DE2714873C2

DE2714873C2 - Vorrichtung zur Herstellung kugelförmiger Teilchen aus Tropfen von wäßrigen Lösungen aus Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe für Brenn- und Brutstoffelemente für Kernreaktoren

Info

Publication number: DE2714873C2
Application number: DE2714873A
Authority: DE
Inventors: Paul Dr. 5100 Aachen Naefe
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1977-04-02
Filing date: 1977-04-02
Publication date: 1979-04-26
Also published as: FR2386104A1; DE2714873B1; JPS53123795A; JPS6110795B2; FR2386104B1; US4209492A; GB1596588A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Herstellung kugelförmiger Teilchen aus Tropfen von wäßrigen Lösungen aus Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe für Brenn- und Brutstoffelemente für Kernreaktoren, bestehend aus einem Behälter für eine wäßrige und eine darüber lagernde gasförmige Ammoniakphase sowie aus einer mit einem Vibrator versehenen und mit einem Behälter für die Brenn- oder Brutstofflösung in Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen, wobei die Tropfen die Ammoniakgasphase unter Wirkung der Schwerkraft und auch einer waagerecht gerichteten Kraft nur die wäßrige Ammoniakphase unter der Einwirkung der Schwerkraft durchfallen.

Derartige Brennstoff- oder Brutstoffteilchen werden

in erster Linie bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutelementen für Hochtemperaturreaktoren verwendet. Dabei kommt es darauf an, daß die Brennstoff- oder Brutstoffteilchen in möglichst gleichmäßiger Größe anfallen und dabei eine gute Kugelform aufweisen.

Es gehört zum bekannten Stande der Technik, solche Brennstoff- oder Brutstoffteilchen dadurch herzustellen, daß aus dem Brennstoff oder dem Brutstoff zunächst eine Nitratlösung gebildet wird und diese Lösung sodann in Tropfen zerteilt, zur Verfestigung durch i ine gasförmige Ammoniakphase und im Anschluß daran durch eine flüssige Ammoniakphase geleitet wird, wobei häufig ein Teil des Verfestigungsvorganges vor der Auflösung in Tropfen durch Zugabe von Ammoniak zur Brennstoff- oder BrutstofPösung vorweggenommen wird.

Um die Lösung des Brennstoffs oder Brutstoffs in Tropfen zu zerteilen und die Verfestigung durchzuführen, hat man nach einem aus energia nukeare »The SNAM process for the preparation of ceramic nuclear fuel microspheres: Ioboratory studies, April 1970, Heft 4, Vol. 17, von G. Brambilla, P. Gerontopulos, D. N e r i, bekannten Verfahren senkrecht über einer aus einer gasförmigen Ammoniakphase und einer flüssigen Ammoniakphase gebildeten Geliersäule Düsen angeordnet, bei denen der aus ihnen austretende Strahl durch Vibration in Einzeltropfen zerteilt wird. Dadurch, daß die Tropfe? der Brenn- oder Brutstofflösung zunächst durch eine gasförmige Ammoniakphase geleitet werden, soll erreicht werden, daß sich bei diesen Tropfen eine Hülle ausreichender Festigkeit bildet, um den Aufprall auf die flüssige Ammonikphase ohne bleibende Verformung oder sogar Zerteilung zu überstehen. Bei dieser bekannten Anordnung ergab sich jedoch der Nachteil, daß entweder sehr große Fallhöhen, das heißt Fallhöhen von einigen Metern, in Kauf genommen werden mußten, um zu den für die Praxis gewünschten Bedingungen zu gelangen, oder der Aufprall der Tropfen auf die wäßrige Ammoniakphase war so groß, daß ungleichförmige und ungleich große Teilchen anfielen.

Um diese Nachteile abzuwenden, hat man der Brennoder Brutstofflösung auch schon viskositätserhöhende Mittel, wie Polyvinylalkohol, zugegeben, um auf diese Weise die Formstabilität der zu bildenden Teilchen zu erhöhen. Nachteilig war bei diesem Verfahren jedoch, daß da/u zusätzliche und somit kostenerhohende Maßnahmen bei der Herstellung der Teilchen notwendig wurden.

Bekannt ist ferner ein Verfahren zur Herstellung von Brenn und/oder Brutstoffteilchen, bei dem eine Injektordüse im Winkel von etwa 10 bis 45' auf die Oberfläche einer in einem Behälter mit geringem senkrechten Abstand zur Düse oberhalb einer zur Verfestigung der aus der Brennstoff- oder Brutstofflosung gebildeten Tropfen vorgesehenen organischen Flüssigkeit gerichtet wird (DEOS 21 50 474). Durch die Winkelstellung der Düse und die infolge des kleinen Abstands der Flüssigkeitsoberfläche geringe Fallhöhe soll vermieden werden, daß die von der Düse injizierten Tropfen auf die Flüssigkeitsoberfläche aufprallen. Die zusätzlich angeordnete Flüssigkeit wies dabei eine solche Zusammensetzung auf, daß eine Hüllenbildung für die Tropfen vor dem Übergang in die der

^b5 Verfestigung dienende flüssige Phase überflüssig war. Nachteilig ist, wie sich gezeigt hat, bei diesem Verfahren jedoch, daß gleichwohl die Verformung der Tropfen nicht ausgeschlossen wird, so daß die daraus gebildeten

Teilchen in erheblichem Malie unrund sind. Als weiterer großer Nachteil kommt hinzu, daß infolge des Zwischenschaltens einer Flüssigkeit vor dem Übergang in die der Verfestigung dienende Phase Rekombinationen der zerteilten Tropfen auftraten, so daß die nach diesem Verfahren hergestellten Teilchen außerdem in sehr unterschiedlichen Größen anfielen.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Vorrichtung zu schaffen, durch die mit Sicherheit gleichgroße und eine gute Kugelform aufweisende Brennstoff- oder Brutstoffteilchen herstellbar sind. Außerdem soll dadurch die Wirtschaftlichkeit der Herstellung gegenüber dem bisher bekannten Verfahren erhöht werden.

Diese Aufgabe wird bei einer Vorrichtung der eingangs bezeichneten Art gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß der Behälter für die wäßrige und gasförmige Ammoniakphase nach oben geschlossen ist und in seinem oberen Teil eine seitliche öffnung aufweist, der gegenüber die Düse angebracht ist und daß diese Düse so ausgerichtet ist. daß der in Tropfen zerteilte Flüssigkeitsstrahl waagerecht in die Ammoniakgasphase eintritt und in ihr unter der Einwirkung der Schwerkraft in die wäßrige Ammoniakphase umgelenkt wird.

Es ist zwar bereits ein Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Teilchen aus Tropfen von wäßrigen Lösungen von Brennstoffnitraten für Kernreaktoren bekanntgeworden, bei dem die Tropfen in der gasförmigen Ammonikphase der waagerechten Kraft und der Schwerkraft und in der wäßrigen Ammoniakphase der Schwerkraft ausgesetzt sind (DE-AS 24 59 445). Zur Durchführung dieses Verfahrens ist eine vertikale Anordnung der Düsen vorgesehen, die nach Einstellung des stationären Strahlzerfallzustandes und Entfernung eines Auffangbehälters oder -trichters jeweils in die Arbeitsstellung abgesenkt werden: soll die Tropfenerzeugung eingestellt werden, so werden die Düsen angehoben und sodann ein Gefäß oder ein Trichter eingeschwenkt; dabei besteht während des Absenkens und Anhebens der Düsen jedoch die Gefahr, daß dabei Brenn- und/oder Brutstoffkerne erzeugt werden, die nicht der vorgeschriebenen Spezifikation entsprechen. Ein weiterer Nachteil besteht darin, daß es bei Störungen des gleichförmigen Strahlzerfalls infolge des zum Beheben der Störung notwendigen Anhebens der Düsen eine gewisse Zeit dauert, bis der Eintritt von Lösung in die Gicßsäule verhindert weHen kann. Das führt nicht nur dazu, daß die dabei erzeugten Kerne Ausschuß sind, sondern auch dazu, daß dieser Ausschuß zu einem späteren Zeitpunkt wieder ausgesondert werden muß.

Bei Verwendung der Vorrichtung gemäß der Erfindung werden demgegenüber die dabei vorgesehenen Düsen in waagerechter Richtung in die jeweilige Arbeitsstellung an- und abgefahren. Daher kann, sobald eine Störung erkannt worden ist. sofort unterbunden werden, daß Lösung in das Gießgefäß eintreten kann.

F.in weiterer Vorteil der Vorrichtung gemäß der Erfindung besteht dann, daß die Fallgeschwindigkeit der erzeugten Tropfen bei der vorgesehenrn waagerechten Anordnung nur geringfügig zunimmt. Infolgedessen ist die Aufprallwucht der in der NHj Gasphase vorgehärteten Gelkügelchen auf die Oberfläche der wäßrigen Ammoniakphase erheblich geringer als bei vertikaler Anordnung. Damit wird die Gefahr von Deformationen vermindert.

Schließlich besteht ein weiterer Vorteil der Vorrichtung gemäß der Erfindung darin, daß das NHj-Gas nicht an die Stelle des Strahlaustritts gelangen kann und somit die Tropfenerzeugung stört, während es bei den bisher bekannten Vorrichtungen trotz Absaugen am Gießbehälter gelegentlich überschlägt und nach oben steigt

Die mit dieser Vorrichtung hergestellten Teilchen wiesen insgesamt eine gleichmäßige Kugelform auf. Das wurde dadurch erreicht, daß die Tropfen so lange durch die Gasphase geschleust werden, bis sie eine hinreichend feste Hülle aufweisen, um ohne Beschädigung die Grenze zwischen gasförmiger und wäßriger Ammoniakphase zu passieren. Zugleich bei Verwendung der Vorrichtung wird vermieden, daß infolge der Schwerkraft die Geschwindigkeit der Tropfen so erhöht wird, daß die in der Gasphase gebildete Umhüllung infolge zunehmender Geschwindigkeit der Tropfen nicht hinreicht, um eine bleibende Verformung zu verhindern.

Statt einer Düse kann es zweckmäßig sein, daß der

offenen Seite des Behälters gegenüber mehrere, in

Reihe oder im Kreisbogen angeordnete Düsen vorgese-

hen sind. Dadurch wird der Durchsatz wesentlich erhöht.

Um zu erreichen, daß die Vorrichtung -. _;ne möglichst raumsparende Form aufweist, ist es vorteühs..'t, daß die untere Grenze für die Breite des Behälters der

Gesamtbreite der von den Düsen in die Gasphase

injizierten Flüssigkeitsstrahlen entspricht Dadurch wird außerdem eveicht daß die Menge der zur Verfestigung dienenden Phase auf ein Minimum reduziert wird.

Um zu verhindern, daß infolge des beim Anfahren

JO oder beim Abfahren der Vorrichtung sich zunächst erst aufbauenden oder abbauenden, in Tropfen zerfallenden Strahls, das heißt vor der Erreichung der stationären Strahlbildung, ungleich große Teilchen anfallen können, besteht eine vorteilhafte Ausgestaltung der Vorrichtung darin, daß zwischen der offenen Seite des Behälters und der Mündung der Düsen eine in Grenzen senkrecht verschiebbare, in einer ihrer Endstellungen den Eintritt des Flüssigkeitsstrahls von den Düsen in die gasförmige Ammoniakphase verhindernde Blende vorgesehen ist.

Dabei ist es zweckmäßig, daß der untere Teil dei ßlemie mit einem Trichter verbunden ist. Dadurch kann die Lösung auf einfache Weise abgezogen werden.

Ein /.usführungsbeispiel gemäß der Erfindung ist in der Zeichnung schematisch dargestellt und wird im folgenden näher erläutert.

Der aus der mit dem Vibrator 1 und mit dem in der Zeichnung nicht dargestellten Behälter für die Brennstoff- oder Brutstofflösung in Verbindung stehenden Düse 2 zunächst waagerecht austretende, in Tropfen zerteilte Strahl 3 durch eine im oberen Teil des Behälters 4 vorgesehene öffnung in die oberhalb des Flüssigkeitsspiegeis der in dem Behälter 4 angeordneten wäßrigen Ammoniaklösung S vorgesehene gasförmige Ammoniakphase 6 gelenkt und wird dort unter

Einwirku'g.Jer Schwerkraft umgelenkt.

Um /u vermeiden, daß beim Anfahrvorgang oder beim Abfahrvorgang Teilchen entstehen, die nicht hinreichend gleichförmig sind, weil sich noch kein stationärer Flüssigkeitsstrahl gebildet hat oder dieser Strahl zusammenfällt, ist außerdem eine in senkrechter Richtung in Grenzen verschiebbare Blende 7 so angeordnet, dab sie in einer ihrer beiden Endstellungen die Eingangsöffnung zu dem Behälter 4 überdenkt. Außerdem ist die Blende 7 mit einem Trichter 8 so

6Ί verbunden, daß die aus der Düse austretende Flüssigkeit bei geschlossener Blende durch den Trichter 8 abgeleitet wird. Die infolge der Verfestigung in dem Behälter 4 gebildeten Brennstoff- oder Brutstoff teilchen

werden durch einen vorgesehenen Abzug 9 abgezogen. Um zu verhindern, daß die gasförmige Ammoniakphase zur Düse 2 gelangen kann, ist außerdem eine in der Zeichnung nicht dargestellte Ansaugeinrichtung vorgesehen.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Herstellung kugelförmiger Teilchen aus Tropfen von wäßrigen Lösungen aus Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe für Brenn- und Brutstoffelemente für Kernreaktoren, bestehend aus einem Behälter für eine wäßrige und eine darüber lagernde gasförmige Ammoniakphase sowie aus einer mit einem Vibrator versehenen und mit einem Behälter für die Brenn- oder Brutstofflösung in Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen, wobei die Tropfen die Ammoniakgasphase unter Wirkung der Schwerkraft und auch einer waagerecht gerichteten Kraft nur die wäßrige Ammoniakphase unter der Einwirkung der Schwerkraft durchfallen, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter (4) für die wäßrige und gasförmige Ammoniakphase nach oben geschlossen ist und in seinem oberen Teil eine seitliche Öffnung aufweist, der gegenüber die Düse (2) angebracht ist und daß diese D'üse (2) so ausgerichtet ist, daß der in Tropfen zerteilte Flüssigkeitsstrahl waagerecht in die Ammoniakgasphase (6) eintritt und in ihr unter der Einwirkung der Schwerkraft in die wäßrige Ammoniakphase (5) umgelenkt wird.

2. Vorrichtung nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet, daß der offenen Seite des Behälters (4) gegenüber mehrere, in Reihe oder im Kreisbogen angeordnete Düsen (2) vorgesehen sind.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Grenze für die Breite des Behälters (4) der Gesamtb eitc d< von den Düsen (2) in die Gasphase injizieren Flüssigkeitsstrahlen entspricht.

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der offenen Seite des Behälters (4) und der Mündung der Düsen (2) eine in Grenzen senkrecht verschiebbare, in einer ihrer Endstellungen den Eintritt des Flüssigkeitsstrahls von den Düsen (2) in die gasförmige Ammoniakphase verhindernde Blende (7) vorgesehen ist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der untere Teil der Blende (7) mit einem Trichter (8) verbunden ist.