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Brennstoffelemente für Kernreaktoren und Verfahren zu ihrer Herstellung
Die Erfindung bezieht sich auf Brennstoffelemente für Kernreaktoren aus einer Uran233 oder Uran235 oder deren Mischungen und ein Metall mit einem niedrigen Neutroneneinfangquerschnitt enthaltenden Legierung sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
Es ist bekannt, Aluminium bzw. Zirkon als Hüllen- oder Legierungsmetall für Reaktorbrennstoffelemente aus Uran zu verwenden. Es ist ferner bekannt, dass die Isotopen Uran233 und Uran285 durch Neutronenbeschuss gespalten werden können, wobei Spaltungsneutronen, Beta- und Gammastrahlen sowie leichtere Elemente entstehen und beträchtliche Wärmemengen frei werden. Wird eine genügend grosse Masse der Uran-Isotope einem solchen Beschuss ausgesetzt, so tritt eine sich selbst aufrechterhaltende Kettenreaktion ein, wobei das Verhältnis der bei einem Spaltungsvorgang gebildeten Neutronen zur ursprünglichen Anzahl von Neutronen, die diesen Spaltungsvorgang einleiten, nach Abzug aller Neutronenverluste grösser als 1 ist.
Dieses Verhältnis (der effektive Multiplikationsfaktor), welches mit k bezeichnet werden kann, wird vorzugsweise auf einem zwischen 1, 00 und 1,10 liegenden Wert gehalten. Die Regelung dieses Verhältnisses kann durch selektives Erhöhen oder Verringern der Menge der bei der Reaktion verlorengehenden Neutronen erfolgen. Eine solche Regelung ist bereits vorgenommen worden, indem die das Uran-Isotop enthaltende Masse in viele getrennte Brennstoffelemente aufgeteilt in Form einer gitterähnlichen Einrichtung im Reaktor angeordnet und eine regelbare Menge von Stoffen, die eine relativ grosse Anzahl von Neutronen einzufangen oder zu absorbieren vermögen, in die Zwischenräume zwischen einigen oder allen der Brennstoffelemente eingeführt worden ist.
In dem Masse, wie das neutronenabsorbierende Material aus dem Reaktor herausgezogen wird, wird eine grössere Zahl von Neutronen zur Teilnahme an der Reaktion frei. Im Laufe des Entfernens des Absorptionsmaterials wird ein Punkt erreicht, bei welchem die Reaktion sich selbst aufrecht erhält. An diesem Punkt ist das Verhältnis k grösser als l.
Wird das Herausziehen des Absorptionsmaterials eingestellt, sobald der augenblicklich vorliegende Wert von k grösser als 1 ist, so wird sich die Reaktion zwar selbst, aber nur für eine beschränkte Zeit aufrechterhalten, da in dem Masse, wie die Reaktion fortschreitet, die Uranmenge allmählich erschöpft wird und die Spaltprodukte der Reaktion als Neutroneneinfänger wirken. Daraus ergibt sich ein allmähliches Abnehmen des Wertes k, bis schliesslich die Reaktion zum Stillstand kommt. Bei einem bestimmten Reaktor dieser Art, der eine gegebene Menge an Uranbrennstoff enthält, ist somit eine dauernde Regelung der Neutroneneinfangeinrichtungen notwendig, um die Geschwindigkeit der sich selbst aufrechterhaltenden Reaktion innerhalb der gewünschten Grenzen zu halten.
Aus der USA-Patentschrift Nr. 2,781, 308 ist ein Regelstab bekannt, in dem ein Material mit hohem
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Patentschrift zeigt keine gleichmässige Verteilung von Teilchen mit niedrigem Neutroneneinfangquerschnitt innerhalb einer Legierung und weist keine Legierungskomponente auf, die spaltbares Material, wie Uran233 und Uran23 5, enthält. Es handelt sich dabei um einen komplizierten Regelstab, welcher ebenfalls die vorstehend angegebenen Nachteile aufweist.
Die vorliegende Erfindung zielt nun darauf ab, ein Brennstoffelement für Kernreaktoren aus einer Uran' oder Uran235 oder deren Mischungen und ein Metall mit einem niedrigen Neutroneneinfang-
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querschnitt enthaltenden Legierung zu schaffen, welches Bestandteile mit sich während der Reaktion mit mehr oder weniger gleichmässiger Geschwindigkeit ändernden Neutroneneinfangeigenschaften aufweist und bei dessen Anwendung der k-Wert des Reaktorsystems über einen verhältnismässig langen Zeitraum
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oder derenund ein Metall mit einem niedrigen Neutroneneinfangquerschnitt enthaltenden Legierung sind dadurch charakterisiert, dass diese Legierung einen Träger für eine feinverteilte, gleichmässige Dispersion eines Stoffes bildet,
welcher einen hohen Neutroneneinfangquerschnitt aufweist und nach Absorption von bei der Kernspaltungs-Reaktion des Urans223 und bzw. oder Uranes entstehenden Neutronen in einen andern Stoff mit einem viel niedrigeren Neutroneneinfangquerschnitt umgewandelt wird und dass für den Fall eines Brennstoffelementes aus einem Gusskörper mit 15-23 Gew.- Uran236 und Bor als Metall mit niedrigem Neutroneneinfangquerschnitt der Gehalt an Bor10 weniger als etwa 0, 018 Gew.-% und mehr als etwa 0, 094 Gew.-% beträgt.
Gemäss dem älteren, nicht vorveröffentlichten Patent Nr. 198390 wird als Betriebsstoff für Neutronenreaktoren ein Gusskörper verwendet, der neben einem Metall der aus Aluminium und Zirkon bestehenden Gruppe als wesentlichen Bestandteil 15-23 Gew.-% Uran23 5 und 0, 1-0, 5 Gew.-% natürliches Bor enthält.
Unter Berücksichtigung des im natürlich vorkommenden Bor enthaltenden Anteiles an Bor10. der etwa 18, 8 Gew. -% beträgt, enthalten die Betriebsstoffelemente für Neutronenreaktoren gemäss der erwähnten älteren Patentschrift somit neben 15 - 23 Gew.-% Uran235etwa 0,018 bis etwa 0,094 Gel.-% Bor 10. Diese Brennstoffelemente für Kernreaktoren sollen vom Schutz der vorliegenden Patentschrift ausgenommen sein und deshalb beträgt bei Brennstoffelementen gemäss der Erfindung, die im wesentlichen aus einem Gusskörper mit 15 - 23 Gew.-% Uran235 und Bor10als Metall mit niedrigem Neutroneneinfangquerschnitt bestehen, der Gehalt an Bor10 mehr als etwa 0,094 Gew.-% oder weniger als etwa 0,018Gew. -%.
Bevorzugte Ausführungsformen der Brennstoffelemente für Kernreaktoren bestehen aus einer eine feine gleichmässige Dispersion vor Bor enthaltenden Legierung aus Uran233 oder Uran235 oder Mischungen derselben und einem Metall, wie Aluminium oder Zirkon. In dem Masse, als diese Brennstoffelemente bei der Kernrekation verbraucht werden, wird das Bor in den Teilchen, die einen sehr hohen Neutroneneinfangquerschnitt, d. h. eine hohe Absorption für Neutronen, aufweisen, allmählich in Lithium, das einen viel niedrigeren Neutroneneinfangquerschnitt aufweist, umgewandelt.
Die Umwandlung erfolgt gemäss der folgenden Reaktion :
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In der angegebenen Reaktionsgleichung stellt do ein Borisotop mit dem Atomgewicht von 10 dar, n bedeutet ein Neutron, Li1 versinnbildlicht das Lithiumisotop mit einem Atomgewicht von 7, He be- deutet Helium und Q die entwickelte Energie, d. s. 3,0 MeV. Es ist bekannt, dass natürliches Bor einen Neutroneneinfangquerschnitt von etwa 750 Barn und Bor"einen solchen von etwa 3990 Barn besitzt, während jener von LiT etwa 33 Millibarn beträgt. Da die Umwandlungsgeschwindigkeit von d 0 zu LiT propor- tional der Geschwindigkeit der Spaltungsreaktion ist, ergibt sich, dass in dem Masse, wie Uran bei der Reaktion verbraucht wird, die Zahl der durch das Bor entfernten Neutronen proportional vermindert wird.
Das Legierungsmetall, d. h. entweder Aluminium oder Zirkon, dient einem doppelten Zweck, indem es als verhältnismässig inertes Verdünnungsmittel für das Uran wirkt und ausserdem eine Verringerung der Korrosion des Urans bei erhöhten Temperaturen bewirkt. Bei der Anwendung der Erfindung kann es in der Praxis zweckmässig sein, die Oberflächen der Brennstoffelemente für Kernreaktoren mit einer relativ dünnen Schichte des reinen Legierungsmetalles zu überziehen, um eine noch weitergehende Verminderung der Korrosion zu bewirken.
Besonders vorteilhafte Betriebsstoffelemente gemäss der Erfindung bestehen aus geeignet geformten und dimensionierten Körpern, welche im wesentlichen bis zu 23 Gew.-% und vorzugsweise zwischen etwa 10 - 23 Gew.-% eines spaltbaren Isotop des Urans, d. h. Uran und bzw. oder Uran235, und eine geringe, jedoch wirksame Menge des Bor 10 enthalten, die bis zu etwa 2 Gew.-T Bor , und vorzugsweise etwa 0, 002-0, 13 Gew. *% Bor"beträgt, während der Rest aus einem Metall der Gruppe Aluminium und Zirkon besteht.
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einen Neutroneneinfangquerschnitt von weniger als 0,05 Barn hat, kann es wünschenswert sein, ein natürliches Bor zu verwenden, das mit einer vorbestimmten Menge von Borll angereichert ist und so den
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herzustellenEs wurde ferner gefunden, dass eine ausreichend gleichmässige Dispersion von Bor nicht dadurch er- reicht werden kann, dass dem geschmolzenen Legierungsmetall das Bor in Form einer Vorlegierung zuge- setzt wird. In einem Brennstoffelement für Reaktoren, in dem das Bor nicht gleichmässig verteilt ist, be- steht die Gefahr, dass sich in Zonen, die einen geringen oder keinen Borgehalt haben, heisse Stellen bil- den.
Reaktorbrennstoffelemente, die eine zufriedenstellende Verteilung der Borteilchen aufweisen, kön- nen erfindungsgemäss beispielsweise wie folgt erhalten werden :
Durch eine bestimmte Menge von geschmolzenem Aluminium oder Zirkon wird ein gasförmiges Bor- halid durchperlen gelassen. Als Borhalide werden bevorzugt Bortrichlorid oder Bortribromid verwendet.
Die Halide des Bors reagieren mit dem geschmolzenen Metall in dem Bad unter Bildung eines flüchtigen
Metallhalids, welches zur Oberfläche des Bades aufsteigt und sich zersetzt, wobei eine feine Dispersion i des Bors im Bad entsteht.
Unter der Bezeichnung "Uran" ist im Rahmen der Erfindung natürliches Uran zu verstehen, das etwa
0,7 Gew.-% Uranus erhält, sowie natürliches Uran, das entweder durch Zusatz von Uran oder von
Uran233 angereichert ist. In jedem Falle soll jedoch der Urangehalt dieser Legierungen wenigstens etwa 5
Gew.-% betragen und vorzugsweise zwischen etwa 10 Gew.-% und 23 Gew.-'%) Uran* oder Uran* lie- gen. Unter gewissen Umständen, insbesondere wenn natürliches Uran durch Zusatz von Uran233 angerei- chert ist, kann die Legierung etwa 5-23 Gew.-% einer Mischung oder Kombination von Uran233 und Uran235 enthalten.
Nachdem auf diese Weise genügend Bon in d geschmolzene MetalIbad eingeführt worden ist, wird dem Bad eine vorher bestimmte Menge von Uran zugesetzt ; das Uran wird geschmolzen und mit dem im Bad befindlichen Metall legiert, worauf die Legierung in eine geeignete Form gebracht i wird. Die Gussstücke können dann durch übliche Verfahrensmassnahmen verformt und, falls erwünscht, überzogen werden.
Beispielsweise kann gemäss der Erfindung zur Herstellung eines 1 kg schweren Gussstückes, das 20 %
Uran, etwa 0, 3'% natürliches Bor und als Rest reines Aluminium enthalten soll, wie folgt vorgegangen werden :
Etwa 805 g im wesentlichen reines Aluminium werden in einem Induktionsofen geschmolzen. Die
Badtemperatur wird auf etwa 8000 C eingestellt und durch das geschmolzene Aluminium wird Bortri- chloridgas durchgeleitet. Unter Zugrundelegung stöchiometrischer Verhältnisse würden 6,2 1 Bortrichlo- rid, gemessen bei 760 mm Hg und 200 C, erforderlich sein, um mit etwa 7,5 g Aluminium unter Bil- dung von 3 g Bor zu reagieren. Es wurde jedoch gefunden, dass die Ausbeute an Bor bei dieser Reaktion unter den angegebenen Bedingungen im allgemeinen weniger als 10 % beträgt.
Daher müssen 125 1 Bor- trichloridgas, gemessen unter den erwähnten Standardbedingungen von Temperatur und Druck, eingesetzt werden. Nachdem das Bortrichlorid durch das Bad geleitet worden ist, werden dem geschmolzenen Alu- minium etwa 200 g Uran zugesetzt und die Temperatur des Bades auf etwa 900 - 11000 C erhöht, wobei das Uran schmilzt und mit der Aluminium-Bor-Hauptmasse die gewünschte Legierung bildet. Die Schmel- ze kann dann in übliche Graphitformen gegossen und erkalten gelassen werden. Die Gussstücke können anschliessend durch übliche Verfahrensmassnahmen, beispielsweise durch Walzen oder Schmieden, in die
Brennstoffelemente von gewünschter Gestalt verformt und gegebenenfalls mit Aluminium überzogen wer- den.
Das Aluminium kann durch eine entsprechende Gewichtsmenge Zirkon ersetzt werden, wobei die
Schmelztemperaturen entsprechend eingestellt werden. Ebenso kann, falls erwünscht, an Stelle von Bor- trichlorid Bortribromid in entsprechender stöchiometrischer Anpassung verwendet werden. Falls diese
Zirkon-Uran-Bor-Brennstoffelemente überzogen werden sollen, so werden sie bevorzugt mit Zirkon als Überzugsmaterial versehen.
Reaktorbrennstoffe1emente, die gemäss der Erfindung hergestellt worden sind und entweder Aluminium oder Zirkon enthalten, haben dieses im wesentlichen gleichmässig über die Legierungsträgersubstanz verteilt ; dadurch werden unerwünscht heisse Stellen während der Kernreaktion vermieden und es kann in einem diese Betriebsstoffelemente enthaltenden Reaktor ein im wesentlichen konstanter k-Wert über eine verhältnismässig lange Zeitdauer mit einem minimalen Aufwand an äusserer Regelung aufrechterhalten werden.