DE3204845C2 - Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kernbrennstofftabletten - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen KernbrennstofftablettenInfo
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Abstract
Bei der Herstellung thoriumhaltiger Kernbrennstofftabletten aus vorgebildeten sphärischen oder unregelmäßigen Kernbrennstoffkernen entstehen normalerweise keine Produkte mit homogener bzw. übergangsloser Struktur. Homogene Struktur erhält man jedoch beim Pressen und Sintern von Kernbrennstoffkernen, wenn diese herstellungsbedingt eine poröse Struktur aufweisen.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kembrennstofftabletten durch
Pressen und Sintern von porösen Kernbrennstoffkernen.
Ein solches Verfahren zur Herstellung auch thoriumoxidhaltiger UOr und PuOrTabletten ist aus der
GB-PS 11 48 478 bekannt, bei dem aus Kernbrennstoffpulver
und Sinterinhibitoren poröse Kernbrennstoffkerne erzeugt und diese durch Pressen und Sintern in
Brennstofftabletten mit einer genau einstellbaren Dichte umgewandelt werden. Dabei können jedoch Pulverstäube
auftreten.
Eine Vielzahl von Veröffentlichungen über die Herstellung von Pellets aus auf naßchemischem Wege gewonnenen
Kembrennstoffkernen zeigt das große Interesse an solchen Verfahren, da dadurch insbesondere die
Staubentwicklung bei der Verarbeitung von Plutonium oder von aus der Wiederaufarbeitung gewonnenen
Uran vermindert wird. Ein zur Herstellung von Kernbrennstoffkernen
geeignetes naßchemisches Verfahren ist in der DE-AS 27 53 503 beschriebea In dem Journal
of Nuclear Materials 92 (1980), 207, wird über Preßversuche zur Herstellung von Pellets aus solchen auf naßchemischem
Wege gewonnenen Kernen berichtet Während in allen beschriebenen Fällen die Herstellung
von strukturfreien UO2-Pellets mit der gewünschten Dichte gelang, war es in keinem Fall möglich, auch aus
thoriumhaltigen Kernbrennstoffkernen Pellets bzw. Tabletten mit diesen Eigenschaften herzustellen. Es wurde
gefunden, daß thoriumhaltige Kernbrennstofftabletten, die aus nach bekannten Verfahren fabrizierten Kembrennstoffkernen
hergestellt worden waren, stets spröde und glasähnliche Konsistenz aufweisen und dadurch
nicht zu genügend hohen Dichtwerten sinterfähig sind. Diese Konsistenz der Kernbrennstoffkerne wird immer
da.ip gefunden, wenn die Kerne ausschließlich oder überwiegend aus ThOi bestehen. Das ungünstige Verformungsverhalten
solcher Kerne, die bei Druckbelastung spontan in mehrere Bruchstücke zerplatzen, führt
beim Pressen dann im Preßling zu einer Struktur, die durch extrem viele Hohlräume zwischen den aufeinanderliegenden
Bruchstücken oder sogar ganz gebliebenen Kernen gekennzeichnet ist. Auch unter günstigsten
Temperatur- und Sinteratmosphärenbedingungen wird ein Zusammensintern in diesen Preßlingen nur an den
meist kleinflächigen Berührungsstellen der einzelnen Bruchstücke beobachtet Die hohe offene Porosität und
die inhomogene Struktur machen solche Pellets bzw. Tabletten für den Einsatz als Brennstoff in Kernreaktoren
ungeeignet. Auf die Schwierigkeit zur Herstellung homogener thoriumoxidhaltiger Kembrennstofftabletten
aus gelierten Kernen wird im »Journal of Nuclear Materials« Bd. 92 (1980), Seiten 213-215, ausdrücklich
hingewiesen.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen
Kembrennstofftabletten durch Pressen und Sintern von porösen Kembrennstoffkernen zu schaffen, das strukturfreie
und hochdichte Kernbrennstoff tabletten Eefert, die durch verbesserte Sintereigenschaften eine höhere
Fertigkeit aufweisen.
Die Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die porösen Kernbrennstoffkerne aus der zu Tropfen
vergossenen sauren Lösung, die mindestens eine
t5 thoriumhaitige Kernbrennstoffverbindungen und porenbfldende Zusatzstoffe enthält durch GeBerung in
ammoniakalischer Atmosphäre erzeugt und anschließend die Zusatzstoffe durch eine Temperaturbehandlung
entfernt werden.
Zur Fabrikation der porösen thoriumhaltigen Kernbrennstoffkerne wird normalerweise eine saure, wäßrige
Lösung hergestellt, in der neben den Actinidensalzen noch solche Stoffe gelöst, emulgiert oder suspendiert
sind, weiche bei erhöhter Temperatur unter Destillation, Sublimation oder Zersetzung in den gasförmigen Aggregatzustand
überführt werden könnea Solche Stoffe sind beispielsweise Ruß und Paraffinöl. Indem man in
bekannter Weise diese Lösungen unter Aufbringen einer Vibration durch eine Düse ausfließen läßt, entsteht
ein Gießstrahl mit einer der Frequenz der Vibration entsprechenden Anzahl von Tröpfchen je Sekunde.
Durch Variation von Durchfluß und Vibrationsfrequenz können dabei beispielsweise Kerndurchmesser
von 50 bis 500 um eingestellt werden. Es werden insbesondere Kerne mit einem Durchmesser zwischen 100
und 300 um ausgewählt Diese Tröpfchen werden mit Arnrnoniakgas zu Gel-Kugeln verfestigt Nach einer
Waschbehandlung, in der das Nebenprodukt der Gelierungsreaktion,
NH4NO3, aus den Kernen ausgewaschen wird, wird mit einer Temperaturbehandung der porenbildende
Zusatzstoff aus den Kernen entfernt Dabei wird die Temperatur so begrenzt, daß ein Sintern der
Kerne vermieden wird.
Überraschenderweise hat es sich gezeigt daß so hergestellte porösen Kernbrennstoffkerne ein völlig anderes Verformungsverhalten zeigen als analog, aber ohne Porenerzeuger hergestellte Kerne. Im Gegensatz zu den spröden, auf Druckbelastung glasartig zerplatzenden Kernen reagieren die porösen Kernbrennstoffkerne auf Druckbelastung mit plastische« Verformung. Dadurch wird es möglich, in einer Preßform schon mit geringem Preßdruck diese porösen Kerne unter Vermeidung jeglicher Hohlräume zusammenzupressen, so daß ein homogener Preßling entsteht. Gerade wegen des andersartigen Preßverhaltens der porösen Kerne kommt es dabei auf eine bestimmte Gestalt dieser Kerne nicht mehr an. So hergestellte Preßlinge sintern zu strukturfreien Kembrennstofftabletten mit Dichten, die je nach Preß- und Sinterbedingungen bis auf 98% der theoretischen Dichte eingestellt werden können. Im Schliffbild von Pellets, die aus porösen Kembrennstoffkernen produziert wurden, sind an keiner Stelle mehr die Konturen der Ursprungskerne oder von Bruchstükken solcher Kerne erkennbar.
Überraschenderweise hat es sich gezeigt daß so hergestellte porösen Kernbrennstoffkerne ein völlig anderes Verformungsverhalten zeigen als analog, aber ohne Porenerzeuger hergestellte Kerne. Im Gegensatz zu den spröden, auf Druckbelastung glasartig zerplatzenden Kernen reagieren die porösen Kernbrennstoffkerne auf Druckbelastung mit plastische« Verformung. Dadurch wird es möglich, in einer Preßform schon mit geringem Preßdruck diese porösen Kerne unter Vermeidung jeglicher Hohlräume zusammenzupressen, so daß ein homogener Preßling entsteht. Gerade wegen des andersartigen Preßverhaltens der porösen Kerne kommt es dabei auf eine bestimmte Gestalt dieser Kerne nicht mehr an. So hergestellte Preßlinge sintern zu strukturfreien Kembrennstofftabletten mit Dichten, die je nach Preß- und Sinterbedingungen bis auf 98% der theoretischen Dichte eingestellt werden können. Im Schliffbild von Pellets, die aus porösen Kembrennstoffkernen produziert wurden, sind an keiner Stelle mehr die Konturen der Ursprungskerne oder von Bruchstükken solcher Kerne erkennbar.
Als geeignete porenerzeugende Zusatzstoffe haben sich Ruß oder öl, vorzugsweise Paraffinöl, erwiesen.
Auch Molybdänoxid und andere sublimierbare Stoffe können hierfür verwendet werden. Durch Art und Kon-
zentration des Zusatzes lassen sich die Verformungseigenschaften
der Kerne in weiten Grenzen steuern. Dadurch ist es möglich, die Kerneeigenschaften im Hinblick
auf den Preß- und Sinterprozeß einzustellen.
Die porösen Kernbrennstoffkerne werden bei Drükken von 40 000 bis 100 000 li'cm2 bei Raumtemperatur
verpreßt und bei Temperaturen von 1600 bis 18000C an Luft, in Wasserstoff oder in Edelgasen gesintert. Insbesondere
preßt man bei 50 000 bis 80 000 N/cm2 und sintert bei 1700 bis 17500C in Wasserstoff. Es lassen sich so
Tabletten herstellen, die eine Dichte von 88 bis 98% der theoretischen Dichte aufweisen.
Folgende Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:
15
In einer bekannten Düsenanordnung, bestehend aus einem mit einem Vibrationssystem versehenen Düsenkopf
mit einer Düsenplatte, wurden 21 einer Thoriumnitrat
und Uranyüs»«at in einer Schwermetattkonzentration
von 200 g/l, 5 g/l Polyvinylalkohol sowie 30 g/I
Leichtruß enthaltenden Lösung zu Tröpfchen vergossen. Es war ein Schwermetallverhältnis Th : U wie 95 :5
eingestellt Die Tröpfchen wurden in einer 20 cm langen Gasfallstrecke mit NFh-Gas geliert und in einem anschließenden
NH4OH-BaO ausgehärUit
Die im wesentlichen aus Thoriumoxidaquat und Ammoniumdiuranat
bestehenden Gel-Kügelchen, in denen der Ruß fein verteilt als Suspension vorlag, wurden mit
je 31 schwach ammoniakalischen Wassers zur Entfernung
des als Nebeivrodukts entstehenden Ammoniumnitrats gewaschen. Anschließend wur Jjen die Kerne zum
Herausbrennen des Kohlenstoffs an Luft nach einem Temperaturprogramm bis auf 700° C e-^tzt Es entstanden
hellgelbe poröse Kerne von plastischer Konsistenz mit einer Dichte von 4,5 g/cm* und einem Durchmesser
von ca. 280 μπι. Diese porösen Kerne wurden auf einer mechanischen Pulverpresse mit 55 kN/cm2 zu Grünlingen
mit einer Dichte von 5,1 g/cmJ verpreßt. Nach dem
Sintern bei 175O°C unter Wasserstoff wurden Pellets
mit einer Dichte von 9,42 g/cm3 erhalten. Sie wiesen ein
homogenes, strukturfreies Schliffbild auf.
B e i s ρ i e 1 2
In zwei Litern einer polyvinylalkoholhaltigen Lösung,
die 150 g Thorium/1 als Thoriumnitrat gelöst und 20 g Polyvinylalkohol/! enthielt, wurden 25 g Paraffinöl dispergiert
Diese Lösung wurde, wie in Beispiel 1, durch Düsen verformt und weiterverarbeitet Nach einer
Temperaturbehandlung an Luft bis 5000C wurden plastisch
verformbare 140 μπι große poröse Kerne mit einer
Dichte von 4,9 g/cm3 erhalten. Diese wurden mit 80 kN/cm2 zu Grünlingen mit einer Dichte von 53 g/
cm3 verpreßt. Durch Sinterung bei 17000C unter H2
wurden daraus Pellets mit einer Dichte von 9,55 g/cm3 hergestellt. Auch diese Kerne waren völlig homogen
und strukturfrei zusammengesintert
60
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kembrennstofftabletten durch Pressen und Sintern von porösen Kernbrennstoffkernen, dadurch gekennzeichnet, daß die porösen Kernbrennstoffkeme ans der zu Tropfen vergossenen sauren Lösung, die mindestens eine thorhunhaltige Kernbrennstoffverbindung und porenbfldende Zusatzstoffe enthält, durch Gelierung in ammoniakalischer Atmosphäre erzeugt und anschBeßend die Zusatzstoffe durch eine Temperaturbehandlung entfernt werden.
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE3204845A DE3204845C2 (de) | 1982-02-11 | 1982-02-11 | Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kernbrennstofftabletten |
BR8300397A BR8300397A (pt) | 1982-02-11 | 1983-01-27 | Processo para fabricacao de tabletes de combustiveis nuclear contendo torio |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE3204845A DE3204845C2 (de) | 1982-02-11 | 1982-02-11 | Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kernbrennstofftabletten |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE3204845A1 DE3204845A1 (de) | 1983-08-18 |
DE3204845C2 true DE3204845C2 (de) | 1986-04-30 |
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Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE3204845A Expired DE3204845C2 (de) | 1982-02-11 | 1982-02-11 | Verfahren zur Herstellung von thoriumhaltigen Kernbrennstofftabletten |
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Family Cites Families (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR1520531A (fr) * | 1967-02-13 | 1968-04-12 | Commissariat Energie Atomique | Procédé de fabrication de pièces frittées en oxyde d'uranium ou d'élément transuranien |
US3419387A (en) * | 1967-07-24 | 1968-12-31 | Atomic Energy Commission Usa | Process of making high loaded uo2-columbium cermets |
DE2753503B1 (de) * | 1977-12-01 | 1978-12-14 | Kernforschungsanlage Juelich | Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von untereinander gleichen kugelfoermigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln |
-
1982
- 1982-02-11 DE DE3204845A patent/DE3204845C2/de not_active Expired
-
1983
- 1983-01-27 BR BR8300397A patent/BR8300397A/pt unknown
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE3204845A1 (de) | 1983-08-18 |
BR8300397A (pt) | 1983-10-25 |
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