DE2559019A1 - Verfahren zur herstellung von aus einem oxidgemisch bestehenden kernbrennstoff - Google Patents

Verfahren zur herstellung von aus einem oxidgemisch bestehenden kernbrennstoff

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Description

MANITZ, FINSTERWALD & GRÄMKOW
München, den 29.12.1975 S/Sv-A 3085
ATOMIC ENERGY OF CANADA LIMITED Ottawa, Ontario, Canada
Verfahren zur Herstellung von aus einem Oxidgemisch bestehendem Kernbrennstoff
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von aus einem Oxidgemisch, insbesondere aus UOp-PuOp bestehendem Kernbrennstoff durch Imprägnation und den durch dieses Verfahren hergestellten Brennstoff.
Die kanadische Patentschrift 872 722 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung bzw. Aufbereitung von aus einem Oxidgemisch bestehendem. Kernbrennstoff. Diese. Patentschrift beschreibt als ein Beispiel die Herstellung von UOp-PuOp-Pellets, bei dem entweder das im wesentlichen fertiggestellte Pellet (nach einer vollständigen Sinterung) oder das rohe Pellet (bevor irgendeine Sinterung ausgeführt wurde) imprägniert werden. Die Imprägnation des rohen Pellets aus UO ~
609837/0639
DR. G. MANITZ · DIPL.-ING. M. FINSTERWALD DIP L.-ING. W. G R A M K. O W ZENTRALKASSE BAYER. VOLKSBANKEN
β MÜNCHEN 522. ROBERT-KOCH-STRASSE I 7 STUTTGART SO (BAD CANNSTATTI MÖNCHEN. KONTO-NUMMER 7270
TEL. (O89) 2242 II. TELEX 5-29672 PATMF SEELBERGSTR. 23/25. TEL. (0711)56 72 61 POSTSCHECK: MÜNCHEN 77062-805
ORIGINAL INSPECTED
fflit einem Plutoniumsalz hat Nachteile, weil die nachfolgende Handhabung ein Problem darstellen kann und das imprägnierte Pellet nach der Sinterung in einem Handschuhkasten geschliffen werden muß. Das hat, weil das PuO2 nur einige wenige Millimeter in das Pellet eindringt, zur Folge, daß durch das Schleifen ein großer Teil von stark angereichertem Material entfernt wird. Das ist unwirtschaftlich.
Eine Imprägnation des im wesentlichen fertiggestellten Brennstoff-Grundpellets von der Art, wie sie gegenwärtig in CANDU-Kernreaktor-Konstruktionen verwendet werden, mit einer ausreichenden Menge von PuO~ ist wegen der geringen Zahl von offenen Poren (< Ί #) in diesen Pellets praktisch unmöglich. Es ist möglich, Pellets mit mehr offenen Poren dadurch herzustellen, daß ein weniger reaktionsfreudiges Pulver verwendet wird. Hierdurch wird jedoch die Sinterenddichte beträchtlich verringert und es kann im Reaktor ein weiteres Sintern auftreten, das eine Elementinstabilität zur I1OIge hat.
Es ist ein Ziel der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung von aus Oxidgemischen, insbesondere aus UOp-PuOp bestehenden Kernbrennstoff-Pellets durch ein Imprägnationsverfahren zu schaffen, das wirtschaftlicher ist und das die Handhabung von hochgiftigem oder radioaktivem Material in Handschuhkästen oder anderen, geschützten und abgeschirmten Bereichen in möglichst geringem Ausmaß erfordert.
Dieses und andere Ziele der Erfindung werden durch ein Herstellungsverfahren erreicht, bei dem die rohen Pellets aus Kernbrennstoff-Oxid teilweise gesintert, dann mit einem zweiten Kernbrennstoff-Oxid imprägniert und schließlich einem abschließenden und vollständigen Sinterungsschritt unterworfen werden.
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Das vollständige System umfaßt folgende Schritte: Die rohen Pellets aus dem Grundbrennstoffmaterial (z.B. UOp) werden durch standardmäßige Pulver-Metallurgie-Verfahren hergestellt. Sie werden bei relativ niedriger Temperatur (11OO G bis 14-000O) teilweise gesintert, um die Dichte der Pellets auf 75 7° bis 93 !# der theoretischen Dichte zu bringen, und werden hierauf auf eine Größe abgeschliffen oder abtragend bearbeitet, die auf die schließlich erforderliche Größe zusammengesintert wird. Nach dem Schleifen, Waschen und Trocknen werden die Pellets mit dem zweiten Brennstoff-Oxidmaterial (z.B. PuOp) imprägniert. Das wird dadurch erreicht, daß die Pellets mit einer Plutoniumsalzlösung (vorzugsweise Plutoniumnitrat) imprägniert werden. Es ist wichtig, daß einige der Poren miteinander verbunden und gleichförmig über das Pellet verteilt sind, da anderenfalls die Imprägnation nicht wirksam ist. Hierauf werden die Pellets einem abschließenden und vollständigen Sinterungsschritt im Temperaturbereich von 14-OO°C bis 17OO 0 unterzogen, bei dem das Plutonium in PuOp umgewandelt und das Pellet auf eine wesentlich höhere Dichte verdichtet wird.
Die Eindringtiefe des Imprägnationssalzes, der Prozentsatz des angereicherten Pellets und die Verteilung und die Konzentration des Anreicherungsmaterials können durch verschiedene Techniken bzw. Verfahren so variiert werden, daß sich ein vorteilhafter Einfluß auf die Wärmeübertragung und die im Reaktor ablaufenden, physikalischen Vorgänge ergibt. Es seien hier einige Beispiele aufgeführt:
a) es kann ein größerer Prozentsatz des Pellets dadurch angereichert werden, daß die Sinterung bei einer niedrigeren Temperatur durchgeführt wird, um die offenen Poren zu vermehren, daß das Längen-Durchmesser-Verhältnis des Pellets verringert wird, oder daß man in dem Pellet einen zentralen Lunker bzw. einen zentralen Hohlraum vorsieht.
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b) Die Anreicherungskonzentration kann durch eine Mehrfach-Imprägnation oder durch eine höhere Konzentration des Anreicherungsmaterials in der Lösung erhöht werden.
c) Die Anreicherungsverteilung in dem Pellet kann dadurch gesteuert, z.B. an den Enden beseitigt werden, daß man geeignete Poren verwendet und die Enden der Pellets während der Imprägnation abdichtet.
Der zweite Sinterschritt (bei hoher Temperatur) sollte dahingehend wirken, daß er die Poren in dem imprägnierten Pellet abdichtet und das Plutoniumsalz in Oxid umwandelt, und.ergibt hoch verdichtete Pellets mit geeigneten Abmessungstoleranzen. Ist der Plutoniumverlust während der zweiten Sinterstufe zu hoch, so kann eine niedrigere Temperatur verwendet werden.
Der oben beschriebene, aus zwei Schritten bestehende Sinterprozeß hat gewisse Vorteile. Der größte Teil des Brennstoffs wird unter Verwendung des normalen Herstellungsweges außerhalb der Plutonium-Verfahrenslinie hergestellt. Es ist nicht erforderlich, innerhalb der Plutonium-Verfahrenslinie Pellets abzuschleifen oder Pulver zu handhaben. Das ergibt einen kostengünstigeren und weniger gefährlichen Gesamtprozeß. Die Verteilung des Plutoniums kann über das gesamte Uran in den Pellets homogen sein, oder es kann in ausgewählte Bereiche verteilt werden. Das Pu ist nach dem zweiten Sinterschritt in abgedichteten Poren enthalten.
Dieses Verfahren kann ebenso gut auf aus einem Oxidgemisch bestehende Brennstäbe oder Brennstoff-Pellets angewendet werden, die auf andere Weise, z.B. durch Pressen bzw. Strangpressen hergestellt wurden. In diesem Beispiel wird der gepreßte Brennstoff (z.B. UO2) teilweise gesintert, auf die richtige Größe abgeschliffen und hierauf mit einem Anreicherungsmaterial wie z.B. Plutoniumnitrat imprägniert. Die Stäbe oder Pellets werden hierauf auf ihre volle Dichte zusammengesintert.
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Es wurde eine Reihe von Versuchen unternommen, bei denen Katerialangereicherte UOp-Pellets mit angereichertem Uran statt mit Plutonium imprägniert wurden. Hierbei wurde die Eindringtiefe und die Anreicherungsverteilung unter Verwendung von Neutronenradiographie überprüft. Z.B. wurde ein UOp-Pellet mit 12 mm Durchmesser und 12 mm Länge auf 88 % Dichte gesintert und imprägniert. Das Anreicherungsmaterial drang ungefähr 2mm in das Pellet ein, wobei über 50 °/> des Pellet-Volumens angereichert wurden. Verwendete man lediglich die Imprägnation, so wurde eine mittlere Pellet-Anreicherung von 0,4 Gew.-% ohne Schwierigkeiten erreicht.
Bei der obigen Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens wurden als verwendetes Brennstoffmaterial. mit Plutoniumoxid angereichertes Uranoxid angegeben. Das Verfahren kann auch auf andere Kernbrennstoff-Materialien angewendet werden. Die Pellets, die auch in der Form von stranggepreßten Stäben vorliegen können, können sowohl aus Thoriumoxid als auch aus Uranoxid bestehen und das Anreicherungsmaterial kann Plutonium, Uran-233 oder Uran-235 sein.
Die Erfindung schafft also ein Verfahren zur Herstellung von aus Oxidgemischen insbesondere aus UOp-PuO2 bestehendem Kernbrennstoff durch Imprägnation, bei dem die rohen Pellets aus Kernbrennstoff-Oxid teilweise gesintert, hierauf mit einem zweiten Kernbrennstoff-Oxid imprägniert und schließlich einem abschließenden und vollständigen Sinterungsschritt unterzogen werden.
- Patentansprüche -
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Claims (3)

  1. - 6 Patentansprüche
    ./Verfahren zur Herstellung von angereichertem, aus Oxidgemisch bestehendem Kernbrennstoff, dadurch gekennzeichnet, drß die rohen Oxid-Brennstoff-Pellets aus einem ersten Kernbrennstoff-Material in einem ersten Sinterungsschritt so lange gesintert werden, bis sie 3 $ bis 25 % offene Poren aufweisen, daß hierauf die Pellets auf einen vorherbestimmten Größenbereich abgeschliffen werden, daß weiterhin die Pellets mit einem gelösten Salz eines zweiten Kernbrennstoff-Materials imprägniert und schließlich die imprägnierten Pellets einem zweiten Sinterungsschritt unterworfen werden, um das Salz des zweiten Kernmaterials in das Oxid dieses Materials umzuwandeln und um die Pellets auf den endgültigen, erforderten Größenbereich zu bringen.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstoff pellets aus der G-ruppe Uranoxid bzw. Thoriumoxid und das zweite Kernmaterial aus der Gruppe Plutonium, Uran-233 bzw. Uran-235 stammen,
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch g e k e η η -< zeichnet, daß der erste Sinterungsschritt bei einer Temperatur im Bereich von 110O0C bis 14-000C ausgeführt wird und daß der zweite Sinterungsschritt bei einer Temperatur im Bereich von 150O0C bis 17000C durchgeführt wird.
    4·. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3» dadurch g e k e η η zeichnet, daß die Oxidpellets die Form von /gepreßten Stäben besitzen.
    5· Verfahren zur Herstellung von angereichertem, aus Oxidgemisch bestehendem Kernbrennstoff nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet , daß das Salz ein Nitrat ist.
    609837/0639
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