KR102590954B1 - 소결 조제로서 가연성 독물질로 제조된 완전 세라믹 마이크로캡슐화된 연료 - Google Patents
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Abstract
중성자 독물질을 포함하는 특정 핵 연료의 세라믹 매트릭스의 압착에 대한 방법론이 개시됨으로써, 이러한 독물질이, 연료 제조를 보조하면서 원자로 제어를 보조한다. 중성자 독물질은, 연료 제조 온도를 억제하는 공융을 쉽게 형성하는 희토류 산화물로서, 완전 세라믹 마이크로캡슐화된 연료 형태 및 휘발성 종을 갖는 연료 형태에 특히 중요하다.
Description
본 개시내용은 개선된 핵 연료를 형성하는 개선된 방법에 관한 것이다. 더 구체적으로, 본 개시내용은, 개선된 기능을 갖는 완전 세라믹 완전 세라믹 마이크로캡슐화된 연료로서 알려진 기지의 사고 내성 연료를 제조하는 방법에 관한 것이다.
본 출원은 2016년 3월 29일자로 출원된 미국 가특허 출원 번호 제 62/314,746호에 대한 이익 향유를 주장하며, 상기 출원의 전체 내용은 인용에 의해 본원에 포함된다.
다음의 배경기술에 대한 논의에서, 특정 구조 및/또는 방법이 참조된다. 그러나, 다음의 참조는 이러한 구조 및/또는 방법이 종래 기술을 구성한다는 것을 인정하는 것으로 이해되어서는 안된다. 출원인은 그러한 구조 및/또는 방법이 종래 기술로서 자격을 갖지 않음을 증명할 권리를 명시적으로 보유한다.
연구 및 핵 발전 원자로를 위한 많은 알려진 유형의 핵 연료가 존재한다. 가장 일반적인 예는, 얇은 금속성 클래딩 내에 함유된 세라믹 산화우라늄 펠릿이다. 그러한 클래딩은, 연료를 유지하기 위한 견고한 구조를 제공하고, 또한 냉각제 스트림으로의 핵분열 생성물 방출에 대한 장벽으로서 역할을 한다. 제2 예는, U-235와 같은(또는 U-235를 함유하는) 핵분열성 물질이 불활성 호스트 매트릭스에 분산되어 있는 불활성 매트릭스 연료(IMF)이다. 그러한 불활성 매트릭스는 SiC일 수 있다. 이러한 경우에, 호스트 매트릭스는 생성된 핵분열 생성물을 함유할 수 있다. 또한, 제3 예는, 작은 직경의 마이크로캡슐화된 연료의 SiC 층이 핵분열 생성물 방출에 대한 제1 장벽을 제공하고 다수의 이러한 연료 비드가 전형적으로 다공성 흑연 매트릭스에 압착되는 마이크로캡슐화된 연료(예컨대, TRISO 연료)이다. 제4 예는, 완전 치밀 탄화규소 매트릭스 내에 압착된 복수의 TRISO 입자에 의해 구현된 완전 세라믹 마이크로캡슐화된(FCM) 연료이다. 그러한 연료가 개발되었고, 마이크로캡슐화된 "TRISO" 연료의 SiC 층 및 이들이 내부에 함유된 치밀 세라믹 SiC 매트릭스가, 존재할 수 있는 임의의 외부 클래딩에 부가하여, 핵분열 생성물 방출에 대한 2개의 장벽을 제공하는 더 강건한 연료로서 앞서 설명되었다.
산화우라늄 펠릿의 일반적인 예와 비교하여, FCM 연료는 핵분열성 연료에 의해 점유되는 상대적으로 작은 비율의 부피를 갖는다. 구체적으로, 종래의 이산화우라늄 펠릿의 핵분열성 우라늄은 세라믹 전반에 약간의 농축 수준으로 균일하게 분포된다(예를 들어, 5 % 농축시, UO2의 우라늄 원자 격자 부위의 5 %가 핵분열성 U-235에 의해 점유된다). 대조적으로, FCM에서 핵분열성 연료를 위해 이용 가능한 부피는 TRISO의 커널로 제한된다. 연료 압착물을 구성하는 TRISO 마이크로캡슐화의 부피 비율이 전형적으로, 45 % 미만이고 TRISO 자체는 SiC 및 흑연의 비-연료 층에 의해 둘러싸인 연료 커널로 구성되기 때문에, FCM 내에서 연료를 위해 이용 가능한 실제 공간은 전형적으로, 총 부피의 20 % 미만이다. 그 명목상의 20 % 중에서, 핵분열성 연료의 상대적인 양은, 표준 UO2 연료와 유사한 방식으로, TRISO 연료 "커널"의 농축에 달려 있다. 이러한 이유로, 더 높은 핵분열성 농축 또는 대안적인 핵분열성 연료 형태에 의해 달성되는 더 높은 핵분열성 연료 밀도가, FCM 연료가 연료의 부피 당 명목상 동일한 양의 핵분열성 함량을 달성하기 위해 필요할 수 있다.
우라늄을 함유한 연료에서 U-235의 증가된 상대적인 농축은, U-238의 감소된 상대적인 양, 감소된 U-238로 인한 감소된 기생 중성자 흡수 및 플루토늄 증식, 및 연료 연소에 의해 급속히 감소하는 높은 초기 코어 반응성과 같은 많은 실질적인 결과를 갖는다. 그러한 큰 반응성 스윙은 전형적으로 바람직하지 않으며, 대부분의 시스템에서 연료 연소의 함수로서 반응성 프로파일을 평탄화하기 위한 완화 단계가 취해진다. 이는 종종, 중성자 독물질의 사용을 통해 다루어진다. 중성자 흡수재 또는 핵 독물질로서도 알려진 중성자 독물질은, 매우 큰 중성자 포획 단면을 갖는 물질이다. 그러한 물질이 원자로에서 바람직하지 않은 것으로 간주될 수 있지만, 그러한 물질은, 핵 연료 주기 동안, 특히, 새 연료가 높은 반응성을 가지는 연료 주기의 초기에, 시간의 함수로서 코어 반응성을 제어하는 데에 일반적으로 사용된다. 운영상 이러한 독물질은 다양한 형태: 가연성 독물질, 비-가연성 독물질, 및 가용성 독물질을 취할 수 있다:
가연성 독물질: 새 연료의 과도한 반응성을 제어하기 위해, 중성자를 포획하고 더 낮은 단면 물질로 변하여 천천히 덜 유효한 독물질로 되어가는 높은 단면 물질을 갖는 것이 바람직하다. 이상적으로, 유효도의 이러한 손실(또는 음의 반응성 감소)은 원자로 코어가 전력을 생산할 때 양의 반응성에서의 원자로 연료의 감소와 일치할 것이다. 이상적으로, 가연성 독물질 동위원소는 코어 수명이 끝날 무렵에 거의 존재하지 않게 고갈된다. 붕소 또는 가돌리늄과 같은 고정 가연성 독물질은 이러한 목적을 위해 오늘날 동력용 원자로 내에서 연료 그 자체로 사용된다.
비-가연성 독물질: 가연성 독물질과 대조적으로, 비-가연성 독물질은 (실제로) 시간에 대한 음의 반응성에서 무시할 수 있는 변화를 갖는다. 이는 천천히 연소하지 않는다. 큰 중성자 포획 단면을 각각 갖는 다수의 동위원소를 갖는 하프늄과 같은 물질은 비-가연성 독물질의 예이다. 이들은, 코어의 반응성을 제어하기 위해 코어에 삽입되거나 코어로부터 제거되는 제어봉 또는 제어 블레이드에 사용할 수 있다.
가용성 독물질: 독물질을 액체 냉각제 또는 연료(예를 들어, 물의 수용액)에 용해시킴으로써, 독물질은 코어를 통해 거의 균일하게 분포될 수 있고 특정 중성자 이점을 제공할 수 있다. 이는 가압 경수로(PWR)의 냉각수에 붕산을 포함시키는 것을 통해 달성된다. PWR 내에서 붕산 함량을 증가시키거나 감소시킴으로써, 제어 피드백이 다소 느린 공정이긴 하지만, 코어 반응성이 제어될 수 있다. 이 시스템은 널리 보급되지 않고 감속재 온도 반응성 계수에 바람직하지 않은 영향을 미치지만, 미국에서는 PWR에 일반적으로 사용된다. 이러한 원자로의 냉각수에서의 붕소 농도는 전형적으로, 주기의 시작에서 2000 ppm에 가까운 값에서 시작하여 주기의 끝에서 0으로 감소한다.
완전 치밀 세라믹 내에 완전히 마이크로캡슐화된 TRISO를 포함하는 연료가 동력용 원자로의 코어 내에 사용되는 경우, 전형적인 UO2 연료와 비교하여 상대적으로 높은 초기 핵분열 동위원소 보유에 의해 야기된 높은 초기 반응성을 관리할 필요가 있을 수 있음을 인지한다. 아래 설명되는 바와 같은 공정이, 연료의 본체 내의 완전 치밀 세라믹 및 가연성 독물질 내에 완전히 마이크로캡슐화된 TRISO를 포함하는 연료의 생산을 달성할 수 있음을 발견했다. 그렇게 함으로써, 완전 치밀 세라믹 내에 완전히 마이크로캡슐화된 TRISO를 포함하는 연료에 고유한 큰 양의 반응성은, 연료 그 자체의 설계 요소로서 경감되고, 따라서, 외부 원자로 제어 시스템에 대한 필요성을 없앤다.
중성자 독물질을 포함하는 완전 치밀 세라믹 내에 완전히 마이크로캡슐화된 연료 입자를 포함하는 연료의 생산을 달성하는 하나의 방법은: 복수의 연료 입자를 제공하는 단계; 연료 입자를 세라믹 분말 및 희토류 산화물 중성자 독물질과 혼합하여 전구체 혼합물을 형성하는 단계; 및 미리 결정된 압력 및 온도에서 전구체 혼합물을 압착하여 연료 성분을 형성하는 단계를 포함한다.
위에서 설명된 방법에 따른 실시예에서, 연료 입자는 삼각구조-등방성 연료 입자(TRISO)이다.
희토류 산화물 중성자 독물질은 바람직한 중성자 및 처리 (공융) 특성을 갖는 희토류 산화물을 포함할 수 있다. 특히, 공융 특성은 TRISO의 임계 손상 온도 아래로 세라믹 분말의 소결 온도를 억제하는 능력을 포함할 수 있다. 중성자 특성은, 연료 연소의 함수로서 반응성 프로파일을 평탄화하기 위해 중성자를 흡수하기 위한 큰 중성자 포획 단면을 포함할 수 있다. 완전 치밀 세라믹 내에 완전히 마이크로캡슐화된 TRISO를 포함하는 연료를 형성하는 몇몇 이전의 방법에서, 소결 조제, 예컨대, 알루미나 및/또는 이트리아가 사용되었다. 알루미나 및/또는 이트리아 소결 조제 중 일부 또는 전부를 희토류 산화물 중성자 독물질로 대체하는 것은, 제조 공정에 대한 추가 비용이 최소화되거나 전혀 들지 않으면서 냉각제 내의 독물질 수준의 모니터링 및 제어를 위한 원자로 시스템의 관련 비용 및 필요성을 상당히 감소시키거나 제거한다.
특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질은 Gd2O3, Er2O3, Dy2O3 및 Eu2O3 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다.
특정 실시예에서, 방법은 부가적인 소결 첨가제를 세라믹 분말과 희토류 산화물 중성자 독물질의 전구체 혼합물에 혼합하는 단계를 더 포함한다. 예를 들어, 부가적인 소결 첨가제는 알루미나, 이트리아 또는 다른 희토류 산화물, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 다른 실시예에서, 전구체 혼합물 내의 유일한 산화물 소결 첨가제는 하나 이상의 희토류 산화물 중성자 독물질이다. 더 특정한 실시예에서, 전구체 혼합물은 세라믹 분말 및 희토류 산화물 중성자 독물질로 본질적으로 구성된다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 세라믹 분말은 탄화규소(SiC)를 포함한다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 전구체 혼합물은 희토류 산화물 중성자 독물질을 전구체 혼합물의 총 중량의 10 중량%까지의 양으로 포함한다. 특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질의 양은 전구체 혼합물의 총 중량의 0.5 내지 10 중량%, 또는, 더 특정한 실시예에서 1 내지 10 중량%, 또는, 더욱 더 특정한 실시예에서 2 내지 10 중량%, 또는, 더더욱 더 특정한 실시예에서, 6 내지 10 중량%의 양이다. 위의 방법 중 임의의 방법에 따른 더 특정한 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질과 임의의 부가적인 소결 첨가제의 조합은, 전구체 혼합물의 총 중량의 10 중량%까지의 양, 또는, 더 특정한 실시예에서, 전구체 혼합물의 총 중량의 6 내지 10 중량%이다. 부가적인 소결 첨가제가 존재하는 특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질은 전구체 혼합물의 총 중량의 0.5 내지 6 중량%, 또는, 더 특정한 실시예에서 1 내지 5 중량%, 또는, 더욱 더 특정한 실시예에서 1 내지 3 중량%, 또는, 더더욱 더 특정한 실시예에서, 1 내지 2 중량%의 양으로 포함된다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 미리 결정된 온도는 1900 ℃ 미만, 또는, 특정 실시예에서 1850 ℃ 미만, 또는, 더 특정한 실시예에서 약 1800 ℃이다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 미리 결정된 압력은 30 MPa 미만, 또는, 특정 실시예에서 20 MPa 미만, 또는, 더 특정한 실시예에서 약 10 MPa이다.
유사한 실시예에서, 희토류 독물질을 포함하는 분말 혼합물은, 대량 생산, 예컨대, 직류 또는 스파크 플라즈마 소결에 부합하는 대안적인 급속 소결 공정을 겪을 수 있다.
위에서 설명된 바와 유사한 실시예에서, 희토류 독물질을 포함하는 분말 혼합물이 세라믹 또는 흑연 튜브 내에 거의 완전 밀도로 소결되거나 만들어짐으로써 형성 공정 전반에서 고정 외부 치수를 유지할 수 있다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 연료 성분은 거의 화학량론적 SiC를 포함한다. 특정 실시예에서, 연료 성분의 TRISO를 둘러싸는 매트릭스는, 예를 들어, 4 % 미만, 3 % 미만 또는 1 % 미만의 낮은 다공도를 갖는다. 그러한 실시예에서, 매트릭스는 연료 입자로부터의 핵분열 생성물/악티나이드 확산 및 다른 방사능 방출에 대한 이차 장벽으로서 작용하는 가스-불투과성 장벽을 형성한다. 특정 실시예에서, 매트릭스는 헬륨에 대해, 예를 들어, 10-10 ㎡/s 미만 또는 10-11 ㎡/s 미만의 낮은 투과도를 갖는다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 세라믹 분말은, 1 ㎛ 미만, 또는, 특정 실시예에서 15 내지 60 nm, 또는, 더 특정한 실시예에서 20 nm 내지 50 nm, 또는, 더욱 더 특정한 실시예에서 약 35 nm의 평균 크기를 갖는 SiC를 포함한다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 세라믹 분말은 20 ㎡/g 초과의 비표면적을 갖는 SiC를 포함한다.
위의 방법 중 임의의 방법에 따른 실시예에서, 연료 입자, 세라믹 분말 및 희토류 산화물 중성자 독물질을 혼합할 때, 세라믹 분말은 사용된 혼합 방법에 따라 다양한 물리적 상태(예를 들어, 분말, 액체, 슬러리 등)일 수 있다.
위에서 설명된 방법로부터 얻어진 하나의 핵 연료는, 탄화규소 매트릭스에 상호혼합된 복수의 연료 입자를 포함하는 연료 성분을 포함하고, 탄화규소 매트릭스는 탄화규소 매트릭스에 매립된 복수의 연료 입자 중 적어도 하나를 탄화규소 매트릭스에 매립된 다른 연료 입자로부터 분리하고, 탄화규소 매트릭스는 거의 화학량론적이며, 4 % 이하의 다공도의 포켓을 갖고, 포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질을 포함한다.
위의 연료의 실시예에서, 포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질 및 트램프 원소만을 포함한다. 위의 연료의 다른 실시예에서, 포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질, 부가적인 소결 첨가제 및 트램프 원소만을 포함하며, 부가적인 소결 첨가제는 부가적인 소결 첨가제에 대해 위에서 논의된 동일한 물질을 포함할 수 있다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질은 Gd2O3, Er2O3, Dy2O3 및 Eu2O3 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 연료 입자는 삼각구조-등방성 연료 입자이다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 탄화규소 매트릭스는 3 % 이하, 또는, 특정 실시예에서 1 % 이하의 다공도의 포켓을 갖는다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 탄화규소 매트릭스는 헬륨에 대해, 예를 들어, 10-10 ㎡/s 미만 또는 10-11 ㎡/s 미만의 낮은 투과도를 갖는다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 복수의 연료 입자는 경수로의 소비된 연료로부터 추출된 초우라늄 원소를 포함한다.
위에서 설명된 연료 중 임의의 연료의 실시예에서, 복수의 연료 입자는 핵 무기로부터 추출된 초우라늄 원소를 포함한다.
이제, 본 발명의 실시예는 첨부된 도면에 관하여 예로써 설명될 것이고, 도면은:
도 1은 연료 성분을 형성하기 위해 소결 이전의 본 발명의 실시예에 따른 전구체 혼합물을 예시하는 개략도이다.
도 2는 특정 희토류 산화물의 중성자 독물질 단면 및 공융 온도를 예시하는 한 쌍의 그래프이다.
도 3은 희토류 산화물 중성자 독물질이 존재하는, 그리고 존재하지 않는 예시적인 연료 성분에 대한 매트릭스에 대한 중성자 흡수 단면을 예시하는 그래프이다.
도 4는 코어 반응성에 대한 백분율-수준의 중성자 독물질을 포함하는 중성자 영향을 예시하는 그래프이다.
도 5는, 상부 왼쪽이, 희토류 산화물 독물질(Gd2O3)로 처리된 세라믹 매트릭스의 연마된 단면인 일련의 SEM 이미지이다. 상부 중앙은 Gd에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 상부 오른쪽은 Al에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 왼쪽은 Si에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 중앙은 Y에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 오른쪽은 O에 대한 특징적인 x-선 맵이다.
도 6은, 다중 연료 다이 내에서 처리될, 본 발명의 실시예에 따른 전구체 혼합물을 예시하는 개략도이다.
도 1은 연료 성분을 형성하기 위해 소결 이전의 본 발명의 실시예에 따른 전구체 혼합물을 예시하는 개략도이다.
도 2는 특정 희토류 산화물의 중성자 독물질 단면 및 공융 온도를 예시하는 한 쌍의 그래프이다.
도 3은 희토류 산화물 중성자 독물질이 존재하는, 그리고 존재하지 않는 예시적인 연료 성분에 대한 매트릭스에 대한 중성자 흡수 단면을 예시하는 그래프이다.
도 4는 코어 반응성에 대한 백분율-수준의 중성자 독물질을 포함하는 중성자 영향을 예시하는 그래프이다.
도 5는, 상부 왼쪽이, 희토류 산화물 독물질(Gd2O3)로 처리된 세라믹 매트릭스의 연마된 단면인 일련의 SEM 이미지이다. 상부 중앙은 Gd에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 상부 오른쪽은 Al에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 왼쪽은 Si에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 중앙은 Y에 대한 특징적인 x-선 맵이고; 하부 오른쪽은 O에 대한 특징적인 x-선 맵이다.
도 6은, 다중 연료 다이 내에서 처리될, 본 발명의 실시예에 따른 전구체 혼합물을 예시하는 개략도이다.
다음의 상세한 설명은 동일한 숫자가 동일한 요소를 나타내는 첨부 도면과 관련하여 읽혀질 수 있다.
도 1은 위에서 설명된 방법에 따른 핵 연료의 형성 및 처리를 예시하는 개략도이다. 도 1에서, 미처리된 연료 성분(1)은 세라믹 연료 슬리브(2) 내의 세라믹 매트릭스(3)와 혼합된 복수의 마이크로캡슐화된 연료 입자(10)를 포함한다. 복수의 마이크로캡슐화된 연료 입자(10)는 삼각구조-등방성(TRISO) 연료 입자일 수 있다. 본원에서 사용되는 바와 같은 "TRISO 연료 입자"라는 용어는, 연료 커널 및 연료 커널을 둘러싸는 등방성 물질의 하나 이상의 층을 포함하는 임의의 유형의 마이크로 연료 입자를 지칭한다. 단지 예로써, 연료 입자(10)는 약 1 밀리미터의 직경을 가질 수 있다.
도 1에 도시된 실시예에서, 연료 입자(10)는 연료 입자의 중심에 연료 커널(11)을 포함한다. 연료 커널은 산화물, 탄화물 또는 산화탄화물 형태의 핵분열성 및/또는 핵원료 물질(예를 들어, 우라늄, 플루토늄, 토륨 등)을 포함할 수 있다. 특정 실시예에서, 연료 커널(11)은 임의의 적합한 농축 수준의 저농축 우라늄(LEU)을 포함한다.
연료 성분이 폐기물 경감 및/또는 폐기 목적으로 사용되는 경우, 연료 커널(11)은 소비된 연료로부터 추출되거나 다른 방식으로 재처리된 초우라늄(TRU) 및/또는 핵분열 생성물을 양자택일로 또는 부가적으로 포함할 수 있다.
예를 들어, 연료 성분은, 예를 들어, 경수로 또는 해체된 핵 무기로부터 발생된 초우라늄 폐기물의 파괴에 사용될 수 있다. 그 목적을 위해, 연료 성분은 경수로의 소비된 연료 및/또는 핵 무기의 코어로부터 추출된 초우라늄 원소로 형성된 연료 커널(11)을 포함할 수 있다. 특정 실시예에 따르면, 설명된 방법에 따라 형성된 연료 성분은, 초우라늄 폐기물을 파괴하고, 동시에 초우라늄 폐기물로부터 전력을 발생시키기 위해, 경수로용 연료로서 사용될 수 있다.
도 1에 예시된 연료 입자(10)는 또한, 연료 커널(11) 위에 코팅된 4개의 별개의 층, 즉, (1) 다공성 탄소 완충 층(15); (2) 내부 열분해 탄소(PyC) 층(14); (3) 세라믹 층(13); 및 (4) 외부 PyC 층(12)을 포함한다.
다공성 탄소 완충 층(15)은 연료 커널(11)을 둘러싸고, 연료 커널(11) 밖으로 확산하는 핵분열 가스의 축적 및 연료 커널(11)이 연료 주기 중에 겪을 수 있는 임의의 기계적 변형을 수용하기 위한 저장소로서의 역할을 한다.
내부 PyC 층(14)은 비교적 치밀한 PyC로 형성될 수 있고, 탄소 완충 층(15)을 밀봉한다.
세라믹 층(13)은 SiC 물질로 형성될 수 있고, 연료 커널(11)을 위한 압력 용기 및 일차 핵분열 생성물 장벽으로서의 역할을 하여, 가스성 및 금속성 핵분열 생성물을 내부에 유지한다. 세라믹 층(13)은 또한, 연료 입자(10)의 전체 구조적 무결성을 제공한다.
일부 실시예에서, 세라믹 층(13)의 SiC는 탄화지르코늄(ZrC) 또는 SiC 및/또는 ZrC의 특성과 유사한 특성을 갖는 임의의 다른 적합한 물질로 대체되거나 보충될 수 있다.
외부 PyC 층(12)은 운전 동안 화학적 공격으로부터 세라믹 층(13)을 보호하고 핵분열 생성물에 대한 부가적인 확산 경계부로서 작용한다. 외부 PyC 층(12)은 또한, 주변 세라믹 매트릭스(3)에 결합하기 위한 기재로서 작용할 수 있다.
연료 입자(10)의 구성 및/또는 조성은 위에서 설명된 실시예에 한정되지 않는다. 오히려, 본 개시내용에 부합하는 연료 입자는 연료 입자의 원하는 특성에 따라 하나 이상의 부가적인 층을 포함할 수 있거나 하나 이상의 층을 생략할 수 있음이 이해되어야 한다. 예를 들어, 특정 실시예에서, 연료 입자는 세라믹 매트릭스 물질과 혼합되기 전에 부가적인 세라믹 층(즉, SiC 층)으로 오버코팅된다.
특정 실시예에서, 세라믹 매트릭스(3)는 희토류 산화물 중성자 독물질과 단독으로 또는 부가적인 소결 첨가제와 조합하여 혼합된 SiC 분말을 포함하고, 분말-기재 슬러리, 테이프 주조를 위한 세라믹 슬러리 또는 관련 기술분야에 알려진 임의의 다른 혼합물 유형의 형태일 수 있다. 혼합 전에, 연료 입자(10)는 적합한 표면 보호 물질로 코팅될 수 있다. SiC 분말은 1 ㎛ 미만의 평균 크기 및/또는 20 ㎡/g 초과의 비표면적을 가질 수 있다. 예로써, SiC 분말의 크기는 약 15 nm 내지 약 51 nm의 범위이고, 평균 입자 크기는 약 35 nm일 수 있다.
혼합하는 동안 또는 혼합하기 전에, 희토류 산화물 중성자 독물질은 SiC 분말에 개별적으로 또는 조합하여 부가되고/되거나 SiC 분말 표면에 코팅된다. 특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질의 양은 전구체 혼합물의 총 중량을 기준으로 10 중량%까지, 또는, 더 특정한 실시예에서 1 내지 10 중량%, 또는, 더욱 더 특정한 실시예에서 6 내지 10 중량%이다.
희토류 산화물 중성자 독물질은, 열 중성자를 포획할 때의 원소의 유효성뿐만 아니라, 제조 공정과의 양립성, 및 제조 공정을 보조하는 능력의 조합에 기초하여 선택된다. 도 2는 중요한 파라미터, 예컨대, 알루미나와의 공융 반응 온도 및 반(barn) 단위의 열 중성자 흡수 단면과 함께 잠재적인 희토류 산화물의 배열을 제시한다. 도 2의 상부 그래프에서, 음영 박스는 알루미나와의 공융 온도로 표현되는 처리 온도에 대한 상한을 나타낸다. 이 상한은 대략 1800 ℃이다. 처리 온도를 억제하는 것은 또한, 휘발성 종을 포함하는 불활성 매트릭스 연료의 처리에 유익할 수 있어서, 처리 동안 종의 손실을 잠재적으로 감소시킨다. 도 2의 하부 그래프에서, 음영 박스는 중성자 독물질 단면에 대한 하한을 나타낸다. 이 하한은 대략 500 반이다. 도 2에서 굵은 문자의 화합물로 나타낸 바와 같이, 적합한 희토류는 Eu2O3, Gd2O3, Dy2O3 및 Er2O3를 포함한다.
또한, 혼합 동안 또는 혼합 전에, 희토류 산화물 중성자 독물질에 부가하여, 부가적인 소결 첨가제가 부가될 수 있다. 허용가능한 부가적인 소결 첨가제는, 예를 들어, 알루미나 및 다른 희토류 산화물, 예컨대, Y2O3를 포함한다. 부가적인 소결 첨가제는 개별적으로 또는 조합하여 SiC 분말에 부가될 수 있고/있거나 SiC 분말 표면 상에 코팅될 수 있다. 특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질 및 소결 첨가제의 총량은 전구체 혼합물의 총 중량의 10 중량%까지, 또는, 더 특정한 실시예에서 6 내지 10 중량%이다. 부가적인 소결 첨가제가 존재하는 특정 실시예에서, 희토류 산화물 중성자 독물질은 전구체 혼합물의 총 중량의 0.5 내지 6 중량%, 또는, 더 특정한 실시예에서 1 내지 5 중량%, 또는, 더욱 더 특정한 실시예에서 1 내지 3 중량%, 또는, 더더욱 더 특정한 실시예에서, 1 내지 2 중량%의 양으로 포함된다.
세라믹 연료 슬리브(2)는, 예를 들어, 핵 등급 흑연으로 또는 세라믹 매트릭스와 유사한 계열의 SiC로 제조될 수 있다. 대안적으로, 세라믹 연료 슬리브는 SiC 섬유 또는 나노 분말 SiC의 중밀도 미가공체(green-body)를 포함할 수 있다. 세라믹 연료 슬리브가 나노 분말 SiC의 중밀도 미가공체인 경우, 나노 분말 구성성분은 세라믹 매트릭스와 유사한 양의 희토류 산화물 중성자 독물질 및 부가적인 소결 성분을 함유할 것이다. 세라믹 연료 슬리브의 나노 분말 SiC의 특정 실시예에서, SiC 분말은, 소결 동안 유동을 지연시킴으로써 이러한 외벽을 통한 TRISO의 이동을 억제하기 위해, 세라믹 매트릭스의 SiC 분말보다 다소 크다.
세라믹 연료 슬리브의 벽 두께는 연료 구조 및 원자로 중성자 고려사항에 따라 결정된다. 특정 실시예에서, 벽 두께는 0.5 mm 이상이다. 더 견고한 구조가 요구되는 경우, 벽 두께는 최대 2 mm까지 증가될 수 있다. 세라믹 연료 슬리브의 사용은, 최종 기계가공에 대한 필요를 제거하는 것에 도움이 된다.
대안적인 공정에서, 세라믹 연료 슬리브가 있거나 없는, 연료 입자(10)와 세라믹 매트릭스(3)의 혼합물이 다이(4) 내에 배치될 수 있고, 그 다음, 연료 성분 내로의 직류 소결에 의해 혼합물을 소결하기 위해서 전류가 다이에 인가될 수 있다. 다이는 하나 초과의 평행 개구부를 포함할 수 있고, 방법은 개구부 각각에 연료 입자(10)와 세라믹 매트릭스(3)의 혼합물을 배치하는 단계를 포함할 수 있다. 다이는 흑연을 포함할 수 있다.
연료 입자(10)와 세라믹 매트릭스(3)의 혼합물은, 혼합물의 상부 및 하부 층에 연료 입자가 없는 층상 구조로서 또는 전반적으로 균일할 수 있다. 이러한 층상 구조의 예는, 세라믹 매트릭스 분말 구성성분과 함께 연료 입자를 함유하는 미가공체 또는 미처리된 연료 성분(1)의 중심 영역을 지칭하는 참조 번호(3A), 및 연료 입자를 함유하지 않는 상부 및 하부 영역을 지칭하는 참조 번호(3B)에 의해, 도 1에 예시된다. 특정 실시예에서, 3B 층의 공칭 최종 두께는 세라믹 연료 슬리브의 벽 두께의 두께와 동일하거나 유사하다. 예를 들어, 3B 층의 공칭 두께는 0.5 내지 2 mm이다.
특정 실시예에서, 3B 층은, 존재한다면, 원자로 냉각제 호환성 문제를 위해 가변적이고 아마도 감소된 수준의 독물질 및 비-독물질 소결 조제 산화물 첨가제를 갖는 층이 되도록 기능할 것이다. 이러한 층에서 소결 조제의 수준은 0만큼 낮을 수 있다. 특정 실시예에서, 3B 층은, 존재하는 경우, 핵분열 생성물을 이동시켜 연료의 자유 표면에 도달하기 위한 경로 길이를 증가시킴으로써 연료에 부가적인 안전성을 제공하도록 기능한다.
도 3은 위에서 확인된 희토류 산화물 중성자 독물질의 예인 Gd2O3가 존재하거나 존재하지 않는 세라믹 매트릭스에 대한 중성자 흡수 단면 또는 중성자 독물질 단면의 예이다. 세라믹 매트릭스에 1 중량%의 가돌리니아를 첨가하면, 이 매질의 중성자 흡수 확률이, 스펙트럼의 열 영역(중성자 에너지 ~ 0.025ev)에서 100 배 초과만큼 증가하는 것으로 나타났다.
도 4는 대표적인 원자로 코어의 중성자 성능에 대한, 희토류 산화물 중성자 독물질을 세라믹 연료 내에 혼입시키는 것의 영향을 나타낸다. 이러한 예에서, 고온 가스 냉각 원자로(HTGR) 코어가 제시된다. 유사한 성능이, 다른 FCM 연료 공급 플랫폼, 예컨대, 경수로 및 중수로 냉각 원자로에서 발생한다. 큰 초기 반응성(도 4의 상부 곡선 : 범례; FCM, U235=5.0 w/0, BP 없음)과 표준 UO2-연료 공급 HTGR 코어(도 1의 단일 선 바로 위의 곡선 : 범례; 고체 UO2, U235=0.712w/o)의 반응성과의 비교가 명확히 보인다. 1.57 내지 2.07 총 중량%의 범위에서 Gd2O3와 Er2O3의 조합으로서 이 예에서 선택된, 가연성 독물질의 다양한 양을 포함시킴으로써, 반응성 곡선은 명확히 평탄화되고, 비-독물질 UO2의 중성자 거동에 접근한다.
도 5는 Gd2O3로 제조된 세라믹 매트릭스의 연마된 부분의 후방산란된 전자 현미경 이미지를 보여준다. 이 예에서, 1 중량%의 이러한 독물질이, 6 %의 총 산화물 부가를 위해 SiC 분말에서 Al2O3와 Y2O3를 대체한다. 도 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 매트릭스는 FCM 압밀 공정에서 전형적으로 낮은 다공성을 갖는 큰 결정자로 구성된다. 도면의 이미지는 Al2O3 및 Y2O3로 처리된 FCM 연료의 이미지와 질적으로 구별 가능하지 않다. Al2O3 및 Y2O3로 형성된 전형적인 FCM 매트릭스를 이용하면, Gd2O3는 SiC 결정립 경계부를 따라 연속적인 층이 아닌 삼중 접합부(현미경 사진에서 밝은 포켓)에 존재하여, 조사 안정성을 보장한다. 이는 또한, 동일 도면의 FCM 매트릭스의 Gd 및 다른 구성성분과 연관된 특징적인 x-선 신호를 매핑함으로써 도시된다.
별도의 도면에 예시되지만, 하나의 도면 또는 실시예 내에서 예시되고 설명된 임의의 특징은 위에서 설명된 다른 실시예 중 임의의 실시예로 대체되거나 부가될 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예와 관련하여 설명되었지만, 구체적으로 설명되지 않은 부가, 삭제, 수정 및 대체가, 첨부된 청구항에서 정의된 바와 같은 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 이루어질 수 있음이 관련 기술분야의 통상의 기술자에게 이해될 것이다.
Claims (20)
- 방법으로서,
복수의 삼각구조-등방성 연료 입자를 제공하는 단계;
복수의 삼각구조-등방성 연료 입자를 탄화규소 분말 및 적어도 2개의 상이한 희토류 산화물 중성자 독물질과 혼합하여 탄화규소 분말이 탄화규소 분말에 매립된 복수의 삼각구조-등방성 연료 입자 중 적어도 하나를 탄화규소 분말에 매립된 다른 삼각구조-등방성 연료 입자로부터 분리하는 전구체 혼합물을 형성하는 단계; 및
미리 결정된 압력 및 온도에서 전구체 혼합물을 압착하여 탄화규소 분말이 화학량론적 탄화규소의 이론적 밀도와 실질적으로 동일한 밀도를 가지며 4% 이하의 다공도의 포켓을 갖는 탄화규소 매트릭스가 되는 연료 성분을 형성하는 단계를 포함하고,
포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질을 포함하고,
희토류 산화물 중성자 독물질 중 하나는 Eu2O3 이고,
희토류 산화물 중성자 독물질은 6 중량%까지의 양으로 존재하는, 방법. - 제1항에 있어서,
희토류 산화물 중성자 독물질은 큰 중성자 포획 단면, 및 탄화규소 분말의 소결 온도를 삼각구조-등방성 연료 입자의 임계 손상 온도 아래로 억제하는 능력을 갖는 희토류 산화물을 포함하는, 방법. - 제1항에 있어서,
부가적인 희토류 산화물 중성자 독물질은 Gd2O3, Er2O3 및 Dy2O3로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법. - 제1항에 있어서,
부가적인 소결 첨가제를 탄화규소 분말과 희토류 산화물 중성자 독물질의 전구체 혼합물에 혼합하는 단계를 더 포함하는, 방법. - 제4항에 있어서,
부가적인 소결 첨가제는 알루미나, 이트리아 또는 다른 희토류 산화물, 또는 이들의 조합을 포함하는, 방법. - 제1항에 있어서,
희토류 산화물 중성자 독물질 중 하나 이상은 전구체 혼합물 내의 산화물 소결 첨가제인, 방법. - 제1항에 있어서,
전구체 혼합물은 탄화규소 분말 및 희토류 산화물 중성자 독물질을 포함하는, 방법. - 제1항에 있어서,
전구체 혼합물은 희토류 산화물 중성자 독물질을 전구체 혼합물의 총 중량의 10 중량%까지의 양으로 포함하는, 방법. - 제1항에 있어서,
희토류 산화물 중성자 독물질과 임의의 부가적인 소결 첨가제의 조합은 전구체 혼합물의 총 중량의 10 중량%까지의 양으로 존재하는, 방법. - 제1항에 있어서,
미리 결정된 온도는 1900 ℃ 미만인, 방법. - 핵 연료로서,
탄화규소 매트릭스에 상호혼합된 복수의 삼각구조-등방성 연료 입자를 포함하는 연료 성분을 포함하고, 탄화규소 매트릭스는 탄화규소 매트릭스에 매립된 복수의 삼각구조-등방성 연료 입자 중 적어도 하나를 탄화규소 매트릭스에 매립된 다른 삼각구조-등방성 연료 입자로부터 분리하고, 탄화규소 매트릭스는 화학량론적 탄화규소의 이론적 밀도와 실질적으로 동일한 밀도를 가지며 4 % 이하의 다공도의 포켓을 갖고, 포켓은 적어도 2개의 상이한 희토류 산화물 중성자 독물질을 포함하고, 희토류 산화물 중성자 독물질 중 하나는 Eu2O3 이고, 희토류 산화물 중성자 독물질은 6 중량%까지의 양으로 존재하는, 핵 연료. - 제11항에 있어서,
포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질로 본질적으로 구성되는, 핵 연료. - 제11항에 있어서,
포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질 및 소결 첨가제로 본질적으로 구성되는, 핵 연료. - 제11항에 있어서,
부가적인 희토류 산화물 중성자 독물질은 Gd2O3, Er2O3 및 Dy2O3으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 핵 연료. - 핵 연료로서,
탄화규소 매트릭스에 상호혼합된 복수의 삼각구조-등방성 연료 입자를 포함하는 연료 성분을 포함하고, 탄화규소 매트릭스는 탄화규소 매트릭스에 매립된 복수의 삼각구조-등방성 연료 입자 중 적어도 하나를 탄화규소 매트릭스에 매립된 다른 삼각구조-등방성 연료 입자로부터 분리하고, 탄화규소 매트릭스는 화학량론적 탄화규소의 이론적 밀도와 실질적으로 동일한 밀도를 가지며 4 % 이하의 다공도의 포켓을 갖고, 포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질을 포함하고, 희토류 산화물 중성자 독물질은 Gd2O3 및 Er2O3의 조합을 총 중량의 1.57 내지 2.07 중량% 범위의 양으로 포함하는, 핵 연료. - 제15항에 있어서,
포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질로 본질적으로 구성되는, 핵 연료. - 제15항에 있어서,
포켓은 희토류 산화물 중성자 독물질 및 소결 첨가제로 본질적으로 구성되는, 핵 연료. - 제15항에 있어서,
부가적인 희토류 산화물 중성자 독물질은 Dy2O3을 추가로 포함하는, 핵 연료. - 삭제
- 삭제
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