DE1286650B - Verfahren zur Herstellung von dichten, verhaeltnismaessig nichtporoesen, spaltstoffbeladenen Kohlenstoffkoerpern fuer Kernreaktoren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von dichten, verhaeltnismaessig nichtporoesen, spaltstoffbeladenen Kohlenstoffkoerpern fuer Kernreaktoren

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DE1286650B DEU6785A DEU0006785A DE1286650B DE 1286650 B DE1286650 B DE 1286650B DE U6785 A DEU6785 A DE U6785A DE U0006785 A DEU0006785 A DE U0006785A DE 1286650 B DE1286650 B DE 1286650B
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Description

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Her- Patentschrift 2734 801). Auf diese Weise ist es stellung von dichten, verhältnismäßig nichtporösen, jedoch nicht möglich, spaltstoffbeladene Brennspaltstoffbeladenen Kohlenstoffkörpern für Kern- elemente herzustellen, bei denen die Spaltstoffe in reaktoren durch Verdichten von feinkörnigen homo- einer Einbettungsmasse aus Kohlenstoff gleichmäßig genen Gemischen, die Kohlenstoff und ein Binde- 5 verteilt sind, mittel enthalten, unter Wärme und Druck. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Spalt-
In Kernreaktoren, deren Brennelemente und son- Stoffelemente für Kernreaktoren, deren Hauptstige Bestandteile hohe Arbeitstemperaturen aushalten bestandteil Kohlenstoff ist, bei niedrigeren Temperasollen, müssen diese Teile mechanisch fest sein und türen und in wesentlich kürzerer Zeit herzustellen, gleichmäßige Eigenschaften in bezug auf Energie- io als es bisher möglich war, und dabei den weiteren erzeugung und Wärmeübertragung sowie die erfor- Vorteil zu erzielen, daß die Produkte eine hohe derliche Dichte aufweisen. Diese Eigenschaften sind ■ Dichte und Festigkeit aufweisen und unporös und wesentlich, damit die Körper die beste Wärmeleitung mithin gegen Diffusionsprodukte weitgehend unohne Ausbildung örtlicher Zonen von höherer durchlässig sind.
Temperatur ergeben. Wenn der Spaltstoffkörper die 15 Diese Aufgaben konnten mit den bisher zur Verrichtige Dichte aufweist, kann dadurch auch die fügung stehenden Mitteln nicht gelöst werden. Aus Wanderung unerwünschter Spaltprodukte durch den der deutschen Patentschrift 991 559 war es bekannt, Spaltstoffkörper hindurch und das Austreten der- feuerfeste Körper aus Siliciumcarbid durch Verseiben aus dem Spaltstoffkörper verhindert werden. pressen von Siliciumcarbidpulver unter Zusatz von
Es war bisher nicht möglich, Spaltstoffkörper mit ao Siliciumnitrid als Bindemittel und einer Zirkoniumden oben geforderten Eigenschaften aus Kohlenstoff verbindung als weiterem Zusatzstoff und anschließenals dem vorwiegenden Bestandteil herzustellen. des Brennen herzustellen. Dabei hat die Zirkonium-
Spaltstoffbeladene Kohlenstoffkörper für Kern- verbindung die Aufgabe, die Widerstandsfähigkeit reaktoren wurden bisher hergestellt, indem man des Endproduktes gegen Platzen und Springen zu feinzerteilten Kohlenstoff oder Graphit im Gemisch 25 erhöhen. Aus der deutschen Patentschrift 854 470 mit Spaltstoff zusammen mit Pech und Bindemitteln ist ein Verfahren zur Herstellung von Gegenständen mischte und dem Material danach durch Kaltpressen aus Kohle bekannt, bei dem feinverteilte Kohle, die, die gewünschte Form gab. Nach dem Kaltpressen auf trockene aschefreie Substanz berechnet, 13 bis wird der Formling bei hohen Temperaturen gebrannt, 30°/o flüchtige Bestandteile enthält, mit einer gerinum die flüchtigen Stoffe zu verdampfen. Um ein 30 gen Menge eines Mittels zum Verhindern des nichtporöses Endprodukt von optimaler Dichte zu Treibens, welches bei Temperaturen bis 500° C ein erhalten, muß das Brennen langsam erfolgen, und flüchtiges Hydrid bildet, bei Drücken im Bereich von die Brenndauer beträgt oft mehrere Tage oder sogar etwa 75 bis 1550 kg/cm2, in einer nichtoxydierenden mehrere Wochen. Man hat versucht, den Brenn- Atmosphäre auf Temperaturen vorzugsweise obervorgang zu beschleunigen, aber dabei ist die Ge- 35 halb 700° C unter Vermeidung des Blähens erhitzt schwindigkeit, mit der sich Gas und flüchtige Stoffe und hierauf in nichtoxydierender Atmosphäre abgeentwickeln, so groß, daß der entstehende Spaltstoff- kühlt wird. Als Mittel zum Verhindern des Blähens körper sehr porös wird. Ferner sind bei den bekann- werden unter anderem Halogene, Schwefel, Selen, ten Verarbeitungsmethoden die Dichte und Festigkeit Tellur, Stickstoff, Phosphor, Arsen, Antimon und in ungebranntem Zustand höher als nach dem 40 Verbindungen dieser Stoffe empfohlen. Dichte, Brennen. Das Brennen setzt also die Dichte und unporöse Körper aus reinem Kohlenstoff sind aber Festigkeit herab und führt zu einem schwächeren, nach diesem Verfahren nicht herstellbar, poröseren Produkt. Man war daher auf wesentlich Aus der deutschen Patentschrift 882 220 ist ebenkostspieligere Werkstoffe angewiesen. falls ein Verfahren zur Herstellung von gesinterten
So ist es bekannt,, verdichtete Spaltstoff elemente 45 Steinkohleformkörpern bekannt, bei dem schwach entweder aus Uranmonocarbid oder aus metall- oder gut backendem Frittenkohlepulver Metallpulver, keramischen Massen aus Uran und Uranmonocarbid Metallsalzpulver und/oder Metallsalzlösungen, über herzustellen (»Proceedings of the Second United deren Art die Patentschrift keinerlei Angaben macht, Nations International Conference on the Peaceful zugemischt werden und das Pulvergemisch alsdann Uses of Atomic Energy«, Vol. 6, 1958, S. 551 bis s° gepreßt und gleichzeitig gesintert wird. Auch dieses 560, und »Nuclear Engineering«, August 1958, S. 327 Verfahren ermöglicht nicht die Herstellung von bis 333). festen, dichten, unporösen Körpern aus Kohlenstoff.
Andererseits ist es bekannt, mit Hilfe von Kleb- Schließlich ist es aus der USA.-Patentschrift
stoff gebundene Gemische aus spaltbarem Material 2315 346 bekannt, Graphitelektroden herzustellen, und Kohlenstoff zur Herstellung von schwamm- 55 indem man aus Graphit geformte Elektroden, die artigen Spaltstoff elementen zu verwenden, bei denen geringe Mengen an metallischen Verunreinigungen die Poren einen Raum von 50% oder mehr ein- enthalten, einer Chlorierungsbehandlung bei hohen nehmen, um auf diese Weise einen guten Wärme- Temperaturen unterwirft und die metallischen Veraustausch durch Hindurchleiten des Kühlmittels unreinigungen dabei als Chloride verflüchtigt, durch das Innere der Spaltstoff elemente erzielen zu 60 Erfindungsgemäß wird die ^gestellte Aufgabe dakönnen. Solche schwammartigen Körper weisen aber durch gelöst, daß als Bindemittel ausschließlich keine mechanische Festigkeit auf und genügen daher Diffusionsbinder aus der Gruppe Zirkonium, Niob, den eingangs genannten Anforderungen nicht Molybdän, Titan, Nickel, Chrom, Silicium und den (deutsche Auslegeschrift 1033 810). reduzierbaren Verbindungen dieser Elemente in
Es ist ferner bekannt, borfreien Graphit zur Ver- 65 Mengen von 1 bis 10 Gewichtsprozent des Gemisches wendung als Moderator in Kernreaktoren durch verwendet werden und daß das Gemisch so lange Umsetzung von Graphit mit Dichlordifluormethan unter einem mechanischen Druck von mindestens bei Temperaturen bis 2600° C herzustellen (USA.- 140 kg/cm2 auf 1500 bis 1800° C erhitzt wird, bis
3 4
die Diffusionsbildung vollständig ist und ein dichter, als 211 kg/cm2. Man erhitzt so lange, bis alle flüchmechanisch fester, verhältnismäßig nichtporöser tigen Stoffe entwichen sind und die Diffusionsbindung Kohlenstoff entstanden ist. zustande gekommen ist. Gewöhnlich erfordert dies
Vorzugsweise wird der Diffusionsbinder in Mengen nur 5 bis 30 Minuten.
von 3 bis 5 Gewichtsprozent des Gemisches ange- 5 Gemäß der Erfindung hergestellte Spaltstoffkörper
wandt. sind außerordentlich dicht und undurchlässig. Sie
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird das können Dichten über 1,8 g/cm3 und um 50 %>
Erhitzen vorzugsweise in an sich bekannter Weise höhere mechanische Festigkeiten haben als handels-
durch Hindurchleiten eines elektrischen Stromes üblicher Reaktorgraphit. Die erfindungsgemäß her-
durch das Gemisch während der Einwirkung des iu gestellten Spaltstoffkörper weisen auch eine beson-
mechanischen Druckes vorgenommen. ders gute Form- bzw. Maßgenauigkeit auf.
Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung wird Die Erfindung eignet sich besonders zur Herstelzunächst die erforderliche Menge Kohlenstoff oder lung von Spaltstoffkörpern aus Uran- und Thorium-Graphit zusammen mit dem Diffusionsbinder und carbid, sie ist jedoch auch auf die Herstellung von dem Spaltstoff gemischt. Das Gemisch wird dann zur 15 Spaltstoffkörpern aus anderen Spalt- und Brutstoffen Erzeugung eines Kohlenstoffkörpers der gewünschten anwendbar.
Abmessungen in einer Form auf Temperaturen er- Beisoiell
hitzt, bei denen die Diffusionsbindung der Teilchen p
erfolgt. Dann wird das Gemisch unter den angegebe- Man mischt Uran- und Thoriumcarbid in den für
nen Druck gesetzt und so lange weitererhitzt, bis die 20 ein Spaltstoffelement gewünschten Mengen zusam-
Bindung vollständig ist. men mit einer geeigneten Menge Graphit oder
Der Diffusionsbinder wirkt dabei als Sinterhilfe Kohlenstoff und 4 Gewichtsprozent Zirkoniumhydrid,
und führt zu einer Bindung der Teilchen aneinander Das Gemisch wird in eine Form eingegeben, die die
bei wesentlich niedrigeren Temperaturen, als sie ohne Abmessungen des zu erzeugenden Spaltstoffelements
Zusatz des Diffusionsbinders erforderlich wären, 25 hat. Ein besonders günstiger Korngrößenbereich für
nämlich schon bei etwa 1500° C, während Tempe- die Carbide liegt zwischen 100 und 500 μ. Der
raturen von über etwa 2400° C erforderlich wären, Kohlenstoff hat Korngrößen zwischen 44 und 74 μ.
wenn der Diffusionsbinder nicht zugesetzt würde. Das Zirkoniumhydrid ist auf Teilchengrößen unter
Der Zusatz des Diffusionsbinders erhöht auch die 149 μ zerkleinert.
mechanische Festigkeit und macht den Körper gegen 30 Man bringt in der Form auf das Gemisch mittels
diffusionsfähige Spaltprodukte weniger durchlässig. einer Druckplatte einen Druck von 281 kg/cm2 zur
Diffusionsbinder, die zu den gewünschten Ergeb- Einwirkung und erhitzt 30 Minuten in einer redu-
nissen führen, sind die Metalle Zirkonium, Niob, zierenden Atmosphäre auf 1600° C, worauf man den
Molybdän, Titan, Nickel, Chrom und Silicium sowie Körper langsam abkühlt. Der Körper erweist sich als
Verbindungen derselben, die durch Wärme in einer 35 dicht, hat eine geringe Porosität und ist mechanisch
reduzierenden Atmosphäre leicht zum Metall und fest,
dann zum Carbid umgewandelt werden. Beisoiel 2
Es wurde gefunden, daß die Bindung bei Ver- "
Wendung von Diffusionsbindern in einem Zeitraum Man arbeitet gemäß Beispiel 1, jedoch unter elek-
von weniger als etwa 1 Stunde, oft von 5 bis 30 Mi- 40 irischer Widerstandserhitzung auf 1600° C. Der ent-
nuten, vollständig ist, während bei Anwendung bisher stehende Spaltstoffkörper ist fest und verhältnismäßig
bekannter Methoden das Brennen mehrere Wochen nicht porös,
dauern kann. Ferner ist der nach dieser Arbeitsweise Beisoiel 3
erhaltene Spaltstoffkörper formgenauer, mechanisch v
fest und auch sonst zufriedenstellender als nach 45 Ein Gemisch aus Uran- und Thoriumcarbid und bisher bekannten Methoden hergestellte Spaltstoff- Kohlenstoff (wie in Beispiel 1) wird mit 3 Gewichtskörper, prozent feinzerteiltem Niob vermischt. Das Gemisch
Es hat sich weiter gezeigt, daß beim Erhitzen des wird 15 Minuten in der Form unter einem Druck von
zu verdichtenden Gemisches auf die gewünschte 281 kg/cm2 in einer reduzierenden Atmosphäre auf
Temperatur derart, daß der gesamte Körper für 50 1700° C erhitzt und dann langsam abgekühlt. Dabei
gleiche Zeitspannen gleichmäßig auf die gleiche wird eine Diffusionsbindung der Teilchen erzielt. Der
Temperatur erhitzt wird, die Formbeständigkeit und erhaltene Spaltstoffkörper ist fest und verhältnismäßig
die mechanische Festigkeit des Produktes ebenso wie nicht porös,
seine Undurchlässigkeit erhöht werden. Beisoiel 4
Es wurde weiter gefunden, daß sich durch richtige 55
Abstimmung der Korngrößenbereiche des Kohlen- Man arbeitet nach Beispiel 1, jedoch unter Verstoffs und der Carbide des Kernspaltstoffs, des An- wendung von 4 Gewichtsprozent feinzerteiltem Titanteils des Diffusionsbinders und der beim Pressen oxyd an Stelle des Zirkoniumhydrides. Dabei werangewendeten Temperaturen und Drücke ein un- den praktisch die gleichen Ergebnisse erhalten,
durchlässigerer und mechanisch festerer Körper her- 60 _, . . , _
stellen läßt. Be1Spiel 5
Die Korngröße des Kohlenstoffs ist für die Festig- Man arbeitet nach Beispiel 1, jedoch unter Ver-
keit undNichtporosität der Spaltstoffelemente wesent- wendung von 3 Gewichtsprozent feinzerteiltem SiIi-
lich. Vorzugsweise soll der Kohlenstoff Korngrößen cium an Stelle des Zirkoniumhydrides. Dabei werden
von weniger als 149 μ, insbesondere von weniger als 65 praktisch die gleichen Ergebnisse erhalten.
74 μ, aber von mehr als 44 μ haben. In ähnlicher Weise kann man mit Molybdän,
Das Erhitzen erfolgt vorzugsweise in einer redu- Nickel, Chrom oder deren Verbindungen arbeiten,
zierenden Atmosphäre unter einem Druck von mehr um eine Diffusionsbindung zu erhalten. Bei Anwen-
dung des Verfahrens gemäß der Erfindung ist es auch möglich, die Carbide des Urans und Thoriums erst bei der Herstellung des verdichteten Kohlenstoffkörpers aus den Oxyden oder Siliciden zu erzeugen. Dies ist von besonderem Vorteil, wenn man die schwierige Handhabung von Uran- und Thoriumcarbid berücksichtigt. Eine solche Herstellungsweise ist in dem folgenden Beispiel beschrieben.
Beispiel 6
Urandioxyd und Thoriumdioxyd werden in den gewünschten Mengen mit Graphitpulver und mit einem der obengenannten Diffusionsbinder vermischt, worauf man das Material in der oben beschriebenen Weise erhitzt und preßt. Bei den gleichen Temperatüren, bei denen die Diffusionsbindung zustande kommt, gehen die Oxyde des Urans und des Thoriums in die Carbide über.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von dichten, verhältnismäßig nichtporösen, spaltstoffbeladenen Kohlenstoffkörpern für Kernreaktoren durch Verdichten von feinkörnigen homogenen Gemischen, die Kohlenstoff und ein Bindemittel enthalten, unter Wärme und Druck, dadurch gekennzeichnet, daß als Bindemittel ausschließlich Diffusionsbinder aus der Gruppe Zirkonium, Niob, Molybdän, Titan, Nickel, Chrom, Silicium und den reduzierbaren Verbindungen dieser Elemente in Mengen von 1 bis 10 Gewichtsprozent des Gemisches verwendet werden und daß das Gemisch so lange unter einem mechanischen Druck von mindestens 140 kg/cm2 auf 1500 bis 1800° C erhitzt wird, bis die Diffusionsbindung vollständig ist und ein dichter, mechanisch fester und verhältnismäßig nichtporöser Kohlenstoffkörper entstanden ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Diffusionsbinder in Mengen von 3 bis 5 Gewichtsprozent des Gemisches angewandt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Kohlenstoff in Korngrößen zwischen 44 und 149 μ verwendet wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Erhitzen durch Hindurchleiten eines elektrischen Stromes durch das Gemisch während der Einwirkung des mechanischen Druckes erfolgt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung in einer reduzierenden Atmosphäre erfolgt.
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