DE1027809B

DE1027809B - Reaktorbrennstoffelement und Verfahren zu seiner Herstellung

Info

Publication number: DE1027809B
Application number: DEG21445A
Authority: DE
Inventors: David Waddell Lillie
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1956-02-06
Filing date: 1957-02-06
Publication date: 1958-04-10
Also published as: GB796989A; GB826529A; CH393555A; DE1043528B; FR1168553A; NL102703C; NL110127C; CH373478A; BE562262A; BE554737A

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung bezieht sich auf Kernspaltungsvorgänge und insbesondere auf neutronenaktive Substanzen, die Legierungen des Uranisotops U 235 enthalten und als Reaktorbrennstoffe dienen, sowie auf ein Verfahren zur Herstellung dieser Stoffe.

Es ist bekannt, daß man das Uranisotop U 235 durch Neutronenbeschuß spalten kann, wobei Spaltungsneutronen, ß- und y-Strahlen und leichtere Elemente entstehen, begleitet von der Freisetzung beträchtlicher Wärmeenergie. Wenn man eine genügend große Menge des Uranisotops einem derartigen Beschüß aussetzt, geht eine sich selbst erhaltende Kettenreaktion innerhalb des Systems vor sich, wobei das Verhältnis der bei einem Spaltvorgang erzeugten Neutronen abzüglich aller Neutronenverluste zum primären Neutron, welches die Spaltung eingeleitet hat, größer als 1 ist. Dieses Verhältnis, das man gewöhnlich als Multiplikationsfaktor k bezeichnet, wird vorzugsweise auf einem Wert, der zwischen 1,00 und 1,10 liegt, gehalten. Die Kontrolle dieses Verhältnisses kann man dadurch erreichen, daß man die Größe des Neutronenverlustes der Reaktion wahlweise verstärkt oder abschwächt.

Dies kann z. B. dadurch erreicht werden, daß man den Kernbrennstoff in Form von vielen einzelnen Brennstoffelementen in einer gitterähnlichen Anordnung innerhalb des Reaktors anordnet und eine kontrollierbare Menge von Substanzen in Zwischenräumen zwischen einigen oder allen Brennstoffelementen einführt, die eine verhältnismäßig große Neutronenmenge abfangen bzw. absorbieren können. In dem Maß, wie man die Neutronenabsorber allmählich aus dem Reaktor zurückzieht, wird eine größere Anzahl Neutronen frei und tritt in die Reaktion ein. Es wird dann während des Zurückziehens ein Punkt erreicht, an dem die Reaktion sich selbst aufrechterhält. An diesem Punkt ist das Verhältnis k größer als 1. Unterbricht man das Zurückziehen dann, wenn der augenblickliche Wert von k nur wenig größer als 1 ist, so kann sich die Reaktion selbst aufrechterhalten, aber nur für eine begrenzte Zeit, da die Menge des Urans um so geringer wird, je länger dieser Betriebszustand dauert und die Spaltprodukte der Reaktion als Neutronenabsorber wirken. Das Ergebnis ist eine allmähliche Verminderung des Wertes k, bis die Reaktionskette abbricht.

Es ist ersichtlich, daß für einen gegebenen Reaktor dieser Art, der eine gegebene Menge Uranbrennstoff enthält, zur konstanten Regelung der Neutronenabsorption Kontrollmittel erforderlich sind, um die von selbst ablaufende Reaktion innerhalb der gewünschten Grenzen zu halten. Es wäre nun aber wünschenswert, die Menge der äußeren, zur Regulierung der Reaktion erforderlichen Kontrollmittel zu vermindern.

Deshalb ist es Hauptaufgabe der vorliegenden Erfindung, Reaktorbrennstoffelemente anzugeben, in denen sich Substanzen mit Neutronenabsorptionseigenschaften Reaktorbrennstoffelement
und Verfahren zu seiner Herstellung

Anmelder:

General Electric Company,
Schenectady, N. Y. (V. St. A.)

Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls

und Dipl.-Chem, Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann,

Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2

Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 6. Februar 1&56

David Waddell Lillie, Schenectady, N. Y. (V. St. A.), ist als Erfinder genannt worden

befinden, diese aber in einem mehr oder weniger konstanten Maß während der Reaktion verändern, so daß der Wert k des Reaktorsystems tatsächlich über eine verhältnismäßig lange Zeitspanne konstant bleibt, ohne daß Kontrollmaßnahmen von außen notwendig würden.
Und zwar enthalten die Reaktorbrennstoffelemente im wesentlichen eine Legierung von Uran 235 und einem Metall, das einen geringen Absorptionsquerschnitt gegenüber Neutronen aufweist, wobei erfindungsgemäß die Legierung als Matrix für eine feine, gleichmäßige Dispersion eines Materials dient, das einen verhältnismäßig hohen Absorptionsquerschnitt für Neutronen hat, das aber durch die Absorption von Neutronen, die von der Spaltungsreaktion im Uran 235 herrühren, in ein anderes Material umgewandelt wird, das einen viel kleineren Absorptionsquerschnitt für Neutronen als das ursprüngliehe Material der Dispersion aufweist.

Im einzelnen wird noch vorgeschlagen, daß die Brennstoffelemente für Kernreaktoren aus Legierungen von Uran 235 und einem Metall, wie Aluminium oder Zirkon, hergestellt werden, das feines, völlig gleichmäßig verteiltes Bor enthält. In dem Maße, wie sich die Brennstoffelemente bei der Kernreaktion verbrauchen, werden die Borteilchen, die einen sehr hohen Wirkungsquerschnitt für Neutronenabsorption, d. h. eine hohe Fähigkeit zum Absorbieren von Neutronen aufweisen, allmählich gemäß der folgenden Gleichung in Lithium umgewandelt, das einen viel geringeren Wirkungsquerschnitt für die Neutronenabsorption als das anfangs vorhandene Bor aufweist :

709 959/346

In dieser Gleichung bedeuten B^xo das Borisotop mit dem Atomgewicht 10, η ein Neutron, Li' das Lithiumisotop mit dem Atomgewicht 7, He⁴ Helium und O die freigesetzte Energie, in diesem Fall 3,0 Millionen eV (Elektronenvolt). Es ist wohlbekannt, daß der Wirkungsquerschnitt für die Neutronenabsorption des gewöhnlichen Bors ungefähr 7,50 · 10"²²cm² (750 barns) und der von Bor 10 (B¹⁰) ungefähr 3,990· 10~²¹cm² (3990 barns) beträgt, während der Wirkungsquerschnitt für Neutronenab- und das gasförmige Bortrichlorid durch das geschmolzene Aluminium geleitet. Stöchiometrisch wären bei 2O⁰C und mm Hg 6,21 Bortrichlorid zur Reaktion mit etwa 7,5 g Aluminium erforderlich, wobei 3 g Bor entstehen würden. Es hat sich jedoch gezeigt, daß die Ausbeute an Bor bei dieser Reaktion und unter diesen Bedingungen gewöhnlich weniger als 10% beträgt. Deshalb sind etwa 1 gasförmiges Bortrichlorid unter den vorerwähnten Normalbedingungen von Temperatur und Druck er-

sorption des Lithiums 7 (Li⁷) ungefähr 3,3 ■ 10"²⁶ cm² io forderlich. Nach dem Durchleiten des Bortrichlorids durch (33 millibarns) beträgt. Da der Anteil an Umgewandeltem das Bad werden etwa 200 g Uran in das geschmolzene

Aluminium gegeben, die Temperatur auf etwa 900 bis HOO⁰C gesteigert und das Uran mit der Aluminium-Bor-Grundlegierung zu der gewünschten Legierung ver

von B¹⁰ in Li⁷ proportional der Anzahl der Spaltprozesse
ist, wird ersichtlich, daß je mehr Uran durch die Reaktion
verbraucht ist, um so weniger Neutronen, die bei der
Spaltreaktion entstehen, durch das verbliebene Bor noch 15 schmolzen. Die Schmelze kann dann in die üblichen weggefangen werden können. Das Legierungsmetall, Graphitformen gegossen werden, in denen sie dann er» d. h. Aluminium oder Zirkon, hat insofern einen zwei- starrt. Das Gußstück kann nun durch die üblichen Befachen Zweck, als es als verhältnismäßig inertes Ver- arbeitungsmethoden, wie Schmieden oder Walzen, zu den dünnungsmittel für das Uran und als Mittel zur Ver- Brennstoffelementen der gewünschten Form hergestellt minderung der Korrosion des Urans bei erhöhten Tempe- 20 und gegebenenfalls mit Aluminium umkleidet werden.

raturen dient.

In der Praxis kann es wünschenswert sein, die Oberflächen des Reaktorbrennstoffelements zusätzlich mit einer verhältnismäßig dünnen Schicht des reinen Legierungsmetalls zu umkleiden, um die Korrosion wirksam behindern zu können.

Die Reaktorbrennstoffelemente gemäß der Erfindung sind geeignet geformte und dimensionierte Körper, die im wesentlichen aus etwa 15 bis 23 Gewichtsprozent Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann Aluminium ganz oder teilweise durch Zirkon ersetzt werden unter genauer Berücksichtigung des Gewichts und entsprechender Berichtigung der Schmelztemperaturen. Bortribromid kann durch Bortrichlorid unter entsprechender Berichtigung der oben angegebenen Volumina ersetzt werden. Wenn diese Zirkon enthaltenden Uran-Bor-Reaktorbrennstoffelemente gegebenenfalls umkleidet werden sollen, wird vor

Uran, etwa 0,1 bis 0,5% gewöhnlichem Bor bestehen, 30 zugsweise als Umkleidungsmaterial Zirkon verwendet,
wobei der Rest Aluminium oder Zirkon ist. Im Hinblick Bei den entweder Aluminium oder Zirkon enthaltenden

auf den Borgehalt sei bemerkt, daß man bei Verwendung von angereichertem B¹⁰ die Gewichtsprozente des Bors vermindern kann, da das gewöhnliche Bor ungefähr 8

Reaktorbrennstoffelementen, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt sind, ist das Bor hinreichend fein und gleichmäßig in der Legierungsmatrix

18,8 Gewichtsprozent B¹⁰ enthält. 35 verteilt, wodurch unerwünschte heiße Stellen während

Es hat sich gezeigt, daß eine völlig gleichmäßige Di- der Kernreaktion vermieden werden und ein im wesent-

spersion des Bors nicht in befriedigender Weise durch Zugabe dieses Stoffes zu den geschmolzenen Legierungen in Form einer Grundlegierung erreicht werden kann. In

einem Reaktorbrennstoffelement, in dem das Bor prak- 40 erreicht wird.

liehen konstanter Α-Wert für einen Reaktor, der diese Brennstoffelemente enthält, über verhältnismäßig lange Zeitspannen mit einem Minimum an äußerer Kontrolle

tisch nicht fein und gleichmäßig innerhalb des Brennstoffelements verteilt ist, besteht die Neigung zur Ausbildung heißer Stellen in Zonen, die wenig oder kein Bor enthalten, so daß das Element Schaden erleiden könnte. Rekatorbrennstoffelemente, die eine genügend gleichmäßige Verteilung der Borteilchen aufweisen, können erfindungsgemäß in der folgenden Weise hergestellt werden.

Man schmilzt eine entsprechende Menge Aluminium oder Zirkon und leitet ein gasförmiges Borhalogenid durch das Schmelzbad; Bortrichlorid oder Bortribromid wird hierbei vorzugsweise verwendet. Das Borhalogenid reagiert mit dem geschmolzenen Metall im Schmelzbad unter Bildung eines flüchtigen Metallhalogenids, das an die Oberfläche des Bades steigt und dort verdampft, während sich eine feine und gleichmäßige Dispersion des Bors im Bad bildet. Nachdem auf diese Weise genügend Bor in das geschmolzene Metallbad eingebracht wurde, gibt man eine vorherbestimmte Menge Uran in das Bad, schmilzt und legiert es mit dem darin enthaltenen Metall und gießt die Legierung in eine Gießform. Das Gußstück kann dann durch die üblichen Bearbeitungsverfahren in die gewünschte Form gebracht und gegebenenfalls mit einem Metall umkleidet werden.

Als ein typisches Beispiel des vorher erwähnten Verfahrers sei angenommen, daß ein 1 kg Gußstück hergestellt werden soll, das 20% Uran, etwa 0,3% gewöhnliches Bor enthält, wobei der Rest im wesentlichen aus reinem Aluminium besteht. In einem Induktionsofen werden etwa 805 g praktisch reines Aluminium geschmolzen. Die Badtemperatur wird auf etwa 800⁰C gehalten

Claims

Patentansprüche

1. Reaktorbrennstoffelement, das aus einer Legierung von Uran 235 mit einem Metall von geringem Absorptionsquerschnitt gegenüber Neutronen besteht, dadurch gekennzeichnet, daß diese Legierung als Matrix für eine feine, gleichmäßige Dispersion eines Materials dient, das einen verhältnismäßig hohen Absorptionsquerschnitt für Neutronen hat, das aber durch die Absorption von Neutronen, die von der Spaltungsreaktion im Uran 235 herrühren, in ein anderes Material umgewandelt wird, das einen viel kleineren Absorptionsquerschnitt für Neutronen als das ursprüngliche Material der Dispersion aufweist.

2. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Gehalt von etwa 15 bis 23 Gewichtsprozent U 235 und 0,1 bis 0,5 Gewichtsprozent gewöhnlichem Bor, während der Rest im wesentlichen aus Aluminium oder Zirkon besteht.

3. Verfahren zur Herstellung eines Reaktorbrennstoffelementes nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man Aluminium oder Zirkon schmilzt, durch die Metallschmelze so viel gasförmiges Bortrichlorid oder -tribromid leitet, daß sich etwa 0,115 bis etwa 0,65 Gewichtsprozent fein verteiltes Bor in Form einer einheitlichen Dispersion in dem Metall befinden, worauf man die entstandene Legierung mit so viel Uran 235 versetzt, daß eine Legierung entsteht, die etwa 15 bis 23 Gewichtsprozent Uran enthält, und diese Legierung sodann in bekannter Weise vergießt.