JP3211051B2 - ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法Info
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- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ウラン酸化物粉末
ではなく、ウラン酸化物粒子を原料とした核燃料ペレッ
トの製造方法に関するものである。
ではなく、ウラン酸化物粒子を原料とした核燃料ペレッ
トの製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】核燃料ペレットは通常短円柱状を呈する
セラミックス体からなり、多数を燃料棒内に直列状に装
填して、密閉した状態で原子炉に装荷される。
セラミックス体からなり、多数を燃料棒内に直列状に装
填して、密閉した状態で原子炉に装荷される。
【0003】上記核燃料ペレットは、従来はUO2 粉末
を原料として、この粉末をプレス成型して密度5.2 〜6.
0 g/cm3 のグリーンペレット(圧粉体)となし、このグ
リーンペレットを約1700〜1750℃の高温で焼結
することにより、密度約10.4g/cm3 のUO2 ペレットと
して製造される。
を原料として、この粉末をプレス成型して密度5.2 〜6.
0 g/cm3 のグリーンペレット(圧粉体)となし、このグ
リーンペレットを約1700〜1750℃の高温で焼結
することにより、密度約10.4g/cm3 のUO2 ペレットと
して製造される。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】ところで、上記従来の
ペレットの製造方法では、上記の如く原料としてウラン
酸化物の粉末を使用しているが、この粉末は通常1μm
以下の微粒子がゆるやかに結合した数10〜数100μ
mの塊状のものであるが、もともとの粉末の直径が上記
1μm以下と微小であるため、機械によるハンドリング
がしにくい上に、製造過程において飛散する可能性があ
り、この粉末の飛散による材料損失や被曝の問題は、P
uやTRU核種、あるいはFP等の希土類元素を上記原
料に混合した場合に特に深刻となる。
ペレットの製造方法では、上記の如く原料としてウラン
酸化物の粉末を使用しているが、この粉末は通常1μm
以下の微粒子がゆるやかに結合した数10〜数100μ
mの塊状のものであるが、もともとの粉末の直径が上記
1μm以下と微小であるため、機械によるハンドリング
がしにくい上に、製造過程において飛散する可能性があ
り、この粉末の飛散による材料損失や被曝の問題は、P
uやTRU核種、あるいはFP等の希土類元素を上記原
料に混合した場合に特に深刻となる。
【0005】また、上記従来の製造方法では、製造途中
での粉末の酸化安定性を図っていることから、最終的な
密度を前述の如く高く維持するには、焼結温度を前記1
750℃前後と高くしなければならない。
での粉末の酸化安定性を図っていることから、最終的な
密度を前述の如く高く維持するには、焼結温度を前記1
750℃前後と高くしなければならない。
【0006】本発明は叙上の如き実状に対処すべくなさ
れたものであり、原料のウラン酸化物として、粉末では
なく所定粒径のUO2 粒子を用いることにより、上記原
料の飛散防止と焼結特性の改善とを図ることを目的とす
るものである。
れたものであり、原料のウラン酸化物として、粉末では
なく所定粒径のUO2 粒子を用いることにより、上記原
料の飛散防止と焼結特性の改善とを図ることを目的とす
るものである。
【0007】
【課題を解決するための手段】すなわち、上記目的に適
合する本発明の核燃料ペレットの製造方法は、外部ゲル
化法で生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を空気中に
て約350〜700℃で仮焼して、UO3またはU3O
8の球状の粒子となし、次いでこれらUO3またはU3
O8粒子を約300〜900℃で還元して粒径が成型金
型内径の約1/10〜1/100のUO2の還元粒子と
し、さらにこのUO2の還元粒子をプレス成型してグリ
ーンペレットを形成し、このグリーンペレットを約14
00℃以上で焼結することによりUO2ペレットとなす
ことを特徴とする。
合する本発明の核燃料ペレットの製造方法は、外部ゲル
化法で生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を空気中に
て約350〜700℃で仮焼して、UO3またはU3O
8の球状の粒子となし、次いでこれらUO3またはU3
O8粒子を約300〜900℃で還元して粒径が成型金
型内径の約1/10〜1/100のUO2の還元粒子と
し、さらにこのUO2の還元粒子をプレス成型してグリ
ーンペレットを形成し、このグリーンペレットを約14
00℃以上で焼結することによりUO2ペレットとなす
ことを特徴とする。
【0008】また、上記本発明の核燃料ペレットの製造
方法において、上記仮焼時の温度を約350〜590℃
として上記重ウラン酸アンモニウム粒子をUO3 粒子と
なし、あるいは同じく仮焼時の温度を約590〜700
℃として上記重ウラン酸アンモニウム粒子をU3 O8 粒
子となすことも夫々可能である。
方法において、上記仮焼時の温度を約350〜590℃
として上記重ウラン酸アンモニウム粒子をUO3 粒子と
なし、あるいは同じく仮焼時の温度を約590〜700
℃として上記重ウラン酸アンモニウム粒子をU3 O8 粒
子となすことも夫々可能である。
【0009】さらに同様に、前記還元時の雰囲気を、窒
素等の不活性ガスに水素を混入したガス、または水素ガ
スそのものとし、さらに前記還元時の温度を350℃以
上とし、また前記重ウラン酸アンモニウム粒子にPu,
TRU核種および/またはFP等希土類元素を含有せし
めて、これら各元素を前記UO2 ペレットに混入するこ
とも夫々可能である。
素等の不活性ガスに水素を混入したガス、または水素ガ
スそのものとし、さらに前記還元時の温度を350℃以
上とし、また前記重ウラン酸アンモニウム粒子にPu,
TRU核種および/またはFP等希土類元素を含有せし
めて、これら各元素を前記UO2 ペレットに混入するこ
とも夫々可能である。
【0010】
【作用】上記本発明の製造方法においては、原料のウラ
ン酸化物が所定径以上の粒子であるため、機械によるハ
ンドリングが容易となり遠隔操作や自動化に適すると共
に、上記粒子は従来の粉末に比べて飛散しにくいことか
ら、製造工程中での損失が非常に少なく、被曝の低減に
も有効である。
ン酸化物が所定径以上の粒子であるため、機械によるハ
ンドリングが容易となり遠隔操作や自動化に適すると共
に、上記粒子は従来の粉末に比べて飛散しにくいことか
ら、製造工程中での損失が非常に少なく、被曝の低減に
も有効である。
【0011】また、従来のウラン酸化物粉末を原料とし
たペレットは原料粉末の取扱い上の安定性確保のために
活性度が抑制されており、このため焼結温度が約170
0〜1750℃と高温となるが、本発明では特に安定化
は必要がないために焼結特性が良好となり、これにより
ペレットの焼結温度を前記約1400〜1600℃と従
来より低くして前記所要密度のUO2 ペレットを製造す
ることが可能である。なお、従来と同様に1750℃前
後ででも焼結することも可能である。
たペレットは原料粉末の取扱い上の安定性確保のために
活性度が抑制されており、このため焼結温度が約170
0〜1750℃と高温となるが、本発明では特に安定化
は必要がないために焼結特性が良好となり、これにより
ペレットの焼結温度を前記約1400〜1600℃と従
来より低くして前記所要密度のUO2 ペレットを製造す
ることが可能である。なお、従来と同様に1750℃前
後ででも焼結することも可能である。
【0012】
【実施例】以下さらに添付図面を参照して、本発明の実
施例を説明する。
施例を説明する。
【0013】図1は本発明実施例の核燃料ペレットの製
造方法を示すフローチャート図、図2はUO3 粒子とU
3 O8 粒子の還元反応を夫々示すグラフである。
造方法を示すフローチャート図、図2はUO3 粒子とU
3 O8 粒子の還元反応を夫々示すグラフである。
【0014】本発明では先ず重ウラン酸アンモニウム粒
子(以下ADU粒子という)をゲル化法で生成する。
子(以下ADU粒子という)をゲル化法で生成する。
【0015】このゲル化法には、ゲル化助剤を添加した
硝酸ウラニルをアンモニア水中に滴化して粒子化する外
部ゲル化法と、ヘキサメチレンテトラミンや尿素などと
混合した硝酸ウラニル原液を100℃以上のシリコンオ
イル中に滴化して粒子化する内部ゲル化法とがある。し
かし、内部ゲル化法は混合液の低温保管や高温によるゲ
ル化中でのアンモニアの発生、ならびに粒子化後の油分
の除去などの点で工業化には不向きであるため、本発明
においても外部ゲル化法にてADU粒子を生成した。
硝酸ウラニルをアンモニア水中に滴化して粒子化する外
部ゲル化法と、ヘキサメチレンテトラミンや尿素などと
混合した硝酸ウラニル原液を100℃以上のシリコンオ
イル中に滴化して粒子化する内部ゲル化法とがある。し
かし、内部ゲル化法は混合液の低温保管や高温によるゲ
ル化中でのアンモニアの発生、ならびに粒子化後の油分
の除去などの点で工業化には不向きであるため、本発明
においても外部ゲル化法にてADU粒子を生成した。
【0016】次に、ADU粒子を空気中で仮焼して球状
のUO3又はU3O8粒子とする。
のUO3又はU3O8粒子とする。
【0017】仮焼温度が350℃未満では、ADU粒子
中に添加している有機材の熱分解除去が不十分であるた
め、好適には約400〜550℃の範囲でUO3 粒子と
する。
中に添加している有機材の熱分解除去が不十分であるた
め、好適には約400〜550℃の範囲でUO3 粒子と
する。
【0018】一方、仮焼温度が約590℃を超えると、
UO3 粒子はU3 O8 粒子となる。ただし、700℃以
上ではU3 O8 粒子が脆くなる。したがって、好ましく
は仮焼温度が約400〜650℃の範囲であれば、次工
程の還元に好適なUO3 粒子又はU3 O8 粒子を製造で
きる。
UO3 粒子はU3 O8 粒子となる。ただし、700℃以
上ではU3 O8 粒子が脆くなる。したがって、好ましく
は仮焼温度が約400〜650℃の範囲であれば、次工
程の還元に好適なUO3 粒子又はU3 O8 粒子を製造で
きる。
【0019】そして本発明では、さらに上記UO3 また
はU3 O8 粒子に対し還元を行うが、図2に上記UO3
およびU3 O8 粒子を夫々アンモニア分解ガス中で還元
させた結果を示す。なお、還元雰囲気としては、窒素、
アルゴン、ヘリウム等の各不活性ガスに水素を数%〜9
9%程度加えたものや、水素ガスそのものを使用しう
る。
はU3 O8 粒子に対し還元を行うが、図2に上記UO3
およびU3 O8 粒子を夫々アンモニア分解ガス中で還元
させた結果を示す。なお、還元雰囲気としては、窒素、
アルゴン、ヘリウム等の各不活性ガスに水素を数%〜9
9%程度加えたものや、水素ガスそのものを使用しう
る。
【0020】UO3 粒子のO/U比は3であり、約35
0℃で急速な還元反応が始まる。約450℃で還元反応
は終了し、この還元粒子のO/U比は2となる。これに
対し、U3 O8 粒子のO/U比は2.67であり、約350
℃で還元反応が始まる。約600℃で還元反応は終了
し、この還元粒子のO/U比は2となる。両者共に、6
00℃以上でもO/U比は2を維持するが、約900℃
からはこれらの還元粒子の焼結が始まるため、次工程の
プレスには不適である。
0℃で急速な還元反応が始まる。約450℃で還元反応
は終了し、この還元粒子のO/U比は2となる。これに
対し、U3 O8 粒子のO/U比は2.67であり、約350
℃で還元反応が始まる。約600℃で還元反応は終了
し、この還元粒子のO/U比は2となる。両者共に、6
00℃以上でもO/U比は2を維持するが、約900℃
からはこれらの還元粒子の焼結が始まるため、次工程の
プレスには不適である。
【0021】次に、上記還元粒子のプレス成型を行う
が、プレス成型に好適な還元粒子は、そのO/U比を2
〜2.5 の範囲、密度を4〜6g/cm3 の範囲としたものが
望ましい。図2に示したように還元温度を調整すること
によって、UO3 粒子であれ、U3 O8 粒子であれ、夫
々に還元粒子のO/U比は任意に調整できる。ただし、
取出時に若干のO/U比の増加があるので適宜取出条件
を決める必要がある。還元粒子のO/U比は2より若干
高い方がペレット成型したときの焼結性が向上する。
が、プレス成型に好適な還元粒子は、そのO/U比を2
〜2.5 の範囲、密度を4〜6g/cm3 の範囲としたものが
望ましい。図2に示したように還元温度を調整すること
によって、UO3 粒子であれ、U3 O8 粒子であれ、夫
々に還元粒子のO/U比は任意に調整できる。ただし、
取出時に若干のO/U比の増加があるので適宜取出条件
を決める必要がある。還元粒子のO/U比は2より若干
高い方がペレット成型したときの焼結性が向上する。
【0022】また、プレス成型時にダイス内に還元粒子
を稠密に充填するためには、還元粒子の直径はダイス内
径の1/10以下で、しかも一般的には粒径分布において第
1のピークの径が第2のピークの径の1/10となるような
バイモーダルの粒径分布に調整することが望ましいがシ
ングルモーダルでもさしつかえない。
を稠密に充填するためには、還元粒子の直径はダイス内
径の1/10以下で、しかも一般的には粒径分布において第
1のピークの径が第2のピークの径の1/10となるような
バイモーダルの粒径分布に調整することが望ましいがシ
ングルモーダルでもさしつかえない。
【0023】例えば、ダイス内に還元粒子を充填し、5
000kg/cm2 以上の成型圧力でプレスすれば、密度約
5.5 g/cm3 のグリーンペレットを成型できる。なお、通
常、原子燃料用ペレットの成型金型の内径寸法は約10
mmであり、この内径の1/10〜1/100 である還元粒子の
粒径は約1〜0.1 mmの範囲となる。また、UO3 やU
3 O8 粒子は、還元時に約30%の収縮をおこすため
に、これら還元前粒子の粒子径は約1.5 〜0.1 mmとな
る。
000kg/cm2 以上の成型圧力でプレスすれば、密度約
5.5 g/cm3 のグリーンペレットを成型できる。なお、通
常、原子燃料用ペレットの成型金型の内径寸法は約10
mmであり、この内径の1/10〜1/100 である還元粒子の
粒径は約1〜0.1 mmの範囲となる。また、UO3 やU
3 O8 粒子は、還元時に約30%の収縮をおこすため
に、これら還元前粒子の粒子径は約1.5 〜0.1 mmとな
る。
【0024】そして、最後の焼結工程において、このグ
リーンペレットを還元雰囲気中、約1400〜1750
℃の範囲で、好適には約1500℃で焼結させて、密度
10.45 g/cm3 以上のペレットとすることがてきる。還元
粒子のO/U比は2〜2.5 の範囲であっても、焼結完了
後には最終的にはペレットのO/U比は2となる。
リーンペレットを還元雰囲気中、約1400〜1750
℃の範囲で、好適には約1500℃で焼結させて、密度
10.45 g/cm3 以上のペレットとすることがてきる。還元
粒子のO/U比は2〜2.5 の範囲であっても、焼結完了
後には最終的にはペレットのO/U比は2となる。
【0025】(実施例1)外部ゲル化法でADU粒子を
製造した。即ち、硝酸ウラニルに添加剤としてPVA
(ポリビニルアルコール)と4HF(テトラヒドロフル
フリルアルコール)を混合して滴下原液を調製した。滴
下原液の組成は、ウラン濃度1mol/l、PVA30
g/l 、4HF30vol%とした。振動ノズルにより滴
下原液の液滴を生成して、これを20wt%のアンモニ
ア水中でゲル化させADU粒子とした。振動ノズルによ
り直径約1mmのADU粒子とするべく制御した。
製造した。即ち、硝酸ウラニルに添加剤としてPVA
(ポリビニルアルコール)と4HF(テトラヒドロフル
フリルアルコール)を混合して滴下原液を調製した。滴
下原液の組成は、ウラン濃度1mol/l、PVA30
g/l 、4HF30vol%とした。振動ノズルにより滴
下原液の液滴を生成して、これを20wt%のアンモニ
ア水中でゲル化させADU粒子とした。振動ノズルによ
り直径約1mmのADU粒子とするべく制御した。
【0026】仮焼工程として、ADU粒子を空気中55
0℃で仮焼して球型を維持した球状のUO3粒子とし
た。約590〜650℃の温度範囲で仮焼してU3O8
粒子としても特に問題はなかった。仮焼したUO3粒子
の直径は約0.9mmであった。
0℃で仮焼して球型を維持した球状のUO3粒子とし
た。約590〜650℃の温度範囲で仮焼してU3O8
粒子としても特に問題はなかった。仮焼したUO3粒子
の直径は約0.9mmであった。
【0027】還元工程として、還元は濃度10wt%H
2 /N2 ガス中、440℃にて2時間行ない、N2 ガス
中で冷却した後、室温で取り出した。この還元粒子のO
/U比は2.1 であり、粒子径は約0.7 mmであった。
2 /N2 ガス中、440℃にて2時間行ない、N2 ガス
中で冷却した後、室温で取り出した。この還元粒子のO
/U比は2.1 であり、粒子径は約0.7 mmであった。
【0028】プレス成型工程として、内径φ10mmの
ダイスに直径約0.7 mmの上記還元粒子を充填した。こ
のときの粒子充填率は、約61vol%であった。これ
を6000kg/cm2 の成型圧力でプレス成型して外径1
0mm、高さ10mm、密度約5.7 g/cm3 の円柱状のグ
リーンペレットとした。焼結工程として上記グリーンペ
レットを7.5wt %H2 /N2 の還元雰囲気中、1500
℃で3時間焼結して、密度10.45 g/cm3 のペレットを得
た。
ダイスに直径約0.7 mmの上記還元粒子を充填した。こ
のときの粒子充填率は、約61vol%であった。これ
を6000kg/cm2 の成型圧力でプレス成型して外径1
0mm、高さ10mm、密度約5.7 g/cm3 の円柱状のグ
リーンペレットとした。焼結工程として上記グリーンペ
レットを7.5wt %H2 /N2 の還元雰囲気中、1500
℃で3時間焼結して、密度10.45 g/cm3 のペレットを得
た。
【0029】(実施例2)前記実施例1と同じADU粒
子を600℃の空気中にて仮焼し、U3 O8 粒子を得
た。このU3 O8 粒子は、球型を維持していた。さらに
U3 O8 粒子を、10wt%H2 /N2 ガス中、580℃て
に2時間還元した後、N2 ガス中で冷却して室温にて取
り出したところ、この還元粒子のO/U比は2.05であ
り、粒子径は約0.7 mmであった。この還元粒子を用い
て実施例1と同様な方法でプレス成型し、密度5.5 g/cm
3のグリーンペレットを得た。そして、このグリーンペ
レットを、やはり実施例1と同一条件にて焼結して、密
度10.40 g/cm3 のペレットを得た。
子を600℃の空気中にて仮焼し、U3 O8 粒子を得
た。このU3 O8 粒子は、球型を維持していた。さらに
U3 O8 粒子を、10wt%H2 /N2 ガス中、580℃て
に2時間還元した後、N2 ガス中で冷却して室温にて取
り出したところ、この還元粒子のO/U比は2.05であ
り、粒子径は約0.7 mmであった。この還元粒子を用い
て実施例1と同様な方法でプレス成型し、密度5.5 g/cm
3のグリーンペレットを得た。そして、このグリーンペ
レットを、やはり実施例1と同一条件にて焼結して、密
度10.40 g/cm3 のペレットを得た。
【0030】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の核燃料ペ
レットの製造方法は、外部ゲル化法で生成したADU粒
子を空気中にて仮焼して、UO3またはU3O8の球状
の粒子となし、次いでこれらUO3またはU3O8粒子
を還元してUO2の還元粒子とし、さらにこのUO2の
還元粒子をプレス成型してグリーンペレットを形成し、
このグリーンペレットを焼結することによりUO2ペレ
ットとなすものであり、原料のウラン酸化物が所定径以
上の球状粒子であるため、粉末に比べて流動性が良好で
機械によるハンドリングが容易となり遠隔操作や自動化
に適すると共に、上記粒子は従来の粉末に比べて飛散し
にくいことから、製造工程中での損失が非常に少なく、
被曝の低減にも有効であり、従ってPu、TRU核種、
あるいはFP等希土類元素を添加含有させた場合に有利
であり、さらに、従来の製造方法では原料ウラン粉末の
安定性確保のために活性度が抑制され焼結温度が約17
00〜1750℃と高温となっていたのに対し、本発明
では特に安定化は必要ないために焼結特性が良好とな
り、これによりペレットの焼結温度を従来より約200
℃以上も低くして所要密度のUO2ペレットを省エネル
ギー的に製造しうるとの顕著な効果を奏するものであ
る。
レットの製造方法は、外部ゲル化法で生成したADU粒
子を空気中にて仮焼して、UO3またはU3O8の球状
の粒子となし、次いでこれらUO3またはU3O8粒子
を還元してUO2の還元粒子とし、さらにこのUO2の
還元粒子をプレス成型してグリーンペレットを形成し、
このグリーンペレットを焼結することによりUO2ペレ
ットとなすものであり、原料のウラン酸化物が所定径以
上の球状粒子であるため、粉末に比べて流動性が良好で
機械によるハンドリングが容易となり遠隔操作や自動化
に適すると共に、上記粒子は従来の粉末に比べて飛散し
にくいことから、製造工程中での損失が非常に少なく、
被曝の低減にも有効であり、従ってPu、TRU核種、
あるいはFP等希土類元素を添加含有させた場合に有利
であり、さらに、従来の製造方法では原料ウラン粉末の
安定性確保のために活性度が抑制され焼結温度が約17
00〜1750℃と高温となっていたのに対し、本発明
では特に安定化は必要ないために焼結特性が良好とな
り、これによりペレットの焼結温度を従来より約200
℃以上も低くして所要密度のUO2ペレットを省エネル
ギー的に製造しうるとの顕著な効果を奏するものであ
る。
【図1】本発明実施例の核燃料ペレットの製造方法を示
すフローチャート図である。
すフローチャート図である。
【図2】UO3 粒子とU3 O8 粒子の還元反応を夫々示
すグラフである。
すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21C 3/62
Claims (2)
- 【請求項1】外部ゲル化法で生成した重ウラン酸アンモ
ニウム粒子を空気中にて約350〜700℃で仮焼し
て、UO3またはU3O8の球状の粒子となし、次いで
これらUO3またはU3O8粒子を約300〜900℃
で還元して粒径が成型金型内径の約1/10〜1/10
0のUO2の還元粒子とし、さらにこのUO2の還元粒
子をプレス成型してグリーンペレットを形成し、このグ
リーンペレットを約1400℃以上で焼結することによ
りUO2ペレットとなすことを特徴とするウラン酸化物
粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項2】上記重ウラン酸アンモニウム粒子にPu,
TRU核種および/またはFP等希土類元素を含有せし
めて、これら各元素を前記UO2ペレットに混入する請
求項1記載のウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレ
ットの製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP22718695A JP3211051B2 (ja) | 1995-08-11 | 1995-08-11 | ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP22718695A JP3211051B2 (ja) | 1995-08-11 | 1995-08-11 | ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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