DE3218852A1

DE3218852A1 - Kernchemisches salzschmelze-reaktionsverfahren und vorrichtung zur durchfuehrung dieses verfahrens

Info

Publication number: DE3218852A1
Application number: DE3218852A
Authority: DE
Inventors: Kazuo Mito Ibaragi Furukawa; Yoshio Ibaragi Kato; Norio Yokohama Kanagawa Nakamura
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1981-05-20
Filing date: 1982-05-19
Publication date: 1982-12-09
Also published as: GB2098788A; FR2519792A1

Description

Beschreibung

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung von Salzschmelze-Kernreaktionen, sowie ein Verfahren zum Umpumpen eines brennbaren Salzes in einem Kombinationssystem der Vorrichtung zusammen mit einem Konverterreaktor für die Salzschmelze» der im folgenden als ¹¹MSCR¹¹ abgekürzt wird.

Von den Erfindern wurde bereits ein Standardtyp eines Beschleunigers mit einem Salzschmelze-BrUter vorgeschlagen, der im folgenden als "AMSB" abgekürzt wird. Dieser ist in der deutschen Patentanmeldung P 31 13 238.3 beschrieben. Dieser AMSB-Brüter zielt auf die Erzeugung spaltbarer Materialien, ohne daß solche spaltbaren Materialien anfänglich vorliegen. Dabei wird ein Verfahren verwendet, wobei ²^U (oder ²^Pu) lediglich in Anwesenheit von Th (oder U) erzeugt werden, ohne daß irgendein spaltbares Material vorliegt. Die Konzentration an hergestelltem "u liegt hierbei aber unter 0,1 m/o "uEV, sogar nach einer Betriebszeit des Reaktors von einem Jahr. Es stand kein großer Betrag an spaltbarem Material zu erwarten. Wird aber ^e-^JJ\i wachsend angesammelt, so 1st es möglich» mit höherem Gewinn zu arbeiten und den AMSB-Brüter wirtschaftlicher zu betreiben, indem das "u verwendet wird. Das bedeutet, bei dem verbleibenden spaltbaren Material werden die Neutronen etwa zweieinhalbmal vermehrt, und zwar durch ihre eigene Kernspaltung. Dadurch wird der Produktionswirkungsgrad an spaltbarem Material als Ganzes erhöht. Proportional zum Anwachsen der hierbei erzeugten Kernspaltungswärme steigt auch die abgegebene

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Leistung an und damit die Sicherheit der sich selbst verbrauchenden Leistung. Auch steht die abzugebende Energie mit größerer Sicherheit zur Verfügung.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein kernchemisches Salzschmelze-Reaktionsverfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens vorzuschlagen, das sich durch einen höheren Produktions-Wirkungsgrad an spaltbarem Material und durch einen höheren Wirkungsgrad an erzeugter Wärme auszeichnet. Hierbei soll ein AMSB mit höherer Verstärkung zum Einsatz kommen. Weiterhin soll ein stark rationalisiertes Verfahren zum Umpumpen eines Kernbrennstoffs zwecks Lieferung von spaltbarem Material an "u vorgeschlagen werden, das in dem AMSB hoher Verstärkung erzeugt wird und das dem MSCR zugeführt wird.

Die Lösung dieser Aufgabe erfolgt durch die kennzeichnenden Merkmal der unabhängigen Patentansprüche.

Das Wesen der Erfindung besteht demnach darin, daß ein verhältnismäßig hoher Betrag an spaltbarem Material, das selbst produziert wird oder das zugeführt wird, in eine Auftreff-Saltschmelze (target molten salt) in dem vorstehend beschriebenen AMS3 zugemischt wird. Das erfindungsgemäße kernchemische Salzschmelze-Reaktionsverfahren unter Verwendung des AMSB ist dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion durchgeführt wird, während spaltbares Material in der Salzschmelze enthalten ist. Die erfindungsgemäße Vorrichtung für kernchemische Reaktionen mit einer Salzschmelze ist dadurch gekennzeichnet, daß ein Reinlgung-Bypass-System für die Auftreff-Salzschmelze vorgesehen ist, welches beispielsweise eine Kontakt-

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reaktionseinrichtung für Flüssigmetall und ein Nickelfilter in einem AMSB hat, der seinerseits ein Reaktorgefäß für die Salzschmelze aufweist, einen Wärmetauscher und eine Pumpe zum Umpumpen der Salzschmelze vom Reaktorgefäß über den Wärmetauscher wieder zurück, wobei das Gefäß im wesentlichen zylindrisch und an beiden Enden geschlossen ist und aus Hastelloy N besteht, wobei das Gefäß mit einer Auskleidung aus Graphit längs dessen Innenwand versehen ist und an seiner Oberseite eine öffnung hat. Ein Linearbeschleuniger zur Erzeugung schneller geladener Teilchen, beispielsweise Protonen, ist fernerhin vorgesehen, der die Teilchen durch die öffnung direkt auf die Flüssigkeitsoberfläche der Salzschmelze aufschießt. Das erfindungsgemäße Verfahren zum Umpumpen von spaltbarem Material, welches im AMSB hoher Verstärkung erzeugt wird, ist dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration an -^UF^ in einer Auftreff-Salzschmelze angehoben wird, die 0,2-1 M0I56 -^UF/, vom AMSB mit hoher Verstärkung enthält, indem -^UF^ zugegeben wird, das durch die Wiederaufarbeitung eines brennbaren Salzes erhalten wurde, das aus einem MSCR herausgenommen und der Auftreff-Salzschmelze zugefügt war, als die Auftreff-Salzschmelze dem brennbaren Salz des MSCR zugefügt wurde, um -^UF^ in einem Kombinationssystem des AMSB hoher Verstärkung und des MSCR zuzuliefern.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert, aus denen sich weitere wichtige Merkmale ergeben. Figur 1 zeigt in einer schematischen, teilweise geschnittenen Ansicht die wesentlichen Bauelemente der Vorrichtung nach der Erfindung;

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Figur 2 zeigt ein Verlaufsschema zur Erläuterung der wesentlichen Verfahrensschritte beim Umpumpen des Brennstoffs bei einem erfindungsgemäßen Verfahren.

In Fig. 1 bedeutet Pos. 1 eine öffnung für einen Protonenstrahl (1 GeV, 30OmA), 2 einen Einlaß für Salzschmelze, 3 einen Auslaß, 4 ein Reaktionsgefäß für kernchemische Reaktionen, 5 und 6 eine Graphitabschirmung, 7 eine Leitung, 8 einen Wärmetauscher, 9 eine Pumpe für die Salzschmelze, 10 ein Steuerventil für das strömende Medium, 11 ein Überströmrohr, 12 einen Vorratsbehälter für die Salzschmelze, 13 eine öffnung, 14 einen Verschluß oder eine Blende, 15 eine Saugeinrichtung, 16 eine Dampffalle, 17 einen Linearbeschleuniger, 18 eine Leitung, 19 einen Ablenkmagnet für den Protonenstrahl, 12 eine Bypass-Leitung zur Reinigung von Salz, 21 eine Pumpe für den Bypass, 22 eine Kontaktreaktionseinrichtung für flüssiges Metall und 23 ein Filter aus Nickelwolle.

In Fig. 2 bedeutet Pos. 1 einen Protonenbeschleuniger (1 GeV, 300 mA), 2 den AMSB mit hoher Verstärkung, 3 einen Behälter, 4 eine Aufbereitungsanlage, 5 den MSCR und 6 einen Behälter.

Der Aufbau des AMSB hoher Verstärkung nach dieser Erfindung ist im wesentlichen derselbe wie der nach der erwähnten deutschen Patentanmeldung. Dieser Aufbau wurde aber so abgeändert, daß der Gesamtbetrag an Auftreff-Salz und die absolute Menge an Spaltmaterial kleiner ist. Das spaltbare Material wird positiv der Auftreff-Salzschmelze zugefügt. Es wird die Zugabe von 0,2-1 Mol# "uF^ in Erwägung gezogen. Dabei wird der kritische Punkt der Kernreaktion nicht erreicht. Wird aber die Konzentration

höher, so wächst der notwendige Betrag an spaltbarem Material und es wird daher unökonomisch. Diese Konzentration sollte so ausgewählt sein, so daß sie ausreichend höher konzentriert ist als die Zusammensetzung des brennbaren Salzes für den Salzschmelzereaktor (Leistungsreaktor\ der so projektiert ist, daß ihm "u zugeführt wird, das in ihm auch erzeugt wird.

Beim AMSB nach dem Stand der Technik finden eine Kern-Spallationsreaktion im engen Sinn und eine Kernspaltung gleichzeitig statt, während bei der vorliegenden Erfindung nur die Kernspaltungsreaktion wächst und damit auch der Kernabfall (Verunreinigungen). Beim erfindungsgemäßen Verfahren ist daher ein Bypass-System für eine Auftreff-Salzschmelze vorgesehen, wobei beispielsweise eine Kontaktreaktionseinrichtung für flüssiges Metall und ein Nickelwollefilter vorgesehen ist.

Die Salzschmelze wird aus dem Vorratsbehälter gebremst abgepumpt (etwa 10 bis 30 Volumen^ pro Jahr). Nach ihrer Reinigung wird sie dem Salzschmelzereaktor zugefügt und statt dessen wird LiF-BeF₂-ThF^-SaIz usw. zugefügt, welches kein spaltbares Material enthält, wobei die Fluktuation der Salzzusammensetzung kontrolliert wird.

Bei der vorliegenden Erfindung kann der Betrieb beginnen, wobei "uF^ oder ^°PuF^ anstelle von ²^UF^ verwendet wird. Auch kann das U enthaltende Salz, wie in der erwähnten deutschen Patentanmeldung beschrieben, anstelle dee Th enthaltenden Salzes verwendet werden, das beim AMSB als ^^Pu-Produktionsreaktor eingesetzt wird.

Die Auftreff-Salzschmelze, die aus dem AMSB herausgezogen wird, muß gereinigt werden einschließlich des Entfernens I von Oxiden, suspendierter Festteilchen durch Filtrieren usw., bevor es zum MSCR befördert wird.

Das aus dem MSCR abgezogene brennbare Salz wird partieweise chemisch wieder aufbereitet in einem Sicherheitsbereich des AMSB. Zunächst wird lediglich -^UF/. herausgezogen. Daher wird UF/- herausgezogen, wobei dies durch Verdampfen von UFg geschieht, indem dieses durch Behandlung mit Fluorgas fluoriniert wird, welches der Auftreff-Salzschmelze zugeführt wird, wobei dies zu ^ reduziert wird. Diesem wird 'LiF oder BeF₂ geeignet zugefügt, um die Zusammensetzung des brennbaren Salzes geeignet für den MSCR zu machen.

Das durch die chemische Wiederaufbereitung gereinigte und ThF^ enthaltende Salz wird so justiert, daß es ein Salz ist, welches als Lösungsmittel für die Auftreff-Salzschmelze geeignet ist, das dann praktisch dieselbe Zusammensetzung hat wie die Auftreff-Salzschmelze. Hierzu wird ThF^ und in kleinen Beträgen BeF₂ usw. dem AMSB gelegentlich zugefügt.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.

Beispiel 1:

Im AMSB wurde ein Kernreaktionsgefäß derart verwendet, daß die obere Hälfte als Salzsenke ausgebildet war. Das Gefäß ist zylindrisch und hatte einen Durchmesser von etwa

4,5 m. Der untere Teil des Gefäßes war ein umgekehrter Kegel. Die Gestalt und die Abmessung des Gefäßes können auch in gewissen Grenzen abgeändert werden. Das Volumen an Salzschmelze im gesamten System lag bei 9o cbm. Die Zusammensetzung der Salzschmelze beträgt 'LiF-BeF₅-ThFi^-

⁵⁵UTY (64-18-17,5-0,5 Mol#), welches spaltbarem Material zugesetzt wurde. In diesem Fall betrug der Gesamtbetrag an Th etwa 120 t und der Betrag an notwendigem "u etwa 3,4 t.

Die Erzeugung von -^U wurde wirksam um 40 bis 50% verglichen mit dem Fall erhöht, bei dem spaltbare Materialien nicht zugefügt wurden. Die spaltbaren Materialien wurden daher mit einer Rate von etwa 1,2 t pro Jahr erzeugt und verdoppelten sich daher alle zwei bis drei Jahre. Das bedeutet einen Anstieg von etwa 0,2 M0I96 pro Jahr. Das Salz im Vorratsbehälter 12, das in der Zusammensetzung äquivalent zur Auftreff-Salzschmelze ist, wurde daher etwa einmal monatlich durch das Überlaufrohr abgezogen und derselbe Betrag an Salz 'LiF-BeF₂-ThF^ (64-18-18 Mol#) ohne Anteile an spaltbarem Materialien wurde hinzugegeben.

Weil der Betrag an durch die Kernspaltung erzeugten Verunreinigungen verglichen mit dem AMSB erhöht wird (etwa 40 kg Verunreinigungen wachsen an zu etwa 170 kg Verunreinigungen pro Jahr), ist ein Bypass-System 20 vorgesehen, mit dem die Salzschmelze ständig gereinigt wird. Dieses System zweigt von der Leitung 7 am Auslaß des Wärmetauschers 8 ab und kehrt zur Hauptpumpe 9 zurück, die die Salzschmelze umpumpt. Die Bypassleitung 20 geht durch eine Kontaktreaktionseinrichtung 22 für flüssiges

Metall und durch ein Nickelwollefilter 23· Eine Pumpe 21 pumpt das Medium in der Bypassleitung um. Der Ausgang des Filters 23 ist wiederum mit der Pumpe 9 verbunden.

Die Auftreff-Salzschmelze, die aus dem Vorratsbehälter abgezogen wurde, wird weiter gereinigt, so daß sie als spaltbares Material verwendet werden kann, welches einem brennbaren Salz bei einem Salzschmelze-Leistungsreaktor zugefügt werden kann. -^U kann daraus extrahiert werden, um als festes Brennmaterial verwendet zu werden. Dieser AMSB hoher Verstärkung hat eine erhöhte Leistungsabgabe von 330,000 KW Wärme, wobei der Strom der Auftreff-Salzschmelze um etwa 1 cbm pro Sekunde vergrößert wurde.

Beispiel 2:

Das der Auftreff-Salzschmelze in Beispiel 1 zugegebene spaltbare Material war -^U. Statt dessen kann eine Mischung aus 2096 ²³⁵U + 8096 ²³⁸U verwendet werden. In diesem Fall wurden etwa 14· t ²³⁸U durch etwa 120 t ²³⁸Th ersetzt. Etwa 1296 an hergestelltem ³³U wurden also in

-^Pu umgewandelt. Die Konzentration von ^⁷Pu verringerte sich aber schrittweise, weil ³U (und ²³^U) anschließend nicht zugefügt wurden. In einem Leistungs-Salzschmelzereaktor, dem dieses spaltbare Material angeliefert wurde, wird ³^Pu schneller verbrannt.

Beispiel 3:

Auch wenn ³^PuF, als Spaltmaterial frühzeitig zugefügt wurde, so kann doch derselbe oder sogar ein höherer Wirkungsgrad erwartet werden.

Das spaltbare Material wird im Anfangsstadium der Reaktion benötigt, obgleich eine sehr gute Verdoppelungszeit von

zwei bis vier Jahren erwartet werden kann. Der Produktions-Wirkungsgrad an spaltbarem Material wird um etwa 5096 erhöht.

Die Wärmeerzeugung steigt an und die Sicherheit der Stromerzeugung ist größer, so daß sogar elektrischer Strom abgegeben werden kann.

Erfindungsgemäß kann das aus der Auftreff-Salzschmelze abgezogene Salz in das brennbare Salz eines Salzschmelze-Leistungsreaktors so wie es ist eingegeben werden, um dort als zusätzliches Spaltmaterial zu dienen. Es müssen aber Verunreinigungen herausgezogen werden.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung benötigt kaum eine Änderung der Parameter R und D, auch wenn die Konstruktion geändert wird. Berücksichtigt man die Spezifikation des Leistungsreaktors, die Bedingungen der Kernenergie und die Wirtschaftlichkeit;, so ist ein optimaler Betrieb in der Zusammensetzung der Salzschmelze möglich.

Beispiel 4:

Der AMSB hoher Verstärkung hatte einen Protonenbeschleuniger von 1 GeV, 300 mA. Er konnte etwa 1,33 t an Brennstoff ^C-^JJM ein Jahr lang erzeugen, wobei 'LiF-BeFp-ThF₄-²³³UF₄ (64-18-17,5-0,5 Moltf) als Auftreff-Salz verwendet wurde. Dabei können spaltbare Materialien abgegeben werden, die etwa für die Versorgung von 17 Stück MSCR, Jeweils mit 1.000.000 KWe notwendig sind, und zwar bei einem Umwandlungsfaktor von 0,9·

Der Brennstoffzyklus wird jetzt für einen MSCR beschrieben. 650 kg Salz, die aus dem MSCR herausgenommen wurden, haben eine Zusammensetzung von 'LiF-BeF₂-ThF₄-²³³UF₄ (71,75-16-12-0,25 M0I9O. Etwa 7,8 kg ²³³UF₄ (5,7 kg

³³U) wurden durch fluorinierendes Verdampfen in der chemischen Aufbereitungsanlage abgetrennt. Wurden jetzt 56Ο kg des Auftreffsalzes, das aus dem AMSB gezogen worden war, zugefügt, so ergaben sich 'LiF-BeF₂-ThF₄-

²³³UFi₁ (63,8-17,9-17,4-0,85 M0I96). Das bedeutet die Zugabe

2^53
von etwa 8 kg 15, wenn man den aus dem MSCR abgezogenen Anteil berücksichtigt. Dies wird etwa zehnmal im Jahr durchgeführt.

Etwa 75 kg 'LiF und etwa 18 kg BeF₂ wurden gleichzeitig dem MSCR zugegeben, um die Zusammensetzung zu korrigieren.

Beispiel 5:

Es wurde ⁷LiF-BeF₂-ThF₄-²³³UF₄ (71,5-16-12-0,5 M0I96) ähnlich in der Zusammensetzung des aus dem MSCR abgezogenen Salzes als Auftreff-Salz verwendet. Die Herstellung und das Umpumpen des Brennstoffs erfolgte ähnlich wie in Beispiel 4.

Erfindungsgemäß kann ein sehr wirtschaftlicher Brennstoff-Zyklus bei minimalem Betriebsaufwand eingerichtet werden. Das erfindungsgemäß verwendete brennbare Salz ist ein Fluorid, welches chemisch sicher ist. Verdampfbare oder herausziehbare Verunreinigungen wurden im AMSB oder im MSCR bereits behandelt. Es kann bei geringstem Materialtransport ausgetrieben werden.

Weil erfindungsgemäß das spaltbare Material als Material mit einer verfestigten Salzschmelze transportiert wird, die einen beträchtlichen Anteil an radioaktivem Material außerhalb der Sicherheitszone enthält, hat es eine hohe ^-Radioaktivität, so daß das spaltbare Material nicht einfach abgetrennt werden kann. Das spaltbare Material ²³³U hat eine komplizierte Isotopen-Zusammensetzung, die ²³²U, ²³⁴U (²³⁵U) und ²³⁶U enthält. Es hat außerdem eine hohe kritische Masse. Daher kann es nicht leicht zur Herstellung einer Kernwaffe benutzt werden.

Claims

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1. Kernchemisches Salzschmelze-Reaktionsverfahren, dadurch gekennzeichnet, daß ein Salzschmelze-Brüter mit einem Beschleuniger vom Typ eines einzigen Fluids verwendet wird und daß die Reaktion durchgeführt wird, während spaltbares Material in der Salzschmelze enthalten ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß als spaltbares Material -^UF^ verwendet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß als spaltbares Material -^UF^ verwendet wird.

l\. Verfahren nach Anspruch 1,

dadurch gekennzeichnet, daß als spaltbares Material -^PuF, verwendet wird.

Vorrichtung für kernchemische Reaktionen mit einer Salzschmelze unter Verwendung eines Salzschmelze-Beschleunigers mit Brüter vom Typ eines einzigen Fluids mit einem Salzschmelze-Kernreaktorgefäß, einem Wärmetauscher und einer Pumpe zum Umpumpen der Salzschmelze zwischen dem Kernreaktorgefäß und dem Wärmetauscher, wobei das zylindrische Kernreaktorgefäß aus Hastelloy N besteht, oben und unten geschlossen ist, eine Graphitauskleidung als Abschirmung an der Innenwand besitzt sowie eine öffnung an der Oberseite, wobei ferner ein Linearbeschleuniger für

schnelle geladene Teilchen, beispielsweise Protonen, so angeordnet ist, daß die Teilchen durch die öffnung direkt auf die Oberfläche der Salzschmelze auftreffen, dadurch gekennzeichnet, daß ein Bypass-System (20) für die Auftreff-Salzschmelze mit einer Kontaktreaktionseinrichtung (22) für flüssiges Metall und mit einem Nickelfilter (23) vorgesehen ist.

Verfahren zum !Anpumpen von spaltbarem Material, das aus einer Kombinationsanordnung (AMSB) eines Beschleunigers mit einem Salzschmelzebrüter mit hohem Verstärkungsgrad und mit einem Salzschmelze-Konverterreaktor gewonnen wurde, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration von ²^UF^ in einer Auftreff-Salzschmelze, die 0,2-1 Mol# ²^UF^ aus der Kombinationsanordnung (AMSB) enthält, dadurch erhöht wird, daß ²³^UF^ hinzugefügt wird, das durch die Wiederaufarbeitung eines brennbaren Salzes erhalten wurde, das aus dem Konverterreaktor zur Auftreff-Salzschmelze abgezogen wurde, als die Auftreff-Salzschmelze der brennbaren Salzschmelze des Konverterreaktors zugegeben wurde, um UF^ zuzugeben.

Verfahren nach Anspruch 6,

dadurch gekennzeichnet

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daß die Salzschmelze aus 'LiF-BeF₂-ThF^- -^UF^ besteht.

8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7,

dadurch gekennzeichnet, daß aus der Auftreff-Salzschmelze a^u& der Kombinationsanordnung (AMSB) Verunreinigungen entfernt wurden.

9· Verfahren nach einem der Ansprüche 6-8, dadurch gekennzeichnet,

daß das ThF^ enthaltende Salz in einer Wiederaufbereitungsanlage (4) gereinigt wird und in etwa auf dieselbe Zusammensetzung eingestellt wird wie sie die Auftreff-Salzschmelze hat, indem ThF^ und ein geringer Betrag an BeFp zugefügt wird, worauf diese Zusammensetzung zwecks Verdünnung in die Kombinationsanordnung (AMSB) eingeleitet wird.

Der Patentanwalt

Dr. DUGudel