JPH1164560A

JPH1164560A - 岩石型のプルトニウム核燃料

Info

Publication number: JPH1164560A
Application number: JP9218424A
Authority: JP
Inventors: Tadasumi Muromura; 忠純室村; Hideki Takano; 秀機高野; Toshihiko Omichi; 敏彦大道; Toshiyuki Yamashita; 利之山下; Takushi Akie; 拓志秋江
Original assignee: Japan Atomic Energy Research Institute
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1997-08-13
Filing date: 1997-08-13
Publication date: 1999-03-05

Abstract

(57)【要約】【課題】現用の軽水炉で燃焼できるワンス・スルー型
（ｏｎｃｅ−ｔｈｒｏｕｇｈｔｙｐｅ）の新しい酸化
物系プルトニウム燃料。【構成】プルトニウム（Ｐｕ）を固溶する蛍石型相、
酸化マグネシウム及び酸化アルミニウムの三成分系化合
物であり、相状態が蛍石型相とスピネル相の２相の化学
平衡状態にある核燃料化合物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、現用されている軽
水炉で核分裂に供する事が出来る酸化物系のプルトニウ
ム燃料化合物に関する。さらには、地質学的に安定な岩
石構造を有するワンス・スルー（ｏｎｃｅ−ｔｈｒｏｕ
ｇｈ：一回のみの）燃焼用のプルトニウム燃料化合物に
関する。

【０００２】

【従来の技術】現行の軽水炉で核分裂に供される燃料
は、核分裂するウランー２３５の含有量を３〜５％に濃
縮した酸化ウラン（ＵＯ₂）である。この酸化ウラン
は、直径１０ｍｍのべレット状に焼結・加工され、それ
がジルコニウム合金管に封入されて軽水炉中で核分裂に
供される。軽水炉中でウランー２３５は、核分裂して核
分裂生成物（ＦＰｓ：ｆｉｓｓｉｏｎｐｒｏｄｕｃｔ
ｓ）となる。この際に発生した熱は冷却材により取り出
されて発電に利用される。

【０００３】所定量の核分裂が終わった燃料は、使用済
燃料（ｓｐｅｎｔｆｕｅｌ）と称され、そのまま深地
層中に廃棄処分（直接処分）されるか、又は、軽水炉で
燃料中に新たに生成したプルトニウムを回収・再利用の
ため化学分離処理（再処理）に供される。該プルトニウ
ムは軽水炉級プルトニウム（ｒｅａｃｔｏｒｇｒａｄｅ
ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ）と称され、高速炉の燃料として
有望であり、将来の世界のエネルギー需要に対応するも
のと期待されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】近年、エネルギー需給
状況の緩和があり、高速炉の開発・利用は延期されつつ
ある。そのため、世界では当面利用の方途が明らかでな
い軽水炉級プルトニウムが生じている。一方、東西冷戦
の終結により戦略核の解体が進められつつあり、これに
伴い原爆級プルトニウムが余剰となる。これらの一部
は、ＭＯＸと称されるウラン・プルトニウム混合酸化物
（Ｕ，Ｐｕ）０₂として軽水炉で燃焼・発電に供される
予定である。

【０００５】しかし、国際原子力機関（ＩＡＥＡ）等の
統計によると、西暦２０００年には、７０〜１７０トン
の軽水炉級プルトニウム及び約１００トンの原爆級プル
トニウムの利用の方途が明らかでなく、これらは合わせ
て余剰プルトニウムと称されている。該余剰プルトニウ
ムは核的特殊性のため、その核不拡散性、環境安全性及
び経済性に適った利用法及び処理・処分法が検討されて
いる。

【０００６】プルトニウムの需要と供給のバランスを容
易ならしめるため、軽水炉を利用したほぼ完全なプルト
ニウムのワンス・スルー（ｏｎｃｅ一ｔｈｒｏｕｇｈ）
燃焼法の開発が望ましい。そのため、（Ａ）核不拡散
性、（Ｂ）環境安全性、及び（Ｃ）経済性のある新しい
プルトニウム燃料が必要となってきた。

【０００７】本発明の目的は、上記の条件を満たし、現
行軽水炉の全炉心装荷に適するワンス・スルー燃焼に適
する新しいプルトニウム燃料を提供することである。さ
らにまた、（Ｄ）余剰プルトニウムの制御能力の大きい
新しいプルトニウム燃料を提供することである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明の新しいプルトニ
ウム燃料は、（Ａ）核不拡散性、（Ｂ）環境安全性、
（Ｃ）経済性、及び（Ｄ）余剰プルトニウム制御能力の
４条件を満たす必要がある。

【０００９】本発明者は、鉱物及びセラミックスの性
質、並びに核燃料の軽水炉燃焼に要求される事故時安全
性の条件を併せ検討し、表１（イ）に示すように、２０
〜３３モル％蛍石型相、２７〜２２モル％酸化マグネシ
ウム（Ｍｇ０）及び５４〜４４モル％酸化アルミニウム
（ＡｌＯ_1.5）の組成を有し、蛍石型相とスピネル相の
２相が化学平衡状態にある燃料が上記の条件を満たすこ
とを見いだした。

【００１０】該２０〜３３モルの蛍石型相は、３〜８モ
ルの酸化プルトニウム（Ｐｕ０₂）と、１５モルの酸化
ウラン（ＵＯ₂）又は２４モルの酸化トリウム（Ｔｈ
Ｏ₂）と、０．３モルの酸化エルビウム（ＥｒＯ_1.5）
と、０．０２モルの酸化ガドリニウム（Ｇｄ０_1.5）
と、残余の安定化ジルコニアとから構成されている。こ
れらの化合物は燃料製造時に反応して蛍石型相と成る。
ここで、安定化ジルコニアは、酸化ジルコニウム（Ｚｒ
Ｏ₂）に酸化イットリウム（ＹＯ_1.5）を固溶した蛍石型
構造の化合物である。該酸化マグネシウム（Ｍｇ０）と
酸化アルミニウム（ＡｌＯ_1.5）は、スピネル（ＭｇＡ
ｌ₂Ｏ₄）を生成せしめるため、Ｍｇ０：ＡｌＯ₁ _.5＝
１：２（モル比）の割合の組成を有する。

【００１１】

【発明の実施の形態】

（i）反応度制御の燃料組成条件本発明者は、軽水炉中における燃料の反応度を検討し、
燃料の初期反応度を適切に制御するために該２０〜３３
モルの蛍石型相には０．０２モルの酸化ガドリニウム
（ＧｄＯ_1.5）が含有されることが適切であり、さら
に、燃焼中期の反応度を適切に制御するために０．３モ
ルの酸化エルビウム（ＥｒＯ_1.5）が含有されることが
適切であることを明らかにした。

【００１２】（ii）事故時の安全解析による燃料組成
条件反応度事故（ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｓｅｒｔｉｏ
ｎａｃｃｉｄｅｎｔ）及び冷却材喪失事故（ｌｏｓｓ
ｏｆｃｏｏ１ａｎｔａｃｃｉｄｅｎｔ）の解析か
ら、該２０〜３３モルの蛍石型相のうち１５モルを酸化
ウラン（ＵＯ₂）とするか、又は、２４モルを酸化トリ
ウム（ＴｈＯ₂）にすることにより通常の軽水炉と同程
度の安全性を確保できることを明らかにした。

【００１３】（iii）熱伝導度による燃料組成条件該岩石型燃料は、酸化ウラン燃料と同程度以上の熱伝導
度を有することが望ましい。組成と熱伝導度の関連を調
べ、酸化マグネシウム（Ｍｇ０）は、２２モル％以上、
酸化アルミニウム（ＡｌＯ_1.5）は４４モル％以上であ
ることが必要である。これらの化合物からスピネル（Ｍ
ｇＡｌ₂Ｏ₄）を成分の過不足なく生成するため、酸化ア
ルミニウム（ＡｌＯ_1.5）は酸化マグネシウム（Ｍｇ
０）の２倍量を必要とする。かくて、限界組成、３３モ
ル％蛍石型相、２２モル％酸化マグネシウム（Ｍｇ
０）、及び４４モル％酸化アルミニウム（ＡｌＯ_1.5）
を得た。

【００１４】（iv）蛍石型相量による燃料組成条件蛍石型相の最小量は、全炉心装荷における『（ii）事故
時の安全解析による組成条件」において示した酸化ウラ
ン量（１５モル％）と燃焼する酸化プルトニウム量（５
モル％）の合計量から、２０モル％となる。かくて、限
界組成、２０モル％蛍石型相、２７モル％酸化マグネシ
ウム（Ｍｇ０）、及び５４モル％酸化アルミニウム（Ａ
ｌＯ_1.5）を得た（この値は、四捨五入による）。

【００１５】（v）燃料の性質該岩石型燃料の物性値及び化学的性質の測定結果を表１
に示す。該岩石型燃料は、表１（ロ）に示すように、Ｍ
ＯＸ燃料と同様な雰囲気でＭＯＸ燃料より低い温度で製
造可能であり、既存の燃料技術と施設を利用でき、経済
的に有利である。該岩石型燃料は、表１（ハ）に示され
るように、化学的安定性に優れている。これは、核不拡
散及び使用済燃料の処分における環境安全上の利点があ
る。該岩石型燃料は、表１（ニ）に示される物性値を有
する。融解温度はＭＯＸ燃料より低いが、ＭＯＸ燃料よ
り高い熱伝導度を有し、燃料の中心温度を低下できる。

【００１６】（vi）岩石型燃料のプルトニウム燃焼効
率プルトニウムの燃焼効率の計算値をＭＯＸ燃料と比較し
て表２に示す。各々の燃料には５モル％の核分裂性プル
トニウムが含まれている。ここで核分裂性プルトニウム
とはプルトニウム−２３９と−２４１をさす。表２
（イ）及び（ロ）に示される岩石型燃料のプルトニウム
燃焼量は、（ハ）のＭＯＸ燃料と比較して大きい。岩石
型燃料の余剰プルトニウム量制御能力が大きいことを示
している。

【００１７】（vii）核不拡散性に関する効果該岩石型燃料のウラン含有量１５モル％は、通常の軽水
炉用ＭＯＸ燃料のウラン含有量９５モル％より小さい。
従って、燃焼中にウランからの新たなプルトニウム生成
が抑制できる。該岩石型燃料は、中性子を吸収する元素
が少ないため、原子炉中でプルトニウムの核分裂に利用
される中性子の割合が高く、従って、プルトニウムをほ
ぼ完全に燃焼することが可能になった。また、該岩石型
燃料は、化学的に安定なセラミックス材料が主成分であ
り、硝酸等に難溶性で燃料自体が核拡散の化学的バリア
ーを構成できる。上記の３点から、該岩石型燃料は核不
拡散性は高い。

【００１８】（viii）環境安全性に関する効果使用済み燃料は地質学的に安定な鉱物と類似の組成と結
晶構造を持っており、その地層処分における長期の安定
性が期待できる。

【００１９】（ix）経済性に関する効果従来の燃料製造技術、現用軽水炉による燃焼技術及び使
用済み燃料の処分技術が利用できる。

【００２０】（x）余剰プルトニウム量制御能力該岩石型燃料は、プルトニウムの燃焼効率が高く、従っ
て大きな余剰プルトニウム量制御能力を有する。

【００２１】

【表１】

【００２２】

【表２】

【００２３】

【実施例１】（燃料の作成）該岩石型燃料の成立は、プルトニウムを添加した２０〜
３３モル％蛍石型相、２７〜２２モル％酸化マグネシウ
ム（Ｍｇ０）及び５４〜４４モル％酸化アルミニウム
（ＡｌＯ_1.5）の組成を有し、蛍石型相とスビネル相の
２相が化学平衡状態にあることにより確認する。

【００２４】表３（ａ）欄に示す組成の硝酸塩を水に溶
解して蒸発・乾固した。乾固物は加熱・熱分解し、８０
ぴＣで仮焼体を得た。この仮焼体を１４００℃、４％水
素と９６％ヘリウムの混合ガス気流中で加熱して焼結体
を得た。その相状態はＸ線回折による生成化合物の同定
により確認した。

【００２５】その結果を表３（ａ）に示す。相状態は表
記の格子定数を有する蛍石型相とスピネル相の二相が化
学平衡状態である。これをマトリックス化合物と称す
る。

【００２６】該マトリックス化合物に３．６モル％に相
当する酸化プルトニウムを混合し、１４００℃、４％水
素と９６％ヘリウムの混合ガス気流中で反応して岩石型
燃料化合物の焼結体を得た。そのＸ線回折の結果を表３
（ｂ）欄に示す。岩石型燃料化合物は蛍石型相とスピネ
ル相の二相平衡状態である。蛍石型相の格子定数の増加
は、蛍石型相への酸化プルトニウムの固溶に対応する。

【００２７】以上の結果は、該組成範囲で、蛍右型相と
スピネル相から成る岩石型燃料の成立を示している。

【００２８】

【表３】

【００２９】

【実施例２】（使用済燃料）模擬使用済燃料を合成し、その相状態と核分裂生成物の
相内の分布を確認する。

【００３０】実施例１と同上の手法により、表３（ａ）
欄のマトリックス化合物の（ｂ）欄に示す３．６モル％
の酸化プルトニウム（Ｐｕ０₂）に相当する表４の組成
の模擬核分裂生成物を反応した。Ｘ線回折により模擬使
用済燃料の相状態の成立を確認すると共に、電子顕微鏡
分析（ｅｌｅｃｔｒｏｎｐｒｏｂｅｍｉｃｒｏ−ａ
ｎａｌｙｓｉｓ：ＥＰＭＡ）により模擬核分裂生成物の
マトリックス中の分布を確認した。

【００３１】組成とＸ線回折の結果を表３（ｃ）欄に示
す。模擬使用済燃料は蛍石型相、スピネル及び合金相で
構成されている。表５に示す電子顕微鏡分析の結果か
ら、核分裂生成物及びアクチノイドは蛍石型相及びスピ
ネルに固化される事が判る。又、新たに、金属状の核分
裂生成物から化学的に安定な合金相が生成する。この結
果は、使用済燃料は地質学的に安定な化合物で構成され
ることを示す。

【００３２】

【表４】

【００３３】

【表５】

【００３４】

【発明の効果】本発明者は、鉱物及びセラミックスの物
性と併せ、核燃料の軽水炉燃焼に要求される安全上の条
件を検討し、蛍石型相とスピネルの二相平衡状態の岩石
型燃料が成立することを見いだした。該岩石型燃料の特
徴は、次のとおりである。

【００３５】（１）通常のセラミック材料とプルトニ
ウムから現有のＭＯＸ燃料工場の操業条件内で製造でき
る（経済性）。

【００３６】（２）該燃料は化学的に極めて安定であ
り、燃料はほぼ完全に燃焼出来る（核不拡散性）。

【００３７】（３）核燃料は現行の軽水炉で発電に供
される。軽水炉は現有の操業技術の範囲で運転できる。
使用済燃料は現有の使用済ウラン燃料処分技術を利用し
て処分できる（経済性）。

【００３８】（４）該使用済燃料の化学的安定性は極
めて高い（環境安全性）。

【００３９】（５）百万ｋＷ級原子炉一基で、年間約
１トンの余剰プルトニウムを燃焼できるため、余剰プル
トニウム量の制御能力が高い（余剰プルトニウム量制御
能力）。上記のように、岩石型燃料は余剰プルトニウム
の燃焼に必要な新燃料の条件を満たし、プルトニウム量
の適切な制御に役立つことは明らかである。

【００４０】（６）本発明では、原子炉の反応度事故
及び冷却材喪失事故の解析において、岩石型燃料を炉心
に全装荷する際には安全上、１５モル％の酸化ウラン又
は２４モル％の酸化トリウムの添加が望ましいことを示
した。しかし、岩石型燃料の通常の酸化ウラン燃料炉心
への３分の１以下の部分装荷においては、酸化ウラン又
は酸化トリウムの添加が必要でないことは、当業者には
明らかである。この際には、酸化ウラン又は酸化トリウ
ムは、安定化ジルコニアに置換できる。

【００４１】（７）本発明の実施例では、安定化ジル
コニアは８０モル％酸化ジルコニウム（ＺｒＯ₂）＋２
０モル％酸化イットリウム（ＹＯ_1.5）の組成を有して
いる。一方、安定化ジルコニアは８０〜２６モル％酸化
ジルコニウム（ＺｒＯ₂）＋２０〜７４モル％酸化イッ
トリウム（ＹＯ_1.5）の広い組成域で存在しており、該
組成域の安定化ジルコニアで同様な効果が期待できるこ
とは当業者に明らかである。また、本発明の実施例で
は、３．６モル％の酸化プルトニウムによる試験結果を
示したが、本発明の請求項における３−８モル（％）の
酸化プルトニウムにおいても同様の効果があることは当
業者に明らかである。

【００４２】（８）本発明の燃料は軽水炉での利用を
目的に開発されたが、該燃料は酸化ウラン燃料（Ｕ
Ｏ₂）及びウランープルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）
燃料を燃焼するガス炉及び高速炉の燃料にも成り得るこ
とは当業者に明らかである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者山下利之茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４日本原子力研究所東海研究所内 (72)発明者秋江拓志茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４日本原子力研究所東海研究所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】プルトニウム（Ｐｕ）を固溶する蛍石型
相、酸化マグネシウム及び酸化アルミニウムの三成分系
化合物から構成され、その相状態が安定な岩石類似の蛍
石型相とスピネル相の２相が化学平衡状態にある核燃料
であって、２０〜３３モル％蛍石型相、２７〜２２モル
％酸化マグネシウム（Ｍｇ０）及び５４〜４４モル％酸
化アルミニウム（ＡｌＯ_1.5）の組成を有する核燃料。
【請求項２】該２０〜３３モルの蛍石型相が、発電計
画に依存して、３〜８モルの酸化プルトニウム（Ｐｕ０
₂）と、１５モルの酸化ウラン（ＵＯ₂）又は２４モルの
酸化トリウム（ＴｈＯ₂）と、０．３モルの酸化エルビ
ウム（ＥｒＯ_1.5）と、０．０２モルの酸化ガドリニウ
ム（ＧｄＯ_1.5）と、残余の安定化ジルコニアとで構成
される請求項１に記載の核燃料。
【請求項３】該安定化ジルコニアが、酸化ジルコニウ
ム（ＺｒＯ₂）と酸化イットリウム（ＹＯ_1.5）との固溶
体である蛍石型構造の化合物である請求項２に記載の核
燃料。
【請求項４】該酸化マグネシウム（Ｍｇ０）と酸化ア
ルミニウム（ＡｌＯ_1. ₅）が、スピネル（ＭｇＡｌ
₂Ｏ₄）を生成するため、Ｍｇ０：ＡｌＯ_1.5＝１：２
（モル比）の割合の組成を有する請求項１に記載の核燃
料。