニウム組成線 ＦＧ：３モル％二酸化プルトニウム組成線 台形ＤＥＦＧ：燃料中のプルトニウム密度から得られる
本発明のプルトニウム燃料化合物成立可能な組成範囲 ａ：線分ＡＶとＦＧの交点、３モル％二酸化プルトニウ
ム、６７モル％プルトニウムホスト相、３０モル％アル
ミナ ｂ：線分ＸＣとＦＧの交点、３モル％二酸化プルトニウ
ム、２７モル％プルトニウムホスト相、７０モル％アル
ミナ 三角形ａＱｂ：本発明のプルトニウム燃料化合物成立の
組成範囲
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 松浦 祥次郎 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の ４ 日本原子力研究所東海研究所内 (56)参考文献 特開 平６−258477（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−146894（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−119177（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】 二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）、プル
トニウムホスト相及びアルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の三成分系
の三組成点を結ぶ直線で囲まれた領域の組成を持ち、相
状態が二酸化プルトニウムを固溶した該プルトニウムホ
スト相とアルミナ相の二相平衡状態である事を特徴とす
るプルトニウム燃料化合物。 - 【請求項２】 該三組成点は、（二酸化プルトニウム＝
３モル％、プルトニウムホスト相＝６７モル％、アルミ
ナ＝３０モル％）、（二酸化プルトニウム＝５モル％、
プルトニウムホスト相＝４５モル％、アルミナ＝５０モ
ル％）及び（二酸化プルトニウム＝３モル％、プルトニ
ウムホスト相＝２７モル％、アルミナ＝７０モル％）で
ある請求項１に記載のプルトニウム燃料化合物。 - 【請求項３】 該プルトニウムホスト相は、蛍石型構造
を持つトリア（ＴｈＯ2）又は組成が８〜５３モル％Ｇ
ｄ2Ｏ3＋９２〜４７モル％ＺｒＯ2の蛍石型構造を持つ
安定化ジルコニアである請求項１に記載のプルトニウム
燃料化合物。
Priority Applications (2)
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|---|---|---|---|
| JP5170579A JP2660147B2 (ja) | 1993-07-09 | 1993-07-09 | ワンス・スルー型原子炉燃料化合物 |
| US08/207,639 US5464571A (en) | 1993-07-09 | 1994-03-09 | Once-through nuclear reactor fuel compounds |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5170579A JP2660147B2 (ja) | 1993-07-09 | 1993-07-09 | ワンス・スルー型原子炉燃料化合物 |
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