DE2753503C2

DE2753503C2 -

Info

Publication number: DE2753503C2
Application number: DE2753503A
Authority: DE
Inventors: Hans 5170 Juelich Langen; Paul Dr. 5100 Aachen Naefe; Helmut Dr. 5162 Niederzier Ringel
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1977-12-01
Filing date: 1977-12-01
Publication date: 1987-04-16
Also published as: IT1100375B; FR2410867B1; DE2753503B1; BE872411A; US4224258A; GB2009127B; GB2009127A; IT7830138A0; FR2410867A1; NL7811739A

Description

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Verfahren zur Herstellung von untereinander gleichen kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln aus Tropfen von wäßrigen Lösungen von Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe, wobei die Lösung mittels eines Vibrators in Tropfen zerteilt wird, die zur Ausfällung von Uran-, Plutonium- und/oder Thoriumoxid zunächst eine von Ammoniakgas freie Strecke durchlaufen, sodann in eine zweite, von Ammoniakgas durchströmte und der von Ammoniakgas freien Strecke direkt nachgescnaltete Strecke gelangen, darauf in eine Ammoniaklösung fallen und schließlich getrocknet und gesintert werden, wobei die beiden Strecken so bemessen sind, daß die Tropfen in der ersten Strecke gerade ihre kugelförmige Gestalt angenommen haben und in der zweiten Strecke vor dem Eintauchen in die Ammoniaklösung ausreichend aushärten und wobei das Ammoniakgas in die zweite Strecke mittels eines oder mehrerer Einleitungsrohre so eingeleitet wird, daß die Strömung des Ammoniakgases in der zweiten Strecke eine Querströmungskomponente durch die Tropfenzwischenräume aufweist.

Die Erfindung bezieht sich ferner auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens, bestehend aus einem Behälter für eine wäßrige und einer darüber lagernden gasförmigen Ammoniakphase aus wenigstens einer mit einem Vibrator versehenen und mit einem Behälter für die Brenn- oder Brutstofflösung in Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen sowie aus einer Zuleitung für Ammoniakgas.

Ein derartiges Verfahren beziehungsweise eine derartige Vorrichtung ist aus der DE-AS 24 59 445 bereits bekannt.

Derartige Brennstoff- oder Brutstoffteilchen werden in erster Linie bei der Herstellung von Brenn- und/oder Brutelementen für Hochtemperaturreaktoren verwendet. Dabei kommt es darauf an, daß die Brennstoff- oder Brutstoffteilchen in möglichst gleichmäßiger Größe anfallen und dabei eine gute Kugelform aufweisen.

Es gehört zum bekannten Stande der Technik, solche Brennstoff- oder Brutstoffteilchen dadurch herzustellen, daß aus dem Brennstoff oder dem BrulstofT zunächst eine Nitratlösung gebildet wird und diese Lösung sodann in Tropfen zerteilt, zur Verfestigung durch eine gasförmige Ammoniakphase und im Anschluß daran durch eine flüssige Ammoniakphase geleitet wird, wobei häufig ein Teil des Verfestigungsvorganges vor der Auflösung in Tropfen durch Zugabe von Ammoniak zur Brennstoff- oder Brutstofflösung vorweggenommen wird.

Um die Lösung des Brennstoffs oder BrutstofTs in Tropfen zu zerteilen und die Verfestigung durchzuführen, werden, wie aus »energia nucleare«: »The SNAM process for the preparation of ceramic nuclear fuel microspheres« laboratory studies, April 1970, Heft 4, Vol. 17, von G. Brambilla, P. Gerontopulos, D. Neri, und aus der bereits genannten DE-AS 24 59 445 bekannt ist, senkrecht über einer aus einer gasförmigen Ammoniakphase (der zweiten Strecke, durch die die Teilchen gelangen) und einer flüssigen Ammoniakphase gebildeten Geliersäule Düsen angeordnet, bei denen der aus ihnen austretende Strahl durch Vibration in Einzeltropfen zerteilt wird. Um zu erreichen, daß sich bei diesen Tropfen eine Hülle ausreichender Festigkeit bildet, damit sie den Aufprall auf die flüssige Ammoniakphase ohne bleibende Verformung oder sogar Zerteilung überstehen, werden die Tropfen der Brenn- oder Brutstofflösung zunächst durch eine gasförmige Ammoniakphase geleitet. Dabei hat sich jedoch gezeigt, daß sich der Abstand zwischen den Tropfen mit

wachsender Frequenz der Tropfenerzeugung (über 400 Hz) soweit verringert, daß nicht mehr genügend Ammoniakgas an die einander zugekehrten Seiten der einzelnen Tropfen gelangt. Vielmehr entsteht in radialer Richtung ein NH₃-Konzentrationsgelalle und dit! Gelierung und damit Vorhärtung der Tropfen in der Ammoniakphase erfolgt ungleichmäßig. Dadurch entstehen beim Aufschlag der Tropfen auf die wäßrige Ammoniaklösung ungleichmäßige Verformungen.

Zwar wird bei dem vorgenannten, aus »energia nucleare« bekannten Verfahren Ammoniakgas durch ein seitlich angeordnetes Gaszuführungsrohr auf die Tropfenkette geleitet. Auch ist aus der vorgenannten DE-AS bekannt, aus einer parallel zur Tropfenfallrichtung angeordneten Düse durch Umlenkung der Strömung auf der Oberfläche der Ammoniaklösung eine von der Seite auf die Tropfenkette gerichtete Ammoniakgasströmung mit einer Komponente entgegen der Bewegungsrichtung der Tropfen anzuwenden. Trotz Anwendung dieser Maßnahmen ist es jedoch nicht gelungen, die bei der Herstellung von kugelförmigen Teilchen auftretenden Ungleichförmigkeiten zu vermeiden.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von gleich großen, kugelförmigen Brenn- und/ oder Brutstoffpartikeln zu schaffen, bei dem Ungleichförmigkeiten der Teilchen vermieden werden. Es ist ferner Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zu schaffen.

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art durch die im Kennzeichnungsteil des Anspruchs 1 angegebenen Maßnahmen gelöst. Dadurch wird erreicht, daß die Tropfen während ihres Durchgangs durch die das Ammoniak enthaltende Strecke gleichmäßig umströmt und infolgedessen auch gleichmäßig verfestigt werden. Denn durch die gezielte Anströmung der Tropfen mit Ammoniakgas wird verhindert, daß sich die Tropfenkette, die bei ihrem Eindringen in die das Ammoniakgas enthaltende Strecke Luft mitreißt, in einer an Ammoniakgas verarmten Zone innerhalb der Fallstrecke bewegt. Da somit eine gute Umspülung der Tropfen mit Ammoniakgas gewährleistet ist, kann die in die Fallstrecke einzuspeisende Menge an Ammoniakgas den Erfordernissen besser angepaßt und somit auch eine Einsparung an Ammoniakgas erzielt werden. Die Abfallmenge des Verfahrens wird somit vermindert.

Zweckmäßig ist dabei, daß die Richtung der Strömungen des Ammoniakgases mit der Richtung der Tropfen am Auftreffpunkt, in dem die Strömungen die Tropfen erreichen, einen im Bereich von 30° bis 60° liegenden Winkel bilden und daß die Geschwindigkeit der Strömungen das 10- bis 20fache der mittleren Geschwindigkeit der Tropfen beträgt.

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird ferner bei einer Vorrichtung der eingangs bezeichneten Art zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß die Zuleitung für Ammoniakgas aus wenigstens zwei der Düse für die in Tropfen umzuwandelnde Flüssigkeit zugeordneten Düsen besteht, die so ausgerichtet sind, daß das Ammoniakgas jn Strömungen, die auf die Tropfen hin und schräg zur Bewegungsrichtung der Tropfen gerichtet sind und eine Komponente in der Bewegungsrichtung der Tropfen aufweisen, in die Ammoniakphase eingeleitet wird.

Ausführungsbeispiele der Vorrichtung gemäß der Erfindung sind in der Zeichnung schematisch dargestellt und werden im folgenden, näher erläutert. Es zeigt Fig. 1 eine Ausfuhrungsform der Vorrichtung gemäß der Erfindung, bei der die in feste Partikeln umzuwandelnden Flüssigkeitstropfen waagerecht in die Ammoniakphase eintreten,

Fig. 2 eine Ausführungsform der Vorrichtung gemäß der Erfindung, bei der die in feste Partikeln umzuwandelnden Flüssigkeitstropfen nach senkrechtem Fall in die Ammoniakphase eintreten.

Die in Fig. 1 dargestellte Vorrichtung weist einen nach oben geschlossenen und nach unten trichterförmig ausgebildeten Behälter 1 mit seitlicher Öffnung auf, gegenüber der eine waagerecht ausgerichtete Düse 2 für den Flüssigkeitsstrahl angeordnet ist. Die Düse 2 ist mit einem Vibrator 3 und einem - in der Zeichnung nicht dargestellten - Behälter für die Flüssigkeit verbunden. Durch diese Anordnung wird der in Tropfen geteilte Strah' 4 in die oberhalb des Flüssigkeitsspiegels der in dem Behälter 1 angeordneten wäßrigen Ammoniaklösung 5 vorgesehene Ammoniakphase 6 gelenkt und dort unter Einwirkung der Schwerkraft umgelenkt.

Um zu vermeiden, daß beim Anfahrvorgang oder beim Abfahrvorgang Teilchen entstehen, die nicht hinreichend gleichförmig sind, weil sich noch kein stationärer Flüssigkeitsstrahl gebildet hat oder dieser Strahl zusammenfallt, ist außerdem eine in senkrechter Richtung in Grenzen verschiebbare Blende 7 so angeordnet, daß sie in einer ihrer beiden Endstellungen die Eingangsöffnung zu dem Behälter 1 überdeckt. Außerdem ist die Blende 7 mit einem Trichter 8 so verbunden, daß die aus der Düse 2 austretende Flüssigkeit bei geschlossener Blende 7 durch den Trichter 8 abgeleitet wird. Die infolge der Verfestigung in dem Behälter 1 gebildeten Brennstoff- oder Brutstoffteilchen werden durch einen vorgesehenen Abzug 9 abgezogen. Um zu verhindern, daß die gasförmige Ammoniakphase zur Düse 2 gelangen kann, ist außerdem eine Absaugeinrichtung 10 vorgesehen.

Wie aus Fig. 1 ferner hervorgeht, sind der Düse 2 zur Erzeugung des Flüssigkeitsstrahls als Einleitungsrohre mit seitlichem Schlitz ausgebildete und im Querschnitt dargestellte Düsen 11 zur Einleitung von Ammoniakgas zugeordnet, von denen eine oberhalb und eine unterhalb des in Tropfen zerteilten Strahls 4 angeordnet ist. Die Schlitze sind dabei so ausgerichtet, daß das Ammoniak in einer Strömung auf den Strahl 4 auftrifft, die mit der Tangenten des Strahls etwa einen Winkel von 40° bildet. Durch diese Anordnung der Düsen 11 wird eine allseitige Umströmung und somit gleichförmige Verfestigung der Tropfen auch bei einer Tropfenzahl von mehr als 3000 Tropfen pro Minute gewährleistet.

Die in Fig. 2 dargestellte Vorrichtung weist einen nach oben offenen, nach unten ebenfalls trichterförmig ausgebildeten Behälter 12 auf. Die Düse 2, die mit einem Vibrator 3 und einem Behälter für die Flüssigkeit in Verbindung steht, ist in diesem Fall oberhalb des Behälters 12 angeordnet, an dessen oberem Rand eine Absaugeinrichtung 10 vorgesehen ist. Zur Zuleitung des Ammoniakgases in die Ammoniakphase 6 sind Düsen 13 vorgesehen, die - wie der F i g. 2 zu entnehmen ist in einem Winkel von etwa 45° zum senkrechten Tropfenstrahl ausgerichtet und zueinander versetzt angeordnet sind.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von untereinander gleichen kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln aus Tropfen von wäßrigen Lösungen von Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe, wobei die Lösung mittels eines Vibrators in Tropfen zerteilt wird, die zur Ausfällung von Uran-, Plutonium- und/oder Thoriumoxid zunächst eine von Ammoniakgas freie Strecke durchlaufen, sodann in eine zweite, von Ammoniakgas durchströmte und der von Ammoniakgas freien Strecke direkt nachgeschaltete Strecke gelangen, darauf in eine Ammoniaklösung fallen und schließlieh getrocknet und gesintert werden, wobei die beiden Strecken so bemessen sind, daß die Tropfen in der ersten Strecke gerade ihre kugelförmige Gestalt angenommen haben und in der zweiten Strecke vor dem Eintauchen in die Ammoniaklösung ausreichend aushärten und wobei das Ammoniakgas in die zweite Strecke mittels eines oder mehrerer Einleitungsrohre so eingeleitet wird, daß die Strömung des Ammoniakgases in der zweiten Strecke eine Querströmungskomponente durch die Tropfenzwischenräume aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß das Ammoniakgas in die zweite Strecke aus mindestens zwei Flachdüsen auf die Tropfen hin schräg zur Bewegungsrichtung der Tropfen mit einer Komponente in der Bewegungsrichtung der Tropfen gerichtet wird, wobei der Öffnungsquerschnitt der Düsen quer zur Bewegungsrichtung der Tropfen ausgerichtet ist und wobei die Auftreffpunkte der Ammoniakgas-Strömungen im Abstand voneinander angeordnet sind.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Richtung der Strömungen des Ammoniakgases mit der Richtung der Tropfen am Auftreffpunkt, in dem die Strömungen die Tropfen erreichen, einen im Bereich von 30° bis 60° liegenden Winkel bildet.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Geschwindigkeit der Strömungen das 10- bis 20fache der mittleren Geschwindigkeit der Tropfen beträgt.

4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bestehend aus einem Behälter für eine wäßrige und eine darüber lagernde gasförmige Ammoniakphase, aus wenigstens einer mit einem Vibrator versehenen und mit einem Behälter für die Brenn- oder Brutstofflösung in Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen sowie aus einer Zuleitung für Ammoniakgas, dadurch gekennzeichnet, daß die Zuleitung für Ammoniakgas aus wenigstens zwei der Düse (2) für die in Tropfen umzuwandelnde Flüssigkeit zugeordneten Flachdüsen (H, 13) besteht, die so ausgerichtet sind, daß das Ammoniakgas in Strömungen, die auf die Tropfen hin und schräg zur Bewegungsrichtung der Tropfen gerichtet sind und eine Komponente in der Bewegungsrichtung d?-^r Tropfen aufweisen, in die Ammoniakphase eingeleitet wird.