CN107093468B - 一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料及其制法和用途 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料及其制法和用途，解决了现有技术中弥散核燃料的惰性基体在辐照条件下热导率下降较快，导致事故容错性能下降，影响反应堆安全的问题。本发明的ZrC惰性基弥散芯块核燃料，包括惰性基体、燃料元件和无燃料区保护层，惰性基体为ZrC，无燃料区保护层由ZrC制成。本发明制法将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上形成致密ZrC惰性基体，将ZrC混合粉末模压成无燃料区素坯，再将惰性基体和无燃料区素坯复合压制成IMDP素坯，之后将IMDP素坯于真空炉中在高温下进行烧结，冷炉后将烧结坯按要求尺寸经过机械加工成水堆和高温气冷堆中的燃料组件。

Description

一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料及其制法和用途
技术领域
本发明属于核燃料技术领域，具体涉及一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料及其制法和用途。
背景技术
核电具有安全可靠、低碳清洁的特点，是未来全球能源结构的重要组成部分。目前世界各国正在积极推进核电建设，从而缓解能源危机，改善气候环境。纵观世界核能发展史，每一次核事故都会直接导致核能应用技术的革命。日本311福岛核事故中，核电站在严重事故下燃料熔化引起的放射性物质释放以及锆水反应导致的氢爆是引发严重核灾难的直接原因，它暴露了目前在世界上广泛应用的UO2-Zr类型的轻水堆核燃料在抵抗严重事故方面存在重大安全风险。在此背景下，事故容错燃料(ATF)的概念应运而生，具体是指：与目前的UO2+Zr燃料相变，能够在较长时间内抵抗冷却剂丧失事故、同时还能保持或提高其在正常运行工况性能的燃料系统。ATF的几大研究热点包括：改进Zr合金的抗氧化性，开发Zr合金的替代材料以及开发高导热、安全性能优异的燃料芯块。
其中，IMDP(InertMatrixDispersionPellet,IMDP)具有抗辐照性能优异、裂变气体包容性好、导热率高的特点，是一种安全性能极佳的燃料芯块。它以TRISO颗粒为燃料元件，以耐高温、抗辐照的高熔点相作为惰性基体，同时在燃料区外围包覆一定厚度的无燃料区作为保护。惰性基体目前广泛应用的是SiC。其具有熔点高、高温下热导率高、力学性能优良、化学性质稳定、辐照肿胀小等优点。
然而，SiC仍然存在一个问题，其在辐照条件下热导率下降较快，会导致在反应堆内工作条件下芯块的事故容错性能下降，从而影响反应堆安全。
因此，提供一种惰性基弥散核燃料，其热导率在辐照环境中下降的比例远小于SiC，以进一步提升IMDP燃料的事故容错性能，成为了本领域技术人员亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的之一在于针对上述情况提供一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料。
本发明的目的之二在于提供一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法。
本发明的目的之三在于提供ZrC惰性基弥散芯块核燃料可用作核反应堆中压水堆和高温气冷堆的燃料组件的用途。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
本发明所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，包括燃料区和包覆在其外围的无燃料区保护层，所述燃料区包括惰性基体和均匀分布于其中的燃料元件，所述惰性基体为致密ZrC，所述燃料元件为TRISO包覆燃料颗粒，所述无燃料区保护层由ZrC制成。
优选地，所述惰性基体和无燃料区保护层的致密度不小于92％。
优选地，所述TRISO包覆燃料颗粒占芯块核燃料的体积分数为30-50％，所述无燃料区保护层的厚度为0.2-2mm。
优选地，所述TRISO包覆燃料颗粒包括燃料核心和包覆在所述燃料核心外的四层保护层，所述四层保护层由内向外依次为疏松碳层、内层热解碳层、SiC层和外层热解碳层；所述燃料核心为含U燃料，所述燃料核心的直径为500μm，所述含U燃料235U富集度为2-20％，所述含U燃料选自UO2、UC、UC2、UN、U3Si2、U合金或其他核燃料中的一种或几种。
本发明所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：制备ZrC混合浆料和ZrC混合粉末；
步骤2：将所述ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上；
步骤3：将所述ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯；
步骤4：将所述无燃料区素坯与包覆了ZrC的TRISO颗粒复合压制成IMDP素坯；
步骤5：将所述IMDP素坯于真空炉中烧结，所述烧结为无压烧结、热压烧结或放电等离子体烧结；
步骤6：将烧结坯机加成最终尺寸的芯块燃料。
进一步地，所述ZrC混合粉末的总质量百分含量之和按100％计，包括以下组份：80～99.5wt.％ZrC，0.5～20wt.％烧结助剂，其中ZrC的粒径为10nm～100μm，烧结助剂选自Si、VC、石墨、Mo、MoSi2、LiYO2中的一种或几种；
在上述组分中添加占烧结助剂和碳化锆粉末两者总质量0～2wt.％的聚乙烯亚胺作为分散剂，其中，聚乙烯亚胺的分子量为800-1800，之后将添加有分散剂的上述组分与其质量1-2倍量的酒精混合后，置于尼龙球磨罐中，用氧化锆球或者氧化铝球，球磨24h得到ZrC浆料；
将所述ZrC浆料干燥即得ZrC混合粉末。
进一步地，所述步骤5中烧结为无压烧结或热压结时，将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20～60MPa条件下模压成柱状，再与所述无燃料区素坯与复合压制成IMDP。
进一步地，所述步骤2的操作温度为70～100℃；所述步骤3中模压的压制压力为20～150MPa，所得无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，与所述燃料区素坯的配合间隙为0.1-0.25mm；所述步骤4中复合压制的压力为60～100MPa。
进一步地，所述步骤5中无压烧结的烧结温度为2000～2200℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，所述无压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤5中热压烧结的烧结温度为1800～2100℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，烧结压力为50-150Mpa，所述热压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤6中放电等离子体烧的烧结温度为1600～1950℃，保温时间为2min～0.5h，升温速率50-500℃/min，所述放电等离子体烧结过程通以氩气保护。
本发明所述的ZrC惰性基弥散芯块核燃料按照核反应堆中压水堆燃料组件的尺寸或高温气冷堆燃料组件的尺寸加工成核燃料芯块的用途。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明使用ZrC作为IMDP基体材料，能改善其在反应堆工作条件下的事故容错性能，从而提高燃料元件以及反应堆的安全性。本发明的制备方法在实现IMDP致密化的同时能大幅提高生产效率，可为压水堆和高温气冷堆提供燃料芯块。
本发明使用ZrC作为IMDP惰性基体的材料，具有高熔点、高强度、高硬度、热中子吸收截面小、导热率高等的优点。ZrC熔点为3540℃，与SiC相比可以承受更高的温度，更为关键的是，ZrC在辐照条件下相比SiC具有更好的结构稳定性和热物理性能稳定性，其热导率在辐照环境中下降的比例远小于SiC。因此，使用ZrC代替SiC作为IMDP基体材料，可进一步改善其在反应堆工作条件下的事故容错性能，从而提高燃料元件以及反应堆的安全性。
本发明IMDP无燃料区的致密度可高达99.1％，TRISO颗粒完整度保持良好，ZrC与TRISO颗粒界面结合紧密，拥有良好的裂变气体包容性、抗辐照性能和导热性能，可用于压水堆或高温气冷堆中的燃料组件，具有广泛的应用前景。
本发明采用ZrC和聚乙烯亚胺制备成ZrC混合浆料和ZrC混合粉末，将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上形成致密ZrC惰性基体，将ZrC混合粉末模压成无燃料区素坯，再将包覆了ZrC的TRISO颗粒和无燃料区素坯复合压制成IMDP素坯，之后将IMDP素坯于真空炉中在高温下进行烧结，冷炉后将烧结坯按要求尺寸经过机械加工成水堆和高温气冷堆中的燃料组件。本发明制法在实现IMDP致密化的同时大幅提高生产效率，有效实现工业化大批量生产的目的。
附图说明
图1为本发明IMDP结构示意图。
图2为本发明制备方法流程图。
具体实施方式
下面结合附图说明和实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
如图1所示，一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，包括燃料区和包覆在所述燃料区外围的无燃料区保护层，所述燃料区包括惰性基体和均匀分布于所述惰性基体中的燃料元件，所述惰性基体为致密ZrC，所述燃料元件为TRISO包覆燃料颗粒，所述无燃料区保护层由ZrC制成，所述惰性基体和无燃料区保护层的致密度不小于92％。所述TRISO包覆燃料颗粒占芯块核燃料的体积分数为30-50％，所述无燃料区保护层的厚度为0.2-2mm。
TRISO包覆燃料颗粒包括燃料核心和包覆在所述燃料核心外的四层保护层，所述四层保护层由内向外依次为疏松碳层、内层热解碳层、SiC层和外层热解碳层；所述燃料核心为含U燃料，所述燃料核心的直径为500μm，所述含U燃料235U富集度为2-20％，所述含U燃料选自UO2、UC、UC2、UN、U3Si2、U合金或其他核燃料中的一种或几种。
如图2所示，一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：制备ZrC混合浆料和ZrC混合粉末；
步骤2：将所述ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上；
步骤3：将所述ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯；
步骤4：将所述无燃料区素坯与包覆了ZrC的TRISO颗粒复合压制成IMDP素坯；
步骤5：将所述IMDP素坯于真空炉中烧结，所述烧结为无压烧结、热压烧结或放电等离子体烧结；
步骤6：将烧结坯机加成最终尺寸的芯块燃料。
进一步地，所述ZrC混合粉末的总质量百分含量之和按100％计，包括以下组份：80～99.5wt.％ZrC，0.5～20wt.％烧结助剂，其中ZrC的粒径为10nm～100μm，烧结助剂选自Si、VC、石墨、Mo、MoSi2、LiYO2中的一种或几种；
在上述组分中添加占烧结助剂和碳化锆粉末两者总质量0～2wt.％的聚乙烯亚胺作为分散剂，其中，聚乙烯亚胺的分子量为800-1800，之后将添加有分散剂的上述组分与其质量1-2倍量的酒精混合后，置于尼龙球磨罐中，用氧化锆球或者氧化铝球，球磨24h得到ZrC浆料；
将所述ZrC浆料干燥即得ZrC混合粉末。
进一步地，所述步骤5中烧结为无压烧结或热压结时，将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20～60MPa条件下模压成柱状，再与所述无燃料区素坯与复合压制成IMDP。
进一步地，所述步骤2的操作温度为70～100℃；所述步骤3中模压的压制压力为20～150MPa，所得无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，与所述燃料区素坯的配合间隙为0.1-0.25mm；所述步骤4中复合压制的压力为60～100MPa。
进一步地，所述步骤5中无压烧结的烧结温度为2000～2200℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，所述无压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤5中热压烧结的烧结温度为1800～2100℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，烧结压力为20-80Mpa，所述热压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤5中放电等离子体烧结的烧结温度为1600～1950℃，保温时间为2min～0.5h，升温速率50-500℃/min，所述放电等离子体烧结过程通以氩气保护。
采用本制法制备的ZrC惰性基弥散芯块核燃料按照核反应堆中压水堆燃料组件的尺寸或高温气冷堆燃料组件的尺寸加工成压水堆和高温气冷堆的燃料组件。
实施例1
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，95wt.％；5wt％Si。将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20MPa条件下模压成形，得到燃料区素坯。
步骤4：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤5：将燃料区素坯和无燃料区复合压制成IMDP素坯。根据具体尺寸设计模具，在60MPa的压力下模压成形。
步骤6：在真空炉中进行无压烧结。首先以5℃/min的速率升温至600℃并保温0.5h，进行脱脂处理，真空度10-2Pa。之后通以氩气保护，压强50kPa。以10℃/min的速率升温至2000℃，保温4h，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到94.2％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量36.2％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例2
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，95wt.％；5wt％Si。将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20MPa条件下模压成形，得到燃料区素坯。
步骤4：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤5：将燃料区素坯和无燃料区复合压制成IMDP素坯。根据具体尺寸设计模具，在60MPa的压力下模压成形。
步骤6：在热压炉中进行热压烧结，压力为20MPa。首先以5℃/min的速率升温至600℃并保温0.5h，进行脱脂处理，真空度10-2Pa。之后通以氩气保护，气体压强50kPa。以10℃/min的速率升温至2200℃，保温4h，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到96.5％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量36.6％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例3
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：95wt.％ZrC，200nm；5wt％VC。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20MPa条件下模压成形，得到燃料区素坯。
步骤4：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤5：将燃料区素坯和无燃料区复合压制成IMDP素坯。根据具体尺寸设计模具，在80MPa的压力下模压成形。
步骤6：在热压炉中进行热压烧结，压力为40MP。首先以5℃/min的速率升温至600℃并保温0.5h，进行脱脂处理，真空度10-2Pa。之后通以氩气保护，压强50kPa。以10℃/min的速率升温至1800℃，保温4h，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到97.1％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量37％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例4
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，97wt.％；3wt％石墨粉(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20MPa条件下模压成形，得到燃料区素坯。
步骤4：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在120MPa的压力下模压成形。
步骤5：将燃料区素坯和无燃料区复合压制成IMDP素坯。根据具体尺寸设计模具，在60MPa的压力下模压成形。
步骤6：在热压炉中进行热压烧结，压力为20MP。首先以5℃/min的速率升温至600℃并保温0.5h，进行脱脂处理，真空度10-2Pa。之后通以氩气保护，压强50kPa。以5℃/min的速率升温至1900℃，保温4h，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到95.8％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量37.3％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例5：
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20MPa条件下模压成形，得到燃料区素坯。
步骤4：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤5：将燃料区素坯和无燃料区复合压制成IMDP素坯。根据具体尺寸设计模具，在150MPa的压力下模压成形。
步骤6：在热压炉中进行热压烧结，压力为20MP。首先以5℃/min的速率升温至600℃并保温0.5h，进行脱脂处理，真空度10-2Pa。之后通以氩气保护，压强50kPa。以5℃/min的速率升温至2000℃，保温4h，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到96.3％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量37.0％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例6：
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，90wt.％；10wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，20MPa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1500℃，以50℃/min的速率升温至1700℃，保温10min，炉冷。
步骤6，根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到98.5％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量37.8％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例7
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：97wt.％ZrC，200nm；3wt.％石墨粉。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重210％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，10Mpa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1500℃，以50℃/min的速率升温至1600℃，保温10min，炉冷。
步骤6，根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到97.8％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量38％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例8
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重265％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，10Mpa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1700℃，以50℃/min的速率升温至1800℃，保温10min，炉冷。
步骤6：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到98.5％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量32.1％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例9
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重135％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，15Mpa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1800℃，以50℃/min的速率升温至1900℃，保温10min，炉冷。
步骤6：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到98.1％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量49.8％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例10
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重175％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤5：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，10Mpa压制。
步骤6：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以500℃/min的速率升温至1500℃，以50℃/min的速率升温至1700℃，保温10min，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到96.5％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量43.5％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例11
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％MoSi2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重265％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在100MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，25Mpa压制。
步骤6：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以300℃/min的速率升温至1600℃，以50℃/min的速率升温至1750℃，保温10min，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到97.5％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量40.2％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例12：
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，92wt.％；8wt.％LiYO2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重325％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在150MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，10Mpa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1650℃，以50℃/min的速率升温至1850℃，保温10min，炉冷。
步骤7：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到98.7％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量32.5％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
实施例13
一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法，包括以下步骤：
步骤1：按如下规格和比例称取各粉末：ZrC，200nm，95wt.％；5wt.％LiYO2(50-60μm)。添加占烧结助剂和碳化锆粉末总质量1％的聚乙烯亚胺作为分散剂，将上述粉末与等质量酒精混合，置入尼龙球磨罐中，研磨球采用氧化锆球，球料比3:1，球磨24h得到ZrC浆料。将该浆料等分，一份用于包覆TRISO颗粒(不同燃料核心)；另一份在80℃烘干24h，过筛后获得ZrC混合粉末。
步骤2：将ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上。将TRISO颗粒放置在震动器上滚动，并施以70℃的温度。采用步骤1中配制的ZrC浆料，通过喷雾发生器形成雾状浆料，将ZrC粉末沉积在TRISO颗粒表面。通过调整喷雾发生器的角度、张口尺寸、喷雾压力、流速等参数，调制适宜的雾化效果，控制TRISO颗粒增重180％。
步骤3：将ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯。无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，厚度为2mm，与燃料区的配合间隙为0.1mm。根据具体无燃料区尺寸要求进行模具设计，在60MPa的压力下模压成形。
步骤4：将无燃料区按下盖、套筒顺序放入SPS烧结用石墨模具中，倒入ZrC包覆的TRISO颗粒，加入上盖，30Mpa压制。
步骤5：将模具放入SPS烧结炉中进行烧结，氩气气氛，压力为30MP。首先以200℃/min的速率升温至600℃，以100℃/min的速率升温至1850℃，以50℃/min的速率升温至1950℃，保温5min，炉冷。
步骤6：根据芯块尺寸要求，磨去多余的无燃料区，得到最终尺寸的芯块。
采用本实施例方法最终可获得ZrC基体致密度达到98.9％，TRISO颗粒结构完整，分散均匀，体积分数含量46.3％的惰性基弥散陶瓷型核燃料。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：包括燃料区和包覆在其外围的无燃料区保护层，所述燃料区包括惰性基体和均匀分布于其中的燃料元件，所述惰性基体为致密ZrC，所述燃料元件为TRISO包覆燃料颗粒，所述无燃料区保护层由ZrC制成；
该ZrC惰性基弥散芯块核燃料的制法包括以下步骤：
步骤1：制备ZrC混合浆料和ZrC混合粉末；
步骤2：将所述ZrC混合浆料通过喷雾沉积法包覆在TRISO颗粒上；
步骤3：将所述ZrC混合粉末模压成形，得到无燃料区素坯；
步骤4：将所述无燃料区素坯与包覆了ZrC的TRISO颗粒复合压制成IMDP素坯；
步骤5：将所述IMDP素坯于真空炉中烧结，所述烧结为无压烧结、热压烧结或放电等离子体烧结；
步骤6：将烧结坯机加成最终尺寸的芯块核燃料；
其中，所述ZrC混合粉末的总质量百分含量之和按100％计，包括以下组分：80～99.5wt.％ZrC，0.5～20wt.％烧结助剂，其中ZrC的粒径为10nm～100μm，烧结助剂选自Si、VC、石墨、Mo、MoSi2、LiYO2中的一种或几种；
在上述组分中添加占烧结助剂和ZrC粉末两者总质量0～2wt.％的聚乙烯亚胺作为分散剂，其中，聚乙烯亚胺的分子量为800-1800，之后将添加有分散剂的上述组分与烧结助剂、ZrC粉末和分散剂总质量1-2倍量的酒精混合后，置于尼龙球磨罐中，用氧化锆球或者氧化铝球，球磨24h得到ZrC混合浆料；
将所述ZrC混合浆料干燥即得ZrC混合粉末。
2.根据权利要求1所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述惰性基体和无燃料区保护层不小于92％。
3.根据权利要求2所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述TRISO包覆燃料颗粒占芯块核燃料的体积分数为30-50％，所述无燃料区保护层的厚度为0.2-2mm。
4.根据权利要求3所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述TRISO包覆燃料颗粒包括燃料核心和包覆在所述燃料核心外的四层保护层，所述四层保护层由内向外依次为疏松碳层、内层热解碳层、SiC层和外层热解碳层；所述燃料核心为含U燃料，所述燃料核心的直径为500μm，所述含U燃料235U富集度为2-20％，所述含U燃料选自UO2、UC、UC2、UN、U3Si2、U合金或其他核燃料中的一种或几种。
5.根据权利要求1-4任一项所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述步骤5中烧结为无压烧结或热压结时，将包覆完ZrC的TRISO颗粒在20～60MPa条件下模压成柱状，再与所述无燃料区素坯与复合压制成IMDP。
6.根据权利要求5所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述步骤2的操作温度为70～100℃；所述步骤3中模压的压制压力为20～150MPa，所得无燃料区素坯包括上下盖和环状筒，与所述燃料区素坯的配合间隙为0.1-0.25mm；所述步骤4中复合压制的压力为60～100MPa。
7.根据权利要求6所述的一种ZrC惰性基弥散芯块核燃料，其特征在于：所述步骤5中无压烧结的烧结温度为2000～2200℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，所述无压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤5中热压烧结的烧结温度为1800～2100℃，保温时间为1～5h，升温速率2～10℃/min，烧结压力为50-150Mpa，所述热压烧结过程通以氩气保护；
所述步骤6中放电等离子体烧的烧结温度为1600～1950℃，保温时间为2min～0.5h，升温速率50-500℃/min，所述放电等离子体烧结过程通以氩气保护。
8.权利要求1-4任意一项所述的ZrC惰性基弥散芯块核燃料按照核反应堆中压水堆燃料组件的尺寸或高温气冷堆燃料组件的尺寸加工成核燃料芯块的用途。
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