JP4334316B2 - 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置 - Google Patents

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Description

本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、均一な形状および粒径を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水および増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製した後に、細径の滴下ノズルからアンモニア水溶液に滴下される。
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスが吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、落下する前記液滴がアンモニア水溶液の表面に衝突した時に、ゲル化した液滴の変形が、防止される。なお、ゲル化した液滴を、以下において「ゲル化液滴」と称することがある。アンモニア水溶液中におけるゲル化液滴は、その内部に存在する硝酸ウラニルがアンモニアと反応することにより、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下において、「ＡＤＵ粒子」と略することがある。）となる。
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、洗浄および乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元および焼結されることにより、高密度の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る。
この燃料核微粒子を流動床に装荷し、被覆層を形成するためのガスを熱分解して、燃料核微粒子表面に複数層から成る被覆層を形成する。被覆層における第一層は、約１４００℃でアセチレンを熱分解することにより生成する低密度熱分解炭素で、形成される。また、被覆層における第二層、及び第四層は、約１４００℃でプロピレンを熱分解することにより生成する高密度熱分解炭素で、形成される。さらに、被覆層における第三層は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解することにより生成するＳｉＣで、形成される。
被覆層が形成された後、高温ガス炉用燃料は、一般的な燃料コンパクトとして成型される。この燃料コンパクトは、高温ガス炉用燃料を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形等にプレス成型またはモールド成型したのち、焼成して得られる(非特許文献１参照)。
長谷川正義、三島良績 監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行 ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
従来の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、ＡＤＵ粒子製造装置と称することがある。）は、一本の滴下ノズルを備えた構成を有していたので、ＡＤＵ粒子の生産量は最大で２００個／秒であった。さらに生産性を向上させるには、滴下ノズルの本数を増加させる必要がある。その場合、複数の各滴下ノズルから送出される滴下原液の送出量を均一にすることが必要であるが、そのような装置は未だ開発されていない。
そこで、滴下槽内のアンモニア水溶液に滴下原液を滴下する滴下ノズルを複数本設け、かつ、振動ヘッドを設けた。つまり振動ヘッドで滴下ノズルを振動させることにより、滴下ノズルから滴下原液をアンモニア水溶液に滴下させるように、ＡＤＵ粒子製造装置が構成される。振動ヘッドの振動数及び滴下ノズルから送出される滴下原液の量は、燃料核の外径規格値により決定される。
しかし、本発明者らの検討によると、滴下ノズルを複数本にすると共に各滴下ノズルに振動ヘッドを取り付けると、他の振動ヘッドによる振動の影響を受けてしまい、滴下ノズルから滴下される滴下粒子の容量がばらつき、その結果ＡＤＵ粒子の粒径もばらつくという問題点を見出し、また、複数の滴下ノズルに共通な１基の流量調節装置を取り付けると、複数の滴下ノズルが同一構造及び同一寸法であるにもかかわらず、各滴下ノズルから滴下される液滴の送出量が不均一に成るという問題点を見出した。本発明は、このような問題点を解決することを目的とする。
すなわち、本発明は、滴下ノズルから滴下される滴下原液の送出量を均一にすること、これによって均一な形状及び寸法を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。
前記課題を解決するための手段は、
アンモニア水溶液を貯留した滴下槽と、硝酸ウラニルを含有する滴下原液を前記アンモニア水溶液中に滴下する複数の滴下ノズルと、前記複数の滴下ノズルを同時に振動させる１基の加振器とを備え、
前記滴下ノズルごとに滴下原液の滴下流量を調節可能な流量調節手段が設けられて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置によると、一つの加振器で複数の滴下ノズルを振動させるので、滴下ノズル同士の共振をなくし、他の滴下ノズルの振動の影響を受けることがなくなるので、容易に、滴下粒子の粒径を制御することができる。本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置によると、滴下ノズル毎に、流量調節手段を備えることにより、滴下原液が流れるときの圧力損失の相違を減少させることができるので、その結果、粒径が均一な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
図１に、本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の一例を示す。図１に示されるように、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１は、振動ノズル装置２、及び滴下槽３を備える。
振動ノズル装置２は、複数の、例えば図１に示されるように４本の滴下ノズル４と１基の加振器５（図２参照）とを備える。さらに具体的に述べると、図２に示されるように、振動ノズル装置２は、それぞれ垂直に、かつ所定間隔を設けて互いに平行に配列されたところの、互いに同形状の円筒管状をなす４本の滴下ノズル４と、この滴下ノズル４を保持する保持部材６と、この保持部材６を上方から支持する支持部材７と、この支持部材７を介して滴下ノズル４に垂直方向の振動を与える加振器５と、前記滴下ノズル４それぞれに結合された滴下原液供給管８とを備える。
前記滴下ノズル４の材質としては、耐腐食性を有する材質であれば、特に，制限はなく、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン合金等を挙げることができる。
前記滴下ノズル４の開口部における水平断面の形状としては、内径が、５００〜１０００μｍの円形であるのが好ましい。
前記４本の滴下ノズル４は、図１に示されるように横一列に配列してもよいが、平面上に仮想的に形成される正方形の各頂点に各滴下ノズル４が立設する配置関係を有していても良い。
滴下ノズル４に結合される滴下原液供給管８は、滴下原液を貯留するタンク（図示せず。）に結合され、図示されない適宜の送液手段、例えば、ポンプによりタンク内の滴下原液が滴下ノズル４に送液されるようになっている。前記滴下原液は、硝酸ウラニル、純水、及び増粘剤等を含有する。前記増粘剤としては、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する樹脂、ポリエチレングリコール及びメトローズ等を挙げることができる。この滴下原液は、所定の温度に冷却、維持されて粘度の調整が行われた後に、滴下ノズル４の送出される。
前記加振器５は、支持部材７を介して各滴下ノズル４それぞれに垂直方向に振動を与えることができるように構成され、例えば電磁式振動発生器、機械式振動発生器、及び超音波振動発生器等を採用して形成することができる。この加振器５が滴下ノズル４に与える振動数としては４０〜２００Ｈｚが好ましい。振動数が前記範囲外であると、所定外径を有する良好な滴下粒子を滴下ノズル４の下端開口部から滴下させることができないことはないが、振動数が前記範囲内にあるほうが容易に所定外径の良好な滴下粒子を滴下させることができる。
図１に示されるように、滴下槽３は、その内部に貯留されたアンモニア水溶液に含まれるアンモニアと前記滴下ノズル４から滴下される滴下原液の滴下粒子中に含まれる硝酸ウラニルとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを形成する反応を行う槽である。滴下槽３は、半球状に湾曲した底部と円筒形をした胴部とからなり、滴下槽３の内部の所定高さまでアンモニア水溶液を貯留する。滴下槽３は、その内部に貯留されたアンモニア水溶液の液面よりもさらに上方に滴下槽３の胴部が延長されている。この滴下槽３の胴部には、貯留されるアンモニア水溶液１０の液面よりも上方に位置するように、アンモニアガス供給管９が配置され、このアンモニアガス供給管９から供給されるアンモニアガスによって、滴下槽３の内部であってアンモニア水溶液１０の液面より上方の雰囲気が、アンモニアガスとなる。
この滴下槽３の材質としては、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材質であれば、特に制限がなく、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。
なお、前記滴下槽３の大きさとしては、特に制限はなく、所望に応じて決めることができる。この滴下槽３の形状についても、図１に示される形状に限定されず、種々の形状を採用することができる。
前記アンモニアガス供給管９は、前記滴下ノズル４から滴下された滴下粒子の表面をゲル化するため、アンモニアガスを前記滴下槽３内のアンモニア水溶液の液面より上方の空間に供給するノズルである。
したがって、前記アンモニアガス供給管９の先端開口部は、滴下槽３の内部に向けて開口し、その他端は、例えば、アンモニアガスを充填したガスボンベ等のガス供給手段（図示せず。）に接続される。
なお、前記アンモニアガス供給管９の取り付け位置は、滴下槽３内におけるアンモニア水溶液の液面上方の空間をアンモニアガス雰囲気にすることができる限り、特に制限はない。
以上構成の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置により、次のようにして、重ウラン酸アンモニウム粒子が製造される。
滴下槽３内に所定量のアンモニア水溶液を装入する。４本の滴下ノズル４から滴下原液を前記アンモニア水溶液に滴下する。このとき、図２に示すように、加振器５により４本の滴下ノズル４に同時に同一振動数の振動が加えられる。その結果、同一に振動する４本の滴下ノズル４から、滴下原液の流量が等しければ、実質的に同一の粒径を有する滴下粒子が落下する。
滴下ノズル４から滴下された滴下粒子は、滴下ノズル４からアンモニア水溶液迄の落下行程中、一対のアンモニアガス供給管９，９から噴出するアンモニアガスが吹き付けられる。吹き付けられたアンモニアガスにより硝酸ウラニルから成る滴下粒子の表面が一部ゲル化する。アンモニア水溶液に投下されたゲル化した滴下粒子は、表面がゲル化した滴下粒子内に存在する硝酸ウラニルとアンモニアとがさらに反応を継続して重ウラン酸アンモニウムを形成する。
なお、図１には示されていないが、滴下槽３の底部に、アンモニアガス供給管を取り付け、切り替え弁の切り替え操作により滴下槽３内のアンモニア水溶液中にアンモニアガスを吹き込むことができるようにしておくと、さらに真球度の高い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。というのは、滴下槽３内のアンモニア水溶液にアンモニアガス供給管からアンモニアガスが導入されると、アンモニアガスはアンモニア水溶液中をバブルとなって上昇し、滴下槽３内にアンモニア水溶液の上昇流と下降流とを生じさせる。滴下された滴下粒子が滴下槽３の底部に堆積することなく常に流動状態になっているので、堆積による粒子形状の変形を起こすことがなく、また新鮮なアンモニアガスが導入されるので硝酸ウラニルとアンモニアとの反応が十分に進行するので内部まで重ウラン酸アンモニウムとなった粒子が形成される。
所定量の滴下原液の滴下が終了すると、滴下槽３内のアンモニア水を除去し、適宜の手法、たとえば滴下槽３を傾斜反転させることにより、又は滴下槽３内の内容物を掻きだすことにより、又は滴下槽３内の内容物を吸引除去することにより、生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を取り出す。
以上にこの発明の一実施例について説明したが、この発明は前記例に限定されるものではなく、この発明の範囲内において適宜に設計変更をすることができる。
例えば、加振器５による滴下ノズルの振動方向は垂直方向に限らず、水平方向であっても良い。滴下ノズルの本数についても特に制限がなく、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造能力を考慮して、滴下槽の大きさに応じて滴下ノズルの本数を決定することができる。滴下ノズルの配置についても適宜に決定することができる。
重ウラン酸アンモニウム粒子の製造においては、複数の滴下ノズルに１基の加振器により同一の振動を与えることにより実質的に真球に重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができることを、上記説明で明らかにしたが、真球に近い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するには滴下ノズルから滴下される滴下粒子の容量を適正に制御することも重要である。
そこで、この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置においては、滴下ノズルごとに滴下原液の滴下流量を調節可能な流量調節手段を設けることも重要である。
このように流量調節手段を設けることにより、各々の滴下ノズルから滴下される滴下原液の滴下量を制御することができ、さらに、滴下量を一様にすることができる。その結果、重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径のばらつきを抑えることができる。
図３に、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の一例を示す。
図３において、１は重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置、２は振動ノズル装置、８は滴下原液供給管、１１は流量調節手段、１２はセパレータおよび１３は配管を示している。前記振動ノズル装置２、滴下原液供給管８については、図１及び図２に示される重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置における振動ノズル装置２及び滴下原液供給管８と同様であるので、その詳細な説明を省略する。
前記流量調節手段１１は、流量調節弁と流量計とを備える（図示せず。）該流量調節手段１１は、滴下原液タンクに貯留された滴下原液を前記滴下ノズル４に供給するときに、滴下原液の流量を調節する手段である。この流量調節手段を用いると、例えば、各滴下ノズルから滴下された滴下原液の高さ方向の位置を目視しながら、前記流量調節弁を操作することにより、流量を調節することができる。
前記流量調節手段１１は、前記滴下ノズル４の各々に対応するように、一つずつ配置されている。
前記流量調節手段１１は、滴下原液供給管８を介して滴下ノズル４に接続し、また、配管１３を介して、滴下原液タンク（図示せず。）と接続する。また、前記配管１３の途中に、公知のセパレータ１２を配置してもよい。
前記流量調節弁としては、公知の流量調節弁を用いることができ、例えば、玉型弁、バタフライ弁またはサンダース弁等を挙げることができる。
前記流量調節弁の一例として、玉型弁を図４に示す。
図４で示される玉型弁１４は、ハンドル１５、弁棒１６、ふた１７、弁抑え１８、弁１９および弁箱２０を備える。
この流量調節器１４により、複数の滴下ノズルから滴下される液滴の送出量を一定にすることができるので、好適である。
前記流量計としては、公知の流量計を用いることができ、例えば、面積式流量計、容積式流量計、タービンメーターまたはうず式流量計等を挙げることができる。
前記配管１３は、耐腐食性を有すれば、特に制限はなく、ステンレス鋼製、アルミニウム合金製、ポリエチレン製、ポリプロピレン製、ＰＶＣ製、ＰＥＴ製等の配管を挙げることができる。
本発明における重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を用いて、例えば、以下のようにして重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
前記滴下原液タンク内の滴下原液を、ポンプ等により、送液する。
前記滴下原液は、流量調節手段で、所望の流量に調節されて、滴下ノズルに達する。
このとき、滴下原液の流量は、好ましくは１５〜３０cm3/minになるように、調節される。
前記滴下原液の滴下時の流量が１５cm3/minよりも少ないと、所望量の重ウラン酸アンモニウム粒子を得るために滴下すべき量の滴下原液を滴下するのに時間がかかってしまい、その結果、生産効率が悪くなることがある。
また、前記滴下原液の滴下時の流量が３０cm3/minよりも多いと、滴下原液が粒子状にならず、連続体になってしまうので、滴下粒子を得ることができず、その結果、球状でなく、棒状の重ウラン酸アンモニウム粒子が生成されることがある。
滴下ノズルに達した滴下原液は、加振器５により振動している滴下ノズル４から滴下槽３に落下する。滴下槽３に落下して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成される作用については、図１に示される重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の場合と同じである。
図１は、本発明の一例である重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の部分図である。 図２は、本発明における重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置が備える振動ノズルの一例を示す図である。 図３は、本発明における重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の一例を示す系統線図である。 図４は、本発明における重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置が備える流量調節弁の一例である玉型弁の断面を表す図である。
符号の説明
１・・・重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
２・・・振動ノズル装置
３・・・滴下槽
４・・・滴下ノズル
５・・・加振器
６・・・保持部材
７・・・支持部材
８・・・滴下原液供給管
９・・・アンモニアガス供給管
１０・・・アンモニア水溶液
１１・・・流量調節手段
１２・・・セパレータ
１３・・・配管
１４・・・玉型弁
１５・・・ハンドル
１６・・・弁棒
１７・・・ふた
１８・・・弁抑え
１９・・・弁
２０・・・弁箱
ａ・・・滴下粒子
ｂ・・・ＡＤＵ粒子

Claims (1)

  1. アンモニア水溶液を貯留した滴下槽と、硝酸ウラニルを含有する滴下原液を前記アンモニア水溶液中に滴下する複数の滴下ノズルと、前記複数の滴下ノズルを同時に振動させる１基の加振器とを備え、
    前記滴下ノズルごとに前記滴下原液の滴下流量を調節可能な流量調節手段が設けられて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
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