DE2753503B1 - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von untereinander gleichen kugelfoermigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von untereinander gleichen kugelfoermigen Brenn- und/oder BrutstoffpartikelnInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von untereinander gleichen, kugelförmigen
Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln aus Tropfen von wäßrigen Lösungen von Nitraten von Uran, Plutonium
oder Thorium sowie Mischungen dieser Stoffe, wobei die Lösung mittels eines Vibrators in Tropfen zerteilt
wird die zur Ausfällung von Uran-, Plutonium- und/oder
Thoriumoxid in eine Ammoniaklösung fallen und anschließend getrocknet und gesintert werden, und
wobei die Tropfen vor dem Eintauchen in die Ammoniaklösung zuerst eine von Ammoniakgas freie
Strecke durchlaufen, die so bemessen ist daß die Tropfen in ihr gerade ihre kugelförmige Gestalt
angenommen haben und sofort anschließend zur Stabilisierung der kugelförmigen Gestalt in eine zweite,
von Ammoniakgas durchströmte Strecke gelangen, wobei das Ammoniakgas mittels eines oder mehrerer
Einleitungsrohre in diese Strecke eingeleitet wird und wobei die das Ammoniakgas enthaltende Strecke so
bemessen ist daß die kugelförmigen Tropfen vor dem Eintauchen in die Ammoniaklösung ausreichend aushärten.
Die Erfindung bezieht sich ferner auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens, bestehend aus
einem Behälter für eine wäßrige und einer darüber lagernden gasförmigen Ammoniakphase aus wenigstens
einer mit einem Vibrator versehenen und mit einem Behälter für die Brenn- oder Brutstofflösung in
Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen sowie aus einer Zuleitung für Ammoniakgas. Ein
derartiges Verfahren bzw. eine derartige Vorrichtung ist aus der DE-AS 24 59 445 bereits bekannt
Derartige Brennstoff- oder Brutstoffteilchen werden in erster Linie bei der Herstellung von Brenn- und/oder
Brutelementen für Hochtemperaturreaktoren verwendet Dabei kommt es darauf an, daß die Brennstoff- oder
Brutstoffteilchen in möglichst gleichmäßiger Größe anfallen und dabei eine gute Kugelform aufweisen.
Es gehört zum bekannten Stand der Technik, solche Brennstoff- oder Brutstoffteilchen dadurch herzustellen,
daß aus dem Brennstoff oder dem Brutstoff zunächst eine Nitratlösung gebildet wird und diese Lösung
sodann in Tropfen zerteilt zur Verfestigung durch eine gasförmige Ammoniakphase und im Anschluß daran
durch eine flüssige Ammoniakphase geleitet wird wobei häufig ein Teil des Verfestigungsvorgangs vor der
Auflösung in Tropfen durch Zugabe von Ammoniak zur Brennstoff- oder Brutstofflösung vorweggenommen
wird
Um die Lösung des Brennstoffes oder Brutstoffes in Tropfen zu zerteilen und die Verfestigung durchzuführen,
werden, wie aus »energia nucleare«: »The SNAM
process for the preparation of ceramic nuclear fuel microspheres«, laboratory studies, April 1970, Heft 4, s
VoL 17,vonG. Brambilla.P. Gerontopulos.D.
N e r i, und aus der bereits genannten DE-AS 24 59 445 bekannt ist, senkrecht über einer aus einer gasförmigen
Ammoniakphase (der zweiten Strecke, durch die die Teilchen gelangen) und einer flüssigen Ammoniakphase ι ο
gebildeten Geliersäule Düsen angeordnet, bei denen der aus ihnen austretende Strahl durch Vibration in
Einzeltropfen zerteilt wird Um zu erreichen, daß sich bei diesen Tropfen eine HQHe ausreichender Festigkeit
bildet, damit sie den Aufprall auf die flüssige Ammoniakphase ohne bleibende Verformung oder
sogar Zerteilung überstehen, werden die Tropfen der Brenn- oder Brutstofflosung zunächst durch eine
gasförmige Ammoniakphase geleitet Dabei hat sich jedoch gezeigt, daß sich der Abstand zwischen den
Tropfen mit wachsender Frequenz der Tropfenerzeugung (über 400 Hz) so weit verringert, daß nicht mehr
genügend Ammoniakgas an die einander zugekehrten Seiten der einzelnen Tropfen gelangt Vielmehr entsteht
in radialer Richtung ein NHrKonzentrationsgefälle und die Gelierung und damit Vorhaltung der Tropfen in der
Ammoniakphase erfolgt ungleichmäßig. Dadurch entstehen beim Aufschlag der Tropfen auf die wäßrige
Ammoniaklösung ungleichmäßige Verformungen.
Zwar wird bei dem vorgenannten, aus »energia nucleare« bekannten Verfahren Ammoniakgas durch
ein seitlich angeordnetes Gaszuführungsrohr auf die Tropfenkette geleitet Auch ist aus der vorgenannten
DE-AS bekannt aus einer parallel zur Tropfenfallrichtung angeordneten Düse durch Umlenkung der
Strömung auf der Oberfläche der Ammoniaklösung eine von der Seite auf die Tropfenkette gerichtete
Ammoniakgasströmung mit einer Komponente entgegen der Bewegungsrichtung der Tropfen anzuwenden.
Trotz Anwendung dieser Maßnahmen ist es jedoch nicht gelungen, die bei der Herstellung von kugelförmigen
Teilchen auftretenden Ungleichförmigkeiten zu vermeiden.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von gleichgroßen, kugelförmigen Brenn-
und/oder Brutstoffpartikeln zu schaffen, bei dem Ungleichförmigkeiten der Teilchen vermieden werden.
Es ist ferner Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zu schaffen.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs bezeichneten Art
dadurch gelöst daß das Ammoniakgas in die zweite Strecke in auf die Tropfen hin und schräg zur
Bewegungsrichtung der Tropfen gerichteter und eine Komponente in der Bewegungsrichtung der Tropfen
aufweisender Strömung eingeleitet wird Dadurch wird erreicht daß die Tropfen während ihres Durchgangs
durch die das Ammoniak enthaltende Strecke gleichmäßig umströmt und infolgedessen auch gleichmäßig
verfestigt werden. Denn durch die gezielte Anströmung der Tropfen mit Ammoniakgas wird verhindert daß sich
die Tropfenkette, die bei ihrem Eindringen in die das Ammoniakgas enthaltende Strecke Luft mitreißt in
einer an Ammoniakgas verarmten Zone innerhalb der Fallstrecke bewegt Da somit eine gute Umspülung der
Tropfen mit Ammoniakgas gewährleistet ist kann die in die Fallstrecke einzuspeisende Menge an Ammoniakgas
den Erfordernissen besser angepaßt und somit auch eine Einsparung an Ammoniakgas erzielt werden. Die
Abfallmenge des Verfahrens wird somit vermindert
Zweckmäßig ist dabei, daß die Richtung der Strömung des Ammoniakgases mit der Richtung der
Tropfen am Auftreffpunkt in dem die Strömung die Tropfen erreicht einen im Bereich von 30 bis 60°
liegenden Winkel bildet und daß die Geschwindigkeit der Strömung das 10- bis 20fache der mittleren
Geschwindigkeit der Tropfen beträgt
Eine zweckmäßige Variante des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht außerdem darin, daß für den FaIL
daß das Ammoniakgas in mehr als einer Strömung auf die Tropfen gerichtet wird, die Auftreffpunkte dieser
Strömungen im Abstand voneinander angeordnet sind
Die der Erfndung zugrunde liegende Aufgabe wird ferner bei einer Vorrichtung der eingangs bezeichneten
Art zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung dadurch gelöst daß die Zuleitung für
Ammoniakgas aus wenigstens einer der Düse für die in Tropfen umzuwandelnde Flüssigkeit zugeordneten
Düse besteht die so ausgerichtet ist daß das Ammoniakgas in einer Strömung, die auf die Tropfen
hin und schräg zur Bewegungsrichtung der Tropfen gerichtet ist und eine Komponente in der Bewegungsrichtung
der Tropfen aufweist in die Ammoniakphase eingeleitet wird
Eine vorteilhafte Weiterausgestaltung der Vorrichtung gemäß der Erfindung besteht dabei darin, daß die
Düse zur Einleitung von Ammoniakgas so angeordnet ist daß das Ammoniakgas in einer Strömung auf den
Tropfenstrahl auftrifft die im Auftreffpunkt einen Winkel im Bereich von 30 bis 60° mit dem Tropfenstrahl
bildet Die Düse zur Zuleitung von Ammoniakgas wird dabei zweckmäßigerweise so angeordnet daß die
Auftreffpunkte der jeweiligen Ammoniakgasströmungen im Abstand voneinander angeordnet sind wobei
der Abstand einige Millimeter betragen kann.
Eine weitere Ausgestaltung der Vorrichtung gemäß der Erfindung besteht ferner darin, daß die Düse zur
Einleitung von Ammoniakgas als Flachdüse ausgebildet und so angeordnet ist, daß sich ihr Öffnungsquerschnitt
senkrecht zu der Ebene erstreckt in der die jeweils einander zugeordneten Düsen für die Flüssigkeit und die
für das Ammoniakgas liegen.
Ausführungsbeispiele der Vorrichtung gemäß der Erfindung sind in der Zeichnung schematisch dargestellt
und werden im folgenden näher erläutert Es zeigt
F i g. 1 eine Ausführungsform der Vorrichtung gemäß der Erfindung, bei der die in feste Partikeln umzuwandelnden
Flüssigkeitstropfen waagerecht in die Ammoniakphase eintreten,
F i g. 2 eine Ausführungsform der Vorrichtung gemäß der Erfindung, bei der die in feste Partikeln umzuwandelnden
Flüssigkeitstropfen nach senkrechtem Fall in die Ammoniakphase eintreten.
Die in F i g. 1 dargestellte Vorrichtung weist einen nach oben geschlossenen und nach unten trichterförmig
ausgebildeten Behälter 1 mit seitlicher öffnung auf, gegenüber der eine waagerecht ausgerichtete Düse 2
für den Flüssigkeitsstrahl angeordnet ist Die Düse 2 ist mit einem Vibrator 3 und einem — in der Zeichnung
nicht dargestellten — Behälter für die Flüssigkeit verbunden. Durch diese Anordnung wird der in Tropfen
geteilte Strahl 4 in die oberhalb des Flüssigkeitsspiegels der in dem Behälter 1 angeordneten wäßrigen
Ammoniaklösung 5 vorgesehene Ammoniakphase 6 gelenkt und dort unter Einwirkung der Schwerkraft
umgelenkt
Um zu vermeiden, daß beim Anfahrvorgang oder beim Abfahrvorgang Teilchen entstehen, die nicht
hinreichend gleichförmig sind, weil sich noch kein stationärer Flüssigkeitsstrahl gebildet hat oder dieser
Strahl zusammenfällt, ist außerdem eine in senkrechter Richtung in Grenzen verschiebbare Blende 7 so
angeordnet, daß sie in einer ihrer beiden Endstellungen die Eingangsöffnung zu dem Behälter 1 überdeckt
Außerdem ist die Blende 7 mit einem Trichter 8 so verbunden, daß die aus der Düse 2 austretende t0
Flüssigkeit bei geschlossener Blende 7 durch den Trichter 8 abgeleitet wird. Die infolge der Verfestigung
in dem Behälter 1 gebildeten Brennstoff- oder Brutstoffteilchen werden durch einen vorgesehenen
Abzug 9 abgezogen. Um zu verhindern, daß die gasförmige Ammoniakphase zur Düse 2 gelangen kann,
ist außerdem eine Absaugeinrichtung 10 vorgesehen.
Wie aus F i g. 1 ferner hervorgeht, sind der Düse 2 zur
Erzeugung des Flüssigkeitsstrahls als Einleitungsrohre mit seitlichem Schlitz ausgebildete und im Querschnitt
dargestellte Düsen 11 zur Einleitung von Ammoniakgas zugeordnet, von denen eine oberhalb und eine unterhalb
des in Tropfen zerteilten Strahls 4 angeordnet ist Die Schlitze sind dabei so ausgerichtet daß das Ammoniak
in einer Strömung auf den Strahl 4 auftrifft, die mit der Tangente des Strahls etwa einen Winkel von 40° bildet
Durch diese Anordnung der Düsen U wird eine allseitige Umströmung und somit gleichförmige Verfestigung
der Tropfen auch bei einer Tropfenzahl von mehr als 3000 Tropfen pro Minute gewährleistet
Die in Fig.2 dargestellte Vorrichtung weist einen
nach oben offenen, nach unten ebenfalls trichterförmig ausgebildeten Behälter 12 auf. Die Düse 2, die mit einem
Vibrator 3 und einem Behälter für die Flüssigkeit in Verbindung steht ist in diesem Fall oberhalb des
Behälters 12 angeordnet, an dessen oberem Rand eine Absaugeinrichtung 10 vorgesehen ist Zur Zuleitung des
Ammoniakgases in die Ammoniakphase 6 sind Düsen 13 vorgesehen, die — wie der F i g. 2 zu entnehmen ist — in
einem Winkel von etwa 45° zum senkrechten Tropfenstrahl ausgerichtet und zueinander versetzt
angeordnet sind.
Claims (8)
1. Verfahren zur Herstellung von untereinander gleichen, kugelförmigen Brenn- und/oder Brutstoffpartikeln
aus Tropfen von wäßrigen Lösungen von Nitraten von Uran, Plutonium oder Thorium sowie
Mischungen dieser Stoffe, wobei die Lösung mittels eines Vibrators in Tropfen zerteilt wird, die zur
Ausfällung von Uran-, Plutonium- und/oder Thoriumoxid in eine Ammoniaklösung fallen und anschließend
getrocknet und gesintert werden, und wobei die Tropfen vor dem Eintauchen in die Ammoniaklösung
zuerst eine von Ammoniakgas freie Strecke durchlaufen, die so bemessen ist, daß die Tropfen in ts
ihr gerade ihre kugelförmige Gestalt angenommen haben und sofort anschließend zur Stabilisierung der
kugelförmigen Gestalt in eine zweite, von Ammoniakgas durchströmte Strecke gelangen, wobei das
Ammoniakgas mittels eines oder mehrerer Einleitungsrohre in diese Strecke eingeleitet wird, und
wobei die das Ammoniakgas enthaltende Strecke so bemessen ist, daß die kugelförmigen Tropfen vor
dem Eintauchen in die Ammoniaklösung ausreichendaushärten, dadurch gekennzeichnet,
daß das Ammoniakgas in die zweite Strecke in auf die Tropfen hin und schräg zur Bewegungsrichtung
der Tropfen gerichteter und eine Komponente in der Bewegungsrichtung der Tropfen aufweisender Strömung eingeleitet wird
Z Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Richtung der Strömung des
Ammoniakgases mit der Richtung der Tropfen am Auftreffpunkt, in dem die Strömung die Tropfen
erreicht, einen im Bereich von 30 bis 60° liegenden Winkel bildet
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Geschwindigkeit der
Strömung das 10- bis 2Ofache der mittleren Geschwindigkeit der Tropfen beträgt
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet daß das Ammoniakgas in
mehr als einer Strömung auf die Tropfen gerichtet wird, wobei die Auftreffpunkte der Strömungen im
Abstand voneinander angeordnet sind «
5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4, bestehend aus
einem Behälter für eine wäßrige und eine darüber lagernde gasförmige Ammoniakphase, aus wenigstens
einer mit einem Vibrator versehenen und mit so einem Behälter für die Brenn· oder Brutstofflösung
in Verbindung stehenden Düse zur Erzeugung der Tropfen sowie aus einer Zuleitung für Ammoniakgas,
dadurch gekennzeichnet daß die Zuleitung für Ammoniakgas aus wenigstens einer der Düse (2) für
die in Tropfen umzuwandelnde Flüssigkeit zugeordneten Düse (11,13) besteht die so ausgerichtet ist
daß das Ammoniakgas in einer Strömung, die auf die Tropfen hin und schräg zur Bewegungsrichtung der
Tropfen gerichtet ist und eine Komponente in der Bewegungsrichtung der Tropfen aufweist in die
Ammoniakphase eingeleitet wird
6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet
daß die Düse (U, 13) zur Zuleitung von Ammoniakgas so angeordnet ist daß das Ammoniakgas
in einer Strömung auf den Tropfenstrahl auftrifft die im Auftreffpunkt einen Winkel im
Bereich von 30 bis 60° mit dem Tropfenstrahl bildet
7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet daß gegebenenfalls zwei
hintereinander angeordnete Düsen (U, 13) zur Einleitung von Ammoniakgas vorgesehen und so
angeordnet sind daß die Auftreffpunkte der jeweiligen Ammoniakgasströmungen im Abstand
voneinander angeordnet sind
8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet daß die Düse (11, 13) zur
Einleitung von Ammoniakgas als Flachdüse ausgebildet und so angeordnet ist daß sich ihr
Öffnungsquerschnitt senkrecht zu der Ebene erstreckt in der die jeweils einander zugeordneten
Düsen für die Flüssigkeit und die für das Ammoniakgas liegen.
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