CN111145926B - 一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法，通过向二氧化铀芯块基体中添加高导热率高热膨胀系数的金属铍(Be)，以及高热导率低热膨胀系数的金属钼(Mo)，通过调控Be/Mo的成分配比，经高温烧结致密化后的燃料芯块，在增强二氧化铀燃料芯块热导率、对二氧化铀芯块的热膨胀系数进行调节的同时，兼具降低燃料芯块的残余热应力、延长其服役周期的优势，进而满足包壳‑芯块燃料元件在反应堆正常工况下和事故工况下更为苛刻的堆工设计要求，改善现役的商用压水堆的安全性和经济性，在事故工况下可有效推迟包壳与燃料芯块间的气隙闭合时间，延缓燃料与包壳的力学相互作用，既而大幅提升反应堆在事故工况下的安全裕量。
Description
技术领域
本发明属于反应堆裂变材料领域，具体地讲，是涉及一种热膨胀系数可调且热导率增强 型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法。
背景技术
2011年3月日本福岛核电站事故的突然发生，使现役的商用核反应堆燃料元件UO2-Zr 安全可靠性受到了严重质疑。在核能快速发展的新态势和更高本质安全性要求下，UO2-Zr燃 料元件已不能满足未来核能更高本质安全性和多应用堆型发展的要求。福岛灾难性核电事故 的突发更是故暴露了现有二氧化铀燃料的低热导率的劣势，即在事故工况下堆芯余热不能有 效散出而发生熔堆的隐患。且二氧化铀燃料芯块在服役过程中的体积膨胀、裂变产物释放， 导致的包壳-芯块间隙逐渐减小；在事故工况下，包壳与燃料芯块间的气隙发生闭合，燃料芯 块与包壳的力学相互作用加剧，可能发生包壳开裂，大量放射性裂变产物外泄的风险。
对此，在重点关注增强二氧化铀热导率的同时，作为反应堆堆工设计的关键输入参数- 二氧化铀燃料芯块的热膨胀系数同样应该关注。通过可调节热膨胀系数的二氧化铀燃料芯块 的开发，在增强二氧化铀热导率的同时，赋予可调节热膨胀系数的特性，可改善现役商用压 水堆的安全性和经济性，特别在事故工况下可有效推迟包壳与燃料芯块间的气隙闭合时间， 延缓燃料与包壳的力学相互作用，既而大幅提升反应堆在事故工况下的安全裕量。现有技术 中，在二氧化铀中单独添加Mo，虽能实现热导率增强的效果，但由于热膨胀系数的不匹配， 在制备过程中会产残余热应力，进而可能影响燃料芯块在堆中的稳定服役。
对此，为解决在增强二氧化铀燃料芯块热导率的同时，并调节其热膨胀系数，降低残余 热应力，既而提升在事故工况下的安全裕量，并延长燃料芯块的服役周期。迫切需要开发一 种兼具增强二氧化铀核燃料导热性能和调节热膨胀系数的方法，以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的之一是为了提供一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯 块，该二氧化铀基燃料芯块在解决现有技术中二氧化铀作为商用反应堆核燃料导热性能不足 的同时，可以对二氧化铀芯块的热膨胀系数进行调节，以满足包壳-芯块燃料元件在反应堆正 常工况下和事故工况下更为苛刻的堆工设计，实现反应堆在事故工况下更大的安全裕量。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，所述燃料芯块由呈粉末态或 微球态的二氧化铀、铍粉以及钼粉三种物质烧制而成，其中，铍粉和钼粉均匀分布于或者连 续网状分布于二氧化铀芯块中。
作为优选地，所述二氧化铀、铍粉以及钼粉三种物质的体积比为75～95﹕2～10﹕3～15。
作为优选地，所述粉末态的二氧化铀粒径为0.1～10μm，所述微球态的二氧化铀的粒径为 150～1000μm；所述金属铍粉的粒径为0.5～5μm，所述金属钼粉的粒径为0.02～5μm。
本发明的另一个目的是为了提供上述二氧化铀基燃料芯块的制备方法，该方法通过均匀 混合后进行高温烧结的方式，得到了符合要求的二氧化铀基燃料芯块。具体方案为：
一种制备上述二氧化铀基燃料芯块的制备方法，步骤为：将呈粉末态或微球态的二氧化 铀、铍粉以及钼粉均匀混合，再经高温烧结即得二氧化铀基燃料芯块产品。
优选地，具体包括以下步骤：
步骤1.二氧化铀与金属铍粉和钼粉的均匀混合：将二氧化铀、金属铍粉、金属钼粉，装 入尼龙罐球中，进行混料，得到均匀混合的UO2-Be-Mo粉料；
步骤2：高温烧结致密化：将UO2-Be-Mo粉料进行烧结至致密化，而后脱模，即可。
进一步地，所述步骤1中，二氧化铀的形态为粉末态，与铍粉、钼粉的混合方式为湿混， 研磨介质为无水乙醇或丙酮，湿混时间为5-24h，转速为120-350r/min。
进一步地，所述步骤1中，二氧化铀的形态为微球态，与铍粉、钼粉的混合方式为无研 磨介质干混，干混时间为0.5-8h，转速为100-300r/min。
进一步地，所述步骤2中，烧结方式为热压烧结，具体为：烧结气氛为氩气，烧结温度 为1000℃-1280℃，升温速率为5-50℃/min，保温时间为0.5-5h，压力为50-100MPa。
进一步地，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结，具体为：烧结气氛为真空， 烧结温度为900℃-1250℃，升温速率为50-300℃/min，保温时间为2-30min，压力为30-80MPa， 真空度为0.5-20Pa。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明制备的二氧化铀基芯块，通过在二氧化铀基体中，同时添加金属铍和钼，通 过调控Be/Mo的成分配比，在增强二氧化铀燃料芯块的热导率的同时，兼具对二氧化铀芯块 的热膨胀系数进行调节；且在二氧化铀中同时添加Be、Mo双相，再通过调控Be/Mo成分比 例，还可匹配二氧化铀热膨胀系数，降低残余热应力，可使燃料芯块稳定服役并延长燃料芯 块的服役周期，进而满足包壳-芯块燃料元件在反应堆正常工况下和事故工况下更为苛刻的堆 工设计要求。这种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块可改善现役商用压水 堆的安全性和经济性，特别在事故工况下可有效推迟包壳与燃料芯块间的气隙闭合时间，延 缓燃料与包壳的力学相互作用，既而大幅提升反应堆在事故工况下的安全裕量。
(2)本发明制备的一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块可作为商用 堆、小型示范堆、研究堆燃料芯块的候选燃料，具有潜在的应用前景；
(3)本发明设计科学，方法简明，效果显著。
附图说明
图1为本发明实施例2所制备UO2-Be-Mo芯块样品微观结构谱图。
具体实施方式
本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征 和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特 征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
实施例1
本实施例公开了本发明的一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，具 体为：
1)将二氧化铀原料粉末与金属铍粉和钼粉按体积比为75：10：15，添加至尼龙罐中， 湿混，其中研磨介质为无水乙醇，湿混时间为24h，转速为120r/min；再真空干燥，得到均 匀混合的UO2-Be-Mo坯料。
2)将步骤1获得的UO2-Be-Mo坯料，装入石墨模具中，进行放电等离体子烧结致密化， 烧结气氛为真空，烧结温度为900℃，升温速率为50℃/min，保温时间为30min，压力为80MPa， 真空度为0.5Pa，而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的200％以上 (800-1000℃)，热膨胀系数为10.2×10-6/K(25-1000℃)。
实施例2
本实施例公开了本发明的一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，具 体为：
1)将二氧化铀微球与金属铍粉和钼粉按体积比为85：5：10，添加至尼龙罐中，干混， 与铍粉、钼粉的混合方式为干混，不加任何研磨介质和磨球，干混时间为0.5h，转速为300r/min。 得到均匀混合的UO2-Be-Mo坯料。
2)将步骤1获得的UO2-Be-Mo坯料，装入石墨模具中，进行放电等离体子烧结致密化， 烧结气氛为真空，烧结温度为1250℃，升温速率为300℃/min，保温时间为2min，压力为30MPa， 真空度为20Pa，而后脱膜。尺寸加工处理即可，微观结构如图1所示，由图1可知，制备的 二氧化铀基燃料芯块Be、Mo分布均匀，组织结构完整，无微裂纹等微观缺陷，可保证燃料 芯块的稳定服役。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的200％以上 (800-1000℃)，热膨胀系数为9.8×10-6/K(25-1000℃)。
实施例3
本实施例公开了本发明的一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，具 体为：
1)将二氧化铀原料粉与金属铍粉和钼粉按体积比为90：2：8，添加至尼龙罐中，湿混， 其中研磨介质为无水乙醇，湿混时间为15h，转速为220r/min；再真空干燥，得到均匀混合 的UO2-Be-Mo坯料。
2)将步骤1获得的UO2-Be-Mo坯料，装入热压模具中，进行热压烧结，烧结气氛为氩气，烧结温度为1280℃，升温速率为50℃/min，保温时间为0.5h，压力为50MPa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的180％以上 (800-1000℃)，热膨胀系数为7.6×10-6/K(25-1000℃)。
实施例4
本实施例公开了本发明的一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，具 体为：
1)将二氧化铀微球与金属铍粉和钼粉按体积比为95：2：3，添加至尼龙罐中，添加至 尼龙罐中，干混，与铍粉、钼粉的混合方式为干混，不加任何研磨介质和磨球，干混时间为 8h，转速为100r/min。得到均匀混合的UO2-Be-Mo坯料。
2)将步骤1获得的UO2-Be-Mo坯料，装入热压模具中，进行热压烧结，烧结气氛为氩气，烧结温度为1000℃，升温速率为100℃/min，保温时间为5h，压力为100MPa。而后脱 膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的150％以上 (800-1000℃)，热膨胀系数为8.5×10-6/K(25-1000℃)。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征 或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。
Claims (8)
1.一种热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，其特征在于，所述燃料芯块由呈粉末态或微球态的二氧化铀、铍粉以及钼粉三种物质烧制而成，其中，铍粉和钼粉均匀分布于或者连续网状分布于二氧化铀芯块中；所述二氧化铀、铍粉以及钼粉三种物质的体积比为75~95﹕2~10﹕3~15。
2.如权利要求1所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块，其特征在于，所述粉末态的二氧化铀粒径为0.1~10μm，所述微球态的二氧化铀的粒径为150~1000μm；所述铍粉的粒径为0.5~5μm，所述钼粉的粒径为0.02~5μm。
3.一种如权利要求1~2任意一项所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，将呈粉末态或微球态的二氧化铀、铍粉以及钼粉均匀混合，再经高温烧结即得二氧化铀基燃料芯块产品。
4.如权利要求3所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1. 二氧化铀与金属铍粉和钼粉的均匀混合：将二氧化铀、金属铍粉、金属钼粉，装入尼龙罐球中，进行混料，得到均匀混合的UO2-Be-Mo粉料；
步骤2：高温烧结致密化：将UO2-Be-Mo粉料进行烧结至致密化，而后脱模，即可。
5. 如权利要求4所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，二氧化铀的形态为粉末态，与铍粉、钼粉的混合方式为湿混，研磨介质为无水乙醇或丙酮，湿混时间为5-24h，转速为120 -350r/min。
6. 如权利要求4所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，二氧化铀的形态为微球态，与铍粉、钼粉的混合方式为无研磨介质干混，干混时间为0.5-8h，转速为100-300 r/min。
7.如权利要求4所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，烧结方式为热压烧结，具体为：烧结气氛为氩气，烧结温度为1000℃-1280℃，升温速率为5-50℃/min，保温时间为0.5-5h，压力为50-100MPa。
8.如权利要求4所述的热膨胀系数可调且热导率增强型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为900℃-1250℃，升温速率为50-300℃/min，保温时间为2-30min，压力为30-80MPa，真空度为0.5-20Pa。
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