CN101596430B - 液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置 - Google Patents

液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置 Download PDF

Info

Publication number
CN101596430B
CN101596430B CN2009102035165A CN200910203516A CN101596430B CN 101596430 B CN101596430 B CN 101596430B CN 2009102035165 A CN2009102035165 A CN 2009102035165A CN 200910203516 A CN200910203516 A CN 200910203516A CN 101596430 B CN101596430 B CN 101596430B
Authority
CN
China
Prior art keywords
aforementioned
stoste
dripping
ammonia
drips
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
CN2009102035165A
Other languages
English (en)
Other versions
CN101596430A (zh
Inventor
大久保和俊
高桥昌史
高山智生
西村一久
本田真树
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nuclear Fuel Industries Ltd
Original Assignee
Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP2004026134A external-priority patent/JP2005213136A/ja
Priority claimed from JP2004030112A external-priority patent/JP4334366B2/ja
Priority claimed from JP2004084835A external-priority patent/JP4321859B2/ja
Priority claimed from JP2004241886A external-priority patent/JP4594001B2/ja
Priority claimed from JP2004243811A external-priority patent/JP4636831B2/ja
Priority claimed from JP2004286349A external-priority patent/JP4649159B2/ja
Priority claimed from JP2004289669A external-priority patent/JP2006102574A/ja
Application filed by Nuclear Fuel Industries Ltd filed Critical Nuclear Fuel Industries Ltd
Publication of CN101596430A publication Critical patent/CN101596430A/zh
Publication of CN101596430B publication Critical patent/CN101596430B/zh
Application granted granted Critical
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
    • G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2/00—Processes or devices for granulating materials, e.g. fertilisers in general; Rendering particulate materials free flowing in general, e.g. making them hydrophobic
    • B01J2/02—Processes or devices for granulating materials, e.g. fertilisers in general; Rendering particulate materials free flowing in general, e.g. making them hydrophobic by dividing the liquid material into drops, e.g. by spraying, and solidifying the drops
    • B01J2/06—Processes or devices for granulating materials, e.g. fertilisers in general; Rendering particulate materials free flowing in general, e.g. making them hydrophobic by dividing the liquid material into drops, e.g. by spraying, and solidifying the drops in a liquid medium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00—Compounds of uranium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00—Compounds of uranium
    • C01G43/01—Oxides; Hydroxides
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel
    • G21C3/64—Ceramic dispersion fuel, e.g. cermet
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B05—SPRAYING OR ATOMISING IN GENERAL; APPLYING FLUENT MATERIALS TO SURFACES, IN GENERAL
    • B05B—SPRAYING APPARATUS; ATOMISING APPARATUS; NOZZLES
    • B05B1/00—Nozzles, spray heads or other outlets, with or without auxiliary devices such as valves, heating means
    • B05B1/14—Nozzles, spray heads or other outlets, with or without auxiliary devices such as valves, heating means with multiple outlet openings; with strainers in or outside the outlet opening
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B05—SPRAYING OR ATOMISING IN GENERAL; APPLYING FLUENT MATERIALS TO SURFACES, IN GENERAL
    • B05B—SPRAYING APPARATUS; ATOMISING APPARATUS; NOZZLES
    • B05B17/00—Apparatus for spraying or atomising liquids or other fluent materials, not covered by the preceding groups
    • B05B17/04—Apparatus for spraying or atomising liquids or other fluent materials, not covered by the preceding groups operating with special methods
    • B05B17/06—Apparatus for spraying or atomising liquids or other fluent materials, not covered by the preceding groups operating with special methods using ultrasonic or other kinds of vibrations
    • B05B17/0607—Apparatus for spraying or atomising liquids or other fluent materials, not covered by the preceding groups operating with special methods using ultrasonic or other kinds of vibrations generated by electrical means, e.g. piezoelectric transducers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/30—Particle morphology extending in three dimensions
    • C01P2004/32—Spheres
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T137/00—Fluid handling
    • Y10T137/8158—With indicator, register, recorder, alarm or inspection means

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Nozzles (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)

Abstract

本发明的目的在于提供即使液滴落下而与氨水溶液的表面冲突、也不会变形的液滴表面固化装置，及能制造球度良好的ADU粒子的ADU粒子制造装置，涉及液滴表面固化装置，及利用滴下喷嘴装置、滴下原液回收装置、滴下原液供给装置、氨水溶液循环装置、及前述液滴表面固化装置中的至少一种的重铀酸铵粒子制造装置。液滴表面固化装置具有氨气喷出机构，氨气喷出机构具有多个氨气喷出口，从具有多个喷嘴的滴下喷嘴装置中的多个喷嘴喷嘴的前端到前述氨气喷出口的上端之间的高度为10～40mm，从喷嘴的前端落下的液滴的路径的最短距离为3～15mm，从氨气喷出口喷出的氨气的流量为3～25L/min。

Description

液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置
本申请为在先申请(申请日：2004年10月15日，申请号：200480030435.5，发明名称：滴下喷嘴装置、滴下原液回收装置、滴下原液供给装置、液滴表面固化装置、氨水溶液循环装置、及重铀酸铵粒子制造装置)的分案申请。
技术领域
本发明涉及液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置，进一步详细地说，涉及液滴表面固化装置，使液滴表面固化，即使从喷嘴滴下的液滴落下而与氨水溶液贮存槽中的氨水溶液的表面冲突，也不容易发生变形；及重铀酸铵粒子制造装置，具有上述液滴表面固化装置、进而具有滴下喷嘴装置、滴下原液回收装置、滴下原液供给装置、氨水溶液循环装置中至少一种，能制造球度高的重铀酸铵粒子。
背景技术
高温气体反应炉的投入高温气体反应炉用燃料的炉心结构由热容量较大高温健全性好的石墨构成。在该高温气体反应炉中，由于采用被评价为即使高温下也不会发生化学反应、安全性较高的氦气等气体作为冷却气体，所以即使在出口温度较高的情况下，也能安全地取出冷却气体。因此，高温加热到大约1000℃左右的前述冷却气体作为安全的热利用而用于发电、氢的制造、化学设备等广泛的领域中。
另一方面，一般来说，投入到该高温气体反应炉中的高温气体反应炉用燃料包括燃料核、被覆在该燃料核周围的被覆层。燃料核是例如将二氧化铀烧结成陶瓷状而成的直径约为350～650μm的微小粒子。
被覆层一般具有多层结构。具有4层结构的被覆层从燃料核表面侧开始依次称为第一层、第二层、第三层及第四层。燃料核和由4层被覆层构成的被覆粒子的直径例如约为500～1000μm。
以上那样的高温气体反应炉用燃料是使用重铀酸铵粒子制造装置如以下那样制造而成的。首先，将氧化铀粉末溶于硝酸，制成硝酸双氧铀溶液。接着，将该硝酸双氧铀溶液与纯水及增粘剂等混合搅拌，制成滴下原液。将该滴下原液贮存到滴下原液贮存槽中。调制的滴下原液在冷却成规定的温度，并对粘度进行调制后，输送到滴下喷嘴装置中。在滴下喷嘴装置上，具有一个直径较细的喷嘴。输送来的滴下原液作为液滴从喷嘴的前端滴到氨水溶液中。落到氨水溶液内的液滴从其表面开始进行由硝酸双氧铀向重铀酸铵的反应，若前述液滴在氨水溶液内存在足够时间，则直到液滴的内部为止都形成重铀酸铵。
另外，使滴到该氨水溶液中的液滴在到达氨水溶液表面为止的行程中，通过氨气气氛。由于该氨气而使液滴表面凝胶化形成被膜，形成有被膜的液滴某种程度上防止落到氨水溶液表面时由于冲突而引起的变形。若落到氨水溶液中的液滴中的硝酸双氧铀与氨充分反应，则形成重铀酸铵粒子(以下有时简称为“ADU粒子”)。
该ADU粒子洗净干燥后，在大气中焙烧形成三氧化铀粒子。进而，三氧化铀粒子通过还原及烧结形成高密度陶瓷状的二氧化铀粒子。筛分该二氧化铀粒子，即进行分级，得到具有规定的粒子径的燃料核微粒子。
在制造ADU粒子时最大的目标在于制造粒子径相同、球度高、没有内部缺陷的ADU粒子。换言之，要求任何ADU粒子都具有均匀的直径，不具有扁圆的形状，到粒子的中心完全形成ADU，而且不存在裂纹等内部组织健全。并且大量制造ADU粒子也是制造ADU粒子时的一大目标。为了实现这样的目标，如以下所述，在现在的ADU粒子制造装置中存在必须解决的多个问题。
为了大量并且均匀地制造每个粒子都为球形的ADU粒子，重要的是前述喷嘴应具有以液滴体积一定的方式使液滴落下的性能。
但是，还找不到上述那样能以液滴体积一定的方式使液滴落下的滴下喷嘴。因此希望开发能得到粒子径均匀、球度高的ADU粒子的滴下喷嘴装置和重铀酸铵粒子制造装置(以下有时称为“ADU粒子制造装置”)。
以往的ADU粒子制造装置由于包括具有一个滴下喷嘴的滴下喷嘴装置，所以ADU粒子的产量由喷嘴的频率决定，最大为200个/秒左右。进而为了提高生产率，有必要增加滴下喷嘴的个数。此时，有必要使从多个喷嘴分别输出的滴下原液的输出量均匀，但是还没有开发出那样的装置。
为了大量并且粒径均匀地制造每个粒子都为球形的ADU粒子，重要的是前述多个喷嘴应具有以从各滴下喷嘴输出的液滴体积一定的方式使液滴落下的性能。
但是，还找不到上述那样能以从多个滴下喷嘴分别输出的滴下原液的输出量均匀、液滴体积一定的方式使液滴落下的滴下喷嘴。因此希望开发能大量得到粒子径均匀、球度高的二氧化铀燃料核的滴下喷嘴装置和ADU粒子制造装置。
在以往的ADU粒子制造装置中，在停止从喷嘴滴下原液时，原液剩余在用于将原液从滴下原液贮存槽输送到喷嘴中的原液输送配管中。然后，在贮存在滴下原液贮存槽中的新原液通过原液输送配管输送到喷嘴中时，剩余的旧原液即剩余原液从喷嘴滴下，旧原液的液滴滴到氨水溶液中。
前述剩余原液与在滴下原液贮存槽中进行了温度控制的新原液在性质或性状方面不同。因此，在滴到氨水溶液时形成的ADU粒子容易产生变形，存在不能充分保证将ADU粒子经过熟化、洗净、干燥、焙烧、还原及烧结各工序而制造的二氧化铀粒子的球度、外径、内部组织等规格的问题。这也导致制造的二氧化铀粒子的生产率降低。推测前述问题产生的原因在于，前述剩余原液的温度上升至室温，原液的粘度下降。
在ADU粒子制造装置中，为了提高ADU粒子的生产率而具有多个喷嘴的情况下，为使从任何一个喷嘴落下的ADU粒子都具有相同的一定的体积，而需要使从各喷嘴滴下的滴下原液的流量一致。由此，设置流量调节器，对滴下原液的滴下量进行调节，但是仅用该流量调节器，不易使从各喷嘴滴下的滴下原液的流量一致，所以产生形成的ADU粒子的粒径不同的问题。
在以往的ADU粒子制造装置中，在从滴下喷嘴装置中的一个或多个滴下喷嘴滴下的液滴朝向氨水溶液落下的落下行程中，存在氨气气氛。这样，落下而在氨水溶液的液面着水的液滴的表面凝胶化，形成被膜，但是不能充分防止着水时由冲突引起的变形。而且有时液滴向氨水溶液着水时由冲突而发生断裂。存在变形或断裂的液滴在氨水溶液中即使进行硝酸双氧铀与氨的反应，也不能以高合格率得到球度良好的ADU粒子的问题。另外，在具有多个滴下喷嘴的ADU粒子制造装置中，在将氨气吹到落下途中的液滴上的情况下，存在不能将气体均匀地喷到各液滴上的问题、或由于吹上的气体而在液滴的表面产生波纹状的花纹的问题。
在以往的ADU粒子制造装置中，必须使含有硝酸双氧铀的滴下原液的内部都浸透氨水溶液。
为了浸透该氨水溶液，通常采用贮存氨水溶液的氨水溶液贮存槽。即，在ADU粒子制造装置中，在滴下含有硝酸双氧铀的原液的喷嘴的正下方，配置有贮存氨水溶液的氨水溶液贮存槽。将通过从滴下喷嘴装置的喷嘴滴下原液而形成的液滴滴到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液中。
这样，在氨水溶液中，存在与液滴中的硝酸双氧铀和铵离子反应，在液滴内形成重铀酸铵(ADU)。
液滴内的硝酸双氧铀与铵离子的反应从液滴的表面开始，经过一定时间前述反应向液滴的内部进行。但是，随着液滴表面的内部存在于液滴表面附近的硝酸双氧铀、与液滴表面的外侧存在于其附近的氨离子的反应的进行，液滴表面的外侧、该液滴表面附近的氨浓度降低。因此，硝酸双氧铀与铵离子的反应速度变慢。为了存在于ADU粒子的中心部的硝酸双氧铀与铵离子发生反应，所以存在于液滴表面的外侧的铵离子必须浸入到液滴内，而向液滴的内部扩散移动。因此，产生需要长时间才能使液滴的中心都变成重铀酸铵的问题，另外，在液滴一定时间滞留在氨水溶液中的条件下，容易产生硝酸双氧铀与铵离子反应不充分的问题。因此，在以往的ADU粒子制造装置中，不易生成粒径大的ADU粒子。关于利用后工序处理后的燃料核，有时在其内部存在空隙并生成不良品。
而且，由于内部反应没有结束的ADU粒子，其内部呈胶状，非常软，所以若使因含有铀而比重较大的ADU粒子层叠而堆积，则位于氨水溶液贮存槽的下部侧的ADU粒子发生变形，产生制造出较多球度差的不良品的问题。
发明内容
本发明以解决前述问题为目的。
本发明解决上述以往的问题，其目的在于提供液滴表面固化装置及组装该液滴表面固化装置而成的ADU粒子制造装置，其能够使含有硝酸双氧铀的液滴表面适当固化，以便能制造球度高的ADU粒子。
本发明的目的在于提供组装一个或多个滴下喷嘴装置及前述液滴表面固化装置而成的ADU粒子制造装置，其能够滴下含有硝酸双氧铀的液滴，以便能使从滴下喷嘴滴下的滴下原液的输出量均匀，并由此大量制造具有均匀的形状及尺寸的ADU粒子。
本发明解决上述以往的问题，其目的在于提供组装滴下原液回收装置及前述液滴表面固化装置而成的ADU粒子制造装置，其能够以高合格率制造不发生变形粒径相同的ADU粒子。
本发明解决上述以往的问题，其目的在于提供组装滴下原液供给装置及前述液滴表面固化装置而成的ADU粒子制造装置，其将向滴下含有硝酸双氧铀的液滴的滴下喷嘴装置中供给滴下原液，以便能制造粒子径相同的ADU粒子。
本发明解决上述以往的问题，其目的在于提供组装氨水溶液循环装置及前述液滴表面固化装置而成的ADU粒子制造装置，其能够高效率地生产球度高、没有内部缺陷地高品质的重铀酸铵粒子。
本发明
(1)一种液滴表面固化装置，其特征在于，具有氨气喷出机构，所述氨气喷出机构具有多个氨气喷出口，能够分别朝向滴下原液的液滴滴落到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液中的落下路径喷出氨气，所述滴下原液的液滴是从具有滴下从滴下原液贮存槽供给的滴下原液的多个喷嘴的滴下喷嘴装置中的多个喷嘴中分别滴下的，从前述喷嘴的前端到前述氨气喷出口的上端之间的高度为10～40mm，从前述喷嘴的前端落下的液滴的路径、即滴下路径到前述氨气喷出口前端之间的最短距离为3～15mm，从前述氨气喷出口喷出的氨气的流量为3～25L/min。
(2)如前述(1)所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述氨气喷出机构能够调节从前述多个氨气喷出口朝向前述液滴的落下路径喷出的氨气的流量。
(3)如前述(1)或(2)所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述氨水溶液贮存槽具有氨水溶液溢流机构，以从喷嘴的前端部到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液的液面之间的距离一定的方式贮存氨水溶液。
(4)如前述(1)～(3)任一项所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置具有1台励振器，使前述多个喷嘴同时振动。
(5)如前述(1)～(4)任一项所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置设置有能够按每个喷嘴对滴下原液的滴下流量进行调节的流量调节机构。
(6)如前述(1)～(5)任一项所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置具有滴下原液收容部，所述滴下原液收容部的内容积比前述多个喷嘴中的任何一个的内容积都大，能够收容一定量的从贮存前述滴下原液的滴下原液贮存槽输送来的滴下原液，收容的滴下原液由于重力而供给到前述所有多个喷嘴。
(7)如前述(6)所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下原液收容部是水平截面积比前述多个喷嘴中的任何一个的水平截面积都大的滴下原液收容部。
(8)如前述(6)或(7)所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下原液收容部直接连结到前述所有多个喷嘴上。
(9)如前述(1)～(8)任一项所述的液滴表面固化装置，其特征在于，在前述所有多个喷嘴的前端部上，形成有朝向前述滴下原液的滴下方向的棱边。
(10)如前述(1)～(9)任一项所述的液滴表面固化装置，其特征在于，在前述喷嘴上，具有实质上定量并且无脉动地供给在滴下原液贮存槽中贮存的滴下原液的供液机构。
(11)一种重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有前述(1)～(10)任一项所述的液滴表面固化装置。
(12)如前述(11)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有排出从前述氨气喷出机构喷出的氨气的氨气排出机构，前述氨气排出机构设置在隔着前述液滴的落下路径而与前述氨气喷出机构相反的一侧。
(13)如前述(11)或(12)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，前述氨气喷出机构能够调节从前述多个氨气喷出口喷出的氨气的流量。
(14)如前述(11)～(13)任一项所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，前述氨水溶液贮存槽具有氨水溶液溢流机构，以从喷嘴的前端部到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液的液面之间的距离一定的方式贮存氨水溶液。
(15)如前述(11)～(14)任一项所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有滴下原液回收装置，所述滴下原液回收装置在滴下喷嘴装置中的喷嘴、与贮存前述氨水溶液的氨水溶液贮存槽之间具有：剩余滴下原液受器，在停止滴下原液从前述喷嘴向氨水溶液滴下时，受容在滴下原液输送通路中剩余的前述滴下原液的剩余部分；剩余滴下原液输送通路，将受容在前述剩余滴下原液受器中的滴下原液的剩余部分输送到前述滴下原液贮存槽中，所述滴下喷嘴装置中的喷嘴使通过前述滴下原液输送通路输送来的在滴下原液贮存槽中贮存的含有硝酸双氧铀的滴下原液滴落到氨水溶液中。
(16)如前述(11)～(15)任一项所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有滴下原液供给装置，所述滴下原液供给装置具有：光照射机构，对从具有多个喷嘴的滴下喷嘴装置中的这些多个喷嘴分别落下的含有硝酸双氧铀的滴下原液的液滴照射光；流量调节器，根据由前述光照射机构照射的液滴的落下状态，调节滴下原液从贮存含有硝酸双氧铀的滴下原液的滴下原液贮存槽向各喷嘴的供给量。
(17)如前述(16)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，前述光照射机构是照射周期性一亮一灭的光的频闪光照射机构。
(18)如前述(16)或(17)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有：光传感器，检测从前述光照射机构发出的光；控制机构，通过输入从前述光传感器输出的检测信号，来控制前述流量调节器，使得从各喷嘴滴下的液滴的流量一致。
(19)如前述(11)～(18)任一项所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有氨水溶液循环装置，所述氨水溶液循环装置具有氨水溶液循环通路，其将氨水溶液从前述氨水溶液贮存槽的底部供给到其内部，以使在用于承接从滴下喷嘴装置中的喷嘴滴下含有硝酸双氧铀的滴下原液的液滴的贮存氨水溶液的氨水溶液贮存槽内的该氨水溶液中，能够使前述液滴中的硝酸双氧铀与氨反应而形成的重铀酸铵粒子上升流动。
(20)如前述(19)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述氨水溶液贮存槽的侧面部及底部上，分别形成侧面部开口部及底部开口部，前述氨水溶液供给机构具有：氨水溶液循环用配管，连结前述侧面部开口部与前述底部开口部；泵，设置在前述氨水溶液循环用配管上。
(21)如前述(20)所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述侧面部开口部上，设置有流入防止机构，用于阻止在前述氨水溶液贮存槽内存在的固体成分流入到前述氨水溶液循环用配管中。
(22)如前述(19)～(21)任一项所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述氨水溶液贮存槽的底面部上设置有取出配管和能够开闭前述取出配管的开闭机构。
若具有前述(4)所记载的滴下喷嘴装置，由于用一个励振器使多个滴下喷嘴振动，所以滴下喷嘴彼此不会发生共振，也不受其他滴下喷嘴的振动的影响，可容易地控制滴下粒子的粒径。若具有前述(18)所记载的滴下原液供给装置，通过在每个喷嘴上具有控制流量调节器的控制机构，可减少滴下原液流动时的压力损失的差别，结果，可制造粒径均匀的ADU粒子。
若具有前述(6)所记载的滴下喷嘴装置，在从喷嘴的前端部滴下液滴的情况下，滴下原液流到喷嘴的前端部，并且滴下原液以与前述前端部接触的状态流到前端部外，随着滴下原液的流下，附着到前端部的液胀满而滴的容积增大，当膨满状态的液的重量也超过附着在喷嘴的前端部的力时，滴下原液作为液滴从喷嘴的前端部落下。此时，对附着到喷嘴的前端部而渐渐膨满的滴下原液施加以收容在滴下原液收容部中的所占内容积比喷嘴的内容积还大的一定量的滴下溶液为起因的流体压。即，对附着到喷嘴的前端部的滴下原液施加一定量的静水压。结果，由于对连续落下的膨满状态的液滴始终施加相同的静水压，所以连续落下的液滴的容积相同。由于从喷嘴连续落下相同容积的液滴，所以这些液滴形成同一大小的ADU粒子。在本发明中，前述滴下原液收容部起到对附着在喷嘴的前端部的液滴外加一定静水压的加压机构的作用。
若具有前述(7)所记载的滴下喷嘴装置，除了前述(6)所述的技术效果外，滴下原液收容部的水平截面积比前述喷嘴的水平截面积要大，所以虽然需要内容积比喷嘴的内容积大的滴下原液收容部，但是不必将滴下原液收容部的高度尺寸取得较大。
若具有前述(8)所记载的滴下喷嘴装置，除了前述(6)或(7)所述的技术效果外，与将滴下原液从滴下原液收容部经由配管输送到喷嘴中的情况相比，不会产生由使用配管而引起的压力损失，可将滴下原液从滴下原液收容部供给到喷嘴中，不产生压力损失，相应地形成粒子径相同的ADU粒子。
若具有前述(9)所记载的滴下喷嘴装置，由于在喷嘴的前端部形成有棱边，所以可将喷嘴的前端部与液滴圆滑地分离，故能形成粒子径相同的ADU粒子。
若具有前述(10)所记载的滴下原液回收装置，首先，在从喷嘴滴完液滴后新调制的滴下原液作为液滴从前述喷嘴滴下的情况下，将前次滴下操作中在原液输送配管中剩余的含有硝酸双氧铀的滴下原液承接在剩余滴下原液受器中。若假设在剩余滴下原液受器中收容的滴下原液从喷嘴滴到氨水溶液中，则由于从前次滴下操作到本次滴下操作经过一定的时间，从而在原液输送配管中剩余的滴下原液的粘度发生变化，所以不能形成接近于球形的重铀酸铵粒子。但是，若利用该滴下原液回收装置，则收容在前述剩余滴下原液受器中的剩余滴下原液混合到新调制的滴下原液中进行再利用，通过再度温度控制，可对新的滴下原液与剩余滴下原液的混和原液适当地进行粘度调整。因此，能以高合格率制造球度、外径、内部组织等中都没有问题的均质的ADU粒子。
若具有前述(16)所记载的滴下原液供给装置中，向多个喷嘴供给含有硝酸双氧铀的滴下原液。从多个喷嘴连续地滴下滴下原液。利用光照射机构，对连续滴下的滴下原液照射光。用视觉或光传感器检测照射了光的液滴的落下状态，根据液滴的落下状态调节流量调节器，从而调节从各喷嘴落下的液滴的体积。由此，可使从各喷嘴落下的液滴的体积均匀。
在用光传感器检测利用前述光照射机构照射了光的液滴的滴下状态的情况下，在从各喷嘴滴下的每列液滴上配置光光传感器。
液滴在利用光照射传感器照射有光的状态下落下时，由于液滴遮光，所以光传感器向控制机构输出检测信号。控制机构基于按每列液滴配置的光传感器输出的检测信号，来判断液滴是否遮住到达光传感器的光，另外通过计测液滴遮光的时间，来判断从某个喷嘴落下的液滴与从其他喷嘴落下的液滴的落下状态是否不同。控制机构自动控制流量调节器，使得从各喷嘴落下的任何液滴都同时落下。
在光照射机构为频闪光照射机构时，像下面那样控制流量调节器。
采用光照射机构即频闪光照射机构，对与上述一样从喷嘴滴下的液滴照射周期性一亮一灭的光(也称为频闪光)。对从喷嘴依次滴下的多个液滴照射与喷嘴的频率同频率的频闪光后，观察从喷嘴滴下的多个液滴是否处于静止状态。在观察到从多个喷嘴同时滴下的任何液滴都处于相同高度位置时，由于多个喷嘴任何一个都具有相同的体积，所以能判断出从多个喷嘴滴下的任何液滴的粒径都相同。但是，在观察到从多个喷嘴同时滴下的多个液滴处于不同高度位置时，判断出从多个喷嘴滴下的多个液滴的体积不同。此时，通过操作流量调节器，而对供给到喷嘴中的滴下原液的供给量进行调整，使得从多个喷嘴的任何一个同时滴下的任何液滴都具有相同粒径。
因此，根据本发明，能提供一种可容易地制造粒径相同的ADU粒子的ADU粒子制造装置。
若具有前述(1)所记载的液滴表面固化装置，由于从氨气喷出机构，对从多个喷嘴分别滴下的含有硝酸双氧铀的滴下原液的一连串液滴喷出氨气，所以使氨气均匀地接触到从每个滴下喷嘴落下的液滴上，并且由于生成的ADU粒子不呈现出波纹状的花纹，所以能得到球度高的二氧化铀粒子。
若具有前述(12)所记载的液滴表面固化装置，通过将该氨气排出机构喷出的氨气排出，而提高喷出的氨气气流的方向性，减小多个氨气气流彼此带来的影响，所以使生成的ADU粒子更不会呈现波纹状的花纹。而且，若设置有该氨气排出机构，则解决下述问题，即在不存在氨气排出机构的情况下，由于上升的氨气到达喷嘴的前端，使喷嘴前端的硝酸双氧铀与氨气反应而产生喷嘴的堵塞的问题。
若具有前述(13)所记载的液滴表面固化装置，由于可分别调节前述多个氨气喷出口的氨气的喷出流量，所以即使在氨气的压力损失不同的情况下，也能保持氨气的喷出状态一定。
若具有前述(14)所记载的液滴表面固化装置，由于在氨水溶液贮存槽上设置有氨水溶液溢流机构，所以随着液滴滴到氨水溶液贮存槽内的氨水溶液中而使氨水溶液的液面上升，当液面到达某个位置时，即使进一步滴下液滴，由于由液滴压上的氨水溶液通过氨水溶液溢流机构而排出，所以氨水溶液的液面也不会上升。换言之，若预先在氨水溶液贮存槽内以利用氨水溶液溢流机构使氨水溶液溢流而保持液面高度一致的方式贮存氨水溶液，则从滴下喷嘴装置的喷嘴的前端到氨水溶液的液面之间的距离始终保持一定。若始终保持前述距离一定，则从喷嘴朝氨水溶液落下的液滴与氨气接触的条件始终一定，从喷嘴前端落下而到达氨水溶液的液面为止，液滴中的硝酸双氧铀始终与氨气进行一定的反应，所以在氨水溶液中着水的液滴粒子的重铀酸铵被膜生成条件一定，进而制造不会变形的均匀的ADU粒子。
若具有前述(1)所记载的液滴表面固化装置，在将从喷嘴的前端到氨气喷出口的上端之间的高度设计成10～40mm，而且将从滴下路径到前述氨气喷出口前端之间的最短距离设计成3～15mm的情况下，通过使氨气以3～25L/min的流速从氨气喷出口喷出，而在从喷嘴前端落下的液滴到达氨水溶液的行程中，关于任何液滴，在液滴表面都同样进行硝酸双氧铀与氨的反应，成为均匀地形成重铀酸铵皮膜的液滴，并到达氨水溶液表面。通过在液滴表面形成均匀的重铀酸铵皮膜，最终制造球形的均匀品质的ADU粒子。
若具有前述(19)所记载的氨水溶液循环装置，由于ADU粒子成为可上升流动状态，所以在氨水溶液贮存槽内部ADU粒子成为流动状态，ADU粒子不会彼此堆积。结果，防止ADU粒子的变形。另外，若在氨水溶液中流动的液滴内的硝酸双氧铀与氨离子反应，则存在于液滴表面的外部附近的氨离子的浓度减少，通过使氨水溶液成为流动状态，而向液滴表面供给铵离子，以补充其浓度的减少。另外，由于使氨水溶液成为循环状态，所以始终向液滴表面供给新鲜的铵离子，因此，使液滴内部的硝酸双氧铀与铵离子的反应高效地进行。基于这些理由，能高效地生产不发生变形、不存在内部缺陷等的ADU粒子。
而且，若具有前述(20)所记载的氨水溶液循环装置，通过具有氨水溶液循环用配管、和设置在前述氨水溶液循环用配管上的泵，而由泵从底部开口部向氨水溶液贮存槽内供给氨水溶液。供给的氨水溶液从下方将滞留于底部的ADU粒子压上，从而使在氨水溶液中形成的ADU粒子循环流动，而不会堆积。而且，通过使ADU粒子在循环的氨水溶液中循环，而使新鲜的铵离子接触到ADU粒子表面，所以能高效地制造粒子中心都变成重铀酸铵流动ADU粒子。
进而，根据前述(21)所述的氨水溶液循环装置，通过设置流入防止机构，而使粒子的破片或断片等固体物不会混入氨水溶液循环用配管内，能高效地向贮存槽内供给氨水溶液。
根据前述(22)所述的氨水溶液循环装置，可利用重力，经由氨水溶液贮存槽的取出配管而不使用特别的设备将滞留在氨水溶液贮存槽的底部的ADU粒子取到氨水溶液贮存槽外部。或者，通过开闭机构，能任意地将ADU粒子取到氨水溶液贮存槽外部。
附图说明
以下说明的这些附图并不是设计附图，而是用于说明液滴表面固化装置等及ADU粒子制造装置的功能和结构等的附图。
图1是本发明一例的ADU粒子制造装置的局部图。
图2是表示具有本发明的ADU粒子制造装置的振动喷嘴的一例的图。
图3是表示本发明的ADU粒子制造装置的一例的系统线图。
图4是表示具有本发明的ADU粒子制造装置的流量调节阀的一例、即球形阀的截面的图。
图5是表示本发明的一例、即ADU粒子制造装置概略图。
图6是表示本发明的一例、即滴下喷嘴装置的一部分的概略图。
图7是本发明的一例，是表示在前端部具有棱边的滴下喷嘴装置的一部分的放大图。
图8是表示本发明的滴下喷嘴装置的概略图。
图9表示测定二氧化铀粒子的粒径的方法。
图10是表示本发明的ADU粒子制造装置的一例的图。
图11是表示在本发明中使用的剩余滴下原液受器的一例的图。
图12是表示本发明的ADU粒子制造装置的一例的说明图。
图13是表示根据本发明的ADU粒子制造装置，从各喷嘴滴下的液滴高度保持一定的状态的图。
图14是表示本发明的ADU粒子制造装置的其他例的说明图。
图15是表示图14所示的ADU粒子制造装置中的光源、光电转换元件及控制部的说明图。
图16是表示脉冲信号列的说明图，(a)是表示在图14所示的ADU粒子制造装置中，从各喷嘴同步落下体积相同的液滴时检测的脉冲信号列的说明图，(b)是表示在图14所示的ADU粒子制造装置中，从各喷嘴非同步地落下体积不同的液滴时检测的脉冲信号列的说明图。
图17是表示本发明的ADU粒子制造装置的概略图。
图18是将氨气喷出机构及氨气排出机构扩大了的立体图。
图19是表示氨气喷出机构的概略图。
图20是表示氨气喷出机构的变形例的概略图。
图21是表示本发明的ADU粒子制造装置的概略图。
图22是表示本发明的ADU粒子制造装置的变形例的概略图。
具体实施方式
[第1方式]
图1表示具有本发明的滴下喷嘴装置的ADU粒子制造装置的第1方式。如图1所示，ADU粒子制造装置具有：滴下喷嘴装置2、和氨水溶液贮存槽3。
滴下喷嘴装置2具有：多个例如图1所示4个喷嘴4、和图2所示一台励振器5。进而具体地描述，如图2所示，滴下喷嘴装置2具有：分别垂直且隔开规定间隔相互平行地排列的形状相互相同的圆筒管状的4个喷嘴、保持该喷嘴4的保持部件6、从上方支承该保持部件6的支承部件7、经由该支承部件7而对喷嘴4施加垂直方向的振动的励振器5、与前述喷嘴4分别结合而作为滴下原液输送通路的一例的滴下原液供给管8。
喷嘴4形成为管状。作为与前述喷嘴4的轴线正交的截面形状，可列举出圆形、椭圆形或多边形等，但是优选地为圆形。作为前述喷嘴4的开口部的水平截面的形状，优选地采用内径为0.2mm～3mm的圆形。若前述内径小于0.0mm，则会引起喷嘴的堵塞。另外，若前述内径大于3mm，则液滴变大，形成的ADU粒子的大小过大。作为前述喷嘴4的材质，只要是不因含有硝酸双氧铀的滴下原液而受到不良影响，具有耐腐蚀性的材质即可，并没有特别的限制，可列举出例如玻璃、不锈钢、铝、铝合金、镁、镁合金、锆或锆合金等。
前述4个喷嘴4可如图1所示排成一横列，但是也可具有下述配置关系，例如在平面上假想形成的正方形各顶点上立设各喷嘴4。
如图2所示，与喷嘴4结合的滴下原液供给管8结合在贮存滴下原液的缸(未图示)上，并由未图示的适当的供液机构、例如泵将缸内的滴下原液供给到喷嘴4中。前述滴下原液是将例如氧化铀粉末溶解到硝酸中而调制成硝酸双氧铀溶液，并将该硝酸双氧铀溶液、与纯水和聚乙烯醇树脂等增粘剂等混合而成的混合液混合搅拌而得到的。另外，作为前述增粘剂，可列举出聚乙烯醇、在碱条件下凝固的树脂、聚乙二醇及甲基纤维素等。对应于滴下粒子的期望粒径，适当决定滴下原液自身的粘度等。滴下原液的粘度的一例在10℃下为10～500cPs。将冷却至规定温度并保持而进行粘度调整的滴下原液供给到喷嘴4中。
前述励振器5可经由支承部件7沿垂直方向分别对各喷嘴4施加规定频率的振动，例如可采用电磁式振动产生器、机械式振动产生器、及超声波振动产生器等来形成。作为该励振器5施加到喷嘴4上的频率优选地为40～200Hz。若频率在前述范围外，则并不是说不能使具有规定外径的良好的滴下粒子从喷嘴4的下端开口部滴下，只是若频率处于前述范围内，则能使规定外径的良好的滴下粒子容易地滴下。
如图1所示，氨水溶液贮存槽3是进行下述反应的槽，即使包含于贮存在其内部的氨水溶液中的氨、与包含于从前述喷嘴4滴下的滴下原液的滴下粒子中的硝酸双氧铀反应而形成重铀酸铵。氨水溶液贮存槽3由半球状弯曲的底部和圆筒形的躯干部形成，到氨水溶液贮存槽3的内部的规定高度为止均可贮存氨水溶液。氨水溶液贮存槽3的躯干部延伸到比贮存在氨水溶液贮存槽3的内部的氨水溶液的液面更靠上方的位置。在该氨水溶液贮存槽3的躯干部，在比贮存的氨水溶液10的液面靠上方的位置上配置有氨气供给管9，由从该氨气供给管9供给的氨气使氨水溶液贮存槽3的内部位于氨水溶液10的液面上方的气氛变成氨气。
作为该氨水溶液贮存槽3的材质，并没有特别的限制，只要是具有耐腐蚀性、特别是具有耐碱性、耐热性、耐压性的材质即可，可列举出例如不锈钢、铝、铝合金、镁、镁合金、锆或锆合金等。
另外，作为前述氨水溶液贮存槽3的大小并没有特别的限制，可根据希望而定。关于该氨水溶液贮存槽3的形状，也不限定于图1所示的形状，可采用各种形状。
前述氨气供给管9是为了使从前述喷嘴4滴下的液滴的表面在落到氨水中之前凝胶化，而将氨气供给到位于前述氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液的液面上方的空间中的喷嘴。
因此，前述氨气供给管9的前端开口部朝向氨水溶液贮存槽3的内部开口，其另一端与例如填充了氨气的储气瓶等气体供给机构(未图示。)连接。
另外，前述氨气供给管9的安装位置并没有特别的限制，只要能将氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液的液面上方的空间变成氨气气氛即可。
利用以上结构的ADU粒子制造装置，如下述那样，制造ADU粒子。
在氨水溶液贮存槽3内装入规定量的氨水溶液。使滴下原液从4个喷嘴4滴到前述氨水溶液中。此时，如图2所示，用励振器5对4个喷嘴4同时施加同一频率的振动。结果，若从同一振动的4个喷嘴4滴下的原液的流量相等，则实质上落下具有同一粒径的液滴。
优选地，预先将后述的本发明的液滴表面固化装置安装到ADU粒子制造装置上。这样，从喷嘴4滴下的滴下粒子在从喷嘴4至氨水溶液之间的落下路径中，被从氨气供给管61喷出的氨气吹上。利用吹上的氨气使由硝酸双氧铀构成的滴下粒子的表面一部分发生凝胶化。关于投到氨水溶液中的凝胶化的滴下粒子，存在于表面凝胶化的滴下粒子内的硝酸双氧铀与氨继续进一步反应，而形成重铀酸铵。
规定量的滴下原液的滴下结束后，除去氨水溶液贮存槽3内的氨水，采用适当的方法，例如通过使氨水溶液贮存槽3倾斜或翻转、或掏出氨水溶液贮存槽3内的内容物、或吸引除去氨水溶液贮存槽3内的内容物，而取出生成的ADU粒子。
以上，就本发明的一实施例进行了说明，该发明并不限于前述例，可在本发明的范围内进行适当的设计变更。
例如，利用励振器5的滴下喷嘴的振动方向并不限于垂直方向，也可为水平方向。关于滴下喷嘴的个数也没有特别的限制，可考虑ADU粒子的制造能力，与滴下槽的大小相对应地决定喷嘴的个数。也可适当地决定滴下喷嘴的配置情况。
在上述说明中明确了ADU粒子的制造中，可通过由一台励振器对多个滴下喷嘴施加同一振动而制造实质上呈球形的ADU粒子，但为了制造外径相同的ADU粒子，优选地对从滴下喷嘴滴下的液滴的体积也适当地进行控制。
由此，在本发明的滴下喷嘴装置及ADU粒子制造装置中，优选地在每个滴下喷嘴上均设置可调节滴下原液的滴下流量的流量调节机构。
这样，通过设置流量调节机构，而能控制从各喷嘴滴下的滴下原液的滴下量，进而可使滴下量相同。结果，可抑制ADU粒子的粒径的偏差。
图3表示ADU粒子制造装置的其他一例。
图3中，1表示ADU粒子制造装置，2表示滴下喷嘴装置，8表示滴下原液供给管，11表示流量调节机构，12表示分离器，13表示配管。关于前述滴下喷嘴装置2、滴下原液供给管8与图1及图2所示的ADU粒子制造装置中的滴下喷嘴装置2及滴下原液供给管8一样，所以省略其详细说明。
前述流量调节机构11具有流量调节阀(未图示)和流量计(未图示)。该流量调节机构11是在将贮存在滴下原液缸中的滴下原液供给到前述喷嘴4中时，调节滴下原液的流量的机构。若使用该流量调节机构，则可一边目视从各滴下喷嘴滴下的滴下原液的高度方向的位置，一边操作前述流量调节阀，来调节流量。
前述流量调节机构11以与前述喷嘴4的每个一一对应的方式配置。
前述流量调节机构11经由各自对应的滴下原液供给管8而与喷嘴4连接，或经由配管13与滴下原液缸(未图示)连接。而且，也可在前述配管的途中，配置公知开的分离器12。
作为前述流量调节阀，可使用公知的流量调节阀，例如可列举出球形阀、蝶阀或桑德斯阀等。
作为前述流量调节阀的一例，图4表示球形阀。
图4所示的球形阀14具有：手柄15、阀杆16、盖17、阀柱护套18、阀19、阀壳20。
由于可通过该流量调节器14，将从多个滴下喷嘴滴下的液滴的输出量设为一定值，所以是适合的。
可使用公知的流量计作为前述流量计，可列举出例如面积式流量计、容积式流量计、涡轮流量计、或涡流式流量计等。
前述配管13并没有特性的限制，只要具有耐腐蚀性即可，可列举出不锈钢制、铝合金制、聚乙烯制、聚丙烯制、聚氯乙烯(PVC)制、聚对苯二甲酸乙二醇脂(PET)制等配管。
可使用本发明的ADU粒子制造装置，如以下那样制造ADU粒子。
用泵等输出前述滴下原液缸内的滴下原液。
用流量调节机构，将前述滴下原液调节成希望的流量，并向滴下喷嘴输送。
此时，优选地将每个喷嘴的滴下原液的流量调节为5～70cm3/min。
若前述每个喷嘴的滴下原液滴下时的流量低于5cm3/min，则滴下用于得到希望量的ADU粒子而应滴下的量的原液要花费时间，结果，导致生产效率变差。
若前述每个喷嘴的滴下原液滴下时的流量高于70cm3/min，则滴下原液不呈粒子状，而成为连续体，此时，不能得到滴下粒子，结果，不生成球状，而生成杆状的ADU粒子。
到达滴下喷嘴的滴下原液从由励振器5振动的喷嘴4落到氨水溶液贮存槽3中。关于落到氨水溶液贮存槽3中而形成ADU粒子的作用，与图1所示的ADU粒子制造装置的情况相同。
以上，对该第1实施方式进行了说明，在以下的任何一个方式中，滴下喷嘴装置装备的喷嘴数目并不限于多个，也可为1个。喷嘴为1个时，其他设备与1个喷嘴相对应。例如，若喷嘴为1个，则流量调节机构中的流量调节阀及流量计为1个。
[第2方式]
图5表示包含本发明的一例的滴下喷嘴装置的、本发明的一例的ADU粒子制造装置。在本发明的ADU粒子制造装置并不限于图5所示的ADU粒子制造装置。
图5所示的ADU粒子制造装置1可将含有硝酸双氧铀的滴下原液制造成ADU粒子。如图5所示，该ADU粒子制造装置1具有：滴下喷嘴装置2、及氨水溶液贮存槽3。
本发明的一例的滴下喷嘴装置2是用于将滴下原液作为液滴滴下而形成的。如图5所示，具有：滴下滴下原液的喷嘴4、收容从贮存滴下原液的滴下原液贮存槽25经由泵P输送来的滴下原液的滴下原液收容部的一例的滴下原液收容槽26。该滴下原液收容槽26具有比前述喷嘴4的内径大的水平截面尺寸。另外，该滴下喷嘴装置2也可具有在前述第1方式中说明的励振器5。
前述滴下原液贮存槽25收容含有硝酸双氧铀的滴下原液，并利用泵P的驱动将一定量的滴下原液输送至滴下原液收容槽26中。
滴下原液收容槽26是用于收容一定量的滴下原液而形成的。因此，在滴下原液收容槽26内收容滴下原液，以达到一定液面高度。由此，例如在该滴下原液收容槽26上安装有排出管(未图示)，用于例如在供给的滴下原液高于滴下原液收容槽26内的一定液面高度以上的程度时，超过一定液面高度的滴下原液溢流而排出。
作为滴下原液收容槽26的内部形状，如图6所示，可列举出水平截面呈圆形的大致圆筒形的内部形状。在将滴下原液收容槽26的内部形状作成大致圆筒形的情况下，滴下原液收容槽26的制造变得容易。因此，从制造的容易性的观点出发，在多数情况下，该滴下原液收容槽26的内部形状形成为圆筒形。但是，根据滴下喷嘴装置2及组装该滴下喷嘴装置2而形成的ADU粒子制造装置1的设计事项，该滴下原液收容槽26的内部形状也可为其他形状，例如水平截面为正方形或长方形的方筒体形状、水平截面呈半圆形的筒体形状、水平截面呈三角形的筒体形状等。
作为构成滴下原液收容槽26的材料，只要是不与滴下原液的成分发生化学反应且不发生体积变化的材质即可，可列举出例如玻璃、不锈钢、铝、铝合金、镁、镁合金、锆或锆合金等。
关于具有圆筒形的内部形状的滴下原液收容槽26的大小，如后所述。
前述喷嘴4是用于可从其前端部滴下滴下原液而形成的。喷嘴4的内部形状通常为圆筒形，但是根据情况，也可为其他形状，例如水平截面为正方形或长方形的方筒体形状、水平截面呈半圆形的筒体形状、水平截面呈三角形的筒体形状等。
与前述第1方式相同，从该喷嘴4滴下的液滴也可通常为直径0.2～4mm的球状。另外，将在该喷嘴4的前端开口部膨胀而形成为球状的滴下原液的滴称为液滴或滴下球。这样，为了使微小的、具有粘度的前述液滴从前述喷嘴4的前端开口部滴下，在该喷嘴4具有圆筒管状的内部形状时，其适当的内径通常为2～3mm。另外，该喷嘴4通常为直管，根据情况，也可为曲管。但是，在本发明中，为了防止从喷嘴4的前端开口部滴下的多数液滴受到压力损失而导致其直径发生各种变化，所以优选地，喷嘴4中的滴下原液的流通长度不宜过长，从这种观点出发，直管即喷嘴4的轴线方向长度最好为0.1～2cm。若喷嘴4的轴线方向长度超过2cm，则由于加压力不得不使液滴从喷嘴的前端喷出，所以会导致装置的复杂化。若喷嘴4的轴线方向长度不足0.1cm，则液滴不能从喷嘴4的前端开口部顺利的喷出。
另外，前述喷嘴4可直接连结到前述滴下原液收容槽26的底部上，或者也可用连接管(未图示)将喷嘴4的后端与滴下原液收容槽26连结。但是，若从缩短滴下原液收容槽26至喷嘴4的前端开口部之间的距离来尽量减小压缩损失的观点出发，则优选采用喷嘴4的后端直接连结到滴下原液收容槽26上的状态。在此，直接连结是指喷嘴4的后端开口部位于在滴下原液收容槽26上形成的排出口上，这就意味着只要滴下原液收容槽26与喷嘴4直接连结，就可将滴下原液收容槽26与喷嘴4一体形成，或通过将分别制造的滴下原液收容槽26与喷嘴4机械结合而使其一体化。
形成前述喷嘴4的材质与前述第1方式相同。
例如，如图7所示，优选地在前述喷嘴4的前端部4A上预先形成棱边4B。另外，并不限于该例，优选地在前述喷嘴4的前端部4A上预先形成棱边4B这一情况适用于本发明的滴下喷嘴装置中的所有喷嘴。该棱边4B具有促进形成在喷嘴4的前端开口部的滴下球24从棱边4B分离的功能，换言之，在滴下球24从喷嘴4的前端分离时，起到良好的切断作用。关于棱边4B的分离促进功能的合理理由还不清楚，但是，据推测，认为：在滴下球24附着到喷嘴4的前端开口部时，通过在前端开口部形成有棱边4B，而能减小滴下球24的附着面积，结果，由棱边4B使拉住滴下球24的力变小。另外，棱边4B的形状如图7所示，最好形成为喷嘴4的前端开口部呈环状，并且纵截面呈楔形、即该喷嘴4的外周面向喷嘴4的内周面收敛，也可形成为锯齿状。
若如上述那样设计滴下原液收容槽26与喷嘴4，则可在喷嘴4的前端开口部形成具有一定直径的滴下球，可实现均匀地制造流粒子径相同的ADU粒子这一目的。
关于本发明中的喷嘴，可在一台前述滴下原液收容槽26上结合一个喷嘴4，也可在一台滴下原液收容槽26上结合多个喷嘴4。
该氨水溶液贮存槽3具有与前述第1方式的氨水溶液贮存槽3相同的结构。
如图5所示，具有氨水溶液贮存槽3、和氨气供给管9。
以下，对图5所示的滴下喷嘴装置及组装该装置的ADU粒子制造装置的作用进行说明。
首先，作为初期状态，在氨水溶液贮存槽3中贮存规定量的氨水溶液。用氨气供给管9，在氨水溶液贮存槽3中的氨水溶液的液面上方，形成氨气气氛。
滴下原液从滴下原液贮存槽25经由泵P被输送到滴下原液收容槽26滴下原液收容槽26中。在滴下原液收容槽26中收容规定量的滴下原液。收容在滴下原液收容槽26中的滴下原液被供给到喷嘴4中。滴下原液从喷嘴4的前端开口部一滴滴落下。
此时，滴下原液从喷嘴4的前端开口部流下，从而渐渐胀满形成滴下球24，该滴下球24的重量大于使滴下球24附着到喷嘴4的前端开口部上的力时，滴下球24作为液滴而落下。在喷嘴4的前端开口部形成的滴下球24成长而落下期间，该滴下球受到由收容在滴下原液收容槽26中的滴下原液引起的一定静水压，并且滴下原液收容槽26与喷嘴4引起的压力损失较小，所以从喷嘴4的前端开口部落下的滴下原液以一定体积落下。
由于液滴落下而使滴下原液收容槽26内的滴下原液的体积减少，从滴下原液贮存槽25经由泵P补充与该体积减少量相等的滴下原液。另外，在滴下原液收容槽26内的滴下原液的容积超过规定的容积，则超出该规定体积的滴下原液从未图示的排出口排出。因此，即使滴下原液作为液滴从喷嘴4排出，在该滴下原液收容槽26中也会始终收容规定量的滴下原液，由此在喷头4的前端开口部上施加一定的静水压。
从喷嘴4落下的液滴落到氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液中。
通过在氨水溶液的液面上方形成的氨气气氛，而使落下的液滴的表面凝胶化。由前述凝胶化，而使滴下原液表面的硝酸双氧铀与氨气反应形成重铀酸铵，并形成重铀酸铵被膜。结果，前述被膜在某种程度上防止由落下的滴下原液冲突到氨水溶液的液面时的冲击而引起的变形。
关于落到前述氨水溶液贮存槽3的氨水溶液中的液滴，液滴内的硝酸双氧铀与氨反应形成重铀酸铵。
采用适当方法，将在氨水溶液贮存槽3内形成的ADU粒子取出。
以下，表示使用图5所示的滴下喷嘴装置及组装了该装置的ADU粒子制造装置的ADU粒子制造的实施例。
(实施例1)
使用图5及图6所示的滴下喷嘴装置2。喷嘴4为内径0.5mm、长度15mm的圆管形状。而且，滴下原液收容槽26为内径6mm、长度12mm的圆筒形部件。进而，滴下原液是在氧化铀溶解于硝酸后的硝酸双氧铀溶液中，添加聚乙烯醇树脂等并混合而成。该滴下原液的粘度约为60cP，滴下原液含有硝酸双氧铀的浓度为0.7mole-U/L。
收容于前述滴下原液收容槽26中的滴下原液从喷嘴4的前端开口部滴到氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液中。该氨水溶液的氨浓度为25体积％。
通过在氨水溶液贮存槽3内使滴下原液中的硝酸双氧铀于氨充分反应形成重铀酸铵而形成ADU粒子，之后从氨水溶液贮存槽3取出ADU粒子。
按照通常的方法利用该ADU粒子制造二氧化铀燃料核。得到的二氧化铀燃料核平均直径为600μm。并且判断直径标准偏差在10μm以下，呈球形。
[第3方式]
该第3方式是滴下喷嘴装置及组装了该装置的ADU粒子制造装置的例子，所述滴下喷嘴装置在滴下滴下原液的液滴的滴下喷嘴上安装实质上无脉动并且以一定流量供给滴下原液的供液机构。
以下，参照图8，对本发明的一实施方式的滴下喷嘴装置2进行说明。图8所示的滴下喷嘴装置2是本发明的一例，本发明的滴下喷嘴装置2并不限于图8所示的滴下喷嘴装置2。
滴下喷嘴装置2具有：喷嘴4、励振器5、供液机构31。
关于喷嘴4及励振器5，与前述第1方式及第2方式中的喷嘴相同。
供液机构31是用于可相对于前述喷嘴4，实质上无脉动并且以一定流量供给液体而形成的。作为供液机构31，可列举出柱塞式定量泵等。
而且，供液机构31与贮存滴下原液的滴下原液贮存槽25连接。关于滴下原液，与前述第1方式及第2方式中的滴下原液相同。
由励振器5对喷嘴施加的频率与由供液机构31的滴下原液的供液量具有以下式(1)所示的关系。
d3＝KQ/f             ...(1)
前述式(1)中，d表示从喷嘴4滴下的液滴的粒径，f表示由励振器5对喷嘴4施加的振动的频率，Q表示由供液机构31供给的滴下原液的流量，K为常数。为满足该式，使一定粒径的液滴从滴下喷嘴滴下，而需要使由供液机构31供给的滴下原液的供液量不产生变动。换言之，为满足上述式(1)，而利用供液机构31向喷嘴4供给滴下原液。通过从供液机构31无脉动供液的滴下原液的供液量、与由励振器5施加到喷嘴4上的振动的频率，来调整从喷嘴4滴下的液滴的粒径。
例如，通常由励振器5施加的振动的频率为40～150Hz，从供液机构31供出的滴下原液的供液量例如在喷嘴数为8个的情况下，最好为0.1～1L/min。
以下，对该方式的ADU粒子制造装置的作用进行说明。
将含有例如硝酸双氧铀与增粘剂等添加物的滴下原液(0.7～0.9mole-U/L)通过冷却，在滴下原液贮存槽25内调整粘度。在进行该粘度调整后，使用本发明的滴下喷嘴装置2，将滴下原液滴到氨水溶液贮存槽3中的氨水溶液中。
此时，如图8所示，使用供液机构31，将滴下原液无脉动且以一定流量从滴下原液贮存槽25供给到喷嘴4中。由励振器5对被供液的喷嘴4施加规定频率的振动。被施加了振动的喷嘴4滴下具有一定直径的液滴。
如第1方式及第2方式所述，可使向氨水溶液贮存槽3中的氨水溶液滴下的液滴在到达氨水溶液表面期间，通过氨气气氛中。在氨水溶液中，液滴中的硝酸双氧铀与氨充分反应，形成ADU粒子。
以下，表示该第3实施方式的实施例及比较例。
(实施例2)
将硝酸双氧铀溶液、与水溶性环状醚例如四氢糠醇(以下称为THFA)混合而调制含有硝酸双氧铀的溶液，另一方面，将水溶性聚合物例如聚乙烯醇和水混合而成的浓度为7.3质量％的水溶性聚合物水溶液、与水溶性环状醚例如四氢糠醇混合而调制水溶性聚合物溶液，再将含有前述硝酸双氧铀的溶液与前述水溶性聚合物混合而调制成本实施例中的滴下原液。调制的滴下原液中的THFA占滴下原液整体的45体积％，滴下原液中的前述水溶性聚合物水溶液的比例占滴下原液整体的17体积％。前述水溶性聚合物水溶液与THFA混合比例调制成，前述THFA的配合量占滴下原液中的THFA全量的37体积％。该滴下原液的铀浓度为0.76mole-U/L。
接着，使用无脉动定量泵(富士技术工业(株)制)作为供液机构31，将在上述条件下调制的滴下原液无脉动且以一定流量0.2L/min从滴下原液贮存槽25供给到8个喷嘴4中。由励振器5对被供液的喷嘴4施加频率75Hz的振动。被施加振动的喷头4滴下具有一定直径的液滴。
向氨水溶液贮存槽3中的氨水溶液滴下的液滴与氨充分反应，形成ADU粒子(ADU粒子)。
将该ADU粒子熟化、洗净、干燥后，在大气中以500℃焙烧，形成三氧化铀粒子。进而，通过将三氧化铀在氢气流中还原·烧结而形成高密度的陶瓷状二氧化铀粒子。
用625μm和575μm的筛孔，对二氧化铀粒子进行分级。结果，粒径在575～625μm范围内的二氧化铀粒子占二氧化铀粒子整体的99.5％以上。
另外，本实施例中得到的二氧化铀粒子的平均粒径为600μm。另外，粒径的测定方法为PSA法。
所谓PAS法如图9所述，为使用发光二极管、狭缝、光源的方法。从光源照射的光通过狭缝，利用发光二极管测定在发光二极管与狭缝之间运动的二氧化铀粒子的阴影。利用由发光二极管测定的二氧化铀粒子的阴影，求出粒子的直径。对多数粒子进行以上测定，从而得出平均粒径。
(比较例1)
除了使用管式泵(古江科学(株)制)代替在前述实施例中作为供液机构31而使用的无脉动泵(富士技术工业(株)制)以外，比较例与实施例相同。另外，使用管式泵(古江科学(株)制)时的平均流量为0.2L/min。
用625μm和575μm的筛孔，对二氧化铀粒子进行分级。其分级的结果，粒径在575～625μm范围内的二氧化铀粒子占二氧化铀粒子整体的10％以下。
另外，本比较例中得到的二氧化铀粒子的平均粒径为600μm。另外，粒径的测定方法为前述的PSA法。
[第4方式]
图10表示滴下原液回收装置及具有该装置的ADU粒子制造装置的一例。在第4方式中，ADU粒子制造装置是分批方式的ADU粒子的制造装置，其具有：贮存含有硝酸双氧铀的滴下原液的滴下原液贮存槽、使前述滴下原液滴到氨水溶液中的滴下喷嘴装置、将前述滴下原液从滴下原液贮存槽输送到滴下喷嘴装置的滴下原液输送通路、贮存氨水溶液的氨水溶液贮存槽、及滴下原液回收装置。另外，该滴下原液回收装置可以组装到第4方式以外的样式的ADU粒子制造装置。而且，可使用从前述第1方式到第3方式中所示的滴下喷嘴装置。
滴下原液回收装置的构成为，在前述滴下喷嘴装置与前述氨水溶液贮存槽之间设置用于在前述分批制造中受容剩余在前述滴下原液输送通路中的前述滴下原液的剩余滴下原液受器，并且具有连接前述剩余滴下原液受器与前述滴下原液贮存槽，并将在前述滴下原液输送通路中剩余的前述滴下原液输送到前述滴下原液贮存槽中的剩余滴下原液输送通路。
基于图10，对本发明的一例的ADU粒子制造装置进行说明。
图10表示本发明的ADU粒子制造装置的一例的图。ADU粒子制造装置1是分批方式的ADU粒子的制造装置，其配置有：滴下原液贮存槽25，贮存含有硝酸双氧铀的滴下原液42；滴下原液输送通路43，将前述滴下原液42输送到具有使其滴到氨水溶液10中的喷嘴4的滴下喷嘴装置2；滴下喷嘴装置2，具有使前述滴下原液42滴到氨水溶液10中的喷嘴；氨水溶液贮存槽3，贮存氨水溶液10，其中，在具有喷嘴4的滴下喷嘴装置2与前述氨水溶液贮存槽3之间，设置用于在前述分批制造中受容剩余在前述滴下原液输送通路43中的由前述滴下原液形成的液滴48的剩余滴下原液受器44，并且具有连接前述剩余滴下原液受器44与前述滴下原液贮存槽25，并将在前述滴下原液输送通路43中剩余的前述滴下原液反向输送到前述滴下原液贮存槽25中的剩余滴下原液输送通路45。46表示原液供液泵，47表示剩余滴下原液供液泵。虚线所示的箭头为剩余滴下原液的输送方向。前述滴下原液贮存槽25具有温度调节功能(未图示)。
前述剩余滴下原液受器44只要是能受容剩余的液滴48即可，其方式并没有限制。例如，如图11所示，可为槽状的受器。而且，如图10所示，剩余滴下原液受器44优选地稍微倾斜地设置，以使剩余滴下原液能顺利地输送返回。可利用泵47，供给由该槽状的剩余滴下原液受器44汇集的剩余滴下原液，并输送返回到滴下原液贮存槽25中。
使用本发明的ADU粒子制造装置1，如以下那样制造ADU粒子。
将含有硝酸双氧铀的滴下原液42经由原液供液泵46通过滴下原液输送通路43从滴下原液贮存槽25输送到滴下喷嘴装置2。接着，输送到滴下喷嘴装置2的滴下原液42从喷嘴4滴下，成为液滴48而滴到氨水溶液10中。这样，在氨水溶液贮存槽3中，硝酸双氧铀与氨反应而形成ADU粒子。在氨水溶液贮存槽3内ADU粒子累积到规定量后，停止从喷嘴4滴下液滴48。换言之，ADU粒子制造装置中，以分批方式运转。
如前述那样，制造ADU粒子，接着，开始制造新一批ADU粒子。此时，通过在滴下原液输送通路43中输送新调制的滴下原液42，而将前次分批制造中在滴下原液输送通路43中剩余的剩余滴下原液压出。
由新的滴下原液42压出的剩余滴下原液被输送到图10所示的ADU粒子制造装置1的具有喷嘴4的滴下喷嘴装置2中，成为液滴48而从喷嘴4落下，并贮存在剩余滴下原液受器44中。贮存在剩余滴下原液受器44中的剩余滴下原液经由剩余滴下原液供液泵47而通过剩余滴下原液输送通路45输送到滴下原液贮存槽25中，并与新的滴下原液混合。
这样，利用ADU粒子制造装置1，使用混合并适当冷却而调制的滴下原液42，再开始新的分批方式的ADU粒子的制造。再开始制造ADU粒子时，在使用的以往的ADU粒子制造装置1中，前述剩余滴下原液与前述新的原液混合，并进行温度调整而调制滴下原液42后，从本发明的ADU粒子的制造装置1取下剩余滴下原液受器44，或使前述剩余滴下原液受器44移动，以便不妨碍从喷嘴4滴下的滴下原液8落到氨水溶液贮存槽3中。
这样，可在制造第1分批方式的ADU粒子后，制造第2分批方式的ADU粒子，接着，第3、第4，从而反复制造ADU粒子。
在本发明的ADU粒子制造装置中，将在前次分批制造工序中在滴下原液输送通路中剩余的、未进行温度控制的含有硝酸双氧铀的滴下原液与在新分批制造中使用的前述滴下原液混合，并进行温度控制后，滴到氨水溶液中而制造ADU粒子，所以能以高合格率制造均质的ADU粒子，并且对高温气体反应炉用燃料的制造也极其有用，所述ADU粒子经过熟化、洗净、干燥、焙烧、还原、及烧结各工序而制造的二氧化铀粒子在球度、外径、内部组织等方面都没有问题。
以下，举出实施例，对本发明进一步详细地说明，该实施例对本发明并没有任何限定。
(实施例3)
将U3O8粉末5kg溶解于3.3L60质量％硝酸中，调制硝酸双氧铀溶液。在7.5L硝酸双氧铀溶液中，相对于滴下原液整体分别以17体积％、45体积％的比例添加聚乙烯醇水溶液及四氢糠醇来作为增粘剂，调制滴下原液24L。经过120分钟后，该滴下原液的铀浓度为180g/L，温度为12℃，粘度为56×10-3Pa·s(56cP)。
前述那样调制的滴下原液作为滴下原液42贮存到ADU粒子的制造装置1的滴下原液贮存槽25中。该滴下原液42经由原液供液泵46通过滴下原液输送通路43而输送到具有喷嘴4的滴下喷嘴装置2中。接着，使滴下原液42从喷嘴4滴到贮存28质量％的氨水溶液10的氨水溶液贮存槽3中，使硝酸双氧铀与氨反应，而制造ADU粒子。此时，在滴下原液输送通路43中剩余的滴下原液42的量约为750mL。
如前述那样，制造ADU粒子后，放置两天，再次与前述一样调制原液。该原液的铀浓度为180g/L，温度约为13℃，粘度为55×10- 3Pa·s(55cP)。另外，在前述滴下原液输送通路43中剩余的滴下原液42的温度约为24℃，粘度为37×10-3Pa·s(37cP)。
接着，在ADU粒子制造装置1上，安装有剩余滴下原液受器44及剩余滴下原液输送通路45。利用该制造装置1，通过由滴下原液输送通路43输送前述再次调制的原液来作为滴下原液42，而将在图10所示的滴下原液输送通路43中剩余的滴下原液42、即剩余滴下原液压出。
随后送去的剩余滴下原液被输送到具有喷嘴4的滴下喷嘴装置2中，作为液滴48而从喷嘴4落下，并贮存在剩余滴下原液受器44中。贮存在剩余滴下原液受器44中的剩余滴下原液经由剩余滴下原液供液泵47通过剩余滴下原液输送通路45输送到滴下原液贮存槽25中，并与前述再次调制的滴下原液混合。该原液的循环及混合持续10分钟，在此期间，由滴下原液贮存槽25中的搅拌机(未图示)进行充分搅拌混合。
使用搅拌混合而调制的滴下原液42从液滴的落下路径中取下剩余滴下原液受器44，再次与前述一样，制造ADU粒子。此时，在氨水溶液10中形成的ADU粒子上，不会出现成为问题那样的变形。
对这样制造的ADU粒子，实施：熟化处理，通过加热使硝酸双氧铀与氨完全反应，直到粒子的中心都生成重铀酸铵；用温水将ADU粒子洗净的洗净处理；干燥处理；及在大气中焙烧的焙烧处理，形成三氧化铀粒子，进而，通过对三氧化铀粒子实施还原处理及烧结处理，而形成高密度的陶瓷状二氧化铀粒子。
使用筛子对这样得到的二氧化铀粒子进行外径挑选，并使用球度挑选计进行球度挑选，调查合格率，结果，包含12g不良品。
(比较例2)
将U3O8粉末5kg溶解于3.3L60质量％硝酸中，调制硝酸双氧铀溶液。在7.5L硝酸双氧铀溶液中，相对于滴下原液整体分别以17体积％、45体积％的比例添加聚乙烯醇水溶液(聚乙烯醇粉末量75g/L)及四氢糠醇来作为增粘剂，调制滴下原液24L。经过120分钟后，该滴下原液的铀浓度为180g/L，温度为13℃，粘度为55×10-3Pa·s(55cP)。
前述那样调制的滴下原液作为滴下原液42贮存到除未装备滴下原液回收装置以外，与图10所示的一样的ADU粒子制造装置的滴下原液贮存槽25中。该滴下原液42经由原液供液泵46通过滴下原液输送通路43而输送到具有喷嘴4的滴下喷嘴装置2中。接着，使滴下原液42从喷嘴4滴到贮存28质量％的氨水溶液10的氨水溶液贮存槽3中，使硝酸双氧铀与氨反应，而制造ADU粒子。此时，在滴下原液输送通路43中剩余的滴下原液42的量约为750mL。
如前述那样，制造ADU粒子后，放置两天，再次与前述一样调制原液。该原液的铀浓度为180g/L，温度约为13℃，粘度为55×10- 3Pa·s(55cP)。另外，在前述滴下原液输送通路43中剩余的滴下原液42的温度约为22℃，粘度为39×10-3Pa·s(39cP)。以下，在滴下原液输送通路43中剩余有滴下原液42的状态下，与前述一样制造ADU粒子。此时，在使滴下原液42滴到氨水溶液贮存槽3中而制造ADU粒子的初期阶段，看出在氨水溶液10中形成的ADU粒子呈变形的形状。
对这样制造的ADU粒子，与前述一样实施：熟化处理、洗净处理、干燥处理、及焙烧处理，形成三氧化铀粒子，进而，通过对该三氧化铀粒子与前述一样实施还原处理及烧结处理，而形成高密度的陶瓷状二氧化铀粒子。
使用筛子对这样得到的二氧化铀粒子进行外径挑选，并使用球度挑选计进行球度挑选，调查合格率，结果，包含150g不良品。推测比较多的不良品产生的原因在于前述变形的形状的ADU粒子。
[第5方式]
该第5方式是滴下原液供给装置的一例，而且是具有该滴下原液供给装置的ADU粒子制造装置的一例。本发明的滴下原液供给装置可安装到其他方式的ADU粒子制造装置。
图12表示本发明的ADU粒子制造装置的一例。本发明的一例的ADU粒子制造装置并不限于图12所示的装置。如图12所示，ADU粒子制造装置1具有：包括多个喷嘴4的滴下喷嘴装置2、励振器5、光照射机构的一例的频闪光照射机构51、流量调节机构11、滴下原液供给管8、分离器12、泵P、滴下原液贮存槽25、氨水溶液贮存槽3。
前述滴下喷嘴装置2的多个喷嘴4以各喷嘴4的一端朝向下方，并且喷嘴4的轴线平行的方式横向排成一列。多个喷嘴4都具有同一结构。在喷嘴4为管体时，多个喷嘴4具有相同的开口径、相同的轴线长度，并且由相同的材质形成。即，多个喷嘴4设计成对滴下原液的滴下具有相同的条件。
前述喷嘴4是将通过前述滴下原液供给管8供液的滴下原液滴到存储在氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液中的喷嘴。该喷嘴4与其他方式中所述的喷嘴一样。
关于前述喷嘴4的材料，如本发明的其他方式中说明的那样。
作为前述喷嘴4的个数，优选地为2～32个，更优选地为4～16个。
而且，多个喷嘴4优选地如前述那样横向排成一列，根据情况，也可以喷嘴4的前端在水平面上投影时投影前端部呈圆形、椭圆形、或方形的列的方式配置多个喷嘴4。
以液滴落到前述氨水溶液贮存槽3的水平截面的中心部的方式，将该滴下喷嘴装置2配置在前述氨水溶液贮存槽3的上方。在前述多个喷嘴4的每个的另一端上，分别结合有滴下原液供给管8。在前述滴下喷嘴装置2上，安装有励振器5。关于该励振器5的结构、功能、振动频率等，与前述第1方式相同。可用于其他方式中说明的适当的滴下喷嘴装置作为该滴下喷嘴装置2。
前述频闪光照射机构51对从前述喷嘴4滴下的液滴照射周期性一闪一灭的光。
作为前述频闪光照射机构51，可列举出例如频闪放电管等。
前述频闪光照射机构51优选地配置在可照射从前述喷嘴4滴下的液滴的位置上。
前述流量调节机构11只要能调整供给到喷嘴4中的滴下原液的流量即可，可采用公知的流量调节器。在本例中，夹设在滴下原液供给管8的中途。但是，作为配置该流量调节机构11的位置，原本并没有特性的限制。
由目标液滴的粒径适当决定由前述流量调节机构11调节的滴下原液的流量。
具有前述流量调节机构11的滴下原液供给管8的一端与喷嘴4结合，另一端如图12所示，经由分离器12及一个泵P而与滴下原液贮存槽25连接。另外，也可不使用分离器12，而将各滴下原液供给管8经由在各滴下原液供给管8上具有的泵，与滴下原液贮存槽25连接。
前述滴下原液供给管8优选地为具有耐化学性、耐腐蚀性，并且在喷嘴4附近具有挠性的管。
作为前述滴下原液供给管8的材料，可列举出不锈钢、铝、铝合金等无机材料，或聚乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚四氟乙烯树脂、天然橡胶、丁基橡胶等高分子材料，可单独使用，也可将两种以上组合起来使用。
前述泵P是将存储在前述滴下原液贮存槽25内的滴下原液经由流量调节机构11及滴下原液供给管8供给到喷嘴4中的泵，优选无脉动泵。
前述滴下原液贮存槽25与前述第1方式～第4方式中的滴下原液贮存槽一样。
可使用本发明的ADU粒子制造装置1，如以下那样制造ADU粒子。
将调制成规定组成的滴下原液供给到滴下原液贮存槽25中。
滴下原液通过泵P，经由分离器12而分别供给到滴下原液供给管8中。
然后，该滴下原液通过流量调节机构11，从由励振器5而振动的喷嘴4滴到在氨水溶液贮存槽3中存储的氨水溶液。
由在喷嘴4与氨水溶液贮存槽3之间配置的频闪光照射机构51，对滴下的液滴照射周期性的光。
若由频闪光照射机构51发出的频闪光照射到以与喷嘴的频率同周期落下的液滴上，则如图13所示，目视观察到从喷嘴4落下的多个液滴列静止。例如，如图13所示，借助频闪光，瞬间目视观察从纵轴线相互平行而横向排列成一列的多个喷嘴4滴下的液滴处于被固定成从各喷嘴4的前端一列落下的状态。
若从所有喷嘴4落下的液滴的粒径及体积相同，则从所有喷管4同时落下液滴时，观察到从所有喷嘴4落下的液滴呈一横列。若目视观察在同一时刻从喷嘴4落下的某液滴不处于横向排列成一列的状态，则可以判断出与其他液滴相比，横向不呈一列的液滴的体积或大或小。
因此，通过操作与滴下横向不呈一列的液滴的喷嘴4结合的滴下原液供给管8上的流量调节机构11，而对供给到喷嘴4中的滴下原液的流量进行微调节，在观察到从所有喷嘴4落下的液滴横向呈一列时，结束该流量的微调节。
这样，仅通过对从多个喷嘴4滴下的液滴照射频闪光，用目视即可判断从所有喷嘴4滴下的液滴的体积是否相同，并可进行简单地调节，使得从所有喷嘴4滴下的液滴的体积相同。
根据图12所示的ADU粒子制造装置，可通过上述操作进行简单地调整，使得从各喷嘴4滴下的液滴的体积都相同。
将从所有喷嘴4滴下的所有调整成同一体积的液滴滴到在反应槽内贮存的氨水溶液中，所以在该反应槽中，形成均匀体积的ADU粒子。
接着，对本发明的滴下原液供给装置的例子进行说明。
图14所示的ADU粒子制造装置与图12所示的ADU粒子制造装置的区别在于，具有：连续光照射机构51A，取代频闪光照射机构51作为光照射机构，用于照射连续照射光；多个光传感器、例如光电转换元件52，隔着从各喷嘴4滴下的液滴的落下轨迹，与前述连续光照射机构51A对置地配置；控制部53，基于从多个光电转换元件52输出的光检测信号来计测从多个喷嘴4滴下的任何一个液滴的延迟，并对夹设在与前述各喷嘴4连接的滴下原液供给管8上的各流量调节机构11输出驱动控制信号。
多个前述光电转换元件52由多个，例如与8个喷嘴4的数量相等的数量例如8个光电转换元件52-1、52-2、......52-8构成。
作为前述光电转换元件，可使用公知的元件，例如可列举出：CdS、PbS、PbSe红外线传感器、光敏晶体管、发光二极管、非晶体Se、或非晶体Si等。
各光电转换元件52-1～52-8分别例如如图15所示，隔着从各喷嘴4沿相对于纸面垂直方向落下的液滴a，配置在与连续光照射机构51A、即前述光源54相反一侧，并且配置在各液滴a的每个落下轨迹上。各光电转换元件52-1～52-8，在没有液滴通过光源54与光电转换元件52-1～52-8之间时，输出进行了光电转换的一定的输出A的检测信号，若液滴通过光源54与光电转换元件52-1～52-8之间，则被液滴吸收的强度相应减小的光到达光电转换元件52-1～52-8，并进行光电转换，光电转换元件52-1～52-8输出比前述输出A低的输出B的检测信号。因此，通过从该光电转换元件52-1～52-8输出的检测信号，检测出是否有液滴从光源54与各光电转换元件52-1～52-8之间通过。
从各光电转换元件52-1～52-8输出的检测信号被输入到控制部53中。控制部53对从各光电转换元件52-1～52-8输出的信号进行区分。例如，从光电转换元件52-1输出的检测信号，在光源54与光电转换元件52-1之间没有液滴通过时成为一定电压的连续信号，但在落下的液滴位于光源54与光电转换元件52-1之间时，从光电转换元件52-1输出的检测信号的输出降低。在控制部53中，将输入的输出降低检测信号选出并变换成图16(a)所示那样的正脉冲信号。
若液滴从喷嘴4间歇地落下，则液滴定期地通过光源54与光电转换元件52-1之间。因此，输入从光电转换元件52-1输出的检测信号的控制部53，如图16(a)所示，认为从光电转换元件52-1连续输出的检测信号为一定间隔的脉冲信号。同样地，控制部53认为从各光电转换元件52-1～52-8输出的检测信号为一连串连续的脉冲信号。
若从多个各喷嘴4的前端同时落下的任何一个液滴的体积都相同，则任何一个液滴都同时通过光源54与光电转换元件52-1～52-8之间。因此，在控制部53中，如图16(a)所示，同时检测并关于光电转换元件52-1～52-8的脉冲信号，并使脉冲信号同步。
在此，例如在从多个喷嘴中的某个喷嘴4滴下的液滴的体积不同于从其他喷嘴4滴下的液滴的体积的情况下，如图16(b)所示，控制部53检测出关于光电转换元件52-2的脉冲信号比关于其他的光电转换元件52-1、52-3～52-8的脉冲信号延迟。
若如图16(b)所示，控制部53检测出关于光电转换元件52-2的脉冲信号比关于其他的光电转换元件52-1、52-3～52-8的脉冲信号延迟，则判定出滴下通过光电转换元件52-2与光源54之间的液滴的喷嘴4处于滴下异常状态。在控制部53检测出关于光电转换元件52-2的喷嘴4发生异常后，控制部53向流量调节机构11输出驱动控制信号，通过输入该驱动控制信号的流量调节机构11而调整供给到喷嘴4中的滴下原液的供给量。
由流量调节机构11的控制可为下述某一种控制，即：向流量调节机构11连续输出驱动控制信号，直到控制部53检测的关于光电转换元件52-2的脉冲信号与关于其他的光电转换元件52-1、52-3～52-8的脉冲信号同步为止；及预先将示出关于光电转换元件52-2的脉冲信号与关于其他的光电转换元件的脉冲信号的时间差、和流量调节机构11的控制量之间的关系的检量线存储到存储器中，以符合前述存储器内的检量线的方式，根据关于光电转换元件52-2的脉冲信号的延迟，决定流量调节机构11的控制量，并向流量调节机构11输出规定的控制信号。
若为具有上述控制部53的ADU粒子制造装置，则可自动调节、控制从多个喷嘴滴下的液滴的体积。因此，若用该ADU粒子制造装置，则可制造出体积上没有偏差的ADU粒子。
以上，关于本发明的ADU粒子制造装置的一例，对特别通过手动或自动使从多个喷嘴滴下的液滴的体积不产生偏差的、均匀的装置进行说明。
[第6方式]
第6方式是本发明的一例的液滴表面固化装置和具有该装置的ADU粒子制造装置。另外，该液滴表面固化装置可组装到本发明的ADU粒子制造装置。
前述ADU粒子制造装置1如图17所示，具有：氨水溶液贮存槽3、设置在氨水溶液贮存槽3的上方的多个滴下喷嘴装置2、设置在氨水溶液贮存槽3及滴下喷嘴装置2之间的多个氨气喷出机构61和多个氨气排出机构62。
如图17所示，氨水溶液贮存槽3是用于贮存氨水溶液，并使从滴下喷嘴装置2的喷嘴4落下的液滴中的硝酸双氧铀与氨反应，形成ADU粒子的反应槽。该氨水溶液贮存槽3为上部开口而下部封闭的圆筒形状。另外，图示省略，在氨水溶液贮存槽3的下部，设置有排出生成的ADU粒子(以下，有时简称为“ADU粒子”)的排出口。如图17所示，在该氨水溶液贮存槽3上设置有氨水溶液溢流机构。该氨水溶液溢流机构可将氨水溶液的液面高度调节为一定值，以使从收容在氨水溶液贮存槽中的氨水溶液的液面到配置在其上方的滴下喷嘴装置2的喷嘴4的下端部之间的距离一定。在该第6方式中，该氨水溶液溢流机构具有：设置在氨水溶液贮存槽3的外周面的溢流开口部60A、和承接从该溢流开口部60A溢流的氨水溶液的溢流承接部60。在第6方式中，该溢流承接部60为以包围前述氨水溶液贮存槽3的外周的方式形成的槽。若在氨水溶液贮存槽3上形成有这样的氨水溶液溢流机构，则通过将大量液滴滴到氨水溶液贮存槽3内，而使氨水溶液的液面上升与液滴的体积相对应的量，刚要上升的液面的氨水溶液从溢流开口部60A流到溢流承接部60，而使氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液的液面保持一定。即使大量的液滴供给到氨水溶液中，由于氨水溶液的液面处于一定高度，所以从喷嘴的前端部到氨水溶液的液面之间的距离一定。这样，从喷嘴滴下的任何的液滴都同样通过由从氨气喷出机构64供给的氨气所形成的氨气气氛中，所以通过中，在液滴的表面形成的硝酸双氧铀与氨之间的反应均匀地进行，由此形成品质均匀、大致球形的重铀酸铵粒子。
而且，在氨水溶液贮存槽3的外部，设置有使氨气充满氨水溶液贮存槽3内的氨气供给机构63。该氨气供给机构63与在氨水溶液贮存槽3的侧面壁上形成的氨气供给口64连接，使氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液的液面上方充满氨气。氨气供给口64形成在比贮存氨水溶液的液面更高的位置上。
滴下喷嘴装置2也可与前述第1方式～第5方式中的滴下喷嘴装置一样。
在氨水溶液贮存槽3的开口部的上方，并且在不堵塞该开口部的位置上，设置有氨气喷出机构61。更详细地，如图18所示，该氨气喷出机构61只要对从前述多个喷嘴4分别滴下的滴下原液的液滴，分别朝向落下前述液滴的落下路径X喷出氨气即可，其具有朝向液滴的各滴下路径X，可分别喷出氨气的多个圆形氨气喷出口65。即，朝向由多个喷嘴4分别形成的滴下粒子的落下路径X，分别配置氨气喷出口65。另外，氨气由氨气供给机构63供给到氨气排出机构61。
优选地，从该氨气喷出口65喷出的氨气的喷出方向与滴下路径X正交。这样，可将氨气均匀地吹到各液滴表面上。
在图18所示的具体方式中，作为一例，前述多个氨气喷出口65的内径D1为1～17mm。在此，若内径D1不足1mm，则有时只能将氨气吹到液滴的一部分上。若内径D1超过17mm，则会同时将氨气吹到各自邻接的液滴上，结果，有时氨气不均匀地吹到液滴上。
另外，在图18所示的具体方式中，作为一例，从喷嘴4的前端到前述氨气喷出口65的上端之间的高度H1为10～40mm。在此，若高度H1不足10mm，则有时氨气吹到液滴上的时间过长，而导致氨气过剩地吹到液滴上。若高度H1超过40mm，则有时氨气吹到液滴上的时间变短，而导致氨气的吹上量不足。
进而，在图18所示的具体方式中，作为一例，前述滴下路径X与前述氨气喷出口65的前端之间的距离L1为3～15mm。在此，若距离L1不足3mm，则有时在氨气喷出口65自身上会发生液滴的附着。若距离L1超过15mm，则有时喷出的氨气中包含周围的空气，从而不能确保对吹到液滴来说足够的氨气浓度。
另外，多个氨气喷出机构61可分别调节氨气的喷出流量。详细地，如图19所示，在供给氨气的配管66上连接流量计67，操作与该配管66连接的阀68，通过观察流量计67，来分别调节各氨气喷出口65(参照图18)的氨气的喷出流量。
另外，图18中在前述内径D1、高度H1及距离L1都在前述范围内时，从氨气喷出口65喷出氨气时在流量计67中的流量优选地为3～25L/min。若喷出氨气时的流量不足3L/min，则可能形成含有重铀酸铵的被膜的形成量不足的液滴，若喷出氨气时的流量超过25L/min，则氨气的气流可能阻碍液滴的自由落下，并在粒子的表面上差生波纹状的花纹。
氨气排出机构62设置在氨水溶液贮存槽3的开口部的上方，并且在堵塞该开口部的位置上。更详细地，如图18所示，氨气排出机构62相对于前述滴下路径X设置在与氨气喷出机构61相反一侧的位置上，用于将喷出的氨气排出。
另外，前述滴下路径X与前述氨气排出机构62的前端之间的距离L2为下述左右的距离即可，即氨气排出机构62不会干涉到液滴的距离，并且能将由氨气喷出口65喷出的氨气适当地排出的距离。
这样，若配置有氨气排出机构62，则不会使从氨气喷出机构61喷出的氨气流滞留，而能形成从氨气喷出机构61圆滑地流到氨气排出机构62的氨气气流。
该氨气排出机构62只要形成为，在横穿落下的液滴的落下路径X的氨气气流中不产生乱流，而能形成氨气的圆滑的气流即可。在优选的氨气排出机构62的内部，内藏气体吸引机构例如吸气风扇(未图示)。若氨气排出机构62具有氨气吸引机构，则可防止从氨气喷出口65喷出的氨气上升而到达喷嘴4。防止喷嘴4的堵塞，从而可顺利地进行重铀酸铵粒子的制造。
在图18所示的方式中，氨气排出机构62中，相对于每个氨气喷出口65配置有朝向氨气喷出口65开口的氨气吸引口(未图示)。
若存在这样的氨气排出机构62，则在氨气喷出口65和与其相对的氨气吸引口之间，从氨气喷出口65喷出的氨气不会发生混乱而形成良好的氨气气流。这样，若使液滴在不发生混乱而流动的氨气气流中落下，则由于氨气气流以包围在氨气气流中通过的液滴整体的方式流动，所以在液滴的表面形成含有均匀的重铀酸铵的被膜。
以下，说明上述ADU粒子制造装置的使用方法及作用。首先，在氨水溶液贮存槽3内贮存规定浓度、规定量的氨水溶液。另一方面，使氨气供给机构63动作，而在氨气水溶液贮存槽3内充填规定浓度及规定量的氨气。
接着，使规定的滴下原液流通到滴下喷嘴装置2中，由多个滴下喷嘴装置2滴下滴下原液的液滴。滴下的各液滴沿滴下路径X落下。另一方面，从氨气排出机构61的氨气喷出口65分别对前述液滴自由落下而通过的滴下路径X喷出氨气。从氨气喷出口65喷出的氨气分别均匀地吹到各液滴上，而促进各液滴的表面的凝胶化。
氨气排出机构62将喷出的氨气排出。通过该氨气排出机构62将喷出的氨气排出，而提高喷出的氨气气流的方向性，减小多个氨气气流彼此带来的影响。通过防止氨气移动到上方的喷嘴侧，而能防止由凝胶化而导致的喷嘴的堵塞。
进而，吹上氨气的各液滴从氨水溶液贮存槽3的开口部流到氨水溶液贮存槽3的内部。在此，在氨水溶液贮存槽3的内部的氨水溶液液面的上侧部分处于充满氨气的状态。各液滴在该氨水溶液贮存槽3的内部落下时，从充满氨气的部分吸收氨气。通过吸收氨气，而促进各液滴表面进一步凝胶化。
此后，各液滴落到氨水溶液贮存槽3内的氨水溶液内并下沉，从该氨水溶液进一步吸收氨。各液滴不仅表面连内部也发生凝胶化，反应而生成ADU粒子。
若大量的液滴沉降到氨水溶液内，则氨水溶液的液面要压上与这些大量液滴的体积相对应的量。压上液面的氨水溶液从溢流开口部60A流出，流出的氨水溶液被溢流承接部60承接。另外，在溢流承接部60上，设置有用于将承接的氨水溶液排出的排水口(未图示)。
规定时间后，反应进行，沉淀在氨水溶液贮存槽3的下部的ADU粒子从未图示的氨水溶液贮存槽3的排出口而排到氨水溶液贮存槽3的外部。
另外，排到氨水溶液贮存槽3外部的ADU粒子干燥后，在规定的条件下经过焙烧、还原·烧结各工序，而形成二氧化铀粒子。
根据上述那样的本实施方式，起到如下效果。
(1)从氨水喷出机构61朝向液滴的各滴下路径X上，分别对从多个滴下喷嘴装置2分别滴下的滴下原液的液滴喷出氨气，所以通过对各液滴均匀地喷出氨气，使生成的ADU粒子不会呈现出波纹状的花纹，表面均匀地发生凝胶化，而能得到球度高的二氧化铀粒子。
(2)通过该氨气排出机构62将喷出的氨气排出，而提高喷出的氨气气流的方向性，减小多个氨气气流彼此带来的影响，所以通过使生成的ADU粒子不会呈现出波纹状的花纹，表面更加均匀地发生凝胶化，而不易在氨水中着水时产生变形。
(3)由于氨气喷出机构61可分别调节氨气的喷出流量，所以即使在氨气的压力损失不同的情况下，也能保持氨气的喷出状态一定。
另外，本发明并不限于前述实施方式，在可实现本发明的目的的范围内的变形、改良都包含于本发明中。
在前述实施方式中，例如，氨气喷出机构61具有多个圆形的氨气喷出口65，但并不限于此，也可如图10所示，也可作成朝向液滴的各滴下路径X的长的切口状的氨气喷出口65A。
另外，实施本发明时的具体的结构及形状等在实现本发明的目的的范围内，也可作成其他结构等。
[第7方式]
该第7方式是本发明的一例的氨水溶液循环装置、和组装该装置的作为一例的ADU粒子制造装置。本发明的氨水溶液循环装置可组装到本发明的ADU粒子制造装置中。
如图21所示，本发明的一实施方式的ADU粒子制造装置1具有：氨水溶液贮存槽3、滴下喷嘴装置2、氨水溶液循环装置71。
氨水溶液贮存槽3为贮存氨水溶液的槽，在该氨水溶液贮存槽3中，在氨水溶液中含有的氨、与后述的从滴下喷嘴装置2滴下的在含有硝酸双氧铀的滴下原液中含有的硝酸双氧铀发生化学反应，形成ADU粒子。
关于前述氨水溶液贮存槽3的材质，与第1方式中说明的一样。
作为前述氨水溶液贮存槽3的形状，只要能贮存氨水溶液即可，并不限定于特定的形状，但是如图21所示，优选地例如其上部为圆筒状，其底部73为漏斗状。
根据该结构，在取出ADU粒子时，ADU粒子不会剩余在底部73，所以维护简单。
在前述氨水溶液贮存槽3的侧面部72及底部73上，分别形成有侧面开口部74及底部开口部75。
另外，优选地在侧面开口部74上，设置有用于阻止前述氨水溶液贮存槽3内的ADU粒子、它们的碎片及断片等固体成分流入到氨水溶液循环用配管80中的固体成分流入阻止机构76，并且优选地在底部开口部75上，设置有该固体成分流入阻止机构76。
作为固体成分流入阻止机构76，采用不会产生明显的压力损失，可在氨气气氛中使用的部件，列举出陶瓷制的过滤器等多孔质部件、用不锈钢等形成的金属网等网部件、及玻璃纤维等集块物、织布、无纺布及编物。
进而，优选地在氨水溶液贮存槽3的底面部77上，设置有取出配管78、可开闭前述取出配管78的开闭机构79。由此，滞留在该氨水溶液贮存槽3的底部73上的ADU粒子由于重力经由氨水溶液贮存槽3的底面部77、取出配管78及开闭机构79，而不必使用特别的设备就可取出到氨水溶液贮存槽3的外部。
作为取出配管78，只要用具有耐腐蚀性、特别是具有耐酸性、耐热性、耐压性的材料形成即可，并没有特别的限制，作为前述材料，可列举出例如玻璃、不锈钢、铝、铝合金、镁、镁合金、锆或锆合金等。
作为开闭机构79，只要可开闭取出配管78的机构即可，可列举出例如球阀、蝶阀等。
滴下喷嘴装置2具有使原液呈粒子状地滴到在前述氨水溶液贮存槽3中贮存的氨水溶液中的喷嘴4。关于喷嘴4例如于前述第1方式中的喷嘴相同。
氨水溶液循环装置71通过将氨水溶液供给到前述氨水溶液贮存槽3的底部73中，并从侧面开口部74排出，而使氨水溶液循环，以使滴到前述氨水溶液贮存槽3中的硝酸双氧铀于氨反应而形成的ADU粒子可以发生上升流动。
优选地，氨水溶液循环装置71具有：氨水溶液循环通路例如氨水溶液循环用配管80，分别将前述氨水溶液贮存槽3的侧面与具有开口的侧面开口部74连结，将前述氨水溶液贮存槽3的底面与具有开口的底部开口部75连结；泵P，设置在前述氨水溶液循环用配管80上。
优选地，氨水溶液循环用配管80相对于水平方向向下倾斜地连结到底部开口部75一侧。
由此，从底部开口部75供给的氨水溶液成为上升流，在底部73附近滞留的滴下的粒子从下侧压上，所以可使滴下的粒子成为可以上升流动的状态。
另外，在氨水溶液循环用配管80中，优选地将底部开口部75一侧的氨水溶液循环用配管80的中心轴、与对置的底部73的内壁面81如图21所示那样平行地连结。
由此，从底部开口部75供给的氨水溶液成为上升流，在底部73附近滞留的滴下的粒子从下侧压上。由于该上升流沿着对置的底部73的内壁面81上升，所以此后沿着内壁面81上升的上升流与氨水溶液贮存槽3的内壁面冲突，在氨水溶液贮存槽3的内部形成旋转流。由此，对氨水溶液贮存槽3内部的滴下粒子进行搅拌，使滴下的粒子不会发生彼此堆积，所以可进一步防止滴下的粒子的变形。
以下，对上述的ADU粒子制造装置1的动作进行说明。首先，使泵P动作，氨水溶液依次流过侧面开口部74、泵P、底部开口部75。
并且，使液滴A从滴下喷嘴装置2滴到氨水溶液贮存槽3中。这样，液滴中的硝酸双氧铀与氨反应，生成ADU。
在氨水溶液贮存槽3内，从底部开口部75供给的氨水溶液成为上升流，在底部73附近滞留的滴下的粒子从下侧压上，所以可使滴下的粒子成为可以上升流动的状态。
以上的操作在规定的时间内进行，在硝酸双氧铀与氨的形成反应充分结束后，停止泵P，而停止氨水溶液贮存槽3内部的流动状态。
此后，利用开闭机构79，使取出配管78变成打开状态，将滴下的粒子取到氨水溶液贮存槽3的外部。
根据上述的本实施方式，可起到下述效果。
(1)通过使滴下的粒子成为可上升流动的状态，而对氨水溶液贮存槽3内部的滴下的粒子进行搅拌，使得滴下的粒子不会彼此堆积，所以可防止滴下的粒子的变形。另外，由于氨水溶液及滴下的粒子流动，从而从滴下的粒子附近除去在滴下的粒子表面反应而消耗了氨的氨水溶液，并使新滴下的粒子表面与氨水溶液接触，所以反应效率较高。因此，可高效地生产没有内部缺陷的高品质的ADU粒子。
另外，本发明并不限于前述实施方式，在可实现本发明的目的的范围内的变形、改良都包含于本发明中。
在前述实施方式中，例如，通过将氨水溶液循环用配管80相对于水平方向向下倾斜地连结到底部开口部75一侧，而形成氨水溶液的上升流，但是并不限于此，如图22所示，也可通过设置在底部开口部75附近的导向板82，而形成上升流。该导向板82可相对于水平方向朝上方倾斜地设置。可作成在氨水溶液循环作业时使用导向板82，而在作业后取下导向板82的结构。
在前述实施方式中，例如底部73为漏斗状，但底部73也可为圆筒形状。
(实施例3)
使用前述实施方式的图21的ADU粒子制造装置，制造ADU粒子。另外，贮存槽的内容物的体积为70公升。氨水溶液的浓度为25体积％。首先，使泵P动作，氨水溶液依次流过侧面开口部74、泵P、底部开口部75。
并且，使液滴A从滴下喷嘴装置2滴到氨水溶液贮存槽3中。这样，液滴中的硝酸双氧铀与氨反应，生成重铀酸铵(ADU)。另外，滴下的原液的量大约为10公升。
在氨水溶液贮存槽3内，从底部开口部75供给的氨水溶液成为上升流，在底部73附近滞留的滴下的粒子从下侧压上，所以可使滴下的粒子成为可以上升流动的状态。
以上的操作在规定的时间内进行，在硝酸双氧铀与氨的形成反应充分结束后，停止泵P，而停止氨水溶液贮存槽3内部的流动状态。
此后，利用开闭机构79，使取出配管78变成打开状态，将粒子取到氨水溶液贮存槽3的外部。
对ADU粒子进行规定的后处理后得到的燃料核进行外观观察、截面观察，确认不为变形、或内部具有空隙的燃料核。因此，认为可高效地生产高品质的重铀酸铵(ADU)。

Claims (20)

1.一种液滴表面固化装置，其特征在于，具有氨气喷出机构，所述氨气喷出机构具有多个氨气喷出口，能够分别朝向滴下原液的液滴滴落到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液中的落下路径喷出氨气，所述滴下原液的液滴是从具有滴下从滴下原液贮存槽供给的滴下含有硝酸双氧铀的滴下原液的多个喷嘴的滴下喷嘴装置中的多个喷嘴中分别滴下的，从前述喷嘴的前端到前述氨气喷出口的上端之间的高度为10～40mm，从前述喷嘴的前端落下的液滴的路径、即滴下路径到前述氨气喷出口前端之间的最短距离为3～15mm，从前述氨气喷出口喷出的氨气的流量为3～25L/min，
前述氨气喷出机构能够调节从前述多个氨气喷出口朝向前述液滴的落下路径喷出的氨气的流量。
2.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述氨水溶液贮存槽具有氨水溶液溢流机构，以从喷嘴的前端部到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液的液面之间的距离一定的方式贮存氨水溶液。
3.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置具有1台励振器，使前述多个喷嘴同时振动。
4.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置设置有能够按每个喷嘴对滴下原液的滴下流量进行调节的流量调节机构。
5.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下喷嘴装置具有滴下原液收容部，所述滴下原液收容部的内容积比前述多个喷嘴中的任何一个的内容积都大，能够收容一定量的从贮存前述滴下原液的滴下原液贮存槽输送来的滴下原液，收容的滴下原液由于重力而供给到前述所有多个喷嘴。
6.如权利要求5所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下原液收容部是水平截面积比前述多个喷嘴中的任何一个的水平截面积都大的滴下原液收容部。
7.如权利要求5所述的液滴表面固化装置，其特征在于，前述滴下原液收容部直接连结到前述所有多个喷嘴上。
8.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，在前述所有多个喷嘴的前端部上，形成有朝向前述含有硝酸双氧铀的滴下原液的滴下方向的棱边。
9.如权利要求1所述的液滴表面固化装置，其特征在于，在前述喷嘴上，具有实质上定量并且无脉动地供给在滴下原液贮存槽中贮存的滴下原液的供液机构。
10.一种重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有前述权利要求1～9任一项所述的液滴表面固化装置，
前述氨气喷出机构能够调节从前述多个氨气喷出口喷出的氨气的流量。
11.如权利要求10所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有排出从前述氨气喷出机构喷出的氨气的氨气排出机构，前述氨气排出机构设置在隔着前述液滴的落下路径而与前述氨气喷出机构相反的一侧。
12.如权利要求10所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，前述氨水溶液贮存槽具有氨水溶液溢流机构，以从喷嘴的前端部到在氨水溶液贮存槽内贮存的氨水溶液的液面之间的距离一定的方式贮存氨水溶液。
13.如权利要求10所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有滴下原液回收装置，所述滴下原液回收装置在滴下喷嘴装置中的喷嘴、与贮存前述氨水溶液的氨水溶液贮存槽之间具有：剩余滴下原液受器，在停止滴下原液从前述喷嘴向氨水溶液滴下时，受容在所述滴下原液输送通路中剩余的前述滴下原液的剩余部分；剩余滴下原液输送通路，将受容在前述剩余滴下原液受器中的滴下原液的剩余部分输送到前述滴下原液贮存槽中，所述滴下喷嘴装置中的喷嘴使通过前述滴下原液输送通路输送来的在滴下原液贮存槽中贮存的含有硝酸双氧铀的滴下原液滴落到氨水溶液中。
14.如权利要求10所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有滴下原液供给装置，所述滴下原液供给装置具有：光照射机构，对从具有多个喷嘴的滴下喷嘴装置中的这些多个喷嘴分别落下的含有硝酸双氧铀的滴下原液的液滴照射光；流量调节器，根据由前述光照射机构照射的液滴的落下状态，调节滴下原液从贮存含有硝酸双氧铀的滴下原液的滴下原液贮存槽向各喷嘴的供给量。
15.如权利要求14所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，前述光照射机构是照射周期性一亮一灭的光的频闪光照射机构。
16.如权利要求14所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有：光传感器，检测从前述光照射机构发出的光；控制机构，通过输入从前述光传感器输出的检测信号，来控制前述流量调节器，使得从各喷嘴滴下的液滴的流量一致。
17.如权利要求10所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，具有氨水溶液循环装置，所述氨水溶液循环装置具有氨水溶液循环通路，其将氨水溶液从前述氨水溶液贮存槽的底部供给到其内部，以使在用于承接从滴下喷嘴装置中的喷嘴滴下含有硝酸双氧铀的滴下原液的液滴的贮存氨水溶液的氨水溶液贮存槽内的该氨水溶液中，能够使前述液滴中的硝酸双氧铀与氨反应而形成的重铀酸铵粒子上升流动。
18.如权利要求17所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述氨水溶液贮存槽的侧面部及底部上，分别形成侧面部开口部及底部开口部，前述氨水溶液供给机构具有：氨水溶液循环用配管，连结前述侧面部开口部与前述底部开口部；泵，设置在前述氨水溶液循环用配管上。
19.如权利要求18所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述侧面部开口部上，设置有流入防止机构，用于阻止在前述氨水溶液贮存槽内存在的固体成分流入到前述氨水溶液循环用配管中。
20.如权利要求17所述的重铀酸铵粒子制造装置，其特征在于，在前述氨水溶液贮存槽的底面部上设置有取出配管和能够开闭前述取出配管的开闭机构。
CN2009102035165A 2003-10-16 2004-10-15 液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置 Expired - Fee Related CN101596430B (zh)

Applications Claiming Priority (24)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003-356300 2003-10-16
JP2003356300A JP4334316B2 (ja) 2003-10-16 2003-10-16 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
JP2003356300 2003-10-16
JP2004026134 2004-02-02
JP2004026134A JP2005213136A (ja) 2004-02-02 2004-02-02 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
JP2004-026134 2004-02-02
JP2004030112A JP4334366B2 (ja) 2004-02-06 2004-02-06 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
JP2004-030112 2004-02-06
JP2004030112 2004-02-06
JP2004084835A JP4321859B2 (ja) 2004-03-23 2004-03-23 高温ガス炉用燃料粒子の製造装置および製造方法
JP2004-084835 2004-03-23
JP2004084835 2004-03-23
JP2004-241886 2004-08-23
JP2004241886 2004-08-23
JP2004241886A JP4594001B2 (ja) 2004-08-23 2004-08-23 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置及びその製造方法
JP2004243811A JP4636831B2 (ja) 2004-08-24 2004-08-24 重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
JP2004243811 2004-08-24
JP2004-243811 2004-08-24
JP2004286349 2004-09-30
JP2004286349A JP4649159B2 (ja) 2004-09-30 2004-09-30 滴下ノズル装置、および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
JP2004-286349 2004-09-30
JP2004289669 2004-10-01
JP2004289669A JP2006102574A (ja) 2004-10-01 2004-10-01 滴下装置
JP2004-289669 2004-10-01

Related Parent Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN2004800304355A Division CN1867516B (zh) 2003-10-16 2004-10-15 滴下原液供给装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN101596430A CN101596430A (zh) 2009-12-09
CN101596430B true CN101596430B (zh) 2012-11-28

Family

ID=34613587

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN2009102035165A Expired - Fee Related CN101596430B (zh) 2003-10-16 2004-10-15 液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置
CN2004800304355A Expired - Fee Related CN1867516B (zh) 2003-10-16 2004-10-15 滴下原液供给装置

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN2004800304355A Expired - Fee Related CN1867516B (zh) 2003-10-16 2004-10-15 滴下原液供给装置

Country Status (4)

Country Link
US (1) US7811526B2 (zh)
JP (1) JP4334316B2 (zh)
CN (2) CN101596430B (zh)
ZA (1) ZA200603707B (zh)

Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7353621B2 (en) * 2006-02-22 2008-04-08 M-I L.L.C. Cleaning apparatus for vertical separator
CN102800374B (zh) * 2012-08-31 2014-11-26 清华大学 一种连续运行给料装置及方法
US10504758B2 (en) * 2014-02-14 2019-12-10 Taiwan Semiconductor Manufacturing Company Ltd. Nozzle having real time inspection functions
GB2551944B (en) * 2015-12-18 2021-09-01 Midatech Pharma Wales Ltd Microparticle production process and apparatus
TWI643680B (zh) * 2016-10-25 2018-12-11 財團法人金屬工業研究發展中心 微粒噴頭
EP3566767B1 (en) * 2017-01-06 2021-08-25 Ohkawara Kakohki Co., Ltd. Particle production apparatus and particle production method
CN108389641B (zh) * 2017-12-28 2019-07-26 中国科学院近代物理研究所 一种核燃料小球的制备装置及制备方法
CN110115959B (zh) * 2018-02-05 2021-11-12 亚申科技(浙江)有限公司 固态物质的液相射流成球方法及系统
CN108523798B (zh) * 2018-04-12 2021-10-15 广东美的厨房电器制造有限公司 用于洗碗机的喷头、喷头组件、水路系统及洗碗机
CN110871045B (zh) * 2018-08-31 2022-05-03 中国石油化工股份有限公司 球形载体的成球装置和制备方法
CN109364859B (zh) * 2018-11-30 2023-10-03 黄冈师范学院 在生产中提高硝酸利用率的方法、装置和应用
CN111889027A (zh) * 2019-05-05 2020-11-06 微纳芯 (苏州)科技有限公司 一种滴落试剂制备小球的方法及设备
US10962461B2 (en) 2019-08-02 2021-03-30 X Energy, Llc System and method for controlling metal oxide gel particle size
CN114505010B (zh) * 2020-10-28 2023-07-14 中国石油化工股份有限公司 一种催化剂油氨成型方法
CN112903508B (zh) * 2021-03-25 2022-05-27 浙江大学 一种滴丸制剂的在线检测方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1183542A (zh) * 1996-11-26 1998-06-03 国营建中化工总公司 重铀酸铵流化干燥工艺技术及装置
JP2836711B2 (ja) * 1992-03-27 1998-12-14 原子燃料工業株式会社 重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法と製造装置
EP0998854A1 (en) * 1998-02-11 2000-05-10 Transucrania, S.A. Process and device for producing granulated products

Family Cites Families (25)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3340567A (en) * 1964-05-05 1967-09-12 Grace W R & Co Apparatus for producing sol microspheres
US3313602A (en) * 1964-09-23 1967-04-11 Grace W R & Co Method for making metal oxide microspheres
GB1175834A (en) * 1966-04-07 1969-12-23 Atomic Energy Authority Uk Improvements in or relating to the Chemical Production of Metal-Containing Materials as Particles and other Configurations
US4043507A (en) * 1971-05-05 1977-08-23 United Kingdom Atomic Energy Authority Apparatus for the formation of liquid droplets
JPS556482B2 (zh) 1972-07-20 1980-02-16
US4202793A (en) 1973-10-26 1980-05-13 Agip Nucleare S.P.A. Production of microspheres of thorium oxide, uranium oxide and plutonium oxide and their mixtures containing carbon
DE2714873C2 (de) * 1977-04-02 1979-04-26 Kernforschungsanlage Juelich Gmbh, 5170 Juelich Vorrichtung zur Herstellung kugelförmiger Teilchen aus Tropfen von wäßrigen Lösungen aus Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe für Brenn- und Brutstoffelemente für Kernreaktoren
DE2753503B1 (de) * 1977-12-01 1978-12-14 Kernforschungsanlage Juelich Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von untereinander gleichen kugelfoermigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln
DE3035845C2 (de) * 1980-09-23 1986-05-22 Gesellschaft zur Förderung der industrieorientierten Forschung an den Schweizerischen Hochschulen und weiteren Institutionen, Bern Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Mikrokugeln durch interne Gelierung von Mischfeed-Tropfen
JPS59147296A (ja) * 1983-02-14 1984-08-23 日本原子力研究所 核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置
US4778665A (en) 1986-09-09 1988-10-18 Mobil Oil Corporation Abatement of NOx in exhaust gases
JPH05256973A (ja) 1992-03-13 1993-10-08 Nuclear Fuel Ind Ltd 凝固液滴の選別方法及び凝固液滴選別装置
JPH0666756A (ja) 1992-08-24 1994-03-11 Tokyo Cosmos Electric Co Ltd 結露センサ感湿抵抗体用ペーストおよびその製造方法
JP2644661B2 (ja) 1992-12-24 1997-08-25 原子燃料工業株式会社 三酸化ウラン粒子の製造方法及びその製造装置
US5514306A (en) 1993-02-01 1996-05-07 General Electric Company Process to reclaim UO2 scrap powder
JP3626519B2 (ja) 1994-11-24 2005-03-09 日本原子力研究所 亜化学量論的または化学量論的硝酸塩溶液調製方法
JP3339535B2 (ja) 1995-02-27 2002-10-28 三菱マテリアル株式会社 六フッ化ウランを二酸化ウランに変換する方法
JP3211051B2 (ja) 1995-08-11 2001-09-25 原子燃料工業株式会社 ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法
US5990191A (en) * 1995-11-28 1999-11-23 Kansai Paint Co., Ltd. Granular carrier for immobilizing microbial cells and apparatus for producing the granular carrier
US5698173A (en) 1996-06-21 1997-12-16 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Purification of uranium alloys by differential solubility of oxides and production of purified fuel precursors
JPH11244683A (ja) 1998-02-27 1999-09-14 Japan Atom Energy Res Inst 湿式造粒方法及び装置
JP4468500B2 (ja) * 1998-11-16 2010-05-26 ブラザー工業株式会社 移動物体の検出方法及びその装置
JP2000169134A (ja) 1998-12-09 2000-06-20 Fuji Silysia Chemical Ltd 球状シリカの製造方法
DK1081716T3 (da) 1999-09-06 2004-09-13 Europ Economic Community Fremgangsmåde til fremstilling af kernekraftsbrændselspellets af MOX-typen
WO2005061387A1 (ja) 2003-12-24 2005-07-07 Nuclear Fuel Industries, Ltd. 滴下原液、滴下原液の調製方法、硝酸ウラニル溶液の調製方法、及びポリビニルアルコール溶液の調製方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2836711B2 (ja) * 1992-03-27 1998-12-14 原子燃料工業株式会社 重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法と製造装置
CN1183542A (zh) * 1996-11-26 1998-06-03 国营建中化工总公司 重铀酸铵流化干燥工艺技术及装置
EP0998854A1 (en) * 1998-02-11 2000-05-10 Transucrania, S.A. Process and device for producing granulated products

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
JP特开平5-256973A 1993.10.08

Also Published As

Publication number Publication date
CN1867516B (zh) 2010-11-03
CN101596430A (zh) 2009-12-09
US7811526B2 (en) 2010-10-12
ZA200603707B (en) 2007-03-28
JP2005119905A (ja) 2005-05-12
JP4334316B2 (ja) 2009-09-30
US20070056637A1 (en) 2007-03-15
CN1867516A (zh) 2006-11-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101596430B (zh) 液滴表面固化装置及重铀酸铵粒子制造装置
US20090035579A1 (en) Solid particles, method and device for the production thereof
CN1216649C (zh) 味扩散装置及方法
CN103306950B (zh) 加湿装置
EP3412382B1 (en) Apparatus with a module for the layered manufacture of a product
ES2410982T3 (es) Dispositivo de filtro y procedimiento para separar pintura de laca húmeda
TW201600167A (zh) 微細氣泡液生成裝置
CN104884154B (zh) 用于将可熔物质造粒的方法
CN101349887B (zh) 清洁介质及使用该清洁介质的干式清洁设备
JP6283326B2 (ja) 塗装排気処理システムの運転方法
CN100339275C (zh) 灭菌方法及系统
CN104057552A (zh) 一种塑胶粒混料用的装置
CN215542740U (zh) 物料筛选装置
WO2005037715A1 (ja) 滴下ノズル装置、滴下原液回収装置、滴下原液供給装置、液滴表面固化装置、アンモニア水溶液循環装置、および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
CN209423547U (zh) 一种湿法制粒机
EP2535968A1 (en) Apparatus for production of electrode material
TW200934634A (en) Dripping device and method for the operation thereof
CN103662865A (zh) 连续加料系统
CN109355832A (zh) 一种便于清料的浸染箱
CN113210248B (zh) 一种陶瓷粉末成球方法及装置
CN204019779U (zh) 一种塑胶粒混料用的装置
CN212663480U (zh) 一种烟用爆珠底喷式包衣设备
CN211098892U (zh) 一种干悬浮剂制作设备
CN220610083U (zh) 一种螺旋气流无桨式搅拌装置
KR102226725B1 (ko) 공기 청정 장치

Legal Events

Date Code Title Description
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee
CF01 Termination of patent right due to non-payment of annual fee

Granted publication date: 20121128

Termination date: 20201015