<Desc/Clms Page number 1>
Angemeldet am 26. Juli 1962 (A 6028/62).-Beginn der Patentdauer : 15. April 1964.
Zum Betrieb von Hochtemperatur-Kemspaltungs-Reaktoren sind Brennelemente erforderlich, die gegen die Reaktorstrahlung und die hohe Temperatur in mehrjährigem Betrieb beständig sind. Ausserdem sollen die in den Brennelementen verwendeten Stoffe einen möglichst geringen Anteil der zur Aufrechterhaltung der Kernreaktion erforderlichen Neutronen absorbieren.
Den geforderten Eigenschaften entspricht unter anderem Graphit, der gleichzeitig als Moderator für die Neutronen und als Hüllenmaterial für die Kernbrennelemente eingesetzt wird. In einer besonderen Ausführungsform kann dieser Graphit als kugelförmige Umhüllung des Spaltstoffes verwendet werden. Die bei der Spaltung entstehenden, radioaktiven Spaltprodukte werden dann, je nach den Eigenschaften des verwendeten Graphits mehr oder weniger vollkommen, von diesem zurückgehalten und so der an den Kugeln vorbeistreichende Kühlgasstrom, meistens Helium, nur geringfügig durch Spaltprodukte verunreinigt.
EMI1.1
<Desc/Clms Page number 2>
Poren,mitBeryl1iummetal in Pulverform bei 2100 C in einem Inertgasstrom umgesetzt.
Hiebei kann die ange- wendete Berylliummenge das stöchiometrisch notwendige Mass um etwa 100% übersteigen, wenn die zur
Bildung von Be C notwendige Kohlenstoffmenge ebenfalls zugegeben wird. Da bei der Umsetzung durch den hohen Zersetzungsdruck desBe C jedoch Beryllium verloren geht, müssen die Mengenverhältnisse der angewendeten Komponenten den Arbeitsbedingungen des Sinter- und Schmelzverfahrens angepasst werden.
Bei geeigneter Durchführung erhält man etwa 150 li grosse, geschmolzene Körner aus UBe13 mit einge- schlossenem Be C als Korngrenzenausscheidung, die sich durch Aufbringen einer Schicht aus Pyrolysegraphit dicht einschliessen lassen. Bei der Bestrahlung solcher umhüllter Partikel zeigt sich, dass durch die angewendete hohe Spaltstoffverdünnung die Pyrolysegraphithülle wesentlich geringeren Druckbeanspruchungen durch das auftretende Spaltgas ausgesetzt ist und das Teilchen so über die Lebensdauer des Brennelementes dicht bleibt.
Als unerwarteter Vorteil ergibt sich noch, dass das in dem Teilchen vorhandene Beryllium bei einer während des Reaktorbetriebes im Teilchen entstehenden, hohen Temperatur, die zwischen 800 und 1100 C liegen kann, unter Hinterlassung von Leerstellen langsam aus dem UBe -Kern in die Pyrolysegraphithülle und durch diese in den umgebenden Moderatorgraphit diffundiert. Während so im Inneren der Partikel durchAusbildung von Fehlstellen und geschlossener Porosität Räume für die Aufnahme. von Spaltprodukten geschaffen werden, wird die Pyrolysegraphithaut durch das abgeschiedene Be C ver- festigt. Als weiterer günstiger Nebeneffekt bindet die vorhandene Berylliumverbindung, z. B. use, einen Teil der als Spaltprodukte auftretenden Metalloide, während das Be C eine Reihe der sonst sehr störenden Metalle, wie z. B.
Strontium und Barium, als Mischkarbide aufnehmen kann.
Mit Rücksicht auf die- bessere Benetzung der metallischen (UBe J und der keramischen (UC, Be C) Phase hat es sich schliesslich als nützlich erwiesen, dem zur Herstellung der Spaltstoffpartikel benutzten Gemisch kleinere Mengen an Zirkon- oder Niob-Metall oder Zirkon- bzw. Niobkarbidpulver zuzusetzen. Diese Zusätze verbessern die Härte der entstehenden Partikel und erleichtern in gewissen Grenzen die Handhabung der sonst sehr feuchtigkeitsempfindlichen gesinterten Probemischung.
Das erfindungsgemässeverfahren zur Herstellung von aus einzelnen, mit pyrolytisch abgeschiedenem Graphit umhüllten und in eine Graphitmatrix beliebiger Form eingebetteten Spaltstoffpartikeln bestehendenKernbrennelementen ist im wesentlichen dadurch gekennzeichnet, dass hiezu als Spaltstoffpartikeldie zerkleinerten thermischen Umsetzungsprodukte der Spaltstoffkarbide mit Berylliumpulver verwendet werden, wobei der Berylliumgehalt der Spaltstoffpartikel die für die Bildung der Spaltstoffberyllide nötige Menge gegebenenfalls bis auf das Doppelte übersteigt.
Im einzelnen ist der Herstellungsvorgang für die erfindungsgemässen Spaltstoffpartikel dadurch gekennzeichnet, dass eine Mischung vonSpaltstoffkarbidpulver, Berylliummetallpulver und flüchtigen Bindemitteln geformt und gesintert wird, worauf die Sinterkörper zerkleinert, ausgesiebt, im Lichtbogen unter Schutzgas zu einzelnen Tröpfchen geschmolzen und diese in bekannter Weise mit einer pyrolytischen Graphitschicht überzogen und in Moderatorgraphit eingebettet werden. Diese Vorschrift wird erfindungsgemäss noch dadurch ergänzt, dass den Sp. 1ltstoffpar-
EMI2.1
1Beispiel : Eine Mischung aus 500 g Uranmonokarbidpulver, 380 g Berylliummetallpulver, 50 g feinstem Gasruss und 20 g Zirkonmetallpulver werden in einem Mischer mit einer Lösung von 10 g Kampfer in 100 cm3 wasserfreiem Dioxan unter Luftabschluss geknetet. Das entstehende Granulat wird mit einem Pressdruck von 300 kg/cm zu flachen Pastillen gepresst, diese in einem Kohlewiderstandsofen mit Beryl- liumpulver eingeschichtet und dort 2 h im Argon-Strom auf 4000C erhitzt, wobei die flüchtigen Bestandteile entweichen, und schliesslich ebendort 6 h bei 2100 C gesintert.
DieSinterlinge werden unter Schutzgas zerkleinert und die Fraktion von 120 bis 180 li ausgesiebt. * Die ausgesiebte Fraktion wird durch kurzzeitiges Einbringen in einen Raum sehr hoher Temperatur, praktisch ausgeführt durch Hindurchfallenlassen durch einen Kohlelichtbogen in Argongas bei Normaldruck, in einzelne Tröpfchen aufgeschmolzen. Diese werden dann in üblicher Weise durch Aufbringen einer Kohleschicht, z. B. durch Zersetzung von Kohlenwasserstoffdämpfen in einem Wirbelbett bei 800 C, mit einerpyrolytischen Graphitschichte von 50 bis 80 u Stärke überzogen. Die so hergestellten Teilchen werden durch einstündiges Kochen in 4fach normaler Salpetersäure auf die Integrität des Kohlenstoffüberzuges geprüft und hierauf in bekannter Weise in beliebig, z.
B. kugelförmig, geformten Moderatorgraphit eingebettet.
**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.