CN107967950B - 燃料芯块的制造方法以及燃料芯块 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种燃料芯块的制造方法以及燃料芯块，燃料芯块的制造方法包括：S1、根据质量百分比称取以下各原料：氧化钇0‑8％、氧化铝0‑10％、氧化硅0‑8％、碳化锆5‑80％，余量为碳化硅；S2、将原料与乙醇混合后，加入聚乙烯亚胺，球磨混合均匀，形成混料；S3、取5‑20％的混料均匀混合在乙醇中形成浆料，将浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒表面，烘干形成待压粉料；S4、将待压粉料压制形成内核素坯；S5、取步骤S2中剩余的混料，压制形成为管体素坯；S6、将内核素坯装配到管体素坯中，压制，致密化烧结，制得燃料芯块。本发明采用SiC/ZrC复合材料作为燃料芯块的基体，提高燃料芯块的高温稳定性；利用ZrC可溶于强酸、强碱的特性，降低乏燃料芯块后处理难度，有利于燃料芯块循环利用。

Description

燃料芯块的制造方法以及燃料芯块
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种燃料芯块的制造方法以及燃料芯块。
背景技术
核燃料能量密度高，CO2等有害气体排放少，是解决目前石化资源紧缺和环境污染严重的重要手段，核能发电是清洁能源，核能的优势明显，核电能源比例不断增大，核能发电的地位越显突出，各国在不断的开发核能并建设新型核电站。然而，核能是利用铀等重金属元素裂变产生能量，裂变会形成具有一定放射性的裂变产物。因此，做好辐射防护和防止放射性产物泄露是核电安全的关键，也是开发核能的前提。在人类和平利用核能的道路上曾发生多起核放射性泄露事件，使得提升传统UO2-Zr合金体系燃料组件的事故容错能力成为人们关注的焦点。
UO2熔点高、辐照肿胀小，但热导率低，在深燃耗下裂变气体包容能力差。低热导率的UO2芯块使得UO2-Zr燃料体系在运行过程中产生较大的温度梯度，燃料棒中心温度达到1500℃以上。低热导率芯块的芯部温度高，裂变气体释放率大，且温度梯度使得芯块中产生热应力，降低了燃料元件的安全性。在失水事故工况条件下，芯块芯部温度越高，传热至燃料棒包壳的能量越多，芯块温度越高裂变气体释放量越大，增加了燃料棒包壳破损的风险，甚至引发堆芯熔化。因此，开发先进核燃料，研究高热导率、低裂变气体释放率的核燃料芯块是提高核反应堆燃料元件事故容错能力的关键。
惰性基弥散燃料芯块(Inert matrix dispersion fuel简称IMDP)是借鉴高温气冷堆燃料球技术，以TRISO微球为核燃料载体，TRISO微球弥散分布于SiC基体中，是事故容错燃料芯块的重要研究方向。IMDP芯块高热导率的SiC基体包覆TRISO微球，保护了TRISO微球的完整性，起着传导热量的重要作用，而TRISO微球的结构设计保证了芯块在深燃耗下抑制燃料芯块裂变气体的释放。IMDP核燃料芯块的SiC基体熔点高、热导率高，TRISO微球裂变气体释放率低，这些特点提升了IMDP燃料芯块的燃料元件的事故容错能力。
IMDP芯块中TRISO微球弥散分布于SiC基体中，SiC熔点高、导热性能好，耐腐蚀，芯块在服役过程中核燃料微球不易裸露。SiC优良的物理和化学性能可有效地保障IMDP核燃料的安全性，但也存在以下缺点：
SiC难溶于酸、碱，IMDP乏燃料芯块的后处理难度大；SiC基体难致密，芯块烧结温度高，助烧剂易挥发；NITE相助烧剂含量高，降低了芯块的中子经济型。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种降低乏燃料芯块后处理难度的燃料芯块的制造方法以及制得的燃料芯块。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种燃料芯块的制造方法，包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：氧化钇0-8％、氧化铝0-10％、氧化硅0-8％、碳化锆5-80％，余量为碳化硅；所述氧化钇、氧化铝和氧化硅中至少一种质量不为0；
S2、将所述原料与乙醇混合后，加入聚乙烯亚胺，球磨混合均匀，形成混料；
S3、取5-20％的所述混料均匀混合在乙醇中形成浆料，将所述浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒表面，烘干形成待压粉料；其中，所述浆料形成粘附在所述TRISO颗粒外表面的包覆层；
S4、将所述待压粉料压制形成内核素坯；
S5、取适量步骤S2中剩余的所述混料，压制形成为管体素坯；
S6、将内核素坯装配到管体素坯中，压制，致密化烧结，制得燃料芯块。
优选地，步骤S1中，所述氧化钇的粒径为20nm-20μm；所述氧化铝的粒径为10nm-30μm；所述氧化硅的粒径为10nm-50μm；所述碳化锆的粒径为10nm-50μm；所述碳化硅的粒径为10nm-50μm。
优选地，步骤S2中，所述乙醇的质量为所有原料质量的1-2倍；所述聚乙烯亚胺的加入量为所有原料质量的0.5-2％；
步骤S3中，所述乙醇的质量为所述混料质量的3-5倍。
优选地，步骤S3中，所述包覆层的厚度为0.5-5mm。
优选地，步骤S4中，压制的压力为20-200Mpa；步骤S5中，压制的压力为20-200Mpa。
优选地，步骤S4中，所述内核素坯的直径为8-10mm，高度为8-15mm；
步骤S5中，所述管体素坯的厚度为2-4mm，内径为8-10mm，高度为8-15mm。
优选地，步骤S6中，在所述内核素坯装配到所述管体素坯中，所述内核素坯与管体素坯之间的配合间隙为0.1-0.25mm。
优选地，步骤S6中，压制的压力为60-200Mpa；致密化烧结在惰性气氛下进行，烧结的温度为1700℃-2100℃，压力为10-40Mpa。
优选地，步骤S6中，在所述燃料芯块中，所述TRISO颗粒的体积百分比为30-60％。
本发明还提供一种燃料芯块，采用上述的制造方法制得。
本发明的有益效果：制得的燃料芯块为惰性基弥散燃料芯块(IMDP)，其中采用SiC/ZrC复合材料作为燃料芯块的基体，提高烧结活性，提高燃料芯块的高温稳定性，可降低NITE相助烧剂的含量，减小NITE相对芯块中子经济性的影响；利用ZrC可溶于强酸、强碱的特性，降低乏燃料芯块后处理难度，有利于燃料芯块循环利用。本发明的燃料芯块可用于水堆和熔盐堆中的燃料组件，具有广泛的工业前景。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明制得的燃料芯块的剖面结构示意图；
图2是本发明制得的燃料芯块的金相结构图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
参考图1，本发明的燃料芯块的制造方法，可包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：氧化钇(Y2O3)0-8％、氧化铝(Al2O3)0-10％、氧化硅(SiO2)0-8％、碳化锆(ZrC)5-80％，余量为碳化硅(SiC)；氧化钇、氧化铝和氧化硅中至少一种质量不为0。
原料中，碳化锆和碳化硅作为燃料芯块的基体材料，氧化钇、氧化铝和氧化硅主要作为助烧剂。其中碳化锆的添加，利用碳化锆可溶于强酸、强碱的特性，降低乏燃料芯块后处理难度，有利于燃料芯块循环利用。
各原料均为粉末状，其中氧化钇的粒径为20nm-20μm，氧化铝的粒径为10nm-30μm，氧化硅的粒径为10nm-50μm，碳化锆的粒径为10nm-50μm，碳化硅的粒径为10nm-50μm。
S2、将原料与乙醇混合后，加入聚乙烯亚胺，球磨混合均匀，形成混料。
乙醇的质量为所有原料总质量的1-2倍；聚乙烯亚胺的加入量为所有原料总质量的0.5-2％。其中，先将原料和乙醇置入尼龙球磨罐中，再添加聚乙烯亚胺，在行星球磨机上球磨0-24h。
S3、取5-20％的混料均匀混合在乙醇中形成浆料，将浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒100(如图1所示)表面，烘干形成待压粉料。
烘干的方式可采用吹热风。浆料形成粘附在TRISO颗粒100(载体颗粒)外表面的包覆层。
该步骤中，乙醇的质量为混料质量的3-5倍。TRISO颗粒100的粒径为1mm；浆料在TRISO颗粒外表面形成的包覆层的厚度为0.5-5mm。
S4、将待压粉料(所有的含有包覆层的TRISO颗粒)压制形成内核素坯10(如图1所示)。
压制的压力为20-200Mpa。按燃料芯块中TRISO颗粒100的体积百分比添加适量的TRISO颗粒100。
内核素坯10的直径为8-10mm，高度为8-15mm。
S5、取适量步骤S2中剩余的混料，压制形成为管体素坯20。
其中，根据管体素坯20尺寸取适量的混料进行压制。压制的压力为20-200Mpa。管体素坯20的厚度为2-4mm，内径为8-10mm，高度为8-15mm。
该管体素坯20采用的混料与内核素坯10采用的混料中的各原料及含量可相同也可不相同。
S6、将内核素坯10装配到管体素坯20中，压制，致密化烧结，制得燃料芯块。
该步骤S6中，在内核素坯10装配到管体素坯20中，内核素坯10与管体素坯20之间的配合间隙为0.1-0.25mm。压制的压力为60-200Mpa。
致密化烧结在惰性气氛下进行，采用SPS烧结或热压烧结使芯块致密，烧结的温度为1700℃-2100℃，压力为10-40Mpa。惰性气氛的惰性气体可选用氩气等。
在制得的燃料芯块中，TRISO颗粒100的体积百分比为30-60％。
根据芯块尺寸要求，采用无心磨床处理制得的燃料芯块，获得满足尺寸要求的燃料芯块。
本发明的制造方法制得的燃料芯块，惰性基弥散燃料芯块(IMDP)。如图1所示，燃料芯块包括内芯以及包覆在内芯外的管体，内芯由内核素坯10烧结后形成，管体由管体素坯20烧结后形成。在内芯中，TRISO颗粒100弥散分布在内芯基体中。TRISO颗粒100占燃料芯块体积百分比30-60％。
以下通过具体实施例对本发明进一步说明。
实施例1
称取粒径20nm的Y2O3粉末1.5wt.％，粒径10nm的Al2O3粉末2.5wt.％，粒径10nm的SiO2粉末2wt.％，粒径1μm的ZrC粉末20wt.％；余量为粒径10nm的SiC粉末。将各粉末与1-2倍质量的乙醇置入尼龙球磨罐中，加入聚乙烯亚胺(原材料粉末的0.5-2wt.％)，在行星球磨机上球磨24h，形成混料(混合粉末)。
称取5-20wt.％的混合粉末均匀混于的乙醇中，形成浆料，将浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒表面，吹热风，TRISO颗粒外表面黏附一层具有一定结合力的混合粉末包覆层。将获得的含包覆层的TRISO颗粒微球压制成内核素坯，压制压力80Mpa。再取适量的混合粉末模压成形，压制压力80MPa，压制成圆管素坯，厚度3mm，与内核素坯的配合间隙0.2mm。将内核素坯装配至圆管素坯中，然后二次模压成型，获得IMDP素坯，压制压力100Mpa；致密化烧结，获得燃料芯块。
制得的燃料芯块的金相结构图如图2所示。
实施例2
称取以下配方原料：
配方一：粒径20nm的Y2O3粉末3wt.％，粒径10nm的Al2O3粉末5wt.％，粒径10nm的SiO2粉末4wt.％，粒径1μm的ZrC粉末10wt.％；余量为粒径10nm的SiC粉末。
配方二：粒径20nm的Y2O3粉末1.5wt.％，粒径10nm的Al2O3粉末2.5wt.％，粒径10nm的SiO2粉末2wt.％，粒径1μm的ZrC粉末40wt.％；余量为粒径10nm的SiC粉末。
分别将两个配方的原料粉末与1-2倍质量的乙醇置入尼龙球磨罐中，加入聚乙烯亚胺(原材料粉末的0.5-2wt.％)，在行星球磨机上球磨0-24h，形成混料(混合粉末)。
称取5-20wt.％的配方二形成的混合粉末均匀混于的乙醇中，形成浆料，将浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒表面，吹热风，TRISO颗粒外表面黏附一层具有一定结合力的混合粉末包覆层。将获得的含包覆层的TRISO颗粒微球压制成内核素坯，压制压力80Mpa。
再取适量配方一形成的混合粉末模压成形，压制压力80MPa，压制成圆管素坯，厚度3mm，与内核素坯的配合间隙0.2mm。将内核素坯装配至圆管素坯中，然后二次模压成型，获得IMDP素坯，压制压力100Mpa；致密化烧结，获得燃料芯块。
实施例2的燃料芯块的金相结构图可参考图2。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (9)

1.一种燃料芯块的制造方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、根据质量百分比称取以下各原料：氧化钇0-8%、氧化铝0-10%、氧化硅0-8%和碳化锆5-80%，余量为碳化硅；所述氧化钇、氧化铝和氧化硅中至少一种质量不为0；其中碳化锆的添加，利用碳化锆可溶于强酸、强碱的特性，降低乏燃料芯块后处理难度；
S2、将所述原料与质量为所有所述原料质量的1-2倍的乙醇混合后，加入聚乙烯亚胺，球磨混合均匀，形成混料；
S3、按质量百分比取5-20%的所述混料均匀混合在质量为所述混料质量的3-5倍的乙醇中形成浆料，将所述浆料喷洒在滚动的TRISO颗粒表面，烘干形成待压粉料；其中，所述浆料形成粘附在所述TRISO颗粒外表面的包覆层，所述包覆层的厚度为0.5-5mm；
S4、将所述待压粉料压制形成内核素坯；
S5、取适量步骤S2中剩余的所述混料，压制形成为管体素坯；
S6、将内核素坯装配到管体素坯中，压制，致密化烧结，制得燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S1中，所述氧化钇的粒径为20nm-20μm；所述氧化铝的粒径为10nm-30μm；所述氧化硅的粒径为10nm-50μm；所述碳化锆的粒径为10nm-50μm；所述碳化硅的粒径为10nm-50μm。
3.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S2中，所述聚乙烯亚胺的加入量为所有原料质量的0.5-2%。
4.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S4中，压制的压力为20-200Mpa；步骤S5中，压制的压力为20-200Mpa。
5.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S4中，所述内核素坯的直径为8-10mm，高度为8-15mm；
步骤S5中，所述管体素坯的厚度为2-4mm，内径为8-10mm，高度为8-15mm。
6.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，在所述内核素坯装配到所述管体素坯中，所述内核素坯与管体素坯之间的配合间隙为0.1-0.25mm。
7.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，压制的压力为60-200Mpa；致密化烧结在惰性气氛下进行，烧结的温度为1700℃-2100℃，压力为10-40Mpa。
8.根据权利要求1所述的燃料芯块的制造方法，其特征在于，步骤S6中，在所述燃料芯块中，所述TRISO颗粒的体积百分比为30-60%。
9.一种燃料芯块，其特征在于，采用权利要求1-8任一项所述的燃料芯块的制造方法制得。
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